武旭陽(yáng),宋顯澎,,孫 娟,連國(guó)璽,張昊巖,沈洪艷

(1.中核第四研究設(shè)計(jì)工程有限公司,河北 石家莊 050021;2.河北科技大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北 石家莊 050000)

氡是鐳衰變產(chǎn)生的放射性核素,是世界衛(wèi)生組織公布的主要致癌物之一[1-2]。在自然界的花崗巖、鈾含量豐富的磷酸鹽巖及眾多建筑材料中均能析出大量的氡,氡也是鈾礦冶設(shè)施釋放的主要?dú)廨d流出物,其對(duì)環(huán)境的輻射影響不可忽視[3-4]。監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)表明,尾礦庫(kù)氡對(duì)環(huán)境空氣的影響范圍多為0～3 km,近距離對(duì)環(huán)境影響更大。氡在大氣環(huán)境中的擴(kuò)散過(guò)程較為復(fù)雜,濕沉降是氡在環(huán)境中遷移和去除的重要影響參數(shù)。

目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于氡濕沉降過(guò)程的研究主要集中在含氮、硫等化合物的濕沉降方面,通過(guò)模擬自然降水過(guò)程,將配制的含氮、硫元素的溶液作用于受試材料上,觀察受試材料的變化規(guī)律[5-6];收集濕沉降樣品、分析大氣中氮、硫濕沉降規(guī)律及濕沉降總量[7-8];分析溫度和pH對(duì)氡在水中的溶解與析出的影響[9-10];監(jiān)測(cè)酸雨情況,得出酸雨的時(shí)間特征及酸雨等級(jí)[11]。根據(jù)氮、硫化合物濕沉降的特點(diǎn),結(jié)合氡的溶解與析出規(guī)律以及當(dāng)?shù)氐乃嵊昵闆r,可為氡的濕沉降過(guò)程研究提供參考。

在大氣擴(kuò)散數(shù)值模型中,氡的濕沉降參數(shù)一般采用缺省值,這造成了數(shù)值模擬計(jì)算的不確定性。筆者采用自主設(shè)計(jì)的氡濕沉降試驗(yàn)裝置,研究氡活度濃度、降水強(qiáng)度和pH條件對(duì)氡濕沉降過(guò)程的影響規(guī)律,以期為鈾礦冶設(shè)施氡的大氣擴(kuò)散模擬提供濕沉降參數(shù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

氡的釋放源項(xiàng)取自某鈾尾礦庫(kù)干灘面的鈾尾礦,經(jīng)自然干燥后備用,氡析出率為6～8 Bq/(m2·s);模擬降水用水為去離子水。

1.2 試驗(yàn)裝置及儀器

試驗(yàn)裝置長(zhǎng)×寬×高為1.0 m×1.0 m×1.8 m,從下至上分為3部分(圖1)。尾礦填充箱體(高0.5 m)為10 mm厚鐵板材質(zhì),集氣閥裝置(高0.5 m)和集氣罩(高0.8 m)均為亞格力材質(zhì),所有裝置連接處均用3M密封膠密封處理。

圖1 模擬氡濕沉降裝置示意圖Fig. 1 Diagram of simulated radon wet deposition device

模擬降水裝置由噴淋管路及供水系統(tǒng)組成,噴淋管路裝配于集氣空間罩內(nèi)頂部,供水系統(tǒng)由蠕動(dòng)泵(型號(hào)為BT 600-2J,1臺(tái))、儲(chǔ)水桶及若干硅膠軟管構(gòu)成?？諝庵须?、水中氡活度濃度測(cè)試選用RAD7便攜式測(cè)氡儀。

1.3 試驗(yàn)方法

研究初始氡活度濃度分別為6、20、50、100、300、500 kBq/m3(濃度差控制在10%～15%),降水強(qiáng)度分別為50、70、90、110、130、150 mm/h,模擬不同pH(4.5、5.0、5.5、6.0、7.0)降水時(shí),對(duì)試驗(yàn)結(jié)果的影響。

試驗(yàn)開(kāi)展前,通過(guò)控制集氣閥對(duì)集氣空間進(jìn)行氡的采集,控制模擬降水用水的pH,檢測(cè)模擬降水用水中的氡活度濃度,作為本底值,并檢測(cè)集氣空間內(nèi)的初始空氣氡活度濃度。模擬降水時(shí)長(zhǎng)設(shè)定為1 h,在降水過(guò)程中通過(guò)集氣空間底側(cè)排水口采集水樣,檢測(cè)水中氡活度濃度,檢測(cè)排水后集氣空間內(nèi)空氣的氡活度濃度。氡在水中的溶解和析出主要受溫度和壓力影響,試驗(yàn)過(guò)程中認(rèn)為集氣空間內(nèi)溫度和壓力不變,未考慮濕沉降后氡從水中析出及擴(kuò)散情況;集氣空間為封閉狀態(tài),不受外界大氣風(fēng)場(chǎng)影響,未考慮空氣流動(dòng)。

在考慮氡衰變的情況下,根據(jù)測(cè)量數(shù)據(jù)計(jì)算氡濕沉降率和清除效率[12]。

CV1=C1V1+C2V2+C3V1,

(1)

N=N0·2-t/T,

(2)

(3)

(4)

式中:C為降水前集氣空間初始氡活度濃度,Bq/m3;C1為降水后集氣空間氡活度濃度,Bq/m3;C2為降水沖刷的氡活度濃度,Bq/m3;C3為衰變的氡活度濃度(衰變的原子核數(shù)與集氣空間體積比),Bq/m3;V1為集氣空間體積,m3;V2為降水體積,m3;S為降水面積,m2;N0是指初始時(shí)刻(t=0)時(shí)的原子核數(shù);t為降水時(shí)間(衰變時(shí)間);T為半衰期,取3.85 d;N為衰變后留下的原子核數(shù);Rw為濕沉降率,Bq/(m2·h);η為清除效率,%。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 氡活度濃度與濕沉降率、清除效率的關(guān)系

在水合作用[13]下,氣相的氡能自然溶解在流動(dòng)降水中[14]。在集氣空間內(nèi)溫度和壓力保持不變的條件下,固定降水強(qiáng)度為50 mm/h,模擬降水pH為7.0,設(shè)定不同梯度的初始氡活度濃度進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果見(jiàn)表1?？梢钥闯?隨著初始氡活度濃度升高,降水溶解的氡活度濃度也升高,單位體積降水中溶解的空氣中氡的比例在10%左右。初始氡活度濃度與降水后水中氡活度濃度呈線性相關(guān)。由試驗(yàn)結(jié)果可計(jì)算得出初始氡活度濃度與濕沉降率(圖2)及清除效率(圖3)的關(guān)系。

表1 不同初始氡活度濃度條件下的試驗(yàn)結(jié)果Table 1 Experimental results of different initial radon activity concentrations

圖2 初始氡活度濃度與濕沉降率的關(guān)系Fig. 2 Relationship between initial radon activity concentration and wet deposition rate

圖3 初始氡活度濃度與清除效率的關(guān)系Fig. 3 Relationship between initial radon activity concentration and removal efficiency

由圖2可知,在降水強(qiáng)度、降水時(shí)長(zhǎng)以及降水pH一定時(shí),隨著初始氡活度濃度升高,氡的濕沉降率逐漸增大,最小為31 Bq/(m2·h),最大為2 653 Bq/(m2·h),濕沉降率與初始氡活度濃度呈顯著正相關(guān)。試驗(yàn)過(guò)程中,氣相氡一直未達(dá)到飽和;隨著集氣空間內(nèi)氣相氡活度濃度的升高,其與水分子的水合作用增強(qiáng),在水中溶解的氡也隨之升高,氡的濕沉降率變大。

由圖3可知,在降水強(qiáng)度、降水時(shí)長(zhǎng)以及pH一定時(shí),隨著初始氡活度濃度升高,清除效率在0.49%～0.65%波動(dòng),變化幅度較小,清除效率與初始氡活度濃度呈弱相關(guān)性。

2.2 降水強(qiáng)度與濕沉降率、清除效率的關(guān)系

初始氡活度濃度為98～118 kBq/m3,模擬降水用水pH為7.0。在不同降水強(qiáng)度條件下進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果見(jiàn)表2。由表2試驗(yàn)結(jié)果可計(jì)算得出降水強(qiáng)度與濕沉降率(圖4)及清除效率(圖5)的關(guān)系。

由圖4和圖5可知,在初始氡活度濃度與pH一定時(shí),隨著降水強(qiáng)度的提高,氡濕沉降率和清除效率逐漸增大,濕沉降率最小為466 Bq/(m2·h),最大為1 353 Bq/(m2·h);清除效率最小為0.49%,最大為1.73%,氡濕沉降率和清除效率與降水強(qiáng)度均呈顯著正相關(guān)。根據(jù)水合作用原理,水分子中由氫鍵組成主體網(wǎng)格,網(wǎng)格內(nèi)的各孔隙內(nèi)存在氣體分子[15],隨著降水強(qiáng)度增大,降水總量增多,增多的水分子能夠溶解更多的氣相氡,因此,氡的濕沉降率與清除效率均增大。

2.3 pH與濕沉降率及清除效率的關(guān)系

初始氡活度濃度保持約100 kBq/m3,降水強(qiáng)度為50 mm/h,設(shè)定不同降水pH進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果見(jiàn)表3?？梢钥闯?隨著pH升高,模擬降水后水中氡活度濃度基本保持不變。由試驗(yàn)結(jié)果可計(jì)算得到pH與濕沉降率(圖6)、清除效率(圖7)的關(guān)系。

表3 不同模擬降水pH條件下的試驗(yàn)結(jié)果Table 3 Experimental results of different simulated precipitation pH

圖6 pH與濕沉降率的關(guān)系Fig. 6 Relationship between pH and wet deposition rate

圖7 pH與清除效率的關(guān)系Fig. 7 Relationship between pH and removal efficiency

由圖6和圖7可知,在初始氡活度濃度和降水強(qiáng)度一定時(shí),隨著pH升高,濕沉降率在460～485 Bq/(m2·h)波動(dòng),清除效率在0.49%～0.59%波動(dòng),濕沉降率和清除效率隨pH的變化不顯著。根據(jù)分子間隙填充理論[9]40,pH不影響水體中的分子間隙,因此氡在不同pH模擬降水中的溶解量基本不變,濕沉降率和清除效率與pH呈弱相關(guān)性。

3 模型中濕沉降參數(shù)的獲取

對(duì)Fluidyn數(shù)值模擬軟件中內(nèi)嵌的濕沉降物理模型進(jìn)行積分,可得到擴(kuò)散濃度與濕沉降參數(shù)的關(guān)系為

C1=(C-C3)·(1-θ·H·t1),

(5)

式中:H為降水強(qiáng)度,mm/h;t1為降水時(shí)長(zhǎng),s;θ為濕沉降參數(shù),h/(mm·s)。

降水是影響濕沉降過(guò)程的主要因素,將所對(duì)應(yīng)的試驗(yàn)結(jié)果依次代入式(5)計(jì)算,得到濕沉降參數(shù)隨降水強(qiáng)度的變化趨勢(shì)(圖8)。

圖8 不同降水強(qiáng)度時(shí)的濕沉降參數(shù)Fig. 8 Wet deposition parameters under different precipitation intensity

通過(guò)對(duì)上述試驗(yàn)變量進(jìn)行參數(shù)擬合,可得到濕沉降參數(shù)與降水強(qiáng)度呈指數(shù)函數(shù)關(guān)系:

(6)

式(6)可用于鈾尾礦釋放氡的大氣擴(kuò)散數(shù)值模擬,根據(jù)實(shí)際氣象觀測(cè)的降水強(qiáng)度,確定相應(yīng)的濕沉降參數(shù)。根據(jù)公式計(jì)算得到的濕沉降參數(shù)可與Fluidyn數(shù)值模擬軟件中給定的參考值對(duì)應(yīng);而軟件中的參考值只給出了單一值,本研究得到的公式對(duì)其在不同降雨強(qiáng)度下的參考值進(jìn)行了補(bǔ)充完善。

4 結(jié)論

通過(guò)自主設(shè)計(jì)的試驗(yàn)裝置,獲取了氡沉降量及沉降速率的相關(guān)關(guān)系,明確了降水強(qiáng)度是影響濕沉降過(guò)程的主要因素。由試驗(yàn)參數(shù)擬合分析得出,濕沉降參數(shù)與降水強(qiáng)度呈指數(shù)函數(shù)關(guān)系。