馮宇瑩, 仇 鵬, 韓 洋, 陳龍飛, 代正華,2, 劉海峰

水煤漿氣化爐操作參數(shù)不確定性分析及隨機最優(yōu)化

馮宇瑩1, 仇 鵬1, 韓 洋1, 陳龍飛3, 代正華1,2, 劉海峰1

(1. 華東理工大學 資源與環(huán)境工程學院, 上海煤氣化工程技術(shù)研究中心, 上海 200237;2. 新疆大學 化工學院, 新疆 烏魯木齊 830046;3. 中國石油化工股份有限公司鎮(zhèn)海煉化分公司, 浙江 寧波 315200)

針對氣化爐受操作參數(shù)不確定性的影響，難以實現(xiàn)全局優(yōu)化的問題，以鎮(zhèn)海煉化水煤漿氣化爐為研究對象，通過Unisim建立氣化爐分區(qū)模型，利用蒙特卡洛法對氣化爐操作參數(shù)進行不確定性分析，并以有效氣產(chǎn)量為優(yōu)化目標，基于隨機最優(yōu)化方法進行氧煤比優(yōu)化。結(jié)果表明，操作參數(shù)煤漿體積流量、氧氣體積流量、煤漿質(zhì)量分數(shù)的不確定度分別為0.55%、0.06% 和0.67%，將其轉(zhuǎn)化為氣化爐關(guān)鍵輸出參數(shù)有效氣產(chǎn)量、氣化爐操作溫度的不確定度分別為1.33% 及1.20%。敏感性整體分析顯示對氣化爐關(guān)鍵輸出參數(shù)影響最大的是煤漿體積流量的不確定性，影響最小的是氧氣體積流量的不確定性。在95% 置信區(qū)間內(nèi)，當溫度在1190.8～1237.5 ℃，氧煤體積流量比在449.43～457.65時有效氣產(chǎn)量最大。研究結(jié)果為氣化爐操作參數(shù)最優(yōu)性提供理論支撐。

水煤漿氣化爐；不確定性分析；敏感性分析；隨機最優(yōu)化

1 引 言

實現(xiàn)碳達峰、碳中和，是我國為應對氣候變化、推動經(jīng)濟高質(zhì)量轉(zhuǎn)型做出的重大戰(zhàn)略決策，以煤制油、煤制天然氣、煤制烯烴、煤制乙二醇等為主的現(xiàn)代煤化工行業(yè)是碳減排的重點[1-2]。大型煤氣化技術(shù)作為煤炭清潔高效轉(zhuǎn)化的核心技術(shù)，其氣化產(chǎn)物是煤化工過程的重要原料氣。然而在生產(chǎn)過程中，氣化爐易受操作參數(shù)波動性的影響，氣化性能難以維持最優(yōu)水平。因此，為保證氣化爐穩(wěn)定、高效地運行，對水煤漿氣化爐操作參數(shù)進行分析及優(yōu)化，對提高轉(zhuǎn)化效率、降低煤炭單耗具有重要意義。

煤炭氣化過程模擬是實現(xiàn)煤氣化過程優(yōu)化和智能化的基礎。現(xiàn)階段煤氣化模型可以分為熱力學平衡模型、計算流體力學(computational fluid dynamics，CFD)模型和分區(qū)模型。Dai等[3]基于Gibbs自由能最小化原則對加壓粉煤氣流床氣化過程建立模型，模擬結(jié)果與工業(yè)數(shù)據(jù)基本一致。Labbafan等[4]基于歐拉-拉格朗日方法中描述的守恒方程式對德士古氣流床氣化爐進行了三維模擬，分析了氧煤體積流量比和煤漿質(zhì)量分數(shù)對氣化爐性能特征的影響，模擬結(jié)果吻合良好。Monaghan等[5]、Sahraei等[6]以CFD模型為基礎將氣化爐流場劃分為射流膨脹區(qū)、回流區(qū)和出口流區(qū)，集成了熱力學性質(zhì)、化學反應、流體動力學、傳熱等多種子模型，建立氣流床氣化爐分區(qū)模型。分區(qū)模型可以很好地表達氣化爐的反應機理且計算速度較快，本研究采用分區(qū)模型模擬氣化爐氣化過程。

氣化爐運行易受不確定性參數(shù)的影響，如設計變量、控制變量、狀態(tài)變量都可能出現(xiàn)波動或改變，一些學者對氣化爐的過程不確定性和模型不確定性進行了研究。Shastri等[7]使用CFD模擬研究了煤組分對氣化爐運行的影響，將CFD模擬結(jié)果與Aspen Plus中開發(fā)的近似氣化爐模型的結(jié)果進行比較，以表征和量化氣化爐運行的不確定性，由于CFD模型的計算成本，該研究僅使用了15個樣本。Gel等[8]以揮發(fā)物各組分的質(zhì)量分數(shù)以及總揮發(fā)物產(chǎn)量為響應目標，使用不確定性量化(UQ)方法，研究了溫度、壓力和加熱速率的不確定性對煤揮發(fā)的化學反應動力學影響。研究表明，溫度對煤脫揮發(fā)分產(chǎn)物產(chǎn)率有顯著影響。Sahraei等[9]利用蒙特卡洛(Monte Carlo，MC)法研究了石油焦的揮發(fā)分含量、固體粒徑、多相流射流角度和回流比存在不確定性的情況下氣化爐分區(qū)模型關(guān)鍵輸出的可變性，研究表明，合成氣的轉(zhuǎn)化率、峰值溫度存在顯著變化；而干基合成氣的組成未受到明顯影響。以上研究主要集中在分析原料性質(zhì)不確定性和模型參數(shù)不確定性方面，但是缺乏對操作參數(shù)(煤漿體積流量、煤漿質(zhì)量分數(shù)、氧氣體積流量)不確定性的系統(tǒng)性研究。

本研究以鎮(zhèn)海煉化水煤漿氣化爐為研究對象，通過建立氣化爐分區(qū)模型，研究操作參數(shù)不確定性對氣化爐關(guān)鍵輸出的影響，選定煤漿(CWS)體積流量、煤漿質(zhì)量分數(shù)、氧氣體積流量進行不確定性分析，量化操作參數(shù)的波動性轉(zhuǎn)化為氣化爐輸出的不確定度。再結(jié)合多因素敏感性整體分析，比較輸出對不同操作參數(shù)波動的敏感性。最后以氣化爐操作溫度作為約束，以不確定條件下的有效氣產(chǎn)量作為優(yōu)化目標進行隨機最優(yōu)化。

2 水煤漿氣化爐反應器模型

2.1 建立模型

水煤漿氣化爐采用頂置四通道噴嘴，爐內(nèi)氣流的流動及相關(guān)反應過程隨著氣化爐高度和徑向位置的不同而變化。水煤漿氣化爐的流場測試結(jié)果表明[10]，無因次長度0<<3時，流場可分為射流區(qū)和回流區(qū)；當≥3時呈管流流型。氣化反應根據(jù)化學反應特征分為一次反應與二次反應，一次反應是可燃組分的燃燒反應，主要發(fā)生在射流區(qū)的火焰區(qū)域，以氧氣耗盡為結(jié)束標志，其余區(qū)域發(fā)生二次反應，即一次反應產(chǎn)物的均相和非均相反應。結(jié)合氣化爐中氣相組分、碳轉(zhuǎn)化率及溫度在爐內(nèi)的一維無因次分布結(jié)果對一次反應區(qū)進行劃分[11]，無因次長度的2% 處煤脫揮發(fā)分過程結(jié)束，無因次長度的3% 處燃燒過程結(jié)束。綜合以上研究，氣化爐按流場結(jié)構(gòu)和化學反應特征可分為射流區(qū)、燃燒區(qū)、射流膨脹區(qū)、回流區(qū)和管流區(qū)。考慮到下降管中高溫合成氣與激冷水發(fā)生較快的變換反應對氣化室出口合成氣的氣體組成影響顯著，在分區(qū)中增加下降管區(qū)(Z6)[12]。結(jié)合以上研究，以水煤漿氣化爐的分區(qū)結(jié)構(gòu)為基礎，利用Unisim搭建氣化爐反應器網(wǎng)絡模型，如圖1所示。

圖1 水煤漿氣化爐分區(qū)及反應器網(wǎng)絡模型

模型涉及的化學反應如式(1)～(13)，依據(jù)流場結(jié)構(gòu)和化學反應特征對氣化爐各分區(qū)的化學反應和幾何尺寸進行假設[13]，大尺度的回流區(qū)可以實現(xiàn)煤焦顆粒的合理停留時間分布[14]，各反應器對應的氣化爐分區(qū)、幾何尺寸及化學反應由表1給出。氣化爐在回流區(qū)的熱損失設定為入爐煤低位熱值的0.5%[15]。根據(jù)之前的研究，激冷水流量及溫度在一定范圍內(nèi)對激冷室出口合成氣組成影響不大，利用Fluent模擬下降管中激冷水的蒸發(fā)過程[12]，計算得到參與反應的水蒸氣質(zhì)量流量為5 500 kg×h-1，占激冷水入口總質(zhì)量流量的2.8%。設定分割器的分割比為0.8:0.2，即流股質(zhì)量流率的80% 參與回流。

表1 氣化爐各分區(qū)的幾何尺寸和化學反應

氣化爐射流區(qū)選用收率反應器模擬，式(1)熱解產(chǎn)物的組分用Merrick法[16]計算，其余分區(qū)的反應均選用平推流反應器模擬。根據(jù)李超等[11]、楊俊宇等[17]對氣流床通用網(wǎng)絡模型的研究設定各平推流反應器內(nèi)均相反應的動力學數(shù)據(jù)。式(11)、(12)及(13)為碳的非均相反應，反應速率采用隨機孔模型計算[18]，在Visual Basic中編寫動力學參數(shù)后向Unisim中注冊拓展子程序。

2.2 模型驗證

以鎮(zhèn)海煉化水煤漿氣化裝置為基礎收集工業(yè)數(shù)據(jù)，氣化爐使用神府煤，煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)由表2給出。從工業(yè)數(shù)據(jù)選擇了3種工況，運用模型對氣化結(jié)果進行預測，并將預測結(jié)果與工業(yè)數(shù)據(jù)進行比較，預測結(jié)果如表3所示。

表2 煤質(zhì)分析

1dry basis

2by difference

表3 模型結(jié)果檢驗

根據(jù)表3結(jié)果，對3種工況關(guān)于氣化結(jié)果的預測偏差取平均，模型對氣化溫度及CO、H2和CO2含量的預測誤差為0.88%、2.05%、3.87% 和4.33%。預測結(jié)果與工業(yè)實測數(shù)據(jù)總體上保持一致，可將模型用于下一步水煤漿氣化過程的模擬分析。

3 不確定性分析

3.1 操作參數(shù)不確定性量化

采用MC法作為不確定性分析方法來研究氣化爐穩(wěn)定運行情況下操作參數(shù)的影響。MC法利用從不確定參數(shù)分布中隨機選擇的大量樣本點和一個主要模型來傳播不確定性，從而量化輸出波動[9]。煤漿質(zhì)量分數(shù)的數(shù)據(jù)為每12 h取樣烘干稱重的分析數(shù)據(jù)，case1操作參數(shù)隨時間序列的分布如圖2所示。對圖2中的數(shù)據(jù)進行處理和正態(tài)分布擬合，結(jié)果如表4所示。

表4 操作參數(shù)的分布

圖2 操作參數(shù)隨時間序列的分布

將輸出不確定性表示為概率分布圖，煤漿體積流量、氧氣體積流量和煤漿質(zhì)量分數(shù)的波動對實際運行中的氣化爐溫度和有效氣產(chǎn)量分布的影響如圖3所示。

圖3 氣化爐溫度和有效氣產(chǎn)量的概率分布圖

經(jīng)計算得出，操作參數(shù)的不確定度：煤漿體積流量為0.55%，氧氣體積流量為0.06% 和煤漿質(zhì)量分數(shù)為0.67%，轉(zhuǎn)化為有效氣產(chǎn)量分布為1.33%。有效氣產(chǎn)量均值為49 799 m3×h-1，95% 置信區(qū)間，有效氣產(chǎn)量在48 709 ～50 890 m3×h-1。操作參數(shù)轉(zhuǎn)化為氣化爐溫度分布的不確定度為1.20%，均值為1 202℃，95% 的置信區(qū)間內(nèi)氣化爐操作溫度在1 179～1 226 ℃。在氣化爐運行時，為了保證出渣口的液態(tài)排渣，氣化爐操作溫度需高于煤灰流動溫度FT。該操作參數(shù)下氣化爐基本可以運行，但操作溫度離煤灰熔融溫度非常接近。

3.2 操作參數(shù)敏感性整體分析

工業(yè)上操作參數(shù)的波動性互相關(guān)聯(lián)，共同影響氣化爐溫度和有效氣產(chǎn)量的大小，需要進行多因素敏感性整體分析量化各因素對目標的影響。本研究在前文不確定性分析1 000組采樣輸出的基礎上采用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法進行操作參數(shù)不確定性的敏感性整體分析，即在氧氣體積流量、煤漿體積流量和煤漿質(zhì)量分數(shù)同時發(fā)生波動時，分析輸出對各操作參數(shù)的敏感程度。Spearman秩相關(guān)系數(shù)是衡量參數(shù)依賴性的非參數(shù)指標，通過對比輸入和對應目標響應的排行來分析各因素對目標的影響程度[19]，計算式見式(15)。

Spearman秩相關(guān)系數(shù)的正負代表正負相關(guān)性，取絕對值后的大小則代表影響程度，操作參數(shù)的Spearman秩相關(guān)系數(shù)分析結(jié)果如表5所示。

表5 操作參數(shù)的Spearman秩相關(guān)系數(shù)

由Spearman秩相關(guān)系數(shù)分析可以得到氣化爐運行時氧氣流量的不確定性對輸出的影響最小，可能是因為工業(yè)上氧氣流量的波動性較小。煤漿體積流量的不確定性對溫度的影響最大，其次是煤漿質(zhì)量分數(shù)，呈負相關(guān)性。煤漿體積流量和煤漿質(zhì)量分數(shù)對有效氣產(chǎn)量的影響程度相近，且都呈正相關(guān)性。綜合考慮2個關(guān)鍵輸出，由敏感性整體分析可以得出煤漿體積流量的不確定性影響最大，其次是煤漿質(zhì)量分數(shù)的不確定性，氧氣體積流量的不確定性對輸出的影響最小。

3.3 氧煤體積流量比優(yōu)化

在實際工業(yè)生產(chǎn)中，煤漿質(zhì)量分數(shù)由煤種成漿性決定，煤漿體積流量取決于氣化爐負荷的設計值，所以工業(yè)上一般通過監(jiān)測氧氣、煤漿的體積流量比來調(diào)節(jié)氧氣體積流量進行氣化爐控制。選取氣化爐case1工況對氧氣體積流量設定值進行優(yōu)化。根據(jù)對神府煤黏溫特性的研究，當FT>30 ℃時，灰渣黏度控制在25 Pa×s以下，符合液體排渣要求[20-21]。設定負荷下，選定有效氣產(chǎn)量為優(yōu)化目標，氣化爐溫度在1 190～1 400 ℃作為約束條件。選取均值表示有效氣產(chǎn)量，調(diào)節(jié)氧煤體積流量比時，有效氣產(chǎn)量與溫度(95%置信度)的關(guān)系如圖4所示。

由圖4可知當>1190 ℃時，溫度和有效氣產(chǎn)量呈現(xiàn)此消彼長的現(xiàn)象，不難得出，不考慮操作參數(shù)波動時，以實現(xiàn)氣化爐的最大經(jīng)濟效益為目標，氧煤比的設定值容易設定偏低，在氣化爐的運行過程中溫度低于1190 ℃的概率過高，易造成氣化爐堵渣。為平衡產(chǎn)能目標和溫度參數(shù)，在確定的最優(yōu)化過程中加入隨機模擬[22]，根據(jù)操作參數(shù)分布基于MC法隨機生成組操作數(shù)據(jù)代入模型。在隨機模擬過程中，需要對95% 置信區(qū)間的溫度分布進行約束檢查，在滿足約束條件后繼續(xù)進行目標函數(shù)值的計算。由圖4可以得出，95% 置信度下的溫度下界越接近溫度約束下界，目標函數(shù)值最大，此時的氧氣體積流量為最優(yōu)參數(shù)，優(yōu)化過程中根據(jù)目標函數(shù)與約束的分布關(guān)系圖設定合適的氧氣體積流量初始值可以極大地降低計算量。

圖4 氧煤比對有效氣產(chǎn)量與溫度的影響

優(yōu)化目標和機會約束條件由式(16)～(17)給出。

最優(yōu)化結(jié)果：當氧氣體積流量設置為16 221.7 m3×h-1時，溫度均值為1 214.2 ℃，在95% 置信區(qū)間下，溫度分布在1 190.8～1 237.5 ℃，有效氣產(chǎn)量均值為49 680 m3×h-1，氧煤體積流量比分布在449.43～457.65，如圖5所示。優(yōu)化操作參數(shù)后，在操作參數(shù)不確定的情況下，氣化爐獲得滿足穩(wěn)定運行要求的最優(yōu)有效氣產(chǎn)量。

圖5 氧煤比的概率分布圖

4 結(jié) 論

本研究采用氣化爐分區(qū)模型對水煤漿氣化爐進行建模，模擬結(jié)果與工業(yè)數(shù)據(jù)一致。采用蒙特卡洛法和Spearman秩相關(guān)系數(shù)法對操作參數(shù)進行不確定性分析和多因素敏感性整體分析。最后，以氣化爐溫度作為約束、以不確定條件下的有效氣產(chǎn)量作為優(yōu)化目標進行隨機最優(yōu)化。

(1) 不確定性分析量化了操作參數(shù)煤漿體積流量、氧氣體積流量、煤漿質(zhì)量分數(shù)的不確定性對氣化爐溫度和有效氣產(chǎn)量的影響，操作參數(shù)不確定度為：煤漿體積流量0.55%，氧氣體積流量0.06% 和煤漿質(zhì)量分數(shù)0.67% 時，轉(zhuǎn)化為有效氣產(chǎn)量分布的不確定度為1.33%，轉(zhuǎn)化為氣化爐溫度分布的不確定度為1.20%。并通過多因素敏感性整體分析法得到對輸出影響最大的是煤漿體積流量的不確定性，影響最小的是氧氣體積流量的不確定性。

(2) 探究了考慮操作參數(shù)不確定性時操作參數(shù)的優(yōu)化方法。得到case1工況下最優(yōu)化結(jié)果為設定氧氣體積流量16 221.7 m3×h-1，此時溫度在安全范圍內(nèi)波動，95% 置信區(qū)間下分布在1 190.8～1 237.5 ℃，氧煤體積流量比為449.43～457.65，有效氣產(chǎn)量均值為49 680 m3×h-1。研究結(jié)果為氣化爐操作參數(shù)最優(yōu)性提供理論支撐。

ASH?灰分u?標準不確定度，% COS?羰基硫ur?相對不確定度，% FC?固定碳V?方差 l?樣本輸入的秩VM?揮發(fā)分 ? l的均值w?質(zhì)量分數(shù) m?目標響應的秩wCWS?煤漿質(zhì)量分數(shù)，% ? m的均值x?摩爾分數(shù) N?樣本個數(shù)α1，α2…α11?對應組分的化學計量數(shù) QHHV?高位發(fā)熱量，kJ×kg-1θ?氣化爐溫度，℃ qV,O2?標準狀況下氧氣體積流量，m3×h-1qFT?流動溫度，℃ qV,CWS?煤漿體積流量，m3×h-1μ?均值 RO/C?氧煤體積流量比ρ?秩相關(guān)系數(shù) t?時間，h或d

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Uncertainty analysis and stochastic optimization of operating parameters of coal water slurry gasifier

FENG Yu-ying1, QIU Peng1, HAN Yang1, CHEN Long-fei3, DAI Zheng-hua1,2, LIU Hai-feng1

(1. Shanghai Coal Gasification Engineering Technology Research Center, College of Resources and Environment Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China;2. School of Chemical Engineering, Xinjiang University, Urumqi 830046, China;3. Sinopec Zhenhai Refining and Chemical Company, Ningbo 315200, China)

It is difficult to realize the global optimization of the gasifier due to the operation uncertainties. A reduced-order model for coal water slurry (CWS) gasifier of Sinopec Zhenhai Refining & Chemical Co. Ltd. was developed in Unisim, and the uncertainty of the gasifier operating parameters was analyzed by Monte Carlo method and the oxygen coal ratio optimization was carried out based on the stochastic optimization method with the effective gas production as the optimization goal. The results showed that the uncertainty of CWS flowrate, oxygen flowrate, CWS concentration was 0.55%, 0.06% and 0.67%, respectively. The consequent uncertainty of effective syngas production and operation temperature was 1.33% and 1.20%. The multi-factor sensitivity analysis showed that the output parameters were strongly influenced by the uncertainty of the CWS flowrate, and slightly influenced by the uncertainty of the oxygen flowrate. Within 95% confidence interval, the optimized effective syngas production was obtained at the oxygen coal ratio of 449.43-457.65 and the temperature of 1 190.8-1 237.5 ℃. The results provide theoretical support for the optimality of gasifier operating parameters.

coal water slurry (CWS) gasifier; uncertainty analysis; sensitivity analysis; stochastic optimization

1003-9015(2022)06-0844-08

TQ54

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2022.06.009

2021-12-17；

2022-03-18。

上海市科技創(chuàng)新行動計劃(21DZ1209003)；上海市優(yōu)秀技術(shù)帶頭人項目(19XD1434800)；國家自然科學基金(21776087)。

馮宇瑩(1997-)，女，江蘇南通人，華東理工大學碩士生。

代正華，E-mail：chinadai@ecust.edu.cn

馮宇瑩, 仇鵬, 韓洋, 陳龍飛, 代正華, 劉海峰.水煤漿氣化爐操作參數(shù)不確定性分析及隨機最優(yōu)化[J]. 高?；瘜W工程學報, 2022, 36(6): 844-851.

：FENG Yu-ying, QIU Peng, HAN Yang, CHEN Long-fei, DAI Zheng-hua, LIU Hai-feng. Uncertainty analysis and stochastic optimization of operating parameters of coal water slurry gasifier [J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2022, 36(6): 844-851.