田興宇,張雄杰,李文一,馮洋洋,黃仁桂

(1.中國地震局第一監(jiān)測中心,天津 300180;2.核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心,南昌 330029;3.江西省地震局,南昌 330039)

氡(222Rn)是一種具有放射性的惰性氣體,其廣泛存在于自然界,是天然輻射的主要來源之一[1]。這類氣體能夠向周圍介質(zhì)滲透,可借助地下巖層的斷層以及裂縫移動,同時(shí)其還具備一定的水溶性,可以隨著地下水體的流動從地下深處轉(zhuǎn)運(yùn)至地表,可從一定程度上反映地質(zhì)狀態(tài)的信息[2]。目前,氡觀測已經(jīng)成為地下流體觀測的重要測項(xiàng),該測項(xiàng)為地震預(yù)報(bào)和短臨震情的研判提供了重要依據(jù)[3]。測氡儀是氡流體觀測的工作計(jì)量器具,作為相對測量儀器,在出廠前,須進(jìn)行量值校準(zhǔn),通過校準(zhǔn)取得儀器體積活度響應(yīng)(校準(zhǔn)因子),使儀器讀數(shù)接近被測環(huán)境的氡濃度真值[4]。另外,受測氡儀探測器性能和電子元器件參數(shù)影響,其校準(zhǔn)因子必然隨測量環(huán)境變化和時(shí)間增加而改變。因此,需定期對測氡儀進(jìn)行校準(zhǔn),以保證其測量結(jié)果的準(zhǔn)確性[4]。

在部分地震觀測點(diǎn),測氡儀因需連續(xù)監(jiān)測而無法拆卸和長途運(yùn)輸,因此無法使用氡室等大型實(shí)驗(yàn)室設(shè)備進(jìn)行校準(zhǔn)。目前常用RN-105固體氡氣源對測氡儀進(jìn)行現(xiàn)場校準(zhǔn)。該方法操作簡便,結(jié)果準(zhǔn)確可靠且不受人為或環(huán)境條件變化影響。但其存在標(biāo)準(zhǔn)固體氡源購買和使用許可申請困難、安全保存和運(yùn)輸受限制、氡源需定期科學(xué)校準(zhǔn)等問題。顯然,這一現(xiàn)狀對氡觀測資料的準(zhǔn)確性與可靠性造成了嚴(yán)重影響[5-6]。因此,研發(fā)便于運(yùn)輸且滿足測氡儀現(xiàn)場校準(zhǔn)需求的測氡儀校準(zhǔn)裝置十分必要。

針對以上問題,本工作開展基于鈾礦廢石的測氡儀校準(zhǔn)方法研究。通過與標(biāo)準(zhǔn)氡室法的校準(zhǔn)結(jié)果對比,證實(shí)其技術(shù)的可行性,為后續(xù)便攜式測氡儀校準(zhǔn)裝置的研制提供參考。

1 主要儀器與裝置

Alpha-GUARD P2000 Pro型測氡儀:德國 Saphymo GmbH 公司,內(nèi)置0.62 L氣體脈沖電離室,具備快速濃度梯度響應(yīng)功能,測量范圍為2～2 000 000 Bq/m3;HS03B型測氡儀:成都核盛科技有限公司,內(nèi)置0.9 L高靈敏度空氣脈沖電離室,測量范圍為2～1 000 000 Bq/m3;HD-6型多功能自控氡室:東華理工大學(xué)研制,配有4 m3主氡箱,內(nèi)置氡濃度、溫度、相對濕度控制系統(tǒng),氡濃度控制范圍為200～20 000 Bq/m3。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 鈾礦廢石氡濃度控制

測氡儀校準(zhǔn)的原理為,將標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器放置在持續(xù)且穩(wěn)定的氡活度濃度(氡濃度)環(huán)境中,利用多個(gè)不同濃度環(huán)境中標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器的比值計(jì)算被校儀器校準(zhǔn)因子,以上校準(zhǔn)因子均值即為被校儀器校準(zhǔn)結(jié)果[7]。顯然,鈾礦廢石能否構(gòu)建穩(wěn)定且可控的氡濃度環(huán)境,是開展實(shí)驗(yàn)的首要問題。

氡(222Rn)是鈾系(238U)的衰變產(chǎn)物[8]。鈾礦廢石中的鈾核素衰變系數(shù)恒定且半衰期極長,因此其具有穩(wěn)定的氡產(chǎn)生率[9]。本次實(shí)驗(yàn)根據(jù)以上事實(shí),并參考GD-L2型氡源工作原理[10-12],通過流氣控制法構(gòu)建穩(wěn)定的校準(zhǔn)環(huán)境:將鈾礦廢石壓制的圓盤狀樣品放置在中空容器內(nèi)部,利用氣泵不斷向容器內(nèi)鼓氣,通過氣流將容器內(nèi)部氡氣帶入標(biāo)準(zhǔn)器與被校測氡儀進(jìn)行測量。裝置結(jié)構(gòu)示于圖1。

圖1 鈾礦廢石流氣控制方法示意圖

校準(zhǔn)過程中容器內(nèi)每秒的222Rn原子數(shù)變化量可通過式(1)計(jì)算。

N=NRn-λRnCRnV-fCRn

(1)

式中:N為容器內(nèi)每秒222Rn原子數(shù)的變化量;NRn為鈾礦廢石每秒所產(chǎn)生的222Rn原子數(shù);CRn為容器內(nèi)的氡濃度,Bq/m3;V為容器總體積,m3;f為氣泵流量,m3/s。

當(dāng)環(huán)境222Rn原子數(shù)的變化量N趨近于零時(shí),測量環(huán)境氡濃度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài),此時(shí)氡濃度可利用式(2)計(jì)算。

(2)

通過控制氣泵使其流量f保持恒定,即可提供氡濃度穩(wěn)定的校準(zhǔn)環(huán)境。

2.2 鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)以經(jīng)過溯源的Alpha-GUARD P2000型測氡儀為標(biāo)準(zhǔn)器,HS03B型測氡儀為被校儀器。實(shí)驗(yàn)過程中,分別將氣泵、鈾礦廢石容器、標(biāo)準(zhǔn)器、被校測氡儀進(jìn)行串聯(lián)構(gòu)建校準(zhǔn)環(huán)境,裝置示意圖示于圖2。

圖2 校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)開始前,先開啟氣泵進(jìn)行流氣控制,在保證校準(zhǔn)環(huán)境氡濃度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后,進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn)。校準(zhǔn)測量時(shí),分別將標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器依次接入,兩臺儀器采樣時(shí)間間隔均設(shè)置為10 min,采樣模式設(shè)置為主動模式,為防止測量過程對環(huán)境產(chǎn)生影響,實(shí)驗(yàn)裝置排氣口設(shè)置在通風(fēng)櫥內(nèi),排出的含氡氣體經(jīng)活性炭塔吸附處理后排入外環(huán)境。

為避免溫度、濕度等因素對校準(zhǔn)過程產(chǎn)生影響,通過精密空調(diào)將實(shí)驗(yàn)室內(nèi)溫度、濕度分別控制在(25±0.5) ℃,(30%±2%)RH范圍內(nèi),當(dāng)溫度、濕度穩(wěn)定后進(jìn)行3 h的連續(xù)測量,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器測量結(jié)果計(jì)算各濃度點(diǎn)下被校儀器校準(zhǔn)因子。

校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)根據(jù)測氡儀檢定規(guī)程,分別選擇3個(gè)濃度點(diǎn),每個(gè)濃度點(diǎn)的校準(zhǔn)測量都需在環(huán)境溫度、濕度及氡濃度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后進(jìn)行,為確保校準(zhǔn)結(jié)果準(zhǔn)確可靠,標(biāo)準(zhǔn)器測量結(jié)果需根據(jù)測量時(shí)環(huán)境溫度、氣壓等參數(shù)進(jìn)行修正[5]。

研究所用鈾礦廢石驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)裝置氣泵流量控制范圍為0.5～5 L/min,氡濃度控制范圍為800～3 500 Bq/m3。為對鈾礦廢石裝置校準(zhǔn)結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)結(jié)果進(jìn)行對比,分別以兩種方法對同一臺HS03B型測氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)測試,測試過程中以Alpha-GUARD P2000型測氡儀作為標(biāo)準(zhǔn)儀器,標(biāo)準(zhǔn)儀器與被校儀器測量間隔均為10 min,測量濃度點(diǎn)選擇范圍分別為800～1 000 Bq/m3、2 000～2 500 Bq/m3以及3 000～3 500 Bq/m3。使用鈾礦廢石進(jìn)行校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)時(shí),以校準(zhǔn)環(huán)境氡濃度穩(wěn)定3 h后的6次測量結(jié)果計(jì)算被校儀器校準(zhǔn)因子;使用標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí),以達(dá)到平衡狀態(tài)后6次連續(xù)測量結(jié)果計(jì)算被校儀器校準(zhǔn)因子,計(jì)算方法如式(3)所示。

(3)

其中,Rj是被校測氡儀在第j個(gè)濃度點(diǎn)的校準(zhǔn)因子;Nj是被校測氡儀在第j個(gè)濃度點(diǎn)的平均示值;Nb是被校測氡儀的本底示值;Qj是第j個(gè)測量點(diǎn)標(biāo)準(zhǔn)器的平均測量值。

2.3 標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)

標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)是一種成熟的測氡儀校準(zhǔn)方法,目前在多個(gè)計(jì)量技術(shù)研究院及測氡儀校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室中均勻應(yīng)用[13]。對比實(shí)驗(yàn)使用東華理工大學(xué)研制的HD-6型多功能自控氡室,為校準(zhǔn)測試提供穩(wěn)定且均勻的校準(zhǔn)環(huán)境。

為與鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對照,標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)過程中通過氡室溫度、濕度控制系統(tǒng)將主箱體內(nèi)溫度設(shè)置為25 ℃,相對濕度設(shè)置為30%RH。測試時(shí)標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器分別通過取氣口并入氡室主箱體,各自形成密閉回路,當(dāng)主箱體內(nèi)氡濃度達(dá)到目標(biāo)氡濃度后繼續(xù)穩(wěn)定3 h,待內(nèi)部達(dá)到平衡狀態(tài)后進(jìn)行連續(xù)測量,記錄標(biāo)準(zhǔn)器與被校儀器測量結(jié)果,計(jì)算被校儀器校準(zhǔn)因子。標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)時(shí)所選擇濃度點(diǎn)及標(biāo)準(zhǔn)器測量結(jié)果修正方法均與鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)中相同。

3 結(jié)果與討論

3.1 鈾礦廢石氡濃度控制方法驗(yàn)證

控制驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的預(yù)設(shè)目標(biāo)氡濃度點(diǎn)為2 000 Bq/m3,Alpha-GUARD P2000型測氡儀的測量間隔時(shí)間設(shè)置為10 min,根據(jù)材料氡析出率測量方法[14]測量廢石材料氡析出率從而計(jì)算材料NRn,通過式(2)計(jì)算確認(rèn)所需氣泵流量約為1.5 L/min。最終,Alpha-GUARD P2000型測氡儀連續(xù)測量實(shí)驗(yàn)結(jié)果示于圖3。

a——標(biāo)準(zhǔn)儀器;b——被校儀器

由圖3結(jié)果可知,在氣泵開啟180 min后校準(zhǔn)環(huán)境氡濃度趨于穩(wěn)定狀態(tài),穩(wěn)定后9 h內(nèi)的標(biāo)準(zhǔn)儀器氡濃度平均測量值為1 981.3 Bq/m3,與預(yù)設(shè)目標(biāo)濃度點(diǎn)之間相對誤差僅為1%,且環(huán)境氡濃度穩(wěn)定后大部分時(shí)間點(diǎn)測量值與平均值之間相對誤差均小于10%,僅單個(gè)時(shí)間點(diǎn)測量值與平均值之間相對誤差均控制超過13%,輸出氣體氡濃度波動范圍較小。同時(shí),與標(biāo)準(zhǔn)儀器串聯(lián)的被校儀器測量結(jié)果也有部分測量值與平均結(jié)果相對誤差超過10%,其中最大相對誤差為11%,且兩者出現(xiàn)較大偏差的測量時(shí)間點(diǎn)基本一致。根據(jù)控制原理進(jìn)行分析,認(rèn)為儀器部分測量值與平均值之間相對誤差超出10%是由于氣泵輸出流量發(fā)生波動,使兩臺儀器連續(xù)測量值中出現(xiàn)異常突跳,此外鈾礦廢石材料氡產(chǎn)生率的統(tǒng)計(jì)漲落也會對測試數(shù)據(jù)產(chǎn)生影響。

根據(jù)驗(yàn)證結(jié)果可知,實(shí)驗(yàn)所使用控制方法輸出的氣體氡濃度與預(yù)設(shè)目標(biāo)基本吻合,且氡濃度波動校小,可用于測氡儀校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)。

3.2 校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

最終以各濃度點(diǎn)校準(zhǔn)因子測量結(jié)果的算數(shù)平均值作為被校儀器的校準(zhǔn)因子值。實(shí)驗(yàn)通過測量實(shí)驗(yàn)室環(huán)境空氣測得標(biāo)準(zhǔn)測氡儀和被校測氡儀本底值,標(biāo)準(zhǔn)儀器與被校儀器本底測量值分別為14.0 Bq/m3和17.0 Bq/m3。進(jìn)行校準(zhǔn)因子計(jì)算時(shí),根據(jù)校準(zhǔn)過程中環(huán)境溫度和氣壓的監(jiān)測數(shù)據(jù)對標(biāo)準(zhǔn)儀器測量結(jié)果進(jìn)行修正[5],并將標(biāo)準(zhǔn)儀器和被校儀器測量結(jié)果的本底值進(jìn)行扣除。經(jīng)過修正與本底扣除后,測量與計(jì)算結(jié)果列于表1。

表1 校準(zhǔn)測試結(jié)果對比

校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,使用標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)方法和鈾礦廢石實(shí)驗(yàn)方法所得被校儀器校準(zhǔn)因子分別為0.878與0.888,兩者之間具有較好的一致性,其相對誤差為1.14%。校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)對比結(jié)果說明,以鈾礦廢石為氡源進(jìn)行測氡儀校準(zhǔn)具有一定可行性。

3.3 儀器接入順序影響

由于鈾礦廢石校準(zhǔn)方法使用串聯(lián)方式對被校儀器進(jìn)行測試,不同的儀器接入順序會對校準(zhǔn)結(jié)果產(chǎn)生影響。因此,分別以不同順序接入儀器進(jìn)行了校準(zhǔn)測試,對接入順序產(chǎn)生的影響進(jìn)行分析,結(jié)果列于表2。

表2 儀器接入順序?qū)Ρ葴y試結(jié)果

根據(jù)五次對比校準(zhǔn)測試結(jié)果,不同接入順序下被校儀器校準(zhǔn)因子測試結(jié)果基本一致,其最大相對偏差為-1.8%,最小相對偏差為-0.2%。通過對不同接入順序進(jìn)行對比測試可知,不同儀器接入順序?qū)π?zhǔn)因子測試結(jié)果的影響極小。

3.4 校準(zhǔn)能力

為進(jìn)一步對鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法的校準(zhǔn)能力進(jìn)行分析和評定,首先分別對標(biāo)準(zhǔn)氡室及鈾礦廢石實(shí)驗(yàn)方法所取得校準(zhǔn)因子的標(biāo)準(zhǔn)不確定度進(jìn)行分析[15],分析結(jié)果列于表3。

表3 不確定度分析結(jié)果

確認(rèn)兩種方法校準(zhǔn)因子測量結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)不確定度后,以標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)結(jié)果為參考值,通過被校儀器校準(zhǔn)因子測量結(jié)果的En來評定鈾礦廢石實(shí)驗(yàn)方法與標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)結(jié)果之間的歸一化誤差[16],從而判斷兩種移動標(biāo)校方法的校準(zhǔn)能力是否符合要求,計(jì)算方法如式(4)。

(4)

式中,Rlab為使用標(biāo)準(zhǔn)氡室測得的被校儀器校準(zhǔn)因子;Rref為使用鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法測得的被校儀器校準(zhǔn)因子;ulab為標(biāo)準(zhǔn)氡室所得校準(zhǔn)因子的標(biāo)準(zhǔn)不確定度;uref為鈾礦廢石校準(zhǔn)方法所得校準(zhǔn)因子的標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

當(dāng)En≤1時(shí),表明鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法測量結(jié)果與參考值之差與不確定度之比在合理的預(yù)期范圍內(nèi);當(dāng)En>1時(shí),表明鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法測量結(jié)果與參考值之差與不確定度之比超出合理預(yù)期。

通過計(jì)算,得到鈾礦廢石實(shí)驗(yàn)方法與標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)方法測量結(jié)果的歸一化誤差,計(jì)算結(jié)果列于表4。

表4 歸一化誤差計(jì)算結(jié)果

計(jì)算結(jié)果表明,以鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法所得測量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)方法測量結(jié)果的歸一化誤差En為0.135 6,在合理的預(yù)期范圍內(nèi),因此可判斷鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法所得校準(zhǔn)結(jié)果可信。

4 結(jié)論

本研究以經(jīng)過溯源的Alpha-GUARD P2000型測氡儀作為標(biāo)準(zhǔn)器,使用鈾礦廢石材料進(jìn)行了測氡儀校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn),并將測試結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)氡室測試結(jié)果進(jìn)行了對比,得到以下結(jié)論。

(1) 鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)控制方法的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明,實(shí)驗(yàn)所使用的流氣控制法可有效控制校準(zhǔn)環(huán)境的氡濃度,且所構(gòu)建氡濃度環(huán)境具有較好的穩(wěn)定性,其控制結(jié)果與預(yù)設(shè)值之間相對誤差僅為1%。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中也發(fā)現(xiàn),在氡濃度穩(wěn)定后的連續(xù)測量過程中測量值波動較小,但部分測量值與平均值之間存有一定偏差,在對兩臺儀器同步測量數(shù)據(jù)進(jìn)行分析后,認(rèn)為是由于氣泵輸出流量發(fā)生波動,使兩臺儀器連續(xù)測量值中出現(xiàn)異常突跳從而產(chǎn)生偏差,后續(xù)可根據(jù)這一情況對氣泵流量精密度進(jìn)行改進(jìn)。此外,鈾礦廢石氡產(chǎn)生率的穩(wěn)定性也會校準(zhǔn)過程中的測試數(shù)據(jù)產(chǎn)生影響,后續(xù)研究會對該部分影響進(jìn)行探究。

(2) 根據(jù)鈾礦廢石實(shí)驗(yàn)方法與標(biāo)準(zhǔn)氡室方法對比結(jié)果可知,兩種方法所得的被校儀器校準(zhǔn)因子分別為0.878與0.888,校準(zhǔn)結(jié)果偏差較小,具有較高的一致性。同時(shí),歸一化誤差分析結(jié)果也證明,鈾礦廢石校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法校準(zhǔn)結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)氡室校準(zhǔn)結(jié)果之差與不確定度之比在合理的預(yù)期范圍內(nèi),因此可判斷該校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法具有一定的可行性。

繼續(xù)對裝置進(jìn)行改進(jìn),增加裝置氡濃度調(diào)控范圍,提升裝置校準(zhǔn)環(huán)境氡濃度穩(wěn)定性,分析校準(zhǔn)方法影響因素,使方法滿足各類測氡儀校準(zhǔn)需求。