安強(qiáng)，劉成敬，楊凱，姚佳偉，武博，林沂

（國(guó)防科技大學(xué) 電子科學(xué)學(xué)院 電子科學(xué)系， 長(zhǎng)沙 410073）

0 引言

隨著量子精密測(cè)量技術(shù)的發(fā)展，堿金屬原子氣室成為基于原子能級(jí)躍遷的原子干涉磁力儀［1］、原子鐘［2］、原子陀螺儀［3］、原子電場(chǎng)計(jì)［4］等量子儀表的核心物理組件。堿金屬原子氣室通常為采用玻璃精密熔接和微加工工藝制造的密閉透明玻璃腔室，內(nèi)部封裝一定量的堿金屬原子和特定配比的氣體分子，是迄今為止量子精密測(cè)量技術(shù)最為理想的媒介之一［5］。研究表明，基于堿金屬原子的量子儀表具有超高精度、小體積、低功耗等優(yōu)點(diǎn)，在時(shí)間、頻率、重力測(cè)量等方面體現(xiàn)出了巨大的技術(shù)優(yōu)勢(shì)［5-6］，尤其在微波電場(chǎng)測(cè)量方面，突破了以電子學(xué)為基礎(chǔ)的傳統(tǒng)微波電場(chǎng)測(cè)量體制，在克服電子熱噪聲限制的同時(shí)，打破了接收尺寸與待測(cè)場(chǎng)波長(zhǎng)/頻率相關(guān)的限制［7］，在超寬帶電磁頻譜監(jiān)測(cè)［8］、微波電場(chǎng)計(jì)量［8-9］、成像［10］、通信［11-13］等領(lǐng)域展現(xiàn)出極大的應(yīng)用潛力。

基于堿金屬原子的微波電場(chǎng)測(cè)量裝置，通常利用激光泵浦技術(shù)激發(fā)堿金屬原子從基態(tài)躍遷至里德堡態(tài)，與微波場(chǎng)發(fā)生量子相干效應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)微波場(chǎng)信息的獲取［14］。測(cè)量裝置的性能主要受原子氣室玻殼的折射率、透光率、氣室溫度以及氣室內(nèi)原子配比、密度等參數(shù)制約，從本質(zhì)上來看，即原子氣室內(nèi)激發(fā)的里德堡原子數(shù)目。當(dāng)前，堿金屬原子氣室的加工制備方法主要是將受熱的堿金屬原子蒸氣以及其他緩沖氣體充入抽真空的玻殼［5］。玻殼的折射率、透光率等光學(xué)參數(shù)測(cè)量可在充制前完成，而氣室內(nèi)的原子配比、密度需在充制完成后進(jìn)行檢測(cè)［15］，檢測(cè)方法主要包括基于光旋理論［16］、基于光深理論［17］以及基于自旋交換的原子密度檢測(cè)［18］等。然而，這些光學(xué)參數(shù)測(cè)量和原子密度檢測(cè)無法直觀地反映出原子氣室中激發(fā)的里德堡原子數(shù)目，這就給測(cè)量裝置的整體性能表征和優(yōu)化帶來了較大困難。

本文根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程，綜合里德堡阻塞效應(yīng)［19］、氣體原子分布等因素，建立了雙光子共振激發(fā)的里德堡原子數(shù)目理論計(jì)算模型，提出了一種基于最優(yōu)化電磁誘導(dǎo)透明（Electromagnetically Induced Transparency， EIT）光譜的里德堡原子數(shù)目估計(jì)方法。在線偏振探測(cè)光（～852 nm）、耦合光（～510 nm）相對(duì)照射條件下，測(cè)量了直徑約1.0 cm、長(zhǎng)度約1.0 cm 的圓柱體和寬度約1.0 cm、高度約1.0 cm、長(zhǎng)度約2.0 cm的長(zhǎng)方體銫原子氣室的最優(yōu)化EIT 光譜，根據(jù)光譜信息估算了氣室中激發(fā)出的里德堡原子數(shù)目，其結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果基本一致。

1 理論計(jì)算模型

原子氣室中小部分堿金屬原子附著在玻殼內(nèi)壁上，其余主要以氣體形式充滿整個(gè)氣室腔［15］。若不考慮附著原子，氣室為真空充制同種堿金屬原子，原子不占有體積且相互之間無作用力，則滿足理想氣體狀態(tài)方程

式中，P為氣室內(nèi)部壓強(qiáng)，V為氣室腔的體積，M為氣體質(zhì)量，μ為氣體摩爾質(zhì)量，R為摩爾氣體常數(shù)，T為溫度（K）。假設(shè)氣室內(nèi)共N個(gè)堿金屬原子，每個(gè)原子的質(zhì)量為m，則氣體質(zhì)量M、氣體摩爾質(zhì)量μ可分別表示為

式中，NA為阿伏伽德羅常數(shù)（6.02×1023/mol）。則式（1）可進(jìn)一步寫成

單位體積內(nèi)的氣體原子數(shù)n、每個(gè)原子所占據(jù)空間的體積V0可分別表示為

若將原子占據(jù)的空間看作球體，其半徑r0可表示為

通常情況下，實(shí)驗(yàn)中采取雙光子共振激發(fā)的方式將堿金屬原子從基態(tài)激發(fā)至里德堡態(tài)，因此，氣室中探測(cè)光和耦合光相對(duì)照射的重疊區(qū)域才能產(chǎn)生里德堡原子，兩束激光重疊區(qū)域的體積V′可表示為

式中，r為重疊區(qū)域半徑，l為氣室長(zhǎng)度。因此，重疊區(qū)域內(nèi)堿金屬原子的數(shù)量可用式（9）表示。

考慮到里德堡原子激發(fā)存在阻塞效應(yīng)，即在里德堡阻塞半徑rB的球域內(nèi)僅可激發(fā)一個(gè)里德堡原子［19］。若將堿金屬原子占據(jù)的體積看成剛性小球且簡(jiǎn)立方密堆積（空間利用率η=52.3%），則可建立如圖1 所示的氣室內(nèi)原子狀態(tài)模型。因此，里德堡原子數(shù)目NR可近似表示為

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

采用雙光子共振激發(fā)的方式制備里德堡原子時(shí)，在耦合光場(chǎng)的作用下，處于里德堡態(tài)的原子對(duì)探測(cè)光的吸收減弱甚至完全透明，通過掃描激光頻率即可獲得EIT 光譜［21］。其中，EIT 光譜的產(chǎn)生主要是由于在探測(cè)光和耦合光的共同作用下，原子的兩個(gè)躍遷通道產(chǎn)生相消量子干涉導(dǎo)致探測(cè)光透明，對(duì)探測(cè)光的透過程度（EIT 光譜特性）即可體現(xiàn)出原子氣室中的里德堡原子狀態(tài)。

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

EIT 光譜測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置示意如圖2（a），在遮光、室溫條件下，一束波長(zhǎng)約為852 nm 的弱探測(cè)光和一束波長(zhǎng)約為510 nm 的強(qiáng)耦合光經(jīng)過偏振分束、透鏡聚焦后，相向作用于直徑約1.0 cm、長(zhǎng)度約1.0 cm 的圓柱形原子氣室，探測(cè)光、耦合光與氣室中的堿金屬原子相互作用產(chǎn)生EIT 效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)中，探測(cè)光將銫原子從基態(tài)共振激發(fā)到中間態(tài)，耦合光實(shí)現(xiàn)中間態(tài)與里德堡態(tài)之間的共振躍遷，如圖2（b）。同時(shí)，為保證探測(cè)光的頻率穩(wěn)定，采用飽和吸收譜穩(wěn)頻法將探測(cè)光頻率鎖定于銫原子躍遷線上，掃描耦合光的頻率時(shí)，使用光電探測(cè)器（Thorlabs PDA36A2）記錄透光原子氣室的探測(cè)光光強(qiáng)，獲得里德堡原子的EIT 光譜。為得到最優(yōu)化EIT 光譜，使用連續(xù)可調(diào)衰減片調(diào)節(jié)探測(cè)光和耦合光的激光功率，使EIT 透明峰與底噪的差值達(dá)到最大，此時(shí)使用光功率計(jì)（Thorlabs PM160）測(cè)量到達(dá)氣室的探測(cè)光和耦合光功率分別約為13.0 μW 和22.0 mW。使用波長(zhǎng)計(jì)（Bristol 771A VIS）測(cè)量探測(cè)光和耦合光激光源（Toptica DL Pro）的波長(zhǎng)，其中，探測(cè)光使用單模保偏光纖將852 nm 半導(dǎo)體激光器出射的激光引入波長(zhǎng)計(jì)，耦合光使用單模保偏光纖將510 nm 激光的倍頻源1 020 nm 半導(dǎo)體激光器出射的激光引入波長(zhǎng)計(jì)，測(cè)量結(jié)果如圖3。使用光束質(zhì)量分析儀（Ophir SP920 s）測(cè)量準(zhǔn)直后的光強(qiáng)分布，如圖4 所示，探測(cè)光和耦合光的光束直徑分別約為886.0 μm、1 425.0 μm。

圖2 EIT 光譜測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置與里德堡原子的階梯型能級(jí)躍遷示意Fig.2 Illustration of EIT experimental setup and energy-level diagram of Rydberg EIT ladder scheme

圖3 激光波長(zhǎng)測(cè)試結(jié)果Fig.3 The measurement results of laser wavelength

圖4 準(zhǔn)直后的激光光強(qiáng)分布Fig.4 The intensity profile of collimating laser

2.2 測(cè)量結(jié)果

圖5 原子氣室的里德堡原子最優(yōu)化EIT 光譜特性Fig.5 Optimal EIT spectrogram of Rydberg atoms in cylindrical and cubiod vapor cells

圖5（a）中紅色虛線為使用高斯函數(shù)擬合得到的最優(yōu)化EIT 光譜特性曲線，光電探測(cè)器輸出的光電壓V（f）與耦合光頻率失諧量f的關(guān)系可表示為

式中，耦合光頻率掃描時(shí)EIT 光譜平滑背景對(duì)應(yīng)光電探測(cè)器輸出的電壓值V0≈1.437 6 mV，光電探測(cè)器輸出的最大電壓值與V0的差值A(chǔ)≈0.081 5 mV），EIT 光譜透明峰的半高全寬w≈0.952 4 MHz，光電探測(cè)器輸出最大電壓值時(shí)對(duì)應(yīng)的耦合光頻率失諧量fc≈0.058 3 MHz）。

根據(jù)光電探測(cè)器的響應(yīng)特性［22］，耦合光失諧頻率為fc時(shí)，光電探測(cè)器接收探測(cè)光與背景光的功率差可表示為

式中，光電探測(cè)器的跨阻增益G=7.5×105V/A （50 Ω），光電探測(cè)器對(duì)探測(cè)光波長(zhǎng)的響應(yīng)度Sp≈0.55 A/W@852 nm。由于堿金屬原子在氣室中進(jìn)行無規(guī)則熱運(yùn)動(dòng)，吸收激光會(huì)產(chǎn)生多普勒頻移，且激光光源具有一定的線寬，EIT 光譜透明峰會(huì)存在一定的展寬［23］。假設(shè)在EIT 光譜透明峰半高全寬對(duì)應(yīng)的耦合光掃描頻率范圍（掃描時(shí)間Tneff）內(nèi)，里德堡原子的數(shù)目處于動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)，則光電探測(cè)器接收探測(cè)光與背景光的總能量差為

式中，h為普朗克常數(shù)，c為真空光速，λ為探測(cè)光波長(zhǎng)。由于堿金屬原子最外層只有一個(gè)價(jià)電子，可以認(rèn)為一個(gè)探測(cè)光光子對(duì)應(yīng)一個(gè)里德堡原子，因此Np即為里德堡原子的數(shù)目。因此，如圖5（a）所示的EIT 光譜對(duì)應(yīng)的里德堡原子估算數(shù)目Np=2.32×106。

3 討論

根據(jù)雙光子共振激發(fā)里德堡原子數(shù)目的理論計(jì)算模型，實(shí)驗(yàn)中使用的原子氣室為直徑約1.0 cm、長(zhǎng)度約1.0 cm 的圓柱體。在室溫下（300 K）真空充制飽和蒸氣壓堿金屬銫原子，原子氣體壓強(qiáng)約6 666.1 Pa，由式（7）計(jì)算可知，每個(gè)原子所占據(jù)的球體半徑r0=5.29 nm。查詢Toptica DLC pro 半導(dǎo)體激光器產(chǎn)品技術(shù)手冊(cè)，可知探測(cè)光和耦合光的典型能譜寬度（5 μs 積分時(shí)間）Ωp≈100 kHz、Ωc≈200 kHz，遠(yuǎn)大于里德堡態(tài)的能級(jí)線寬～3.84 kHz（考慮黑體輻射情況下），利用開源ARC 工具箱計(jì)算可知C6=2π?×1 GHz·μm6，阻塞半徑rB=6.3 μm，滿足r07.64×1015/m3）。因此，里德堡原子數(shù)目可用式（11）計(jì)算，NR=3.06×106。理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致，但Np略小于NR，這主要是由于激光傳輸路徑中的光能量損失引起的［24］。一方面，激光與氣室內(nèi)堿金屬原子、氣室外空氣中顆粒的碰撞會(huì)引起探測(cè)光的部分散射，導(dǎo)致光電探測(cè)器接收到的光強(qiáng)變小、輸出光電壓變?。涣硪环矫?，原子氣室玻殼、光學(xué)鏡片等對(duì)探測(cè)光存在吸收、反射，也會(huì)造成探測(cè)光部分能量損失。

在式（15）中，基于最優(yōu)化EIT 光譜估算的里德堡原子數(shù)目Np與耦合光掃頻時(shí)間相關(guān)，對(duì)此作一簡(jiǎn)要分析。在實(shí)驗(yàn)中，耦合光典型能譜具有一定的寬度，其中心頻率與掃頻時(shí)間一一對(duì)應(yīng)。由EIT 光譜可以看出，耦合光在一定的頻率范圍內(nèi)，均可將原子從中間能級(jí)激發(fā)至里德堡能級(jí)，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因主要有兩個(gè)方面：一方面，里德堡能級(jí)具有一定的吸收線寬，吸收線寬內(nèi)的耦合光均可被原子吸收；另一方面，原子熱運(yùn)動(dòng)引起的多普勒效應(yīng)，可使能級(jí)吸收線寬外的耦合光也能被原子吸收，吸收程度與原子的運(yùn)動(dòng)速度有關(guān)。因此，耦合光掃頻時(shí)，原子氣室內(nèi)的里德堡原子數(shù)目是動(dòng)態(tài)變化的。然而，在最優(yōu)化EIT 光譜半高全寬對(duì)應(yīng)的耦合光掃頻時(shí)間Tneff內(nèi)，可認(rèn)為原子飽和吸收耦合光，里德堡原子數(shù)目的變化較小，近似于動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)。此時(shí)，對(duì)于最外層只有一個(gè)價(jià)電子的堿金屬原子，透過原子氣室的探測(cè)光子數(shù)目近似等于原子氣室中里德堡原子數(shù)目，通過計(jì)算光電探測(cè)器在掃頻時(shí)間Tneff內(nèi)接收的探測(cè)光能量即可實(shí)現(xiàn)里德堡原子數(shù)目Np的估算。因此，里德堡原子估算數(shù)目Np與耦合光掃頻時(shí)間Tneff相關(guān)。

另外，堿金屬原子氣室加工制備過程中，首先要使用多層次鍵合、粘結(jié)等技術(shù)制備不同形狀的玻殼，而后在不同的溫度下進(jìn)行飽和蒸氣壓原子充制，以實(shí)現(xiàn)原子氣室內(nèi)原子數(shù)密度的調(diào)控［15］。然而，該調(diào)控手段具有一定的局限性，充制較低原子數(shù)密度的原子氣室存在一定的困難，不能滿足原子占據(jù)球體半徑r0大于rB/2（里德堡阻塞半徑rB通常在μm 量級(jí)）的要求。

因此，為驗(yàn)證基于最優(yōu)化EIT 光譜測(cè)量里德堡原子數(shù)目方法的可行性，使用寬度約1.0 cm、高度約1.0 cm、長(zhǎng)度約2.0 cm 的長(zhǎng)方體原子氣室進(jìn)行最優(yōu)化EIT 光譜測(cè)量。此時(shí)探測(cè)光、耦合光的功率分別約為16.2 μW、23.5 mW，光束直徑分別約為901.0 μm、1 437.0 μm，光電探測(cè)器的設(shè)置不變。最優(yōu)化EIT 光譜特性結(jié)果如圖5（b），V0≈1.045 5 mV，A≈0.305 7 mV，w≈0.643 1 MHz，fc≈0.432 1 MHz。根據(jù)理論模型和最優(yōu)化EIT 光譜特性分別計(jì)算了里德堡原子的數(shù)目，NR=6.33×106，Np=5.86×106，理論模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)估算結(jié)果基本一致，表明該理論計(jì)算模型和實(shí)驗(yàn)估算方法具有一定的普適性。

4 結(jié)論

本文建立了雙光子共振激發(fā)里德堡原子數(shù)目的理論計(jì)算模型，提出了一種基于最優(yōu)化EIT 光譜的里德堡原子數(shù)目估算方法，在遮光、室溫條件下，測(cè)量了兩種不同形狀的銫原子氣室EIT 光譜，并根據(jù)最優(yōu)化EIT 光譜特性估算了處于能級(jí)的里德堡原子數(shù)目，與理論模型計(jì)算結(jié)果基本一致。結(jié)果表明，該計(jì)算模型和估算方法用于獲取里德堡原子數(shù)目是可行的，在表征堿金屬原子氣室性能優(yōu)劣的同時(shí)，也為以堿金屬原子氣室為核心器件的量子儀表性能表征和優(yōu)化提供了新的方法和途徑。