張 輝,牛 潔,鄧 君,徐樂(lè)昌

(1.核工業(yè)北京化工冶金研究院,北京 101149;2.中國(guó)疾病預(yù)防控制中心 輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所,北京 100088)

鈾礦冶是原子能工業(yè)的基礎(chǔ),盡管鈾礦冶過(guò)程產(chǎn)生的大多是低放射性廢棄物,但是由于廢物產(chǎn)生量大、分布廣、遷移影響規(guī)律復(fù)雜、更容易與人居環(huán)境發(fā)生直接影響,鈾礦采冶加工貢獻(xiàn)了核燃料循環(huán)過(guò)程91.5%公眾集體劑量[1]。鈾礦冶設(shè)施公眾有效劑量主要是由222Rn以及其子體通過(guò)氣載途徑貢獻(xiàn)[2]。

對(duì)鈾礦冶設(shè)施場(chǎng)地氡釋放率測(cè)量是準(zhǔn)確開(kāi)展環(huán)境影響評(píng)估、有效加強(qiáng)輻射防護(hù)監(jiān)管、針對(duì)性進(jìn)行放射性污染防治的重要前提[3]。近年來(lái)以CO2+O2原地浸出鈾礦山為代表的第三代采鈾礦冶技術(shù)迅速發(fā)展,該類技術(shù)通過(guò)創(chuàng)造類似于砂巖鈾礦成礦逆過(guò)程的環(huán)境,對(duì)復(fù)雜砂巖型鈾礦資源進(jìn)行經(jīng)濟(jì)有效、綠色開(kāi)采;大幅度降低了鈾礦冶過(guò)程氡及其子體所致公眾有效劑量,但是新裝備技術(shù)配套監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)技術(shù)還存在氡釋放方式不清晰、監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)較為薄弱等問(wèn)題。在地浸鈾礦山發(fā)展初期,地浸工藝氡釋放量計(jì)算基于地下水中的氡全部釋放而估算,據(jù)此計(jì)算大規(guī)模地浸礦水冶廠、地浸井場(chǎng)周邊1 km范圍內(nèi)的公眾有效劑量均存在超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn),這顯然與實(shí)際情況不相符。為科學(xué)確定原地浸出鈾礦山氣態(tài)源項(xiàng)氡釋放量,為地浸礦山輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)提供準(zhǔn)確的源項(xiàng)數(shù)據(jù),從而將按現(xiàn)有源項(xiàng)確定方法估算的輻射環(huán)境影響降低到真實(shí)合理水平,規(guī)避不合理的輻射防護(hù)措施與代價(jià),減少社會(huì)糾紛,促進(jìn)地浸采鈾礦山的持續(xù)發(fā)展[4-5]。

抽液鉆孔中氡向空氣散逸的氡濃度與釋放量確定存在“測(cè)不準(zhǔn)”問(wèn)題[2]。地浸抽液鉆孔是半封閉系統(tǒng),地浸浸出液中(產(chǎn)品液)氡全部釋放濃度可高達(dá)200 kBq/m3[6-7],溶解氡在抽液鉆孔液面以上有限空間向空氣散逸擴(kuò)散,最終在地表抽液鉆孔口進(jìn)入大氣環(huán)境。由于抽液鉆孔口空間較小,可供采樣的樣品氣體體積通常只有幾百毫升,主動(dòng)采樣設(shè)備泵吸采樣會(huì)改變抽液鉆孔內(nèi)部流場(chǎng),加速氡解吸釋放或者吸引孔外空氣進(jìn)入采樣空間,造成樣品不準(zhǔn)確;被動(dòng)式氡探測(cè)器通常由于體積原因,無(wú)法放置到采樣位置或者阻塞抽液鉆孔氣流。本研究從地浸采鈾工藝特點(diǎn)出發(fā),針對(duì)地浸抽液鉆孔開(kāi)展個(gè)人劑量計(jì)氡濃度實(shí)測(cè)與理論模型分析相驗(yàn)證,估算分析案例地浸場(chǎng)抽液鉆孔氡釋放量,并對(duì)結(jié)果開(kāi)展歸一化計(jì)算。

1 原地浸出采鈾氡釋放特征

CO2+O2原地浸出采鈾技術(shù)是中國(guó)第三代鈾礦采冶技術(shù)典型代表,該技術(shù)是用地下水加入CO2氣體和O2氣體作為浸出劑配制好的溶浸液,通過(guò)注液鉆孔注入天然埋藏條件下砂巖型鈾礦層,改變鈾沉積成礦時(shí)地球化學(xué)環(huán)境,用氧氣將四價(jià)鈾氧化成六價(jià)鈾,用重碳酸根與六價(jià)鈾絡(luò)合而溶解鈾,形成含鈾浸出液,并通過(guò)抽液鉆孔提升至地表并輸送至水冶車(chē)間,經(jīng)過(guò)吸附、淋洗和沉淀等過(guò)程加工成“111”產(chǎn)品(鈾礦冶水冶產(chǎn)品統(tǒng)稱)的鈾礦采冶一體化工藝。該工藝由原地浸出和浸出液處理兩大部分組成。前者是用CO2和O2使礦石中的鈾從固相轉(zhuǎn)移至液相,形成浸出液的過(guò)程;后者是對(duì)浸出液進(jìn)行處理,最終得到鈾濃縮物產(chǎn)品的過(guò)程[8]。

主要設(shè)施包括注液鉆孔、抽液鉆孔、主控室、水冶車(chē)間等,如圖1所示。砂巖礦體埋藏在具備一定地址條件地層中,其上下層為不透水頂板、底板。溶浸劑在配液池調(diào)整好組分后經(jīng)過(guò)注液鉆孔注入含鈾礦層,在礦體內(nèi)流動(dòng)溶解鈾形成浸出液。浸出液從抽液鉆孔抽出進(jìn)入集液池,輸送到水冶車(chē)間生產(chǎn)“111”產(chǎn)品。集控室作用是調(diào)整抽液鉆孔注液孔流量,控制地下水流場(chǎng)在抽液鉆孔附近形成小范圍水力漏斗,溶浸劑在水力作用下向抽液鉆孔附近匯集。在礦體外圍的上含水層、含礦含水層以及下含水層分別設(shè)置監(jiān)測(cè)井對(duì)核素以及溶浸劑遷移情況監(jiān)測(cè)。

CO2+O2原地浸出采鈾過(guò)程不存在礦石開(kāi)采環(huán)節(jié),無(wú)地下通風(fēng)系統(tǒng),氡主要來(lái)自地下水以及溶浸劑、浸出液,以及工藝廢水中鐳的衰變,氡從工藝過(guò)程的開(kāi)口環(huán)節(jié)釋放,如未封閉的配液池、集液池、蒸發(fā)池、水冶車(chē)間以及抽液鉆孔等。目前配液池、集液池可通過(guò)全封閉方式防止氡的排放,蒸發(fā)池作為地浸采鈾環(huán)保設(shè)施,氡濃度監(jiān)測(cè)與輻射防護(hù)管理措施較為完善。抽液鉆孔為了維持抽液壓力需要采用半封閉設(shè)計(jì),抽液鉆孔分布在整個(gè)地浸采場(chǎng)范圍。抽注單元示意圖示于圖2,地浸井場(chǎng)示意圖示于圖3。

圖2 地浸抽注單元示意圖

圖3 地浸井場(chǎng)示意圖

地浸抽液鉆孔是地浸抽注單元的核心,如圖2所示,抽注單元采用“七點(diǎn)型”網(wǎng)格式井型,抽液鉆孔周邊均勻分布6個(gè)注液鉆孔,抽液鉆孔與注液鉆孔間距為35 m。抽液鉆孔采用大口徑填礫式結(jié)構(gòu),鉆孔直徑311 mm,套管φ148 mm×14 mm,采用半封閉結(jié)構(gòu)。抽液井口直徑0.14 m,截面積0.053 1 m2,為了調(diào)整抽液鉆孔氣壓,不能完全封閉,一般認(rèn)為未封閉的面積占總截面積的10%。氡在抽液鉆孔釋放示意圖示于圖4,抽液鉆孔氡的釋放以無(wú)組織散逸排放為主。浸出液中226Ra衰變產(chǎn)生的氡溶解于水中,水中氡通過(guò)界面交換向抽液鉆孔上部的空氣擴(kuò)散,一定濃度的氡最終通過(guò)鉆孔上部開(kāi)口處向大氣擴(kuò)散。

圖4 抽液鉆孔內(nèi)抽液管以及氡釋放示意圖

抽液鉆孔作為氡釋放源項(xiàng),分析與評(píng)價(jià)其放射性危害主要困難在于如何確定氡釋放強(qiáng)度。由于單個(gè)抽液鉆孔不存在組織氣流排放,氡釋放主要通過(guò)未完全封閉的抽液鉆孔蓋子縫隙開(kāi)口處擴(kuò)散釋放,氡釋放量與抽液鉆孔氡濃度、地表風(fēng)速等因素相關(guān)。抽液鉆孔內(nèi)空間較小,采用抽氣式氡測(cè)量設(shè)備會(huì)擾動(dòng)抽液管內(nèi)氡濃度場(chǎng)分布,不能真實(shí)反映出口處氡真實(shí)濃度。由于設(shè)備體積,濕度效應(yīng)等因素,采用活性炭盒式累積氡濃度測(cè)量方法也無(wú)法獲得監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。

針對(duì)上述問(wèn)題開(kāi)展案例研究。采用個(gè)人劑量作為小型被動(dòng)式累積氡測(cè)量裝置,對(duì)抽液管內(nèi)部近開(kāi)口處氡濃度開(kāi)展測(cè)量,并采用氡一維擴(kuò)散模型開(kāi)展氡濃度理論計(jì)算,將理論結(jié)果與現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合比較,推算了某CO2+O2原地浸出采鈾井場(chǎng)抽液鉆孔氡釋放量。

2 方法建立

確定CO2+O2原地浸出采鈾井場(chǎng)抽液鉆孔氡釋放量需要首先測(cè)量抽液鉆孔出口附近氡濃度。在確定氡濃度基礎(chǔ)上,根據(jù)地表平均風(fēng)速估算抽液鉆孔氡濃度釋放量。由于抽液鉆孔氡濃度監(jiān)測(cè)難度大,周期長(zhǎng),數(shù)據(jù)代表性差。為此,在現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)基礎(chǔ)上,同時(shí)開(kāi)展模型探討,尋求氡釋放擴(kuò)散規(guī)律,并與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)相互驗(yàn)證。

氡濃度監(jiān)測(cè)采用被動(dòng)式累積氡測(cè)量方式,本研究采用KF606B個(gè)人劑量計(jì)作為累積氡監(jiān)測(cè)裝置。裝置示意圖示于圖5。該裝置體積小,可放置在抽液鉆孔內(nèi),不影響孔內(nèi)氣流,裝置受濕度干擾較小,采用ABS工程樹(shù)脂壓模制造,劑量計(jì)下部有一個(gè)迷宮式氣體入口,含氡空氣通過(guò)該入口經(jīng)濾膜過(guò)濾后進(jìn)入擴(kuò)散腔,擴(kuò)散時(shí)間常數(shù)為15 min,既可屏蔽95%的釷射氣(220Rn),又能及時(shí)響應(yīng)氡濃度在空間和時(shí)間上的變化。擴(kuò)散腔底部中央放置探測(cè)靈敏元件。擴(kuò)散腔內(nèi)氡及其衰變子體發(fā)射α粒子打到CR-39探測(cè)器上形成潛徑跡,經(jīng)蝕刻后形成徑跡。由探測(cè)器單位面積上徑跡密度與氡濃度和累積時(shí)間乘積的線性關(guān)系可測(cè)量環(huán)境氡濃度。該設(shè)備還同時(shí)裝載熱釋光探測(cè)器,可對(duì)空氣貫穿劑量率同步監(jiān)測(cè)[9]。

圖5 KF606B氡測(cè)量裝置氡測(cè)量示意圖

本研究同時(shí)采用氡一維垂直擴(kuò)散模型對(duì)氡擴(kuò)散濃度進(jìn)行理論模擬。抽液鉆孔氡遷移擴(kuò)散過(guò)程是含氡浸出液在氣液兩相界面釋放氡,氡在上部空氣遷移擴(kuò)散,通過(guò)抽液鉆孔頂部縫隙與空氣聯(lián)通,進(jìn)一步向空氣釋放的無(wú)氣流擾動(dòng)遷移過(guò)程。據(jù)此,項(xiàng)目組設(shè)計(jì)了氡垂直恒溫?cái)U(kuò)散實(shí)驗(yàn),以確定抽液鉆孔環(huán)境氡釋放的有效擴(kuò)散系數(shù),估算不同深度水位,不同水氡濃度情況下抽液鉆孔出口氡濃度。

氡氣在抽液管擴(kuò)散行為屬于無(wú)限垂直空間的擴(kuò)散遷移分布,符合Fick 定理,類似于層狀礦體均勻非放射性介質(zhì)中的射氣分布。當(dāng)氡源在垂直空間擴(kuò)散時(shí)間足夠長(zhǎng)時(shí),氡氣在非氡吸收材料管中的擴(kuò)散分布可由下式描述[10]:

(1)

式中,N為空間離氡源x處的氡氣濃度,Bq/m3;x為管中某位置點(diǎn)離氡源的距離,m;λ 為222Rn的衰變常數(shù),無(wú)量綱;De為氡氣在實(shí)驗(yàn)環(huán)境中的有效擴(kuò)散系數(shù),N0為接近氡源點(diǎn)位置的氡氣濃度,Bq/m3。

理論上只要測(cè)定除氡源濃度外,任意2個(gè)位置上的氡濃度計(jì)數(shù),就可計(jì)算氡的有效擴(kuò)散系數(shù)k。為減小測(cè)量誤差,提高擴(kuò)散系數(shù)的計(jì)算精度和穩(wěn)定性,采用多點(diǎn)測(cè)量氡氣在PVC 管中的分布,用最小二乘法對(duì)氡的計(jì)數(shù)分布進(jìn)行擬合,可獲得較為穩(wěn)定的擴(kuò)散系數(shù)。當(dāng)一定條件下水面氡濃度、擴(kuò)散系數(shù)以及液面高度明確后,即可推算抽液管出口處氡濃度,并與放置于該處的氡濃度探測(cè)器結(jié)果相比較。

對(duì)抽液鉆孔氡釋放源項(xiàng)強(qiáng)度調(diào)查可通過(guò)開(kāi)口處氡濃度監(jiān)測(cè)、抽液鉆孔內(nèi)外壓差以及有效開(kāi)孔面積,依據(jù)伯努利方程,出口體積流量主要由內(nèi)外壓差決定,包括熱壓差和風(fēng)速壓差,公式演化如下:

(2)

式中,Q為鉆孔年氡釋放量,Bq/a;CRn為抽液鉆孔平均氡濃度Bq/m3;A為抽液鉆孔有效開(kāi)口面積m2,取0.005 m2;Pi為地表有效風(fēng)速i風(fēng)速段頻率;g為重力加速度,9.8 m/s2;h為出口熱力抬升高度,單位m,當(dāng)空氣溫度大于抽液鉆孔溫度可忽略;ρn、ρw為抽液鉆孔內(nèi)以及環(huán)境空氣密度,kg/m3;vi為設(shè)施所在地Pi風(fēng)速段風(fēng)速,m/s。

為了便于比較不同技術(shù)路線鈾生產(chǎn)過(guò)程氡釋放量,氡釋放量歸一化方法采用噸金屬鈾流出物釋放量計(jì)算方法。

歸一化噸金屬鈾氡釋放量按下式計(jì)算:

QN=R/U

(3)

式中,QN為歸一化噸金屬鈾氡釋放量,GBq/tU;R為對(duì)應(yīng)金屬產(chǎn)量全部相關(guān)設(shè)施年氡總釋放量,GBq/a;U為設(shè)施年金屬產(chǎn)量,t/a。

3 實(shí)驗(yàn)與現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)

3.1 抽液鉆孔出口氡濃度監(jiān)測(cè)

開(kāi)展現(xiàn)場(chǎng)氡濃度測(cè)量。選擇內(nèi)蒙古某CO2+O2原地浸出采鈾二期項(xiàng)目,對(duì)7井場(chǎng)每個(gè)井場(chǎng)5～8個(gè)抽液鉆孔進(jìn)行空氣氡濃度實(shí)測(cè)。為了盡可能減少外環(huán)境影響,將KF606B個(gè)人劑量計(jì)放置抽液鉆孔口下0.3～0.7 m處,布置時(shí)間為2～4周。

監(jiān)測(cè)結(jié)束后將探測(cè)器取回,關(guān)閉采樣口,送實(shí)驗(yàn)室處理。取出CR39部件,采用6.25 mol/L氫氧化鈉溶液60 ℃恒溫水浴蝕刻24 h,用CR39氡蝕刻自動(dòng)讀取裝置自動(dòng)測(cè)量。

3.2 一維擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)

搭建氡一維垂直擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)臺(tái)架裝置,結(jié)構(gòu)示意圖示于圖6。裝置包括氡源[11]、擴(kuò)散管、恒溫套管、氡測(cè)量裝置、末端氡吸收裝置。擴(kuò)散管有效部件高2.5 m,內(nèi)徑0.3 m,底部連接自制氡室作為氡源,采用復(fù)合玻璃纖維濾膜過(guò)濾子體,氡氣在垂直方向自由擴(kuò)散。在內(nèi)管各相應(yīng)位置0.5、1、1.5、2、2.5 m處放置被動(dòng)式氡測(cè)量裝置,避免擾動(dòng)氣流,本實(shí)驗(yàn)采用KF606B型個(gè)人劑量計(jì)。頂部安裝可更換活性炭包,所用活性炭由果殼經(jīng)高溫炭化、活化制得,其外觀為大小不等的黑色塊狀活性炭。裝置采用PVC中空套管結(jié)構(gòu),套管空隙采用恒溫泵循環(huán)恒溫液體以控制擴(kuò)散管溫度,實(shí)驗(yàn)?zāi)？刂瞥橐恒@孔溫度,維持在(16±0.5) ℃。裝置相對(duì)濕度難以控制恒定,實(shí)驗(yàn)期間測(cè)量相對(duì)濕度為67%～86%。

圖6 一維擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

實(shí)驗(yàn)過(guò)程為:完成裝置聯(lián)通后,檢查氣密性,測(cè)試控制系統(tǒng)有效性,打開(kāi)恒溫循環(huán)水將擴(kuò)散系統(tǒng)溫度調(diào)整為實(shí)驗(yàn)狀態(tài)。為控制實(shí)驗(yàn)本底水平,采用老氣(長(zhǎng)時(shí)間存放壓縮空氣,氡濃度水平近零)吹掃一維裝置腔內(nèi),吹掃完成后封閉管道安裝活性炭包,聯(lián)通氡源,安裝氡探測(cè)器并開(kāi)始計(jì)時(shí)。氡室平衡濃度為800 Bq/m3,活性炭包裝入頂部吸收內(nèi)部多余氡氣,阻斷外部氡氣干擾。

4 結(jié)果與討論

4.1 現(xiàn)場(chǎng)氡監(jiān)測(cè)

對(duì)目標(biāo)采區(qū)7個(gè)井場(chǎng)201個(gè)抽液鉆孔開(kāi)展抽液鉆孔井口氡濃度抽樣監(jiān)測(cè)。各井場(chǎng)由于地質(zhì)條件、礦化度、地下水流場(chǎng)以及浸出液組分等差異會(huì)導(dǎo)致浸出液中226Ra濃度不同,從而導(dǎo)致氡濃度不同,為保障氡濃度監(jiān)測(cè)代表性,對(duì)每個(gè)采區(qū)根據(jù)采場(chǎng)面積大小隨機(jī)抽取5～8個(gè)氡監(jiān)測(cè)點(diǎn)位。監(jiān)測(cè)結(jié)果列于表1。

表1 井場(chǎng)抽液鉆孔氡濃度監(jiān)測(cè)

從表1數(shù)據(jù)可以看出,采區(qū)各井場(chǎng)氡濃度差異較大,最小氡濃度為55.7 Bq/m3,探測(cè)得到最大氡濃度為390.8 Bq/m3。各井場(chǎng)平均氡濃度為147.2～320.5 Bq/m3。為方便計(jì)算整個(gè)采場(chǎng)抽液鉆孔氡釋放量,對(duì)各井場(chǎng)平均氡濃度依據(jù)采場(chǎng)面積加權(quán)計(jì)算采場(chǎng)平均氡濃度,結(jié)果為270.6 Bq/m3。

4.2 抽液孔氡濃度預(yù)測(cè)

在實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展一維垂直擴(kuò)散實(shí)驗(yàn),裝置示于圖6,實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表2。從表2數(shù)據(jù)可以看出,當(dāng)氡源濃度為800 Bq/m3時(shí),實(shí)驗(yàn)裝置中氡濃度隨高度呈現(xiàn)指數(shù)下降,符合公式(1)的描述,其中在2.5 m處氡濃度下降為189.9 Bq/m3。

表2 氡恒溫垂直擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)結(jié)果

采用最小二乘法擬合結(jié)果(圖7)可計(jì)算本實(shí)驗(yàn)氡在垂直空間16 ℃時(shí)有效擴(kuò)散系數(shù)De為0.057 8 cm2·s-1,該數(shù)值顯著低于文獻(xiàn)[12]推薦的氡在空氣中擴(kuò)散系數(shù)0.105 cm2·s-1(20 ℃)。

圖7 氡濃度與擴(kuò)散距離擬合結(jié)果

采用實(shí)驗(yàn)室測(cè)得有效擴(kuò)散系數(shù)推算抽液鉆孔出口處氡濃度水平與現(xiàn)場(chǎng)氡濃度監(jiān)測(cè)進(jìn)行比較。測(cè)量該采區(qū)浸出液中氡濃度為2×105Bq/m3,在16 ℃時(shí)氡在氣液兩相的平衡Oswald系數(shù)為0.3,則地浸液液面處空氣氡濃度為60 kBq/m3。該采場(chǎng)抽液鉆孔液面距離地表距離為8～10 m,均值為9.06 m。通過(guò)公式(1)計(jì)算可知,抽液鉆孔出口處空氣氡濃度為254.4 Bq/m3,低于采場(chǎng)現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)氡濃度平均值16.2 Bq/m3。

為了驗(yàn)證有效擴(kuò)散系數(shù)推算出口氡濃度可靠性,分別在7個(gè)井場(chǎng)各隨機(jī)選擇一井口開(kāi)展現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)抽液鉆孔,原樣取樣[13]后采用文獻(xiàn)方法[14]分析總?cè)芙怆迸c液面距離,推算出口氡濃度與實(shí)測(cè)氡濃度數(shù)據(jù)相關(guān)性。

從表3數(shù)據(jù)可以看出,推算氡濃度數(shù)據(jù)整體低于實(shí)測(cè)氡濃度水平,濃度差為8.9～16.2 Bq/m3。兩組數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)為0.999 6,數(shù)據(jù)高度相關(guān),說(shuō)明采用擴(kuò)散模型推算有效擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算出口氡濃度的方法具有可信度。兩種方法間差距是由于方法間差異造成的系統(tǒng)性差異,可通過(guò)修正消除誤差。本研究推薦修正系數(shù)為1.05。

表3 氡濃度推算與實(shí)測(cè)比較

至少有兩種原因造成模式估算氡濃度低于現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)。原因之一是模式估算沒(méi)有考慮抽液鉆孔液面上下活動(dòng)造成的“呼吸”效應(yīng)。抽液鉆孔中浸出液液面在實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程不是完全靜止不動(dòng),孔內(nèi)液面與地下水水位基本相同,但隨著生產(chǎn)調(diào)節(jié)會(huì)在一個(gè)范圍內(nèi)波動(dòng),抽液鉆孔內(nèi)含氡空氣會(huì)周期性的隨著液面漲落“呼吸”,使額外氡釋放出來(lái)。這個(gè)過(guò)程會(huì)被放置在抽液鉆孔內(nèi)的個(gè)人劑量計(jì)探測(cè)到,因此平均氡濃度會(huì)高于理論計(jì)算。

原因之二是氡在垂直方向擴(kuò)散具有向上運(yùn)移特性。氡在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓、20 ℃的氣體密度為9.902 kg/m3,遠(yuǎn)高于空氣密度,在沒(méi)有空氣擾動(dòng)情況下氡會(huì)聚集在有限空間底部,但是事實(shí)上氡在濃差擴(kuò)散基礎(chǔ)上存在主動(dòng)向上運(yùn)移的現(xiàn)象[15-16]。部分學(xué)者認(rèn)為氡在垂直方向擴(kuò)散具有團(tuán)聚效應(yīng),與α粒子及其子體團(tuán)聚,形成平均密度小于空氣的膠粒微團(tuán)帶動(dòng)氡氣向上遷移,表現(xiàn)為氡有效擴(kuò)散系數(shù)增加,上部氡濃度略微升高。由于氡向上運(yùn)移機(jī)理并不是非常清楚,這種效果不確定。在本研究中由于在連接氡室前安裝了氣溶膠濾膜,使得氡室內(nèi)原本積累的氣溶膠與氡子體不能穿過(guò)濾膜,客觀上降低了形成團(tuán)聚微團(tuán)的機(jī)會(huì),因此不會(huì)高估有效擴(kuò)散系數(shù)。

4.3 氡的釋放量歸一化計(jì)算

計(jì)算該采場(chǎng)201個(gè)抽液鉆孔氡釋放量。按照一年360 d穩(wěn)定狀態(tài)(扣除維修、洗井等非正常工況),選擇該采場(chǎng)平均氡濃度270.6 Bq/m3作為氡濃度數(shù)據(jù),氣象條件選擇距離設(shè)施最近氣象站完整一年逐日風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù),用公式(2)計(jì)算可得該采場(chǎng)年氡釋放量為30.83 GBq/a。計(jì)算抽液孔歸一化氡釋放量為0.26 GBq/tU。

根據(jù)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)[3-4]分析對(duì)常規(guī)地下開(kāi)采鈾礦山與地浸礦山氡排放特征。常規(guī)開(kāi)采鈾礦山A礦、B礦、C礦的主要氡釋放源頭分別是回風(fēng)井、尾渣庫(kù)與堆浸場(chǎng),D為內(nèi)蒙古某CO2+O2原地浸出采鈾礦山。其中,地下開(kāi)采鈾礦山礦石開(kāi)采或者加工階段主要氡排放設(shè)施為回風(fēng)井,水冶過(guò)程主要設(shè)施包括堆浸場(chǎng)與水冶車(chē)間,環(huán)保安全處置過(guò)程氡排放主要是尾渣庫(kù);地浸鈾礦山礦石加工要氡釋放源為井場(chǎng)抽液孔氡釋放,水冶過(guò)程氡釋放主要包括水冶車(chē)間、集液池、配液池,環(huán)保安全處置過(guò)程主要是蒸發(fā)池。通過(guò)表4比較可知地下開(kāi)采鈾礦山每生產(chǎn)1 t鈾氡釋放量為327～1 184 GBq(3.27×1011～1.184×1012Bq),而地浸過(guò)程氡歸一化釋放量?jī)H為85.26 GBq/tU,僅為地下開(kāi)采過(guò)程氡釋放量的四分之一左右。

表4 地下開(kāi)采與地浸鈾礦山歸一化氡釋放量比較 (GBq/tU)

地浸過(guò)程與地下開(kāi)采過(guò)程相比,由于未將礦石挖掘到地表,減少了開(kāi)采過(guò)程氡釋放,而地浸鉆孔氡釋放量遠(yuǎn)低于礦石開(kāi)采過(guò)程,約為地下開(kāi)采過(guò)程的千分之一。水冶過(guò)程由于受到開(kāi)放式集液池與配液池影響,氡釋放水平較高,隨著工藝改進(jìn),將集液池與配液池封閉后至少減少該過(guò)程90%的氡釋放量,可進(jìn)一步降低該過(guò)程輻射環(huán)境影響。末端環(huán)保中,由于地下開(kāi)采鈾礦山的廢石場(chǎng)、尾礦(渣)庫(kù)等設(shè)施在退役覆蓋前持續(xù)釋放氡,而地浸鈾礦山只有蒸發(fā)池,且蒸發(fā)池由于水面覆蓋比例較高而大幅度降低氡釋放量。整體上地浸鈾礦山歸一化氡釋放量遠(yuǎn)低于地下開(kāi)采鈾礦山。

與相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道國(guó)外類似技術(shù)相比,美國(guó)各類鈾礦山歸一化氡釋放量為200～12 700 GBq/tU[17]。澳大利亞Beverley地浸礦山歸一化氡釋放量為43.4 GBq/tU(僅計(jì)算水冶過(guò)程)[18]。對(duì)比來(lái)看,除水冶過(guò)程氡釋放量高于國(guó)外類似裝置外,我國(guó)CO2+O2原地浸出采鈾礦山氡釋放控制水平處于國(guó)際領(lǐng)先地位。

綜上,歸一化氡釋放量分析發(fā)現(xiàn)我國(guó)CO2+O2原地浸出采鈾礦山氡釋放量水平較低,不僅低于地下開(kāi)采鈾礦山,在國(guó)際上來(lái)看同類技術(shù)裝備也處于輻射環(huán)境影響優(yōu)勢(shì)地位。

5 結(jié)論與建議

CO2+O2原地浸出采鈾礦山抽液鉆孔是該類型鈾礦山的典型氡釋放源,采用小體積固體徑跡探測(cè)器可實(shí)現(xiàn)抽液鉆孔氡濃度被動(dòng)式探測(cè),本研究對(duì)采區(qū)7個(gè)井場(chǎng)監(jiān)測(cè)氡濃度范圍為55.7～390.8 Bq/m3,加權(quán)平均氡濃度為270.6 Bq/m3。

實(shí)測(cè)有效擴(kuò)散系數(shù)推算抽液孔出口處氡濃度是一種除現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)外有效獲得出口氡濃度數(shù)據(jù)的有效方法。采用一維垂直擴(kuò)散模擬裝置測(cè)量了抽液孔環(huán)境有效擴(kuò)散系數(shù),采用最小二乘法擬合計(jì)算了介質(zhì)溫度16 ℃、相對(duì)濕度為67%～86%條件下,氡垂直方向向上有效擴(kuò)散系數(shù)De為0.057 8 cm2·s-1,據(jù)此推算抽液孔出口氡平均濃度為254.4 Bq/m3,對(duì)比實(shí)測(cè)加權(quán)平均氡濃度(270.6 Bq/m3),系統(tǒng)偏差數(shù)據(jù)建議采用修正系數(shù)1.05。進(jìn)而推算該井場(chǎng)201口抽液鉆孔氡總釋放量為30.83 GBq/a。

我國(guó)CO2+O2原地浸出采鈾礦山氡釋放量水平較低,不僅大幅度低于地下開(kāi)采鈾礦山,在國(guó)際同類技術(shù)裝備也處于輻射環(huán)境影響優(yōu)勢(shì)地位。CO2+O2原地浸出采鈾礦山歸一化氡釋放量不足地下開(kāi)采鈾礦山氡釋放量的四分之一。在原位浸出階段氡釋放量降低為地下開(kāi)采鈾礦山礦石開(kāi)采與處理階段的千分之一。建議開(kāi)發(fā)水冶全流程封閉工藝,封閉集液池、配液池等水冶過(guò)程與外環(huán)境聯(lián)通環(huán)節(jié),進(jìn)一步提升地浸鈾礦山輻射防護(hù)能力。