古鈺鑫，朱彬，錢朋

摘要：基于2007—2018年我國4個代表性大氣本底站（臨安、上甸子、龍鳳山和瓦里關(guān)）的逐小時黑碳（black carbon，BC）觀測數(shù)據(jù)和同期氣象資料，開展中國東西部BC時空變化特征分析；利用黑碳儀模型和濃度權(quán)重軌跡（concentration weighted trajectory，CWT）分析法對比分析了各站點BC的來源類型和潛在源區(qū)。結(jié)果表明：（1）我國BC質(zhì)量濃度分布呈現(xiàn)“東高西低”的特點，各站點BC多年平均質(zhì)量濃度依次為臨安（3 553±2 336 ng·m?3）、上甸子（2 045±1 918 ng·m?3）、龍鳳山（1 966±2 104 ng·m?3）、瓦里關(guān)（455±380 ng·m?3）。（2）東西部4個典型本底站點BC質(zhì)量濃度季節(jié)變化和日變化特征不同，東部站點為冬季最高、春秋季次之、夏季最低，而西部站點表現(xiàn)為春季最高、夏季次之、冬季再次之、秋季最低；東部站點BC日變化以“雙峰型”分布為主，西部瓦里關(guān)站呈“晝高夜低”的高山站特征。研究期內(nèi)，各站BC呈逐年顯著下降的趨勢，體現(xiàn)了我國大氣污染治理的成效。（3）BC主要來自液態(tài)燃料的燃燒（簡記為“BCliquid”）；受冬季采暖影響，夏季BCliquid大于冬季。（4）受亞洲季風影響，不同季節(jié)近地面風場對東西部站點BC質(zhì)量濃度的影響不同，BC潛在來源也不同。東部站冬季潛在源區(qū)多在周邊大城市群，高值區(qū)范圍較大；夏季多來自各站偏南方向。西部瓦里關(guān)站夏季潛在源區(qū)為四川北部城市群，冬季為蘭州附近和印度北部。

關(guān)鍵詞：黑碳氣溶膠；東西部；大氣本底站；來源解析；時空演變

中圖分類號：X513? ? ? 文獻標志碼：A? ? ? ?文章編號：2096-3599（2023）03-0000-00

DOI： 10.19513/j.cnki.issn2096-3599.2023.03.004

Characteristics of spatial and temporal distribution and source apportionment of black carbon aerosols at typical baseline stations in eastern and western China

GU Yuxin1，2，3， ZHU Bin1，2，3， QIAN Peng1，2，3

（1. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters， Nanjing University of Information Science & Technology， Nanjing 210044， China; 2. Key Laboratory of Meteorological Disaster， Ministry of Education， Nanjing 210044， China; 3. CMA Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation， Nanjing University of Information Science & Technology， Nanjing 210044， China）

Abstract： Using the hourly black carbon （BC） mass concentration and the meteorological data from 2007 to 2018 at Lin'an （LA）， Shangdianzi （SDZ）， Longfengshan （LFS）， and Waliguan （Mt. WLG）， 4 typical baseline stations in China， the characteristics of spatial and temporal variations are evaluated in eastern and western China. Combined with the Aethalometer model and the concentration weighted trajectory （CWT） model， the source types and potential source areas of BC are identified. The results are illustrated below. （1） The BC mass concentrations show large fluctuation， referred to as the “high in the east and low in the west” geographical distribution. The annual mean BC mass concentrations at each site are LA （3 553±2 336 ng·m?3）， SDZ （2 045±1 918 ng·m?3）， LFS （1 966±2 104 ng·m?3）， and Mt. WLG （455±380 ng·m?3）. （2） The seasonal variation is characterized differently in the east and west of China. In the east， the BC mass concentration is the highest in winter， followed by autumn and spring， and the summer has the lowest BC mass concentration; while in the west， it shows the seasonal variation of BC in the order of spring > summer > winter > autumn. Meanwhile， the diurnal variation of BC is observed. The eastern stations are dominated by the bimodal pattern， whereas the western station （Mt. WLG） is a high-altitude station with a pattern of “high in the daytime and low at night”. During the study period， the BC mass concentrations show a significant decline trend of internal variation， reflecting the effectiveness of air pollution control in China. （3） The proportion of BC sources is dominated by the burning of liquid fuels （BCliquid）. The proportion of BCliquid in summer is higher than that in winter influenced by winter heating. （4） The effect of wind fields at the surface on BC mass concentrations varies between seasons due to the East Asian monsoon， as well as the potential sources. In winter， the BC in eastern stations mostly comes from the surrounding urban agglomerations with a large scale of high values; in summer， it tends to originate from the southern part of each station. In summer， the high potential source areas of the western station （Mt. WLG） are the northern Sichuan urban agglomerations， while in winter the BC is mainly from the surrounding areas of Lanzhou and northern India.

Keywords： black carbon aerosol; the east and west of China; atmospheric baseline station; source apportionment; spatial-temporal variation

引言

黑碳氣溶膠（black carbon，BC）作為大氣氣溶膠的重要組成部分，主要由含碳物質(zhì)的不完全燃燒產(chǎn)生[1]。盡管BC在細顆粒物（PM2.5）中的占比較小[2，3]，但它具有強吸收性，可占到大氣氣溶膠總吸收的90%～95%[4]，對氣候變化和全球碳循環(huán)起到重要作用[5，6]。在大氣傳輸過程中，BC表面可吸附各種二次污染物，為氣粒轉(zhuǎn)化和非均相化學反應提供載體，并使顆粒物表面形態(tài)發(fā)生改變[7]；同時，BC的排放還增加了細顆粒物的暴露風險，極易誘發(fā)呼吸道、心血管疾病，威脅人體健康[8]。

近年來，國際上對BC的研究方興未艾，多次開展了大型BC觀測試驗，如南半球的ACE 1（Aerosol Characterization Experiment）試驗[9]、亞太地區(qū)的ACE-Asia計劃[10]等。Koepke[11]分析了全球BC質(zhì)量濃度的空間分布特征，發(fā)現(xiàn)北半球高于南半球、陸地高于海洋。Mcmeeking等[12]觀測到歐洲北部、西部城市區(qū)域的BC質(zhì)量濃度（300 ng·m?3）高于偏遠地區(qū)（50 ng·m?3），這與城市人口密度、工業(yè)活動水平等因素導致的燃燒排放有關(guān)。雖然人為源和自然源均為BC的主要來源，但在不同區(qū)域各來源所占的比例不同。Bond等[13]對比了全球各地區(qū)不同來源的BC質(zhì)量濃度，發(fā)現(xiàn)歐洲和北美地區(qū)主要源于交通排放，非洲和東南亞來自生物質(zhì)燃燒，東亞主要來自生物燃料。

中國作為東亞最主要的國家，人口稠密、經(jīng)濟發(fā)展迅速，BC排放約占全球總排放的四分之一[14]，而我國BC的高排放區(qū)主要在東部區(qū)域[15]。Xu等[16]基于MERRA-2地面資料，指出2000—2016年我國東部地區(qū)年平均BC地面質(zhì)量濃度為3 410 ng·m?3，由年際變化來看，在2000—2007年間持續(xù)增長，而在2008—2016年逐步減少。Jing等[17]研究表明長三角地區(qū)BC質(zhì)量濃度冬季多高于夏季，有明顯的季節(jié)變化特征。而不同季節(jié)BC質(zhì)量濃度的日變化特征也存在差異[18]，張驍?shù)萚19]發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)秋、冬季BC日變化特征表現(xiàn)為與早晚出行高峰有關(guān)的“雙峰型”分布。同時，Kucbel等[20]觀測到溫度、風速和相對濕度等要素會對BC質(zhì)量濃度產(chǎn)生較大影響。張宸赫等[2]在研究北京城區(qū)不同季節(jié)、氣象因素的影響時，發(fā)現(xiàn)在盛行風向上，BC質(zhì)量濃度與風速、邊界層高度（boundary layer height，BLH）呈現(xiàn)負相關(guān)性。此外，大氣中的一些污染物（例如PM2.5和CO等）也與BC質(zhì)量濃度存在一定的相關(guān)關(guān)系[17]。

以往的研究多是將空間尺度設定為單一城市群，一般集中在長三角[17，21]、京津冀[2，19]、珠三角[22]等東部地區(qū)。但是隨著西部大開發(fā)戰(zhàn)略的實施和城市化進程的加快，東西部差距逐漸縮小，且由于大氣本底站能夠代表典型區(qū)域內(nèi)混合均勻的大氣狀況，因此對比研究中國東西部大氣本底站BC的長期變化顯得尤為重要。本研究基于2007—2018年中國東西部的黑碳觀測數(shù)據(jù)和同期氣象資料，選取臨安、龍鳳山、上甸子和瓦里關(guān)4個具有區(qū)域代表性和長期性的大氣本底站作為觀測站點，分析BC的變化特征和潛在源區(qū)。如此，可為后續(xù)因地制宜地制定大氣污染防控措施提供有效的觀測證據(jù)和理論依據(jù)，有助于引導低碳技術(shù)革新和“雙碳”戰(zhàn)略實施。

1數(shù)據(jù)與方法

1.1觀測站點

根據(jù)地理位置和經(jīng)濟發(fā)展狀況，將我國大陸地區(qū)劃分成東部和西部。東部地區(qū)地勢平坦，多以平原、丘陵為主，氣候條件好、降水較充足；而西部地勢復雜多變，多以高原、荒漠為主，暖濕氣流難以抵達，氣候干燥。作為大氣本底站，浙江臨安、北京上甸子、黑龍江龍鳳山和青海瓦里關(guān)遠離工業(yè)區(qū)和城市，受局地污染源直接影響較小，能夠代表其區(qū)域內(nèi)大氣成分均勻混合后的平均狀況，且上述4個站點是我國建立的第一批大氣本底監(jiān)測站，觀測資料具有區(qū)域代表性和長期性。表1為站點的經(jīng)緯度、海拔、區(qū)域等信息。

圖1標注了各站點的地理位置。臨安站位于長三角西南部、杭州主城區(qū)西北部約50 km處，四周以丘陵、農(nóng)田為主。上甸子站位于北京東北部的密云縣上甸子村，離北京城區(qū)約150 km。龍鳳山站位于黑龍江東南部的龍鳳山山頂，東、南面為大范圍的森林，西北兩面為松嫩平原，哈爾濱市位于該站西北方向175 km處。瓦里關(guān)站作為全球大氣本底站，位于歐亞大陸腹地、青藏高原東北部，北離青海湖40 km、東距西寧約90 km。

1.2觀測儀器和數(shù)據(jù)

觀測黑碳的儀器使用Aethalometer AE-31型黑碳儀（美國Magee Scientific公司生產(chǎn)）[23]，該儀器首先讓隨氣流飛行的BC粒子撞擊并沉積在石英濾帶上，再通過測量其引起的光學衰減來推斷BC的質(zhì)量濃度。它有7個光譜測量通道，分別為370、470、520、590、660、880和950 nm。由于BC在880 nm具有強吸收性，本次研究選用880 nm通道測量的數(shù)據(jù)。該儀器全天候運行，每5 min記錄一次數(shù)據(jù)，各站點的穩(wěn)定采樣流量略有差異，在2～5 L/min之間。采樣儀器切割頭均為2.5 μm，受采樣流量影響，切割粒徑略有差異。為保證黑碳儀運行穩(wěn)定，需定期進行采樣流量檢驗和零位調(diào)整。由于BC的觀測數(shù)據(jù)是按照世界時（UTC）記錄，本文已修正為北京時間（UTC+08：00）開展研究。

所用氣象數(shù)據(jù)源于歐洲中期天氣預報中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，ECMWF）的第五代再分析氣候數(shù)據(jù)集ERA5（ECMWF Reanalysis v5，https：//cds.climate.copernicus.eu/），包括風速、風向和相對濕度（relative humidity，RH）等。時間分辨率為1 h，水平分辨率為0.25°×0.25°，數(shù)據(jù)質(zhì)量與觀測資料對比驗證較好[24-25]。

圖中瓦里關(guān)BC質(zhì)量濃度—實測BC質(zhì)量濃度×5。

1.3黑碳儀模型

根據(jù)液體燃料和固體燃料燃燒產(chǎn)生BC的光吸收系數(shù)的不同，可以分辨這兩種排放源對BC質(zhì)量濃度的貢獻。黑碳儀模型是根據(jù)固體燃料的吸收系數(shù)對波長λ變化更加敏感，選用370 nm和880 nm兩個波長的BC測量值計算出吸收系數(shù)的?ngstr?m指數(shù)（α）和液體燃料的貢獻占比（P）[26]，計算公式如下：

， （1）

， （2）

其中：babs（BC）為BC的吸收系數(shù)，babs（BCliquid）和babs（BCsolid）分別為液體燃料和固體燃料燃燒產(chǎn)生BC的吸收系數(shù)，為BC的質(zhì)量濃度，babs，λ（BC）為波長λ下的BC吸收系數(shù)，質(zhì)量吸收截面（mass absorption cross section，MAC）的值VMAC（370 nm）=18.47 m2·g?1，VMAC（880 nm）=7.77 m2·g?1，即：

， （3）

， （4）

其中： babs，370（BC）和babs，880（BC）分別為波長370、880 nm下BC的吸收系數(shù)，α為吸收系數(shù)的?ngstr?m指數(shù)，和分別為波長370、880 nm下BC的質(zhì)量濃度，P為液態(tài)燃料產(chǎn)生的BC質(zhì)量濃度在BC總質(zhì)量濃度的占比。

1.4后向軌跡模式

利用HYSPLIT-4（HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory）后向軌跡模式對各站點每日00：00、06：00、12：00、18：00（UTC）的氣團軌跡進行后向72 h模擬，設置距地高度為500 m。使用的氣象數(shù)據(jù)是由美國國家環(huán)境預測中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP）提供的全球資料同化系統(tǒng)（Global Data Assimilation System，GDAS）數(shù)據(jù)，時間分辨率為6 h，水平分辨率為1°×1°。

1.5濃度權(quán)重軌跡分析

濃度權(quán)重軌跡分析（concentration weighted trajectory，CWT）是一種研究污染物潛在源區(qū)及其貢獻大小的方法，主要通過計算不同軌跡的濃度權(quán)重來量化各網(wǎng)格的污染程度[27]。本次研究設置的網(wǎng)格精度為1°×1°，權(quán)重濃度的計算公式如下：

， （5）

其中：為網(wǎng)格（i，j）上的BC平均權(quán)重濃度，l為氣團軌跡，M為氣團軌跡總數(shù)，Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格（i，j）時所對應的BC質(zhì)量濃度，τijl為軌跡l在網(wǎng)格（i，j）的停留時間。當網(wǎng)格內(nèi)的所有軌跡端點數(shù)nij較小時，需要引入權(quán)重函數(shù)Wij以減少誤差。

， （6）

其中：nij為經(jīng)過網(wǎng)格的所有軌跡端點數(shù)，nave為研究區(qū)內(nèi)平均軌跡端點數(shù)。

2結(jié)果與討論

2.1黑碳空間分布及季節(jié)變化特征

由圖1可見，2007—2018年BC質(zhì)量濃度的空間分布呈現(xiàn)出“東高西低”的特點。BC年均質(zhì)量濃度的高值區(qū)集中在東部和東北地區(qū)站點：長三角的臨安站（3 553±2 336 ng·m?3）、京津冀的上甸子站（2 045±1 918 ng·m?3）和黑龍江的龍鳳山站（1 966±2 104 ng·m?3）；而低值區(qū)則處于西部站點：青海東部的瓦里關(guān)站（455±380 ng·m?3），這與我國BC質(zhì)量濃度的區(qū)域分布情況大致相同[28]。作為中國唯一的全球大氣本底站，瓦里關(guān)站BC質(zhì)量濃度仍遠遠高于大多數(shù)全球站的背景值（20～70 ng·m?3）[15]，這表明即使是偏遠地區(qū)，也受到了日益加劇的人類活動的影響。因此，我國減少BC排放的必要性不言而喻。

同時，圖1中各站點存在明顯的季節(jié)變化特征。我國東部BC的質(zhì)量濃度大多在冬季最高、春秋季次之、夏季顯著下降。平均而言，春、夏、秋和冬季BC質(zhì)量濃度分別為2 434、1 715、2 909和3 333 ng·m?3，值得關(guān)注的是上甸子秋季BC質(zhì)量濃度略高于冬季，可能是因為該站秋季靜風頻率較高，BC不易擴散稀釋。而西部瓦里關(guān)的季節(jié)變化特征略有差異，呈現(xiàn)為491 ng·m?3（春季）> 470 ng·m?3（夏季）> 451 ng·m?3（冬季）>423 ng·m?3（秋季）。對比BC質(zhì)量濃度的季節(jié)變化，發(fā)現(xiàn)中國東西部夏、冬季差異較大。因此，后文將重點對比夏、冬季的BC質(zhì)量濃度特征及其來源。

2.2年際變化及長期趨勢

圖2a為4個本底站的年平均質(zhì)量濃度的年際變化及趨勢，發(fā)現(xiàn)東部各站點呈現(xiàn)出較為明顯的逐年下降趨勢（通過Mann-Kendall趨勢檢驗和Daniel顯著性檢驗，如表2所示）。臨安站的BC質(zhì)量濃度下降幅度最大，每年下降約240 ng·m?3，龍鳳山和上甸子次之。西部瓦里關(guān)站因本底質(zhì)量濃度相對較低，下降趨勢不太顯著（通過信度為95%的Daniel檢驗，但未通過信度為95%的Mann-Kendall趨勢檢驗）。由于臨安站BC質(zhì)量濃度最高且變化幅度最大，圖2b給出了基于臨安站2007—2018年BC質(zhì)量濃度逐日數(shù)據(jù)，運用滑動平均濾波法所得的過去12 a長期演變趨勢。由圖2b可以看出，自2012年起，BC質(zhì)量濃度呈現(xiàn)較明顯的下降趨勢，表明近年來，臨安周邊地區(qū)大氣污染綜合防治措施成效顯著。我國在大力發(fā)展經(jīng)濟建設的同時，也沒有忽視空氣質(zhì)量的問題，正積極地改善大氣環(huán)境。

2.3月際變化及日變化特征

圖3顯示的是各本底站的月均BC質(zhì)量濃度箱線圖。值得關(guān)注的是，東部龍鳳山站表現(xiàn)出最為明顯的月變化特征，BC月平均質(zhì)量濃度在1月達到峰值4 160 ng·m?3，而在8月份達到最低值798 ng·m?3。臨安和上甸子BC分別在12月和10月達到最大質(zhì)量濃度4 973 ng·m?3和2 819 ng·m?3；月均質(zhì)量濃度最低值均出現(xiàn)在7月，分別達到2 254 ng·m?3和1 748 ng·m?3。而西部瓦里關(guān)站僅發(fā)生了輕微的月偏差，谷值出現(xiàn)在11月（365 ng·m?3），峰值出現(xiàn)在1月（559 ng·m?3）。東部站點低值集中在7、8月，歸因于東亞夏季風帶來高溫、濕潤氣流，降水對BC的濕清除作用較強；同時夏季太陽輻射增強，導致邊界層高度增加，更有利于BC的擴散，從而減少近地面BC的質(zhì)量濃度。

圖4給出了2007—2018年各本底站多年的日變化。由圖4可知，東部本底站的BC質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)出明顯的“雙峰型”變化特征，峰值時間通常出現(xiàn)在日出和日落前后，即早上06：00—08：00和晚上18：00—20：00，而低值時間出現(xiàn)在午后14：00左右和午夜。這一日變化特征與局地人類活動和大氣邊界層的日變化有關(guān)。第一個峰值出現(xiàn)在日出后，這一時段恰逢出行早高峰；正午，隨著太陽輻射增強，從近地面向上加熱導致大氣湍流逐漸增強，有利于BC向上混合和稀釋，致使近地面BC質(zhì)量濃度達到谷值。日落后，一方面由于出行晚高峰，另一方面由于近地面輻射冷卻形成逆溫層，BC在穩(wěn)定邊界層內(nèi)堆積，形成第二個峰值。

而西部瓦里關(guān)站位于青藏高原東北緣海拔3 816 m的瓦里關(guān)山上，受人為局地污染源直接影響小，BC質(zhì)量濃度日變化幅度也較小，平均質(zhì)量濃度基本穩(wěn)定在400 ng·m?3左右。但呈現(xiàn)出“晝高夜低”的特點，這可能是由于白天邊界層向上發(fā)展以及谷風將較低海拔地區(qū)（人類活動更多）的BC輸送、擴散至山頂所致，體現(xiàn)了高山站的特征[29]，也表明瓦里關(guān)站附近仍有少量BC源區(qū)。

2.4 近地面風場對BC的影響

大氣輸送過程不僅可以清除本地污染物，也可以將外源污染物輸入，其中污染物濃度變化與近地面風場的關(guān)系很大。利用ERA5地面10 m風場的同期逐小時u、v風速資料，進一步分析各本底站BC的季節(jié)變化特征及其可能來源。由于東部站點受東亞季風影響，夏季風從洋面吹向大陸，盛行風為偏南–東南風；冬季風相反，為偏北–西北風。因此，以下研究中東部站點對比了南、北風向下的BC質(zhì)量濃度差異。西部瓦里關(guān)站冬季主要盛行偏西風，春、夏季受東亞夏季風和青藏高原熱力環(huán)流影響，偏東氣流頻率明顯增加，因此比較東、西風向下BC質(zhì)量濃度差異能夠更好地對比出瓦里關(guān)站受近地面風場的影響。

由圖5可見，東部臨安站秋、冬季的主導風向為偏東北風，但偏南風向下BC質(zhì)量濃度略大于偏北風，這是由于該站北–東北部多為農(nóng)田，黑碳源較少；而西南部約7 km處為臨安主城區(qū)，存在BC人為排放。夏季，南風分量顯著增多，南、北風向下的同期BC質(zhì)量濃度相差無幾，說明臨安站周邊城市群對BC質(zhì)量濃度影響差異不大，地面風分析不能很好地解釋該站BC來源，將在2.6節(jié)進一步分析。

龍鳳山站秋、冬季盛行風向為偏西南風，夏季盛行風為南風且平均風速最小，其他季節(jié)平均風速較大，同時偏北風下冬季BC質(zhì)量濃度明顯偏高?？紤]到哈爾濱城區(qū)位于該站點的北部，冬季偏北氣流攜帶重工業(yè)區(qū)的污染氣體影響龍鳳山站BC質(zhì)量濃度。

上甸子夏秋兩季靜風頻率較高，冬季北風頻率增加，春季從偏西北向偏西南風方向轉(zhuǎn)變。對比南北風分量后，發(fā)現(xiàn)偏南風下BC質(zhì)量濃度普遍更高。這是由于在該站點西南方向約130 km處為北京市，是上甸子站BC的主要來源之一。秋季靜風頻率高，污染物難以擴散。夏季居民采暖需求減少、降水增多，且太陽輻射增加使大氣對流活動較為旺盛，因此偏南風下夏季BC質(zhì)量濃度較低。

西部瓦里關(guān)站緯向風速遠大于徑向風速，夏季以東風為主、冬季主導風向為西風，偏東風下BC質(zhì)量濃度普遍高于同期偏西風。這是由于瓦里關(guān)東部地區(qū)人口較密集、工業(yè)較發(fā)達，空氣污染較為嚴重；而西部人跡罕至，污染較輕[28]。同時，瓦里關(guān)東風頻率變化顯著，夏季東風頻率增加、風速較大，且偏東風下冬季BC質(zhì)量濃度明顯大于夏季。

在對比東西部差異后，發(fā)現(xiàn)受亞洲季風影響，各站點在四季的平均風向不同，而各盛行風向下的BC質(zhì)量濃度也不同，說明這可能是中國東西部各本底站BC質(zhì)量濃度的季節(jié)變化特征存在差異的原因。

2.5 基于黑碳儀模型的源解析

現(xiàn)有研究[17，26，29]和擬合數(shù)據(jù)結(jié)果表明了α（?ngstr?m指數(shù)）與P（液體燃料源占比）的關(guān)系，即當α=1.0（P=1）時，表明BC來源于液態(tài)燃料（交通源）；當α=2.0（P=0）時，BC來自固體燃料（生物質(zhì)和煤炭燃燒）。自2013年9月以來，我國積極推進大氣“國十條”的實施，BC質(zhì)量濃度顯著降低，來源亦發(fā)生變化[30]。表3對比了大氣“國十條”實施前、后液體燃料源占比（P）的變化，主要對比了夏、冬季的差異。

由表3可知，2007—2018年本文所研究的4個本底站P值在80%上下變動，說明BC主要來源于液態(tài)燃料的燃燒。“國十條”實施前后，臨安和瓦里關(guān)站BC來源變化較小，P值略微增加，這是由于近年來，我國汽車保有量逐年增加，使得液態(tài)燃料對BC質(zhì)量濃度的貢獻占比也在增加。而上甸子和龍鳳山P值出現(xiàn)下降，可能與二地能源結(jié)構(gòu)變化有關(guān)[31]，有待進一步研究。對比夏、冬季P值，發(fā)現(xiàn)各本底站存在顯著的季節(jié)變化特征，夏季BCliquid均大于冬季。其中上甸子和龍鳳山站變化最為明顯，2014—2018年夏季二地P值分別為93.1%和77.5%，冬季下降至64.9%和71.0%。究其原因，這兩個站點地處我國華北和東北地區(qū)，冬季干燥寒冷，會消耗大量的煤炭用于采暖，使固態(tài)燃料貢獻占比增加[31]，P值下降。

2.6 濃度權(quán)重軌跡分析

由于2.4節(jié)的地面風向季節(jié)變化分析不能完全揭示各站BC區(qū)域來源，本節(jié)進一步采用后向軌跡和濃度權(quán)重軌跡（CWT）方法推斷其來源。本文使用HYSPLIT模式對4個典型本底站2007—2018年夏、冬季BC的來源進行72 h后向軌跡溯源，由此對比出我國東西部BC傳輸路徑的差異。BC高質(zhì)量濃度來源多以短距離輸送為主，但受東亞季風影響，不同季節(jié)各本底站BC的傳輸路徑和潛在源區(qū)也存在顯著的差異，尤其是冬、夏季差異較大（圖略）。在此基礎上，為進一步研究區(qū)域輸送對觀測本底站的BC質(zhì)量濃度貢獻，使用CWT方法計算各網(wǎng)格權(quán)重濃度，分別得到圖6和圖7所示的夏、冬季各站周邊區(qū)域BC的潛在源區(qū)分布情況。

夏季，臨安站BC質(zhì)量濃度較低，潛在源區(qū)主要分布在臨安周邊的長江三角洲城市群和黃海、東海西部區(qū)域，BC質(zhì)量濃度在3 000 ng·m?3左右。龍鳳山潛在源區(qū)主要分布在該站的西南部，高值中心集中在遼寧和渤海、黃海北部，BC質(zhì)量濃度在1 200 ng·m?3左右。上甸子潛在源區(qū)主要分布在該站的南部，高值中心在山東南部、江蘇北部和安徽東北部，此外在河南北部也有一高值區(qū)，BC質(zhì)量濃度在2 500～3 000 ng·m?3。西部瓦里關(guān)夏季在東南和東北方向上有一大范圍的潛在源區(qū)，高值中心位于四川北部、甘肅南部和內(nèi)蒙古西部，BC質(zhì)量濃度大于600 ng·m?3。

冬季各站BC質(zhì)量濃度較夏季高得多。臨安的潛在源區(qū)主要在該站的西南和西北方向，西北方向上至北京南部、西南下達廣東北部。高值中心分布在浙江南部、福建北部和江西東部，此外，在湖南中部也存在濃度超過6 000 ng·m?3的污染源。龍鳳山潛在源區(qū)主要在該站以北的黑龍江大部分地區(qū)、內(nèi)蒙古東部和以南的吉林東北部，BC質(zhì)量濃度超過4 000 ng·m?3。上甸子的潛在源區(qū)主要分布在該站的南部，呈現(xiàn)東西走向，高值中心的北部為天津，南部為山東德州、濱州、東營一帶，西部為河北保定、衡水等高污染城市群，BC質(zhì)量濃度大于5 000 ng·m?3。瓦里關(guān)潛在源區(qū)呈現(xiàn)東西走向的扁平帶狀分布，主要在印度北部和甘肅南部，其中高值中心在蘭州及周邊，BC質(zhì)量濃度在1 000 ng·m?3以上，這與Dai等[28]的研究結(jié)論相吻合。

3結(jié)論

（1）2007—2018年臨安站、上甸子站、龍鳳山站和瓦里關(guān)站4個大氣本底站的BC質(zhì)量濃度在空間分布上呈現(xiàn)出“東高西低”的特點，東部站點的均值分別為臨安（3 553±2 336 ng·m?3）、上甸子（2 045±1 918 ng·m?3）、龍鳳山（1 966±2 104 ng·m?3）；西部瓦里關(guān)站為455±380 ng·m?3。在年際變化上，東部站點各站BC呈逐年顯著下降的趨勢，瓦里關(guān)站因其本底濃度較低，下降趨勢不明顯。在季節(jié)變化上，東部為冬季最高、春秋季次之、夏季最低；而瓦里關(guān)站為春季最高、夏季次之、冬季再次之、秋季最低。東部日變化特征為“雙峰型”分布，峰值出現(xiàn)在日出和日落，而低值在午后14：00；瓦里關(guān)站呈“晝高夜低”的高山站特征。

（2）受亞洲季風影響，不同季節(jié)近地面風場對我國東西部站點BC質(zhì)量濃度的影響不同。東部臨安站秋冬季東北風占主導、夏季南風頻率增加，但南北風下BC質(zhì)量濃度差異不大。上甸子夏秋兩季靜風頻率較高、冬季北風增加，但南風下BC質(zhì)量濃度更高。龍鳳山站冬季多西南風，但偏北風下BC質(zhì)量濃度更高。西部瓦里關(guān)站夏季東風頻率增加、冬季西風為主，偏東風下BC質(zhì)量濃度大于同期偏西風。

（3）對比東西部BC來源時，基于黑碳儀模型，發(fā)現(xiàn)BC主要來自液態(tài)燃料的燃燒（BCliquid）；受冬季采暖影響，夏季BCliquid占比大于冬季。CWT結(jié)果表明，東部站點冬季BC的高值區(qū)范圍較大，潛在源區(qū)以周圍高污染城市為主；夏季BC質(zhì)量濃度驟降，高值范圍區(qū)變小，潛在源區(qū)主要分布在各站偏南方向。西部瓦里關(guān)站夏季潛在源區(qū)高值中心是四川北部以成都為中心的城市群，冬季為蘭州附近和印度北部。

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