李思萱,史曉燕,吳 哲,李金環(huán),梁中翥

(東北師范大學(xué) 物理學(xué)院,吉林 長春 130024)

絕對零度以上的物體都在不停地向外輻射一定波長的電磁波,而輻射波長分布取決于物體的溫度,根據(jù)維恩定律,常見的室溫物體的輻射都在長波紅外波段. 因此,對長波紅外波段光輻射的利用尤為重要,紅外激光雷達、紅外熱像儀[1]、光熱療法[2]與太陽能電池等都與紅外技術(shù)息息相關(guān). 傳統(tǒng)的紅外吸收器一般使用自然材料,由于帶隙限制,其對電磁波的吸收能力主要源于物質(zhì)的本征吸收特性,只能在確定的波段吸收,無法實現(xiàn)波長調(diào)控,且由于吸收率依賴于膜層的厚度,因此膜層一般較厚. 同時,高折射率材料強烈的表面反射使得光難以入射到其內(nèi)部,因此傳統(tǒng)的紅外吸收器很難實現(xiàn)完美吸收.

超材料是人工制備的復(fù)合材料,可以通過對結(jié)構(gòu)與周期的設(shè)計調(diào)控其介電常量和磁導(dǎo)率,被廣泛應(yīng)用于熱發(fā)射器[3]、超透鏡[4]、傳感器[5]等領(lǐng)域. 當(dāng)激發(fā)表面等離激元時,特定頻率的光入射到金屬表面,發(fā)生強烈共振吸收或散射,引發(fā)較為強烈的近場增強效應(yīng),增強光與物質(zhì)之間的相互作用,因此表面等離激元結(jié)構(gòu)是解決超薄半導(dǎo)體材料高吸收的重要方案之一[6],但是表面等離激元的激發(fā)需要滿足特定條件. 通過對超材料結(jié)構(gòu)進行設(shè)計,獲得所需要的電磁參量,進而對電磁波的振幅、相位和偏振進行調(diào)控,因此超材料的出現(xiàn)使常規(guī)條件下難以激發(fā)和利用的表面等離激元共振得以被大規(guī)模地研究和應(yīng)用[7],其中最典型的是超材料吸收器. 超材料吸收器利用超材料單元結(jié)構(gòu)激發(fā)局域表面等離激元共振,使入射光的能量被局限在吸收器中并最終被吸收.

2008年,Landy等人[8]首次提出基于超材料結(jié)構(gòu)的吸收器,該吸收器由上中下3部分構(gòu)成,頂部為開口的“日”字形金屬層,中間為介質(zhì)層,底部為金屬長方形. 此結(jié)構(gòu)可以激發(fā)電諧振和磁諧振,從而實現(xiàn)對入射光的高吸收,在微波波段實現(xiàn)了96%的近完美吸收. 此后,關(guān)于超材料吸收器的研究大多基于金屬諧振器-介質(zhì)層-金屬反射層的3層結(jié)構(gòu),通過對頂層金屬圖形的設(shè)計可以實現(xiàn)阻抗匹配,底層金屬層的作用是防止能量通過吸收結(jié)構(gòu). 目前,超材料吸收器已經(jīng)在微波波段[9-10]、可見光波段[11]以及太赫茲波段[12-13]得到了廣泛研究. 在長波紅外波段,Liu等人[14]提出了基于十字形諧振器結(jié)構(gòu)的超材料吸收器,其在8.32 μm波長處的吸收率為94%. Li等人[15]采用單層納米盤結(jié)構(gòu)制作超材料吸收器,實現(xiàn)在13.22 μm波長處的吸收率為97%. 但是對這2類超材料吸收器只研究了如何提高吸收率,吸收頻帶較窄,限制了超材料在大氣紅外能量捕獲等領(lǐng)域的應(yīng)用. üstün等人[16]設(shè)計了在長波紅外區(qū)域?qū)崿F(xiàn)寬帶高吸收的Si3N4超材料吸收器,可以在7.9～14 μm的波長范圍內(nèi)達到80%以上的吸收率. Luo等人[17]將16個不同尺寸的多層諧振腔組合到1個單元結(jié)構(gòu)中,實現(xiàn)了8～14 μm波段范圍內(nèi)的完美吸收. 但是該吸收器的結(jié)構(gòu)復(fù)雜,很難大規(guī)模生產(chǎn),而且對偏振角和入射角比較敏感.

目前,在紅外波段基于金屬-介質(zhì)-金屬的3層結(jié)構(gòu)的研究已經(jīng)取得了成果,但在8～14 μm波段仍存在表層圖案復(fù)雜、加工困難、厚度太大等問題. 本文從表面等離激元諧振的電磁響應(yīng)特性以及吸收光的物理機制研究入手,選擇金屬-介質(zhì)-金屬的3層結(jié)構(gòu),設(shè)計出在長波紅外波段實現(xiàn)近完美吸收的2種表層圖案簡單、諧振器輕薄的圓形簡單微納結(jié)構(gòu)吸收器,其平均吸收率在8～14 μm分別達到91.41%和93.33%.

1 表面等離激元的基本原理和計算方法

1.1 表面等離極化激元

表面等離極化激元是金屬表面自由電子與外場相互作用產(chǎn)生的電磁波,即傳播型表面等離激元. 金屬和電介質(zhì)分界面上由于集體共振形成了交替分布的正負表面電荷,從而產(chǎn)生沿x軸方向傳播的表面等離激元波. 根據(jù)連續(xù)性邊界條件,橫電(TE)偏振模式的電磁波無法在金屬-介質(zhì)界面形成表面等離激元,其只能由橫磁場(磁場垂直于入射平面,TM)激發(fā),同時電場在垂直于分界面向下的z軸負方向上振幅呈指數(shù)衰減.

下面討論光波在一維界面的傳播情況.設(shè)介質(zhì)與金屬的介電常量分別為εd和εm,波矢量分別為kd和km.金屬與介質(zhì)界面的等離激元波的波矢量為[18]

(1)

由圖1所示表面等離激元的色散曲線可以看出,入射光波矢值始終小于表面等離激元的波矢值,所以表面等離激元共振無法直接被入射光波激發(fā).因此,若實現(xiàn)波矢匹配,需要在介質(zhì)與金屬的界面上對表面等離極化激元進行補償,才能激發(fā)表面等離極化激元.本文將對超材料的結(jié)構(gòu)進行設(shè)計,通過近場耦合的方式實現(xiàn)表面等離極化激元.

圖1 表面等離激元的色散曲線[19]

1.2 局域表面等離激元

當(dāng)光照射到尺度小于入射波波長的金屬顆粒時,由于顆粒曲面存在束縛作用形成共振,從而引起顆粒內(nèi)層和外層區(qū)域的電場局域增強,并且在從納米顆粒-介質(zhì)界面進入到介質(zhì)中時迅速衰減.不同金屬有其固有的振動頻率,該波段的電磁波被局域在金屬中,表現(xiàn)出很強的光吸收能力.由于納米顆粒的尺寸遠小于入射光的波長,散射效應(yīng)足夠強,因此局域表面等離激元的激勵條件比較簡單,在不需要外加作用的條件下,可以由入射光直接激發(fā).

準(zhǔn)靜態(tài)近似法則可用來簡化金屬與電磁場之間的作用.圖2為金屬顆粒簡化成半徑為a(a?r)、介電常量為εm的金屬球,放置在沿z軸方向的外電場E0中,周圍介質(zhì)的介電常量為εd.

圖2 金屬顆粒與入射光作用的簡化模擬圖

設(shè)α為復(fù)極化率,根據(jù)偶極矩的定義,在金屬顆粒內(nèi)部,被入射電場引發(fā)的振蕩偶極矩為

E(r,t)=E0(r)e-iωt,

(2)

p(t)=ε0εdαE0(r)e-iωt,

(3)

則α可以表示為

(4)

可以看出,當(dāng)Re (εm)=-2εd時,極化率取到最大值.此時,電子振動的振幅最大,產(chǎn)生的電場強度也就最大,意味著金屬球的表面產(chǎn)生較強的近場增強,即局域表面等離激元共振.

2 長波紅外吸收器的設(shè)計

2.1 圓盤諧振吸收器

2.1.1 圓盤諧振吸收器的設(shè)計

根據(jù)能量守恒定律,吸收率為

A=1-R-T,

其中,R為反射率,T為透射率.結(jié)合近完美吸收的理論,若超材料吸收器實現(xiàn)完美吸收,減少反射和消除透射是2種直觀的方法.

本文設(shè)計的諧振器基于金屬-介質(zhì)-金屬結(jié)構(gòu):第一層是設(shè)計周期性排列的金屬結(jié)構(gòu),其主要作用是與環(huán)境達到阻抗匹配,從而達到增強吸收的效果;第二層介質(zhì)層可以起到調(diào)節(jié)上下2層的等離共振模式的作用,同時入射波的能量經(jīng)過上下2層金屬的多次反射在介質(zhì)層也會高度局域;第三層為金屬襯底層,作為反射鏡使用,入射光照射到金屬層被金屬層反射[20].

圓盤諧振吸收器的結(jié)構(gòu)單元如圖3所示.

圖3 圓盤諧振吸收器的結(jié)構(gòu)單元示意圖

超材料吸收器采用損耗性Ti設(shè)計周期排列層與反射層,中間介質(zhì)層則選擇與結(jié)構(gòu)和尺寸阻抗匹配更好的非晶Si.初步設(shè)定吸收器的幾何參量如下:諧振器的厚度h=50 nm,介質(zhì)層的厚度d=620 nm,反射層的厚度t=200 nm,周期P=2.4 μm,圓盤諧振器的半徑R=600 nm.

使用時域有限差分法進行數(shù)值模擬,設(shè)置入射光自吸收器上方沿z軸負方向入射,光的偏振方向沿x軸.在光源上方和吸收器下方分別放置監(jiān)視器,用來監(jiān)測入射光的反射率和透射率.

在6～16 μm波段范圍的吸收光譜如圖4所示,可以觀察到2個吸收峰,分別為:在8.31 μm處,吸收率達到98.21 %;在12.60 μm處,吸收率達到99.76 %. 在8～14 μm的平均吸收率達到89.85 %.

圖4 圓盤諧振吸收器的吸收光譜

下面分析2個吸收峰處的光吸收機制. 在入射光波長為8.31 μm和12.60 μm各截面的磁場分布、電場分布和電流方向如圖5～6所示.

(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布

當(dāng)入射光的波長為8.31 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖5(a)所示,可以看到磁場主要分布在圓盤諧振器兩側(cè)的介質(zhì)層中,沿介質(zhì)層-反射層截面向上強度遞減. 諧振器中央的XZ截面的電場分布及電流方向如圖5(b)所示,可以發(fā)現(xiàn)入射電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣,諧振器兩端的電流方向不同,底部反射層中的電流方向大體相同但不連續(xù). 諧振器和介質(zhì)層界面的電場分布如圖5(c)所示,可以看到電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣處,表現(xiàn)了電偶諧振的特點. 以上特點說明在8.31 μm處激發(fā)了傳播型表面等離激元.

當(dāng)入射光的波長為12.60 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖6(a)所示,可以看到磁場主要聚集在諧振器下方的介質(zhì)層中. 諧振器中央的XZ截面的電場分布及電流方向如圖6(b)所示,可以看到底部反射層的電流為向右的連續(xù)電流,而諧振器層中的電流向左,2層金屬之間形成了環(huán)流. 諧振器和介質(zhì)層界面的電場分布如圖6(c)所示,可以看到電場主要集中在圓盤諧振器的邊緣處. 以上特點表明在12.60 μm處激發(fā)了局域等離激元諧振.

(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布

2.1.2 圓盤諧振吸收器的參量優(yōu)化

通過調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)單元的各項參量,對器件的吸收率進行優(yōu)化. 首先改變圓盤諧振器的半徑,得到不同半徑的吸收曲線,如圖7所示. 由圖7可知,隨圓盤半徑增大,位于8 μm附近的吸收峰幾乎沒有發(fā)生變化,但位于12 μm附近的吸收峰發(fā)生紅移,隨著兩峰之間距離的增大,吸收峰之間的凹陷處變寬. 根據(jù)吸收率的數(shù)據(jù),圓盤的半徑在0.55～0.60 μm時,平均吸收率均大于90%,最高達到91.41%. 半徑為0.60 μm時,8.31 μm處的吸收率為98.02%,12.60 μm處的吸收率為99.83%. 因此,在實際的制備過程中,可以根據(jù)所需吸收區(qū)間、制造工藝等確定圓盤的半徑.

圖7 不同半徑下圓盤諧振吸收器的吸收譜

改變介質(zhì)Si的厚度,吸收曲線如圖8所示. 由圖8可見,隨介質(zhì)層厚度增加,吸收曲線整體紅移,而且有左峰下降、右峰增加的趨勢. 推測出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因是:介質(zhì)層厚度發(fā)生變化,共振效應(yīng)也隨之升高或者降低,導(dǎo)致總吸收效率發(fā)生改變.

圖8 不同介質(zhì)厚度下圓盤諧振吸收器的吸收譜

2.2 環(huán)形諧振吸收器

2.2.1 環(huán)形諧振吸收器的設(shè)計

為了加強傳播型表面等離激元的作用,在設(shè)計的圓盤諧振吸收器基礎(chǔ)上,將圓盤形結(jié)構(gòu)改變?yōu)榄h(huán)形結(jié)構(gòu),如圖9所示.

初步設(shè)定吸收器的幾何參量:諧振器的厚度h=200 nm,介質(zhì)層的厚度d=620 nm,反射層的厚度t=200 nm,周期P=2.4 μm,環(huán)形諧振器的外徑R=600 nm,環(huán)形諧振器的內(nèi)徑r=400 nm.設(shè)置入射光自吸收器上方沿z軸負方向入射,光的偏振方向沿x軸.

在6～16 μm波段范圍的吸收光譜如圖10所示,可以觀察到2個吸收峰,分別為:在8.32 μm處,吸收率達到98.01%;在12.95 μm處,吸收率達到97.96%. 在8～14 μm的吸收率均在70%以上,平均吸收率達到84.07%.

圖10 環(huán)形諧振吸收器的吸收光譜

下面分析2個吸收峰處的光吸收機制. 各截面的磁場分布、電場分布和電流方向如圖11～12所示.

(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布

當(dāng)入射光的波長為8.32 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖11(a)所示,可以看到磁場主要分布在諧振器兩側(cè)的介質(zhì)與金屬反射層的交界處. 諧振器中央XZ截面的電場分布及電流方向如圖11(b)所示,可以發(fā)現(xiàn)入射電場主要集中在環(huán)形諧振器的邊緣,諧振器兩端的電流方向不同,底部反射層中的電流方向大體相同但不連續(xù). 諧振器和介質(zhì)層界面的電場分布如圖11(c)所示,可以看到電場主要集中在環(huán)形諧振器的兩端靠內(nèi)環(huán)處,表現(xiàn)出電偶諧振的特點. 以上特點說明在8.32 μm處激發(fā)了傳播型表面等離激元.

當(dāng)入射光的波長為12.95 μm,諧振器中央的XZ截面磁場分布如圖12(a)所示,可以看到磁場主要聚集在諧振器下方的介質(zhì)層中. 諧振器中央XZ截面的電場分布及電流方向如圖12(b)所示,可以看到底部反射層的電流為向右的連續(xù)電流,而諧振器層中的電流向左,2層金屬之間形成環(huán)流. 諧振器和介質(zhì)層界面的電場分布如圖12(c)所示,可以看到電場主要集中在諧振器的兩端邊緣處. 以上特點表明在12.95 μm處激發(fā)了局域等離激元諧振.

(a)XZ截面磁場分布 (b)XZ截面電場分布和電流方向 (c)XY截面電場分布

2.2.2 環(huán)形諧振吸收器的參量優(yōu)化

通過調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)單元的各項參量,對器件的吸收率進行優(yōu)化. 首先改變環(huán)形諧振器的內(nèi)半徑,得到不同內(nèi)半徑的吸收曲線,如圖13所示.

圖13 不同內(nèi)半徑下環(huán)形諧振吸收器的吸收譜

由圖13可見,隨內(nèi)半徑的增加,2個吸收峰逐漸紅移,其中位于8 μm附近的吸收峰位置變化較小,峰值幾乎無變化,而位于13 μm附近的吸收峰的峰值在達到最高之后逐漸下降,但伴隨著峰值逐漸下降,兩峰之間的吸收缺陷得到改善. 局域性表面等離激元的強度會受到環(huán)寬度的影響[7],在內(nèi)半徑增大時,環(huán)的寬度減少,因此局域性表面等離激元的強度減弱,對光吸收的增強能力減弱. 綜合峰值與平均吸收率,選擇0.46 μm作為環(huán)形諧振吸收器的內(nèi)半徑.

改變環(huán)形諧振吸收器的外半徑,得到不同外半徑的吸收曲線如圖14所示. 可發(fā)現(xiàn),隨外半徑的增大,位于8 μm附近的吸收峰藍移,峰值幾乎無變化,位于13 μm附近的吸收峰紅移,且峰值增強. 分析其原因為:隨著外半徑增大,局域性表面等離激元的強度得到增強,但隨著兩峰距離的增加,兩峰之間的吸收缺陷加劇. 綜合峰值與平均吸收率,選擇0.55 μm作為吸收器的外半徑.

圖14 不同外半徑下環(huán)形諧振吸收器的吸收譜

改變介質(zhì)Si的厚度,吸收曲線如圖15所示. 隨著介質(zhì)層厚度增加,吸收曲線整體紅移,且有左峰下降右峰增加的趨勢. 取在8～14 μm區(qū)間吸收率的最大值對應(yīng)介質(zhì)層厚度為0.62 μm.

圖15 不同介質(zhì)層厚度下環(huán)形諧振吸收器的吸收譜

經(jīng)過優(yōu)化調(diào)節(jié),得到環(huán)形諧振吸收器的參量為:外半徑R=550 nm,內(nèi)半徑r=460 nm,介質(zhì)層的厚度t=620 nm時,吸收曲線如圖16所示. 在仿真區(qū)域6～16 μm內(nèi),可以觀察到2個吸收峰處幾乎達到了完美吸收,分別為:在8.32 μm處,吸收率達到99.56 %;在12.95 μm處,吸收率達到98.25%. 兩峰之間的缺陷最低處由69.50%提升至90.25%,且在8～14 μm波段的平均吸收率達到93.33%.

圖16 優(yōu)化后環(huán)形諧振吸收器的吸收譜

3 結(jié) 論

本文圍繞基于表面等離激元增強紅外吸收,設(shè)計了簡單、易于制造的圓形微納結(jié)構(gòu)紅外吸收器,通過仿真優(yōu)化,在紅外區(qū)域有2處近完美吸收,而且在8～14 μm區(qū)間內(nèi)最高平均吸收率達到91.41%. 對圓盤結(jié)構(gòu)優(yōu)化,設(shè)計了環(huán)形諧振紅外吸收器,通過仿真優(yōu)化得到了各項參量的最優(yōu)值,該結(jié)構(gòu)的吸收器對于8～14 μm的入射光有著較為優(yōu)秀的光吸收能力,平均吸收率達到93.33%.