葉二雷, 陳菲, 來永芳, 劉婧源

(1.陸軍防化學(xué)院 核防護(hù)系, 北京 102205; 2.96765部隊(duì),山西 長(zhǎng)治 046000; 3.93671部隊(duì),河南 南陽(yáng) 474350)

環(huán)境樣品γ能譜分析基于實(shí)測(cè)γ能譜而對(duì)放射性核素進(jìn)行定性和定量分析,能譜解析是γ能譜分析的關(guān)鍵環(huán)節(jié),目前國(guó)內(nèi)外γ能譜解析方法主要有2大類[1]:一類是基于γ放射性核素特征峰信息的傳統(tǒng)解析方法[2-3];另一類則基于全譜信息,γ能譜為一個(gè)整體而進(jìn)行特征值的提取、核素識(shí)別和活度計(jì)算[4-6]。但是無論上述何種方法,均存在較高能量γ射線的康普頓坪對(duì)較低能量γ射線全能峰干擾的問題[7],降低了γ能譜分析中核素活度測(cè)量值的準(zhǔn)確度。

蒙特卡羅(Monte Carlo, MC)方法以概率統(tǒng)計(jì)理論為基礎(chǔ),基于MC方法的軟件作為目前核輻射測(cè)量領(lǐng)域應(yīng)用最廣泛的模擬程序之一[8],可模擬γ射線與探測(cè)器相互作用的物理過程。根據(jù)γ射線的能量高低,通過設(shè)置能量區(qū)間將γ射線在探測(cè)器內(nèi)部的能量沉積歸納統(tǒng)計(jì),在保證物理模型建立準(zhǔn)確性的情況下,往往能取得和實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)相符合的γ能譜,具有無污染、經(jīng)濟(jì)代價(jià)小、快速省時(shí)等優(yōu)點(diǎn)[9]。

本文基于MC模擬軟件MCNP5[10]建立NaI(Tl) γ譜儀物理模型,通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證模型的可靠性。在此基礎(chǔ)上,提出蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法,提高樣品中γ放射性核素活度測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度。

1 蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的基本原理及探測(cè)器刻度

單能γ射線的能譜應(yīng)只有一個(gè)特征峰(全能峰),且由離散點(diǎn)構(gòu)成,峰值中心位置對(duì)應(yīng)入射γ射線的能量值。蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法從實(shí)測(cè)γ譜的高能端向低能端依次尋峰,由于較高能量γ射線能譜受較低能量γ射線能譜的影響基本可忽略。對(duì)于多特征峰的γ能譜,高能量γ射線易被識(shí)別出,且其凈峰面積計(jì)算也較準(zhǔn)確,由此能較易得到該γ核素種類及其活度值;其次,建立與實(shí)測(cè)條件基本相同的NaI(Tl)探測(cè)器和源項(xiàng)模型,通過MC模擬得到該核素γ模擬譜,并利用所建模擬譜修正方法對(duì)此模擬譜的康普頓坪進(jìn)行修正而得到其標(biāo)準(zhǔn)譜;然后,根據(jù)實(shí)測(cè)譜所得該核素特征峰位計(jì)數(shù)通過Gauss重建而確定其峰區(qū)范圍、計(jì)算峰區(qū)凈計(jì)數(shù)、經(jīng)探測(cè)效率修正而得到該核素活度值,并從實(shí)測(cè)譜中扣除此核素的標(biāo)準(zhǔn)譜;最后從前次尋得峰位處自右向左尋峰,重復(fù)上述步驟直至實(shí)測(cè)譜中不再識(shí)別出核素,即完成γ能譜解析。

1.1 γ能譜測(cè)量系統(tǒng)

γ能譜測(cè)量系統(tǒng)主要由NaI(Tl)閃爍體探測(cè)器、高壓電源、放大器、多道及PC搭建,其中配套的上位機(jī)軟件為GammaVision,增益為1 024道。探測(cè)器及樣品盒各部件參數(shù)如表1所示,其中,NaI(Tl)探測(cè)器結(jié)構(gòu)示意如圖1所示。

圖1 NaI(Tl)探測(cè)器幾何模型示意Fig.1 Schematic diagram of NaI(Tl) detector geometry

表1 各部件尺寸參數(shù)Table 1 Dimensions parameters of each component cm

1.2 NaI(Tl)探測(cè)器能量刻度

能量刻度與半高寬刻度是保證NaI(Tl)探測(cè)器MC建模與實(shí)際情況相符的基礎(chǔ)。能量刻度函數(shù)表示γ射線全能峰峰位與其對(duì)應(yīng)能量之間的線性關(guān)系。本文基于2.1節(jié)搭建的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源241Am、152Eu、137Cs和60Co進(jìn)行測(cè)量,得到了NaI(Tl)探測(cè)器的能量刻度曲線,如圖2所示。

圖2 NaI(Tl)探測(cè)器能量刻度曲線Fig.2 NaI(Tl) detector energy calibration curve

半高寬(full width at half maximum, FWHM)刻度EFWHM是保證MC模擬譜高斯展寬的基礎(chǔ),基于實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V,對(duì)上述核素的特征峰(59.5、245、344、662、1 173和1 332 keV)進(jìn)行高斯擬合[11]:

(1)

式中:a、b和c分別為MC模擬時(shí)FT8卡所需的高斯展寬系數(shù);E為γ射線特征峰對(duì)應(yīng)的特征能量值,通過對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性曲線擬合得到待定參數(shù)a=0.000 708 7,b=0.059 98,c=-0.057 66。

根據(jù)式(1)對(duì)得到的EFWHM數(shù)據(jù)進(jìn)行刻度,結(jié)果如圖3所示。

圖3 NaI(Tl)探測(cè)器FWHM刻度曲線Fig.3 FWHM calibration curve of NaI(Tl) detector

在對(duì)NaI(Tl)探測(cè)器做完刻度之后,即可通過MC方法獲得標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜。但在實(shí)際中,標(biāo)準(zhǔn)譜與MC模擬譜在康普頓坪區(qū)域會(huì)存在較大誤差。因此,需要對(duì)MC能譜進(jìn)行修正以獲得標(biāo)準(zhǔn)核素的γ能譜。

1.3 γ譜儀譜修正及標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜的獲取

在對(duì)NaI(Tl)探測(cè)器做完刻度之后,即可通過MC方法獲得標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜。但在大部分情況下,MC模擬譜僅在全能峰區(qū)域與實(shí)測(cè)譜吻合度較高[12],而在康普頓坪區(qū)域會(huì)存在較大誤差[13-14],難以將MC模擬譜的應(yīng)用拓展至γ能譜的測(cè)量與解析之中。因此,需要對(duì)MC模擬譜進(jìn)行修正以獲得標(biāo)準(zhǔn)核素的γ能譜。

對(duì)MC模擬譜的修正可以分為2種情況下考慮,一種是有屏蔽時(shí)MC模擬譜的修正,一種是無屏蔽理想情況下模擬譜的修正。由于實(shí)驗(yàn)室放射源種類有限,為使得模擬譜的修正可靠,在進(jìn)行γ模擬譜與實(shí)測(cè)譜[15]對(duì)比分析。點(diǎn)源與探測(cè)器的幾何位置關(guān)系如圖4,建立三維坐標(biāo)系,將NaI(Tl)探測(cè)器置于坐標(biāo)原點(diǎn),點(diǎn)源位于探測(cè)器的軸心線上,距探測(cè)器前表面10 cm,設(shè)置球心在原點(diǎn)位置處、半徑為35 cm的球體外為真空環(huán)境,球體內(nèi)為空氣,在進(jìn)行有屏蔽MC模擬時(shí),在其外部建立屏蔽層。

圖4 點(diǎn)源與探測(cè)器的幾何位置示意Fig.4 Geometric position diagram of point source and detector

進(jìn)行NaI(Tl)探測(cè)器γ譜模擬時(shí),共選擇5種不同能量的單能γ核素,具體核素名稱及對(duì)應(yīng)γ射線能量見表2。實(shí)測(cè)譜[15]模擬條件與實(shí)測(cè)條件保持一致。通過運(yùn)行MCNP程序,得到理想條件下不同能量γ射線對(duì)應(yīng)的模擬譜圖,對(duì)其進(jìn)行對(duì)數(shù)坐標(biāo)變換后,與對(duì)應(yīng)的γ實(shí)測(cè)譜進(jìn)行對(duì)比。有屏蔽與無屏蔽γ模擬譜與實(shí)測(cè)譜的對(duì)比結(jié)果分別如圖5與圖6所示。

圖5 無屏蔽理想條件下模擬譜與實(shí)測(cè)譜對(duì)比Fig.5 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum without shielding

圖6 有屏蔽下模擬譜與實(shí)測(cè)譜對(duì)比Fig.6 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum with shielding

表2 核素名稱及其γ射線能量Table 2 Names of nuclides and γ-ray energies

對(duì)比圖5與圖6中模擬譜與實(shí)測(cè)譜,可以清楚發(fā)現(xiàn),各模擬譜與實(shí)測(cè)譜的全能峰區(qū)吻合較好,但是在康普頓坪區(qū)則差異較大,實(shí)測(cè)譜明顯高于模擬譜。對(duì)于不同能量,γ模擬譜與實(shí)測(cè)譜在康普頓坪區(qū)的差異及變化,規(guī)律為:

1)對(duì)于特定能量的γ射線,兩者在坪區(qū)計(jì)數(shù)的比值基本為常數(shù),且隨γ射線能量增加,坪區(qū)的計(jì)數(shù)比值呈減小趨勢(shì)。

2)帶屏蔽實(shí)測(cè)條件下得到的模擬譜在康普頓坪區(qū)出現(xiàn)反散射峰,峰位與實(shí)測(cè)譜吻合較好,但是模擬譜計(jì)數(shù)低于實(shí)測(cè)譜。

為了得到康普頓坪區(qū)γ模擬譜與實(shí)測(cè)譜計(jì)數(shù)比值隨γ射線能量變化的函數(shù)關(guān)系,對(duì)無屏蔽和帶屏蔽2種條件下的康普頓坪區(qū)計(jì)數(shù)比平均值隨γ射線的能量變化進(jìn)行函數(shù)擬合,結(jié)果如圖7所示。

圖7 有無屏蔽條件下康普頓坪區(qū)實(shí)測(cè)譜與模擬譜計(jì)數(shù)比擬合曲線Fig.7 Comparison curves of measured spectrum and simulated spectrum count in Compton Plateau with or without shielding

為檢驗(yàn)所提出的γ模擬譜修正方法,隨機(jī)選擇不同能量的3種單能γ核素85Sr、96Nb和52V,將其對(duì)應(yīng)參數(shù)代入不同條件下的修正函數(shù),得到康普頓坪區(qū)計(jì)數(shù)比和所得計(jì)算結(jié)果的相對(duì)偏差,結(jié)果見表3與表4。

表3 帶屏蔽實(shí)測(cè)條件下修正后的相對(duì)偏差

表4 無屏蔽理想條件下修正后的相對(duì)偏差

根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算公式,計(jì)算得到無屏蔽理想條件下修正函數(shù)計(jì)算結(jié)果的最大相對(duì)偏差約為5.65%;帶蔽實(shí)測(cè)條件下修正函數(shù)計(jì)算結(jié)果的最大相對(duì)偏差約為2.38%,偏差更小,修正更有效。通過檢驗(yàn)也發(fā)現(xiàn),在不存在軔致輻射情況下,隨γ射線能量增加,修正后所得康普頓坪區(qū)計(jì)數(shù)比值越接近實(shí)測(cè)值,相對(duì)偏差越小。

2 γ能譜解析

2.1 蒙卡模擬-高斯重建解析γ能譜

以核素庫(kù)中環(huán)境水樣含131I和137Cs這2種核素為例,設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法。首先,基于NaI(Tl)探測(cè)器,建立測(cè)量條件與樣品實(shí)測(cè)條件基本一致的MC模擬標(biāo)準(zhǔn)譜,建立核素庫(kù)中每種γ核素各特征峰的標(biāo)準(zhǔn)譜。通過MC模擬得到標(biāo)準(zhǔn)γ能譜如圖8所示。其次,從該實(shí)測(cè)譜自右向左依次尋峰,得到γ射線能量為0.662 MeV的特征峰,峰位計(jì)數(shù)為a(如圖8所示)。

圖8 131I、137Cs標(biāo)準(zhǔn)γ能譜圖Fig.8 131I,137Cs standard γ spectra

從MC譜庫(kù)中調(diào)出此能量標(biāo)準(zhǔn)譜,峰位計(jì)數(shù)為b(如圖9所示),重建得到實(shí)測(cè)條件下0.662 MeV的能譜為:

(2)

圖9 γ射線能量為0.662 MeV的標(biāo)準(zhǔn)譜Fig.9 Standard spectrum of γ rays with an energy of 0.662 MeV

式中:N1(i)表示該核素特征能量的實(shí)測(cè)譜圖;N2(i)為該核素特征能量的重建譜圖;a為實(shí)測(cè)譜中特征峰位計(jì)數(shù);b為MC模擬標(biāo)準(zhǔn)譜庫(kù)中γ射線能量為0.662 MeV的峰位計(jì)數(shù)。

從圖9中可以看出,137Cs標(biāo)準(zhǔn)譜中的康普頓坪區(qū)具有一定的計(jì)數(shù),其存在將會(huì)“抬高”混合能譜中的131I全能峰,進(jìn)而影響到對(duì)131I全能峰面積的準(zhǔn)確計(jì)算。將其從實(shí)測(cè)譜中扣除,能減少0.662 MeV這一較高能量γ射線康普頓坪對(duì)較低能量γ射線特征峰凈峰面積計(jì)算的影響,從而能提高γ能譜測(cè)量的準(zhǔn)確度。圖10為經(jīng)式(2)計(jì)算而得到的實(shí)測(cè)0.662 MeV特征峰的重建譜。再通過Gauss函數(shù)重建確定該特征峰區(qū),計(jì)算峰區(qū)凈面積而得到水樣中核素137Cs的活度。最后將此標(biāo)準(zhǔn)譜從實(shí)測(cè)譜中扣除,所剩能譜如圖11所示,顯著降低了0.662 MeV康普頓坪對(duì)低能量特征峰的干擾。

圖10 γ射線能量為0.662 MeV特征峰的重建譜Fig.10 Reconstructed spectrum of the characteristic peakwith a gamma energy of 0.662 MeV

圖11 扣除標(biāo)準(zhǔn)譜后的剩余譜Fig.11 Residual spectrum after deducting standard spectrum

2.2 方法應(yīng)用對(duì)比

將蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法與常用γ能譜解析方法分別對(duì)圖12所示樣品實(shí)測(cè)譜進(jìn)行γ能譜解析,比較2種方法所得活度值的相對(duì)誤差。

圖12 實(shí)測(cè)γ能譜Fig.12 Measured γ spectrum

采用蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析方法,自能譜右側(cè)向左尋峰,首先識(shí)別出60Co核素1.332 5 MeV特征峰,重建其Gauss峰,以此確定峰區(qū)、并計(jì)算峰面積而得到樣品中60Co核素的活度,基于MC方法計(jì)算得到60Co此特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜,將其從實(shí)測(cè)譜中剝離;對(duì)剩余譜數(shù)據(jù)重復(fù)以上操作,識(shí)別出60Co核素1.173 24 MeV的特征能量,同樣重建該特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜,也從實(shí)測(cè)譜中扣除而得到剩余實(shí)測(cè)譜(如圖13所示)。

圖13 扣除重建譜前、后的γ能譜Fig.13 γ spectra before and after the reconstruction spectra are deducted

再次對(duì)剩余實(shí)測(cè)譜重復(fù)上述操作,識(shí)別出137Cs的0.662 MeV特征峰,重建其Gauss峰,計(jì)算其峰面積而得到137Cs的活度,模擬該特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜后從實(shí)測(cè)譜中扣除,此時(shí)能譜中不再識(shí)別出其他核素,即完成全譜尋峰、核素識(shí)別和定量分析。為了檢驗(yàn)蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的準(zhǔn)確性和可靠性,采用常規(guī)的解譜方法作對(duì)比。對(duì)于常規(guī)的解譜方法,采用γ能譜分析中常用的全峰面積法計(jì)算峰區(qū)面積,得到137Cs、60Co 2種核素的峰面積計(jì)數(shù)和活度值。

已知所測(cè)水樣中137Cs、60Co 2種核素的活度參考值分別為21.1Bq、34.1Bq,計(jì)算得到上述2種方法所得活度值的相對(duì)誤差見表5,由蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法所得水樣中137Cs活度值的相對(duì)誤差為±2.75%,明顯小于全峰面積法的相對(duì)誤差(±8.56%);與此同時(shí),采用Gauss函數(shù)對(duì)實(shí)測(cè)譜特征峰重建而得到60Co活度值的相對(duì)誤差(±3.50%)也小于全峰面積法的相對(duì)誤差(±4.05%)?？梢娒煽M-高斯重建結(jié)合能譜解析法能有效提高γ能譜分析中樣品活度測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度,尤其對(duì)能譜中較低能量的γ核素,作用更為顯著。

表5 蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法所得活度計(jì)算結(jié)果

由于放射源種類有限,只采用了137Cs和60Co的混合能譜,但由于方法的合理性,且采用了相對(duì)應(yīng)的修正方法,因此即使在核素種類多、峰形結(jié)構(gòu)復(fù)雜的情況下依然能夠保持優(yōu)良的表現(xiàn)。

3 結(jié)論

1)本文所建蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法與常規(guī)解譜算法相比較,能大幅降低γ能譜解析中較高能γ射線康普頓坪區(qū)對(duì)低能γ射線特征峰面積計(jì)算的干擾,也能有效提高γ能譜測(cè)量中核素活度值的準(zhǔn)確度,對(duì)樣品中包含多種未知核素的γ能譜分析更具優(yōu)勢(shì),能明顯提高低能核素活度測(cè)量值的準(zhǔn)確度。

2)在前期標(biāo)準(zhǔn)γ譜庫(kù)建立的基礎(chǔ)上,可以快速的識(shí)別核素,計(jì)算樣品活度,對(duì)放射性現(xiàn)場(chǎng)樣品的定量分析提供有益的技術(shù)參考。

3)蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的應(yīng)用是以核素標(biāo)準(zhǔn)γ譜庫(kù)的建立為前提。本文建立的解譜方法不依賴于探測(cè)器的型號(hào)與種類,以本方法為基礎(chǔ),可進(jìn)一步應(yīng)用于溴化鑭、高純鍺等多種型號(hào)的常規(guī)核輻射探測(cè)器,對(duì)現(xiàn)場(chǎng)放射性測(cè)量、活度修正核復(fù)雜能譜的解析等具有較高的實(shí)用價(jià)值。