尹澤泉 王虎 張銳明 唐浩林 隋邦傑

doi：?10.11835/j.issn.1000-582X.2022.126

收稿日期：2022-06-15

網(wǎng)絡(luò)出版日期：2022-10-19

基金項(xiàng)目：先進(jìn)能源科學(xué)與技術(shù)廣東省實(shí)驗(yàn)室佛山分中心（佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室）開放基金（XHD2020-004）；廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2019B090909003）。

Foundation：Supported by the Open-end Funds of Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory （XHD2020-004）， and the Guangdong Key Areas Research and Development Program （2019B090909003）.

作者簡(jiǎn)介：尹澤泉（1996—），男，碩士研究生，主要從事質(zhì)子交換膜燃料電池氣體擴(kuò)散層研究，（E-mail） y_zequan@whut.edu.cn。

通信作者：隋邦傑，男，武漢理工大學(xué)，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事質(zhì)子交換膜燃料電池研究，（E-mail） pcsui@whut.edu.cn。

摘要：提出一種重構(gòu)燃料電池氣體擴(kuò)散層（GDL）微觀結(jié)構(gòu)的新方法，用于研究纖維面內(nèi)取向分布對(duì)GDL傳輸性能的影響。利用XCT掃描獲取GDL二維切片圖進(jìn)行閾值分割得到GDL三維模型，通過(guò)纖維追蹤技術(shù)區(qū)分纖維與粘接劑，得出纖維面內(nèi)取向概率分布、纖維骨架局部孔隙率、纖維與粘接劑組分比例等信息作為控制因素，重構(gòu)更加準(zhǔn)確的GDL纖維骨架，并通過(guò)形態(tài)學(xué)處理添加粘接劑得到GDL孔尺度模型。對(duì)1 000 μm×1 000 μm×200 μm的GDL計(jì)算域進(jìn)行性能模擬計(jì)算，分析不同纖維取向分布對(duì)GDL的氣體傳輸、熱電傳導(dǎo)性能的影響。由于碳紙?jiān)谥圃熘写蟛糠掷w維順著造紙機(jī)運(yùn)行方向（縱向）排列，不同排列方式嚴(yán)重影響GDL在縱向、橫向和穿面方向（TP方向）的性能。研究結(jié)果表明：隨著纖維縱向分布集中程度提高，氣體傳輸與熱電傳導(dǎo)性能在縱向提高，但在橫向降低；對(duì)于TP方向，本研究中的纖維集中于縱向的一致性系數(shù)為0.029的取向分布時(shí)，GDL模型性能較優(yōu)；電導(dǎo)率及熱導(dǎo)率對(duì)纖維取向分布比氣體擴(kuò)散率更敏感。

關(guān)鍵詞：氣體擴(kuò)散層；纖維追蹤；纖維取向概率分布；編程重構(gòu)；傳輸性能

中圖分類號(hào)：TK91 ?????????文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A ?????文章編號(hào)：1000-582X（2023）09-023-10

Reconstruction and transport performance of gas diffusion layer based on the in-plane distribution of fibers

YIN Zequan¹， WANG Hu¹， ZHANG Ruiming^2，3， TANG Haolin^2，3， SUI PangChieh^{1，2，3}

（1. School of Automotive Engineering， Wuhan University of Technology， Wuhan 430070， P. R. China; 2. Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory， Foshan， Guangdong 528200， P. R. China; 3. Guangdong Hydrogen Energy Institute of WHUT， Foshan， Guangdong 528216， P. R. China）

Abstract： A new method to reconstruct the microstructure of the gas diffusion layer （GDL） in fuel cells is proosed in this work to investigating the influence of fibers in-plane distribution on the GDL transport performance. A 3D model of GDL is obtained by threshold segmentation of the 2D slices acquired through X-ray computed tomography （XCT） scanning. Fiber-tracking technique is used to differentiate fibers and binders， to obtain information such as the in-plane orientation probability distribution of fibers， local porosity of the fiber skeleton， and the proportion of fiber and binder components as control factors. This enables the reconstruction of a more accurate GDL fiber skeleton. A pore scale model is then reconstructed by adding binders through morphological processing. Performance simulations are conducted on a 1?000?μm×1?000?μm×200?μm computational domain to analyze the effects of different fiber orientation distributions on the GDL diffusivity， electronic and thermal conductivities. Because most of the fibers of carbon paper in the manufacturing are arranged in the direction of the paper machine （machine direction）， different arrangements seriously affect the performance of GDL in the machine direction， cross-machine direction， and through-plane direction （TP direction）. The results show that as the concentration of fibers in the machine direction increases， the gas transmission and thermoelectric conduction performance increase in the machine direction， and decrease in the cross-machine direction. In the TP direction， the GDL model with a consistency coefficient of 0.029 for the orientation distribution of fibers concentrated in the machine direction in this study has better performance. The study reveals that the electrical conductivity and thermal conductivity are more sensitive to the fiber orientation distribution than the gas diffusion rate.

Keywords： gas diffusion layer; fiber tracking; fiber orientation probability distribution; programming reconstruction; transport performance

環(huán)境污染、化石能源短缺問(wèn)題日趨嚴(yán)重，世界各國(guó)為達(dá)到“雙碳”目標(biāo)正致力于發(fā)展新型能源，打破傳統(tǒng)化石能源技術(shù)壁壘，早日擺脫化石能源依賴。其中，質(zhì)子交換膜燃料電池（proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）由于利用氫氣作為燃料，在運(yùn)行過(guò)程中綠色無(wú)污染，沒有二氧化碳排放，是最有前景的可再生和可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換設(shè)備^[1]。

氣體擴(kuò)散層（gas diffusion layer，GDL）作為質(zhì)子交換膜的重要組件，位于催化層（catalyst layer，CL）和雙極板（bipolar plates，BPPs）之間，微觀上以聚丙烯腈（polyacrylonitrile，PAN）碳纖維為骨架^[2-3]，利用酚醛樹脂^[4]作為粘接劑（binder）將碳纖維緊密粘接在一起，并加入聚四氟乙烯（polytetrafluoroethylene，PTFE）作為防水劑^[1]。在燃料電池運(yùn)行過(guò)程中，GDL主要起3種作用：傳輸反應(yīng)物到達(dá)催化層^[5]，從催化層中傳導(dǎo)電子^[6]，將陰極生成的水排出^[7-8]。GDL的這些輸運(yùn)性質(zhì)取決于GDL的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，如孔隙率、碳纖維直徑、粘結(jié)劑和PTFE的形狀及比例等。

為了研究GDL微觀輸運(yùn)性質(zhì)，目前主要有2種獲取GDL結(jié)構(gòu)模型的方法：X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)（X-ray computed tomography，XCT）重構(gòu)和數(shù)值編程重構(gòu)。Shojaeefard等^[9]和Fadzillah等^[10]對(duì)GDL的2種重構(gòu)方法進(jìn)行了綜述。目前，一些學(xué)者運(yùn)用XCT技術(shù)重構(gòu)真實(shí)GDL的結(jié)構(gòu)模型，表征結(jié)構(gòu)參數(shù)并分析輸運(yùn)性質(zhì)^[11-16]，但是無(wú)法將GDL結(jié)構(gòu)參數(shù)與輸運(yùn)性質(zhì)關(guān)聯(lián)研究，難以進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，而且XCT技術(shù)成本較高。為了克服這一缺點(diǎn)，Schulz等^[17]運(yùn)用編程重構(gòu)獲取了GDL三維模型，之后數(shù)值重構(gòu)GDL方法被廣泛用于微結(jié)構(gòu)^[15-16]、有效傳輸性能^[18-19]、水行為^[20-21]、力學(xué)仿真^[22-23]等研究。運(yùn)用編程重構(gòu)技術(shù)方便快捷，能獲取一系列結(jié)構(gòu)參數(shù)的GDL模型，可用于后續(xù)的結(jié)構(gòu)分析和性能計(jì)算，是優(yōu)化GDL結(jié)構(gòu)的一種強(qiáng)有力的工具。Simaafrookhteh等^[24-25]指出碳纖維的取向分布呈現(xiàn)一定的正態(tài)分布，并將實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)的纖維取向概率分布考慮到GDL重構(gòu)中，研究GDL的有效輸運(yùn)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)GDL在面內(nèi)方向（in-plane direction，IP方向）的輸運(yùn)性質(zhì)存在明顯的各向異性。Zhu等^[18]也考慮了纖維取向分布重構(gòu)GDL模型，研究氣體擴(kuò)散性質(zhì)。需要指出的是，上述考慮纖維面內(nèi)取向分布的GDL性能研究都是基于某一款特定碳紙，具有一定的局限性，沒有揭示纖維面內(nèi)取向分布的差異對(duì)碳紙有效擴(kuò)散率、熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率的影響。

本研究中采用XCT技術(shù)和纖維追蹤技術(shù)獲得碳纖維取向概率分布、局部孔隙率分布、組分比例等參數(shù)，考慮有限長(zhǎng)碳纖維，優(yōu)化編程重構(gòu)方法，獲得更加真實(shí)的GDL碳纖維骨架結(jié)構(gòu)，并應(yīng)用形態(tài)學(xué)方法添加粘接劑，考慮碳纖維取向分布差異，對(duì)GDL的孔徑分布進(jìn)行表征，獲得GDL三維模型。對(duì)1 000 μm×1 000 μm×200 μm的GDL計(jì)算域進(jìn)行性能參數(shù)模擬計(jì)算，分析纖維面內(nèi)取向分布對(duì)GDL有效擴(kuò)散率、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率的影響。

1方法

本研究中采用結(jié)合XCT技術(shù)與纖維追蹤技術(shù)獲取氣體擴(kuò)散層碳纖維微結(jié)構(gòu)重構(gòu)的新方法，生成Toray 060碳紙?zhí)祭w維骨架3D結(jié)構(gòu)，從而得到纖維取向概率分布和局部孔隙率分布，并以此為編程重構(gòu)輸入信息，重構(gòu)碳纖維骨架的3D模型。分析過(guò)程如圖1所示，對(duì)XCT技術(shù)得到的碳紙圖像利用纖維追蹤算法提取出GDL的碳纖維結(jié)構(gòu)，獲取組分比例、局部孔隙率分布和纖維取向概率分布，并通過(guò)正態(tài)分布的離散化處理得到不同的纖維取向概率分布，利用這些信息重構(gòu)出碳纖維骨架，隨后進(jìn)行形態(tài)學(xué)操作，添加粘接劑，對(duì)GDL模型進(jìn)行大計(jì)算域的數(shù)值計(jì)算和結(jié)構(gòu)表征，分析碳纖維取向分布差異對(duì)GDL性能的影響。

1.1纖維追蹤理論

纖維追蹤算法利用AVIZO軟件將X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)得到GDL的切片圖進(jìn)行圖像處理得到纖維中心線，其原理來(lái)自于文獻(xiàn)^[26-28]，主要分為2個(gè)步驟：第1步是用模擬短柱體的模板計(jì)算斷層成像內(nèi)各體素之間的互相關(guān)系數(shù)值。所使用的模板是一個(gè)實(shí)心圓柱體，調(diào)整圓柱體的直徑和長(zhǎng)度，用算法將圓柱體內(nèi)的體素歸類，即對(duì)于每個(gè)體素，存儲(chǔ)最高的相關(guān)值和產(chǎn)生該值的模板方向。第2步是直線搜索，從一個(gè)體素開始的搜索錐沿模板方向延伸至長(zhǎng)度，對(duì)于搜索錐中的每個(gè)候選體素，計(jì)算其值：

通過(guò)上述2個(gè)步驟，得到纖維中心線的空間分布，生成碳纖維骨架，統(tǒng)計(jì)得出纖維和粘接劑占比、局部孔隙率和纖維取向角度信息，利用這些信息進(jìn)行編程重構(gòu)得到更準(zhǔn)確的GDL模型。

1.2纖維取向概率分布設(shè)計(jì)

以往氣體擴(kuò)散層的平面上兩方向由于性能與結(jié)構(gòu)各向同性，被統(tǒng)稱為面內(nèi)方向（in-plane direction，IP方向），垂直碳紙方向稱之為穿面方向（through-plane direction，TP方向）。在造紙工藝中，紙張?jiān)贗P方向上有一定的方向細(xì)分，結(jié)構(gòu)和性能存在一定差異，如圖2（a）所示，大部分纖維順著造紙機(jī)運(yùn)行的方向排列，這個(gè)方向稱為縱向（machine direction，MD），而與運(yùn)行方向垂直的方向稱為橫向（cross-machine direction，CMD）。纖維在MD方向上的角度分布差異對(duì)GDL傳輸性能、力學(xué)性能造成較大影響。纖維取向角度概率分布是GDL碳纖維結(jié)構(gòu)中的重要屬性，影響GDL的傳質(zhì)傳熱性能，而目前在編程重構(gòu)中考慮該因素的研究欠缺，Simaafrookhteh等^[24-25]和Zhu等^[18]的研究中統(tǒng)計(jì)得出GDL的碳纖維取向概率分布類似正態(tài)分布，導(dǎo)致GDL的面內(nèi)傳輸性能不同。本研究中以MD和CMD兩垂直軸作為直角坐標(biāo)，定義纖維取向角度從-CMD方向轉(zhuǎn)向MD和CMD方向，纖維角度從-90°逐漸增加到90°。通過(guò)將正態(tài)分布離散化，獲取不同纖維取向角度下對(duì)應(yīng)的概率分布，作為重構(gòu)條件獲得GDL結(jié)構(gòu)。纖維取向角度概率分布如圖2（b）所示，設(shè)計(jì)了4個(gè)模型與Toray碳紙模型進(jìn)行對(duì)比，纖維取向角度取值范圍從-90°到90°，概率分布均值為0°。

為了量化纖維取向特性，本文中利用標(biāo)準(zhǔn)差概念對(duì)取向概率進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，定義纖維一致性系數(shù)

1.3孔尺度模擬理論

評(píng)價(jià)不同微結(jié)構(gòu)GDL性能的許多經(jīng)驗(yàn)公式基于體孔隙率進(jìn)行計(jì)算，忽略了內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的影響，低估或者高估了GDL的傳輸性能。Yiotis等^[29]利用編程重構(gòu)200 μm×200 μm×200 μm計(jì)算域進(jìn)行GDL傳輸性能計(jì)算，缺乏一定的代表性。然而對(duì)GDL大計(jì)算域進(jìn)行傳輸性能模擬是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作，目前的研究欠缺。本文中利用AVIZO軟件，對(duì)重構(gòu)1 000 μm×1 000 μm×200 μm大小的GDL碳纖維模型進(jìn)行閾值化和相位分割處理后，進(jìn)行孔尺度模擬，計(jì)算多相微結(jié)構(gòu)的氣體擴(kuò)散層的氣體擴(kuò)散率、電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率數(shù)值。

1.3.1 氣體擴(kuò)散率計(jì)算

多孔介質(zhì)中氣體擴(kuò)散率是表征孔連通性的重要參數(shù)，高氣體擴(kuò)散率數(shù)值的GDL結(jié)構(gòu)可以使反應(yīng)氣體快速到達(dá)催化層，提升電池性能。為了計(jì)算GDL的氣體擴(kuò)散率，考慮菲克第二擴(kuò)散定律：

式中：c是氣體濃度；t是時(shí)間；D_eff是有效擴(kuò)散系數(shù)。

采用體積平均法將上述方程轉(zhuǎn)化，求解無(wú)量綱的有效分子擴(kuò)散張量：

1.3.2 電導(dǎo)率/熱導(dǎo)率計(jì)算

良好的GDL需要有足夠的導(dǎo)電和導(dǎo)熱性能。電導(dǎo)率會(huì)影響燃料電池的極化曲線，熱導(dǎo)率會(huì)影響燃料電池的電化學(xué)反應(yīng)速率，準(zhǔn)確測(cè)定GDL電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率對(duì)評(píng)估燃料電池性能至關(guān)重要。電子（電流）的通量用歐姆定律計(jì)算如下：

綜上所述，電子和熱量的守恒方程為

為了求解上述方程，將入口和出口的邊界設(shè)置為Dirichlet邊界條件，其余4個(gè)邊界設(shè)為絕緣、絕熱條件。GDL的有效輸運(yùn)性質(zhì)由通量計(jì)算得出：

2結(jié)果與討論

2.1纖維追蹤結(jié)果

將CT灰度圖像閾值分割形成二值圖像，如圖3（a）所示，由于碳纖維與粘接劑的灰度值相近，此時(shí)模型中并不能區(qū)分出這2種材料。隨后二值圖像經(jīng)過(guò)纖維追蹤，將纖維體素聚類，直線搜索后獲得纖維的中心線，并賦予纖維直徑生成碳纖維骨架模型，從而區(qū)分出碳纖維和粘接劑2種材料，如圖3（b）所示，紅色為碳纖維，黃色為粘接劑。

2.23D微結(jié)構(gòu)重構(gòu)

通過(guò)追蹤纖維獲取碳纖維面內(nèi)取向概率分布、局部孔隙率、粘接劑的固相占比等信息，考慮纖維有限長(zhǎng)，利用MATLAB編程重構(gòu)生成如圖4（a）所示域大小為1 000 μm×1 000 μm×200 μm的碳纖維骨架。從圖中可以看出局部碳纖維分布密度、長(zhǎng)度稍有不同，這與實(shí)際的碳纖維結(jié)構(gòu)相符。基于纖維骨架使用AVIZO軟件進(jìn)行形態(tài)學(xué)閉運(yùn)算，產(chǎn)生在固相中占比體積分?jǐn)?shù)為22.7%的盤狀粘接劑，如圖4（b）所示。最終GDL多相結(jié)構(gòu)展示在圖3（c）中，模型孔隙率為0.78。

2.3局部孔隙率分布

局部孔隙率分布是氣體擴(kuò)散層的重要結(jié)構(gòu)參數(shù)，用于評(píng)價(jià)GDL的TP方向的孔隙率變化情況。GDL在TP方向上局部孔隙率的不均勻分布對(duì)氣體擴(kuò)散率有重要影響。本研究中利用纖維追蹤算法分離出碳纖維與粘接劑，獲得碳纖維骨架的局部孔隙率作為重構(gòu)控制條件，如圖5所示，編程重構(gòu)得到的碳纖維骨架局部孔隙率與纖維追蹤算法的結(jié)果吻合程度較高，表明重構(gòu)算法具有一定的精確度。獲得纖維骨架后通過(guò)數(shù)值圖像形態(tài)學(xué)運(yùn)算添加粘接劑重構(gòu)出最終的GDL結(jié)構(gòu)，其局部孔隙率與CT實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比。由于GDL粘接劑形態(tài)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，難以完全實(shí)現(xiàn)現(xiàn)實(shí)GDL的粘接劑重構(gòu)，導(dǎo)致重構(gòu)的GDL局部孔隙率與實(shí)驗(yàn)存在一定差距。

2.4纖維取向概率分布

纖維取向角度概率分布表征纖維的面內(nèi)方向分布情況，可用于定性了解纖維在面內(nèi)方向的氣體擴(kuò)散率、電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率等參數(shù)的差異。目前大多數(shù)的GDL數(shù)值重構(gòu)研究中，假設(shè)碳纖維隨機(jī)均勻分布，這與實(shí)際情況不符。本研究中得出Toray 060 GDL的碳纖維取向概率分布情況如圖6所示，碳纖維在0°附近的角度范圍內(nèi)分布較多，通過(guò)編程重構(gòu)嚴(yán)格控制碳纖維的面內(nèi)方向分布，結(jié)果表明，重構(gòu)得到的纖維面內(nèi)取向分布與實(shí)驗(yàn)獲得的結(jié)果較為吻合，可用于后續(xù)不同纖維面內(nèi)取向分布的GDL模型獲取，研究其對(duì)結(jié)構(gòu)與性能的影響。

2.5孔徑分布

2.6氣體擴(kuò)散率

2.7電導(dǎo)率與熱導(dǎo)率

3結(jié)??論

對(duì)大計(jì)算域的多相微結(jié)構(gòu)氣體擴(kuò)散層考慮多種因素進(jìn)行編程控制，獲得更加準(zhǔn)確的孔尺度模型，利用AVIZO進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算，分析纖維取向分布差異對(duì)GDL的氣體擴(kuò)散率、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率的影響。主要研究結(jié)果和結(jié)論如下。

1）結(jié)合XCT技術(shù)和纖維追蹤技術(shù)區(qū)分出GDL中的碳纖維與粘接劑，獲得纖維取向概率分布、局部孔隙率分布和組分比例，更加準(zhǔn)確地重構(gòu)多相微結(jié)構(gòu)的氣體擴(kuò)散層模型。

2）對(duì)1 000 μm×1 000 μm×200 μm GDL大計(jì)算域進(jìn)行氣體擴(kuò)散率、電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率的計(jì)算，模型更具有代表性，計(jì)算結(jié)果相對(duì)更加準(zhǔn)確。

3）設(shè)計(jì)不同纖維面內(nèi)取向分布曲線，定義纖維一致性系數(shù)，分析纖維取向分布差異對(duì)GDL傳輸性能的影響。隨著纖維一致性系數(shù)增大，傳輸性能在縱向提高，但在橫向降低。纖維一致性系數(shù)為0.029時(shí)TP方向性能最佳。電導(dǎo)率與熱導(dǎo)率對(duì)纖維取向分布比氣體擴(kuò)散率更敏感。

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（編輯??羅敏）