胡崇慶, 趙 超, 劉佳煜

(上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院，上海 201203)

1 引 言

氚是氫的放射性同位素,半衰期為12.3年,是導(dǎo)致全球公眾人均年有效劑量增加的關(guān)鍵放射性核素之一[1],也是大氣和全球水循環(huán)的重要示蹤劑[2～4]。環(huán)境中的氚主要有3個(gè)來(lái)源:因宇宙射線天然產(chǎn)生的氚、核試驗(yàn)產(chǎn)生的氚以及核工業(yè)應(yīng)用產(chǎn)生的氚[5～8]。20世紀(jì)中期人類開(kāi)展多次熱核試驗(yàn)產(chǎn)生了大量的人工氚,隨著氚的自然衰變以及《全面禁止核試驗(yàn)條約》的實(shí)施,近年來(lái)大部分熱核爆炸產(chǎn)生的氚基本恢復(fù)至本底水平[9,10]。目前,氚的世界承載量大約為1 300 PBq(3.5 kg),接近自然平衡水平[11]。

然而,隨著核聚變技術(shù)和核工業(yè)的發(fā)展,氚的釋放量在不久的將來(lái)可能會(huì)增加。因此,研究環(huán)境中氚的含量及其波動(dòng)規(guī)律,對(duì)核安全及相關(guān)科學(xué)研究都具有重要意義。從核安全的角度來(lái)看,需對(duì)核設(shè)施運(yùn)營(yíng)和核電站退役后的地方進(jìn)行氚的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè),并對(duì)其潛在的環(huán)境影響進(jìn)行輻射防護(hù)評(píng)價(jià)。氚的監(jiān)測(cè)有利于掌握核設(shè)施的運(yùn)營(yíng)狀態(tài)或退役情況,有助于及時(shí)反饋公眾生態(tài)環(huán)境的輻射安全,促進(jìn)核能健康發(fā)展[12]。

由于環(huán)境水樣中的氚濃度一般較低,準(zhǔn)確測(cè)量其水中氚含量有一定難度。液體閃爍計(jì)數(shù)器(liquid scintillation counter,LSC,簡(jiǎn)稱為液閃)是目前最常見(jiàn)的水中氚活度測(cè)量?jī)x器,不同實(shí)驗(yàn)室測(cè)定水中氚活度時(shí)所選用的液體閃爍計(jì)數(shù)器廠商型號(hào)、暗處理時(shí)間、測(cè)量所選的計(jì)數(shù)窗口、測(cè)量時(shí)長(zhǎng)各有不同[13～15],有必要針對(duì)使用的液閃優(yōu)化選擇具體實(shí)驗(yàn)條件。另外,液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量一般是1種相對(duì)測(cè)量技術(shù),其對(duì)樣品探測(cè)效率的確定有賴于測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)的校準(zhǔn),但目前計(jì)量機(jī)構(gòu)向液體閃爍計(jì)數(shù)器提供的校準(zhǔn)技術(shù)服務(wù)中,均采用玻璃閃爍瓶封裝的商用氚標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行外標(biāo)法猝滅校準(zhǔn)。但是探測(cè)效率的校準(zhǔn)過(guò)程中所采用的商業(yè)猝滅校準(zhǔn)源因樣品與閃爍液配比、所使用的閃爍液及閃爍計(jì)數(shù)瓶,以及樣品品質(zhì)(如是否有顏色、所含雜質(zhì)差異)等均與實(shí)際測(cè)量有差別,從而影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性,后文統(tǒng)稱以上因素為液閃樣品體系。液閃樣品體系的不同可能導(dǎo)致現(xiàn)有測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)所得效率與一般環(huán)境水樣測(cè)量之間存在系統(tǒng)性偏差,從而導(dǎo)致監(jiān)測(cè)結(jié)果存在系統(tǒng)性偏差。

為了進(jìn)一步完善環(huán)境水中氚測(cè)量技術(shù),研究以超低本底液體閃爍計(jì)數(shù)器LSC-LB7為例,對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器運(yùn)行的基本條件進(jìn)行實(shí)驗(yàn)優(yōu)化,通過(guò)自制化學(xué)猝滅系列標(biāo)準(zhǔn)源得到適用于環(huán)境水樣的猝滅校正曲線,并與商用標(biāo)準(zhǔn)源的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比較,最后通過(guò)優(yōu)化測(cè)量方法結(jié)合自制標(biāo)準(zhǔn)源的猝滅校準(zhǔn)曲線測(cè)定環(huán)境水樣中氚濃度,并對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行不確定度分析。該研究所展現(xiàn)的方法學(xué)具有普遍性,同樣可用于改善其它液體閃爍計(jì)數(shù)器的運(yùn)行條件,降低其測(cè)量誤差,并提供更佳的質(zhì)量保證。

2 材料與方法

2.1 液閃測(cè)量?jī)x器與測(cè)量體系

實(shí)驗(yàn)室所使用的液體閃爍計(jì)數(shù)器為日本日立公司生產(chǎn)的LSC-LB7,據(jù)調(diào)研,該儀器在我國(guó)環(huán)保、核電等行業(yè)部門(mén)應(yīng)用較廣,因此具有較好的代表性。因此以LSC-LB7為例開(kāi)展研究,研究中涉及的液閃測(cè)量均在本實(shí)驗(yàn)室的該儀器上進(jìn)行。

液閃測(cè)量體系方面,將針對(duì)環(huán)境水樣中的氚的測(cè)量開(kāi)展研究。因此,采用對(duì)應(yīng)的測(cè)量體系參照李曉鳳等研究?jī)?yōu)選的環(huán)境水樣測(cè)量條件[16,17],取8mL水樣(包括本底水樣、標(biāo)準(zhǔn)水樣及經(jīng)過(guò)預(yù)處理的環(huán)境水樣)與12 mL Ultima Gold LLT閃爍液(美國(guó)PerkinElmer公司)置入聚乙烯(polyethylene,PE)瓶,振蕩搖勻制成液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品。本底水樣的選擇方面,考慮到冰川水、深井水不易獲得,研究選用經(jīng)同位素分餾得到的低氘水作為本底水。該低氘水在去除氘同位素的過(guò)程中,由于同位素效應(yīng),氚同位素豐度也將被一并降低[18]。

2.2 測(cè)量參數(shù)的優(yōu)化

2.2.1 暗處理時(shí)間

暗處理時(shí)間對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器的低水平氚測(cè)量非常重要,在測(cè)量環(huán)境水樣時(shí),將樣品與閃爍液混合均勻后存在一個(gè)消除非放射性發(fā)光影響、化學(xué)平衡及猝滅穩(wěn)定的過(guò)程,如果樣品不進(jìn)行避光靜置處理,會(huì)導(dǎo)致計(jì)數(shù)率偏大[19]。研究將對(duì)本底樣品及含氚標(biāo)準(zhǔn)樣品在不同時(shí)長(zhǎng)的暗處理后進(jìn)行計(jì)數(shù)測(cè)量(每次測(cè)量1 000 min),從而得到液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)定低氚樣品與高氚樣品適宜的暗處理時(shí)間。

2.2.2 測(cè)量時(shí)間

在低水平氚測(cè)量的過(guò)程中,液體閃爍計(jì)數(shù)器的探測(cè)下限MDA(minimum detection activity)是1個(gè)重要的物理參數(shù),由本底計(jì)數(shù)率和探測(cè)效率等參數(shù)決定。在95%置信水平下,液體閃爍計(jì)數(shù)器的MDA(單位:Bq/L)由式(1)計(jì)算[20]:

(2)

式中:t為測(cè)量時(shí)間,min;Nb為本底計(jì)數(shù)率,cpm;Vsa為樣品體積,L;E為探測(cè)效率。

由MDA計(jì)算公式可知,探測(cè)下限是關(guān)于測(cè)量時(shí)間的函數(shù),即在探測(cè)效率、本底計(jì)數(shù)率及待測(cè)樣品體積一定的情況下,可以通過(guò)延長(zhǎng)測(cè)量時(shí)間來(lái)降低LSC系統(tǒng)的探測(cè)限值。但測(cè)量時(shí)間過(guò)長(zhǎng)又會(huì)影響氚濃度分析速度,因此計(jì)算不同測(cè)量時(shí)間下探測(cè)下限的變化情況,有助于選取合適的測(cè)量時(shí)間。

2.2.3 計(jì)數(shù)窗口

實(shí)驗(yàn)中由于氚的測(cè)量容易受到猝滅的干擾,選擇不同的計(jì)數(shù)窗口(又稱為感興趣區(qū)域)會(huì)對(duì)液閃測(cè)量體系的探測(cè)限產(chǎn)生較大的影響,選定合適的計(jì)數(shù)窗口可以有效降低儀器的探測(cè)下限與測(cè)量不確定度。采用本實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的計(jì)數(shù)窗口優(yōu)選方法[21],可優(yōu)選對(duì)于環(huán)境水樣測(cè)量體系優(yōu)值指數(shù)(figure of merit, FOM)最佳的計(jì)數(shù)窗口。FOM值計(jì)算公式如式(2)所示:

FOM=(E×Vs)2/Nb

(2)

式中:E為液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量水中氚的探測(cè)效率,%;Nb為本底計(jì)數(shù)率,cpm;Vs為樣品體積,mL。

2.3 環(huán)境水樣氚活度的測(cè)量方法

2.3.1 測(cè)量樣品的制備

分別制備了本底樣品、標(biāo)準(zhǔn)樣品與環(huán)境樣品3類測(cè)量樣品。其中本底樣品用于確定測(cè)量本底;標(biāo)準(zhǔn)樣品包含10個(gè)不同猝滅程度的樣品,用于確定適用于環(huán)境水樣的猝滅校準(zhǔn)曲線;環(huán)境樣品用于測(cè)試優(yōu)化的測(cè)量方法及確定的猝滅曲線。所有樣品的制備均遵循第2.1節(jié)所述液閃測(cè)量體系,其中本底樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品添加的水樣為低氘水,但標(biāo)準(zhǔn)樣品在此基礎(chǔ)上額外添加0～120 μL猝滅劑(CCl4),以及不超過(guò)20 μL的標(biāo)準(zhǔn)氚水。環(huán)境樣品來(lái)自于環(huán)境采樣的水樣,按照GB 12375—1990有關(guān)操作要求[22]放置1至2天待泥沙完全沉降后,取上層清液加入高錳酸鉀蒸餾純化獲得預(yù)處理后得到。

2.3.2 猝滅校準(zhǔn)曲線的確定

自制化學(xué)猝滅校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)源和商用標(biāo)準(zhǔn)源經(jīng)暗處理后,通過(guò)液體閃爍計(jì)數(shù)器在最優(yōu)計(jì)數(shù)窗口下進(jìn)行測(cè)量。猝滅校準(zhǔn)系列標(biāo)準(zhǔn)源的測(cè)量時(shí)間均為5 min,重復(fù)測(cè)量10次,儀器本底測(cè)量時(shí)間為1 000 min,得到液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)系列標(biāo)準(zhǔn)源的第i(i=1,2,3,…,10)源的探測(cè)效率Ei,并與儀器給出的猝滅指示參數(shù)ESCR值相關(guān)聯(lián),繪制猝滅校準(zhǔn)曲線并獲得線性擬合方程式。液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)所測(cè)標(biāo)準(zhǔn)樣品中氚的探測(cè)效率Ei可由下式計(jì)算:

(3)

式中:Ei表示探測(cè)效率;Nst為加入的標(biāo)準(zhǔn)氚水的樣品計(jì)數(shù)率,cpm;Nb為本底樣品的計(jì)數(shù)率,cpm;ast為加入的標(biāo)準(zhǔn)氚水活度濃度,Bq/L;Vst為加入的標(biāo)準(zhǔn)氚水體積,L。

2.3.3 樣品活度濃度計(jì)算方法

在合適的測(cè)量時(shí)間和最優(yōu)計(jì)數(shù)窗口下,通過(guò)液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)環(huán)境水樣進(jìn)行測(cè)量。根據(jù)儀器給出的猝滅指示參數(shù)ESCR值(外標(biāo)準(zhǔn)道比值)代入猝滅校準(zhǔn)曲線擬合方程,得到探測(cè)效率,按照式(4)計(jì)算待測(cè)樣品的水中氚濃度,即氚的活度濃度:

(4)

式中:a為樣品中氚的活度濃度,Bq/L;Nsa為樣品計(jì)數(shù)率,cpm;Nb為本底計(jì)數(shù)率,cpm;E為探測(cè)效率;Vsa為樣品體積,L。

3 結(jié)果與討論

3.1 參數(shù)優(yōu)化結(jié)果

3.1.1 暗處理時(shí)間的優(yōu)化

為得到利用超低本底液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)定環(huán)境水樣氚活度的最佳暗處理時(shí)間,實(shí)驗(yàn)對(duì)環(huán)境樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品(活度為8.9×103Bq)在經(jīng)不同的暗處理時(shí)間后進(jìn)行計(jì)數(shù)測(cè)量,得出計(jì)數(shù)率與暗處理時(shí)間之間的關(guān)系如圖1、圖2所示。由圖1可知,低水平含氚樣品即環(huán)境樣品的計(jì)數(shù)率隨著暗處理時(shí)間的延長(zhǎng)呈現(xiàn)一個(gè)較為緩慢的下降過(guò)程,大約在600 min以后計(jì)數(shù)率才逐漸趨于平緩。因此環(huán)境樣品配制完畢后,建議避光靜置10 h以上,才能進(jìn)行測(cè)量。不同于低水平含氚樣品,由圖2可知,高濃度含氚樣品即標(biāo)準(zhǔn)樣品的計(jì)數(shù)率在避光暗處理初期就驟然下降,暗處理時(shí)間達(dá)100 min計(jì)數(shù)率就基本維持穩(wěn)定狀態(tài),說(shuō)明對(duì)于高活度樣品,可以適當(dāng)降低暗處理的時(shí)間要求。

圖1 低濃度含氚樣品的計(jì)數(shù)率與暗處理時(shí)間的關(guān)系Fig.1 Relationship between count rates of low-level tritiated water samples and the dark treatment time

3.1.2 計(jì)數(shù)窗口的優(yōu)化

在測(cè)量環(huán)境水樣氚活度,根據(jù)FOM最優(yōu)原則通過(guò)能譜計(jì)數(shù)窗口的定位方法[21]來(lái)選取液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)氚的計(jì)數(shù)窗口,優(yōu)選計(jì)數(shù)窗口在道址區(qū)間13～82。由表1可知,優(yōu)選的計(jì)數(shù)窗口相比儀器內(nèi)置的計(jì)數(shù)窗口,可將儀器探測(cè)下限(測(cè)量時(shí)間1 000 min)從1.65 Bq/L降至1.61 Bq/L,可見(jiàn)應(yīng)用優(yōu)選的計(jì)數(shù)窗口,可以有效降低探測(cè)下限,提高儀器的測(cè)量準(zhǔn)確性。

表1 不同計(jì)數(shù)窗口下質(zhì)優(yōu)因子和探測(cè)下限的比較Tab.1 Comparison of merits and detection limits at different counting channels

3.1.3 測(cè)量時(shí)間及液體閃爍計(jì)數(shù)器的探測(cè)下限

根據(jù)優(yōu)化的計(jì)數(shù)窗口下的本底計(jì)數(shù)率及探測(cè)效率,計(jì)算不同測(cè)量時(shí)間對(duì)應(yīng)的探測(cè)下限(MDA),結(jié)果示于圖3。由圖可知,對(duì)于低水平氚水樣品,探測(cè)下限起初隨時(shí)間衰減很快,隨后逐漸變慢,測(cè)量時(shí)間超過(guò) 600 min 后探測(cè)下限的下降幅度逐漸縮小。在測(cè)量時(shí)長(zhǎng)達(dá)到1 000 min時(shí),探測(cè)下限可達(dá)1.61 Bq/L,而測(cè)量時(shí)長(zhǎng)達(dá)到1 400 min時(shí),探測(cè)下限約為 1.36 Bq/L。在實(shí)踐中,操作者可基于該曲線,綜合考慮其對(duì)探測(cè)下限和樣品分析速度的要求,選擇合適的測(cè)量時(shí)間。

圖3 優(yōu)化計(jì)數(shù)窗口下樣品不同測(cè)量時(shí)間的最小探測(cè)限Fig.3 Minimal detectable activity determination for different periods of time at the optimal counting channels

3.1.4 液閃參數(shù)優(yōu)化的測(cè)量結(jié)果

為了對(duì)比液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量參數(shù)優(yōu)化前后的差異,實(shí)驗(yàn)分別采用三種測(cè)量方案對(duì)同一環(huán)境樣品進(jìn)行測(cè)量,即未優(yōu)化的測(cè)量方案選擇較短的暗處理時(shí)間100 min和較為合理的暗處理時(shí)間600 min,均選取儀器內(nèi)置計(jì)數(shù)窗口對(duì)樣品測(cè)量1 000 min,而優(yōu)化后的測(cè)量方案則是暗處理時(shí)間600 min,選取軟件優(yōu)化的計(jì)數(shù)窗口測(cè)量1 000 min,測(cè)量結(jié)果如表2所示,環(huán)境測(cè)試樣品活度的不確定度主要包含液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量不確定度和儀器探測(cè)效率不確定度。以優(yōu)化測(cè)量方案的測(cè)量結(jié)果為基準(zhǔn),計(jì)算了未對(duì)液閃參數(shù)優(yōu)化的測(cè)量結(jié)果與它的相對(duì)偏差最高可達(dá)33.87%。結(jié)合前文的優(yōu)化實(shí)驗(yàn)結(jié)論和表2的測(cè)量結(jié)果比較可以看出,應(yīng)用優(yōu)化后的測(cè)量參數(shù)可以有效地降低儀器探測(cè)下限,提高液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)氚的準(zhǔn)確性,對(duì)環(huán)境樣品監(jiān)測(cè)而言具有應(yīng)用價(jià)值。

3.2 效率猝滅校準(zhǔn)曲線

根據(jù)現(xiàn)行國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB 12375—1990《水中氚的分析方法》,經(jīng)蒸餾純化的環(huán)境水樣的猝滅效應(yīng)主要是可溶性雜質(zhì)引起的,屬于化學(xué)猝滅。因此針對(duì)環(huán)境水樣,研究制備了一套化學(xué)猝滅系列液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源(10個(gè),樣品編號(hào):HCQ-01至HCQ-10)。圖4 展示了采用LSC-LB7測(cè)量實(shí)驗(yàn)研制的系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源所得能譜圖。

由圖4中可以看出,隨著猝滅程度增加(編號(hào)越大,添加的猝滅劑越多,猝滅程度越大),系列標(biāo)準(zhǔn)源的測(cè)量能譜面積逐漸下降,且伴隨著往低能端移動(dòng)的現(xiàn)象。根據(jù)自制猝滅系列標(biāo)準(zhǔn)源的測(cè)量結(jié)果,選擇優(yōu)化的計(jì)數(shù)窗口道址區(qū)間13～82,采用內(nèi)標(biāo)法分別計(jì)算液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)10個(gè)猝滅標(biāo)準(zhǔn)源的探測(cè)效率Ei,將儀器給出的猝滅指示參數(shù)ESCR值對(duì)樣品的探測(cè)效率作對(duì)數(shù)方程式擬合,得到ESCR值在4～11范圍內(nèi),猝滅校正曲線為y=20.64 lnx-21.07(相關(guān)系數(shù)為0.999)。實(shí)際樣品測(cè)量時(shí),可根據(jù)樣品的ESCR值和猝滅校準(zhǔn)曲線,得到探測(cè)效率,計(jì)算水中氚濃度。

作為對(duì)比,基于一套常用于液體閃爍器校準(zhǔn)的商用“常規(guī)校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)源”(美國(guó)PerkinElmer公司生產(chǎn))采用同樣方法,得到其對(duì)應(yīng)淬滅校準(zhǔn)曲線,以比較與本研究研制的系列液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源的差異,證明針對(duì)環(huán)境水樣研制對(duì)應(yīng)的液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源的必要性。

圖5展示了商用標(biāo)準(zhǔn)源與本研究研制的液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源的外觀差異。如圖所示,兩者在外觀上具有較為明顯的差異,這款商用標(biāo)準(zhǔn)源采用玻璃瓶,整體更為透亮,而本研究研制的液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源采用聚乙烯瓶,整體透光度較低,此外,兩者的瓶身、瓶蓋的具體規(guī)格也略有差異。

圖5 商用標(biāo)準(zhǔn)源(左)與研究自制的猝滅校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)源(右)Fig.5 The commercially available standard source(left) and the self-made chemical quench standard source (right)

將商用系列標(biāo)準(zhǔn)源與自制系列標(biāo)準(zhǔn)源的猝滅校準(zhǔn)曲線同時(shí)示于圖6,探測(cè)效率在同一ESCR值下并不相同,這顯示了液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)氚的探測(cè)效率不僅受猝滅效應(yīng)影響,也因猝滅體系的不同而不同。上述結(jié)果充分說(shuō)明,一種液體閃爍體系下標(biāo)準(zhǔn)源校準(zhǔn)所得猝滅效率曲線,不能用于另一體系,否則很可能引入較大的測(cè)量誤差。

3.3 商用標(biāo)準(zhǔn)源與自制標(biāo)準(zhǔn)源的效率猝滅校準(zhǔn)曲線應(yīng)用結(jié)果的比較

結(jié)合前文優(yōu)化的液閃參數(shù),用液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)待測(cè)環(huán)境水樣進(jìn)行測(cè)量,由儀器給出的猝滅指示參數(shù)ESCR值分別得到兩條猝滅校準(zhǔn)曲線上對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率。表3給出了液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)該環(huán)境水樣的5次測(cè)量結(jié)果,本次實(shí)驗(yàn)所測(cè)水樣均為無(wú)色,其猝滅指示參數(shù)ESCR值均在9以上且數(shù)值穩(wěn)定,將兩種猝滅校正曲線預(yù)測(cè)所得探測(cè)效率代入公式(4)計(jì)算環(huán)境水樣的氚濃度。以自制標(biāo)準(zhǔn)源猝滅校準(zhǔn)探測(cè)效率所得氚濃度為基準(zhǔn),計(jì)算商用標(biāo)準(zhǔn)源校準(zhǔn)的水中氚濃度與它的相對(duì)偏差約為11%,說(shuō)明直接使用商用標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器進(jìn)行猝滅校準(zhǔn)曲線的效率刻度會(huì)低估實(shí)際環(huán)境水樣的氚濃度,這一結(jié)果也證明了針對(duì)環(huán)境水樣研制猝滅系列液體閃爍標(biāo)準(zhǔn)源的必要性。

4 小 結(jié)

實(shí)驗(yàn)以LSC-LB7液體閃爍計(jì)數(shù)器為例對(duì)水中氚濃度測(cè)量的液閃實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,結(jié)果表明:液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量水中氚濃度時(shí),含氚水樣品在測(cè)樣前應(yīng)需避光靜置10 h以上,在測(cè)量低水平氚濃度時(shí)需選擇道址區(qū)間13～82的計(jì)數(shù)窗口,并且在保證測(cè)量達(dá)1 000 min, 可獲得較低的探測(cè)下限為1.60 Bq/L。應(yīng)用該優(yōu)化參數(shù)對(duì)環(huán)境水樣進(jìn)行測(cè)量發(fā)現(xiàn),對(duì)比液閃參數(shù)未優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,儀器的探測(cè)下限明顯降低,且實(shí)測(cè)氚濃度不確定度由20%以上降至10%以內(nèi),測(cè)量不確定度改善50%,提高了環(huán)境水樣氚測(cè)量的準(zhǔn)確性。

通過(guò)自制猝滅校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)源繪制了適用于環(huán)境水樣的猝滅校正曲線,與商用標(biāo)準(zhǔn)源的猝滅校準(zhǔn)曲線的水樣測(cè)量結(jié)果比較發(fā)現(xiàn),直接使用商用標(biāo)準(zhǔn)源的猝滅校準(zhǔn)曲線對(duì)環(huán)境水樣氚測(cè)量會(huì)帶來(lái)11%左右的誤差,這將會(huì)錯(cuò)誤地低估實(shí)際環(huán)境水樣的氚濃度?；趦?yōu)化后的液閃測(cè)量方法和自制標(biāo)準(zhǔn)源的猝滅校正曲線對(duì)該環(huán)境水樣品進(jìn)行測(cè)量,得到該環(huán)境水樣中氚的活度濃度為(12.21±2.08)Bq/L,k=2。其他型號(hào)的液體閃爍計(jì)數(shù)器可通過(guò)這套適用于環(huán)境水樣測(cè)量的液閃優(yōu)化方法對(duì)儀器參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,為其用于環(huán)境低水平氚樣品的準(zhǔn)確測(cè)量提供參考。