朱家亮 賀 科 張 敏 陳 婷

(1.長沙市氣象局，長沙 410006；2.衡陽市氣象局，湖南 衡陽 421001)

工業(yè)革命以來，化石能源的使用在加快工業(yè)化快速發(fā)展同時，大量污染物排放到空氣中，大氣環(huán)境遭到嚴(yán)重破壞，空氣污染問題日益突出。據(jù)世界衛(wèi)生組織統(tǒng)計(jì)，全球每年因空氣污染導(dǎo)致的死亡人數(shù)超過 700 萬人[1]，因空氣污染引發(fā)的糧食安全問題造成的經(jīng)濟(jì)損失可達(dá)5萬億美元[2]。在我國，隨著人民生活水平的提高，對潔凈空氣的需求與空氣質(zhì)量整體偏差的矛盾日益突出。長沙是湖南省省會城市，近年來經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展的同時，大氣污染問題也日趨嚴(yán)重。政府部門改善空氣質(zhì)量工作對空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)服務(wù)工作提出了更高要求。認(rèn)識大氣污染的變化特征，開展相關(guān)研究對提高本地空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)水平具有重要意義。

研究空氣污染的時空分布特征，認(rèn)識空氣污染的氣候背景與現(xiàn)狀，是進(jìn)一步開展污染預(yù)報(bào)和防治的基礎(chǔ)。國內(nèi)學(xué)者對北京[3-4]、上海[5-6]、天津[7-8]、重慶[9]、蘭州[10]等多個城市的空氣污染狀況進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析，研究主要圍繞以下方面進(jìn)行：一是空氣污染的時空分布特征；二是污染物的濃度變化趨勢；三是探討氣象因子對空氣污染物的影響；四是污染物的物理化學(xué)特性。中國幅員遼闊，空氣質(zhì)量受氣候、地形、城市規(guī)模布局等多重因素的影響，空氣污染的時空分布特征多樣。對于長沙市的空氣質(zhì)量，陳勇等研究了長沙市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的變化特征[11]，陳婷等[12]統(tǒng)計(jì)了五年內(nèi)長沙臭氧特征，以上所進(jìn)行的研究多是對某些大氣污染物的濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，研究尚不全面。本文利用2015—2019年長沙市空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)，細(xì)致分析長沙市大氣首要污染的時空分布特征，掌握長沙市大氣首要污染物氣候背景，為長沙市空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)工作提供有效參考。由于獲取同期排放源資料有實(shí)際困難，我們的分析將排放源作為定常條件處理，只著重污染的氣象條件分析。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)源

選取數(shù)據(jù)為2015年1月1日—2019年12月31日長沙城區(qū)10個環(huán)境監(jiān)測站監(jiān)測數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)來源于湖南長沙生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心站。日監(jiān)測數(shù)據(jù)為 SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10逐日平均濃度，O3最大1小時平均濃度O3-1h、O3最大8小時滑動平均濃度 O3-8h；小時數(shù)據(jù)為6種污染物24 h整點(diǎn)濃度數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)符合中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部相關(guān)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)和要求。

1.2 評價方法

本文以二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)、臭氧(O3)、PM10顆粒物、PM2.5顆粒物六種空氣污染物為研究對象，以與其對應(yīng)的污染物單位體積質(zhì)量濃度或 AQI、IAQI 指數(shù)為計(jì)量單位，來表征和評定空氣質(zhì)量的好壞。IAQI計(jì)算方法見《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ633-2012)，AQI 等于各 IAQI 中的最大值?？諝赓|(zhì)量等級劃分見表 1。AQI 大于50時，IAQI 最大的污染物為首要污染物，若 IAQI 為兩項(xiàng)或兩項(xiàng)以上時，并列為首要污染物。

表1 空氣質(zhì)量等級劃分

2 結(jié)果分析

2.1 空氣質(zhì)量概況

2015—2019年長沙市空氣質(zhì)量年平均優(yōu)良率為73.3 %，從近五年優(yōu)良率的年際變化上看(圖1 b)，空氣質(zhì)量優(yōu)良率呈上升趨勢，有小幅波動，2018年優(yōu)良率最高，為76.2 %，2015年優(yōu)良率最低，為70.1 %。年內(nèi)各級別占比，良級別的天數(shù)最多，平均天數(shù)為193.6 d，占比53.0 %；其次為優(yōu)，平均天數(shù)74 d，占比為20.3 %；輕度污染占比為19.5 %；中度及以上等級占比較小，合計(jì)為7.2 %(圖1 a)。

圖1 2015—2019年長沙城區(qū)各級空氣質(zhì)量占比及優(yōu)良率(a為各級空氣質(zhì)量占比，b為優(yōu)良率年際變化)

從污染物的濃度變化上看(圖2)，PM2.5、PM10、SO2、NO2濃度呈下降趨勢，其中，PM2.5濃度從2015年的60.8 μg/m3下降至2019年的47.2 μg/m3，降幅為22.4 %；PM10濃度從75.5 μg/m3下降至58.1 μg/m3，降幅為23.0 %；NO2濃度從37.7 μg/m3下降至33.2 μg/m3，降幅為11.9 %；SO2濃度從18.3 μg/m3下降至10.1 μg/m3，降幅為44.8 %，下降最明顯。顆粒物濃度降幅超過20%，表明近年來的大氣污染防治工作在顆粒物的防控方面取得較好成效。O3濃度表現(xiàn)為上升趨勢，五年內(nèi)上升幅度為21.8 %。CO濃度無明顯變化。

圖2 2015—2019年長沙城區(qū)大氣主要污染物濃度變化

統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，2015—2019年長沙城區(qū)大氣首要污染物為PM2.5、O3、PM10、NO2四種，組分變化明顯。從圖3可以看出，2015年P(guān)M2.5作為首要污染物占比達(dá)69.3 %，隨后逐年下降，2018年降至38.0 %，2019年略有上升。O3作為首要污染物的比重明顯上升，2015年占比僅為20.9 %，2018年超過PM2.5成為年內(nèi)主要首要污染物，占比達(dá)47.1 %，2019年雖然下降至45.0 %，但所占比重仍為最高，可見O3已經(jīng)成為長沙城區(qū)大氣污染的主要污染物之一。2015—2019年O390分位濃度平均值為156.3 μg/m3，逐年O390分位濃度分別為147.0 μg/m3、149.0 μg/m3、153.0 μg/m3、161.2 μg/m3、171.2 μg/m3，增量和增幅均加大?？梢?，在城鎮(zhèn)化、工業(yè)化背景下，O3超標(biāo)風(fēng)險加大，對大氣污染防控提出了新的挑戰(zhàn)。PM10占比在4.5 %～7.6 %之間，呈波動下降趨勢。NO2占比在3.0 %～8.1 %之間，從2015年的3.0 %逐年上升至2018年的8.1 %后，2019年下降至5.8 %。

圖3 2015—2019年長沙城區(qū)大氣首要污染物占比(a為2015年，b為2016年，c為2017年，d為2018年，e為2019年)

2.2 首要污染物月、季變化特征

從圖4可以看出，四種污染物中除O3外，其余三種污染物濃度的月變化較為一致。PM2.5、PM10、NO2濃度整體上1—7月下降，8月上升，9月下降，10—12月上升。顆粒物PM2.5、PM10濃度的月變化基本一致，PM2.5的變化幅度大于PM10，兩者濃度在1月最高，分別為95.4 μg/m3、93.2 μg/m3；兩者濃度在6月最低，分別為27.9 μg/m3、43.6 μg/m3。NO2濃度在1—7月整體下降過程中在3月有所上升，12月濃度達(dá)到最高，為52.6 μg/m3，7月濃度最低，為23.0 μg/m3。O3濃度1—7月上升，8月驟降，9月驟升，10-12月快速下降；9月最高，為137.2 μg/m3，1月最低，為44.2 μg/m3。

圖4 首要污染物濃度月分布(μg/m3)

從AQI的月變化可以看出(圖5)，1—6月AQI整體下降，5月略有上升，7—12月整體呈上升趨勢，9月大幅上升?？諝赓|(zhì)量實(shí)況顯示，5月、9月AQI波動上升主要受O3濃度顯著增長影響。2015—2019年長沙市AQI年均值為85，為良偏高狀態(tài)，最大值出現(xiàn)在1月，達(dá)132，處于輕度污染區(qū)間，最小值出現(xiàn)在6月，為59，處于良區(qū)間。月污染日數(shù)變化與AQI一致，其中1月、2月、9月、12月平均污染日數(shù)超過10 d，1月、2月、12月主要為顆粒物超標(biāo)，9月主要為O3超標(biāo)，1月污染日數(shù)全年最高，達(dá)19.8 d。

圖5 AQI與污染日數(shù)月變化

總體上看(圖6)，顆粒物和臭氧作為首要污染物的占比“此消彼長”，每年的4月和10月首要污染物的占比發(fā)生轉(zhuǎn)折。PM2.5、O3占比大，波動也大，PM10、NO2占比和波動小。10月開始，O3占比大幅減少，顆粒物作為首要污染物的占比快速增多，至次年3月，顆粒物所占比重處于主要地位，期間1—2月占比超過95%。NO2作為首要污染物也主要發(fā)生在10月至次年4月。4月開始，隨著氣溫升高，日照增多，O3濃度迅速增大，其作為首要污染物的比重明顯增大。5—9月，O3占比處于主要地位，8月占比最高，接近95%。6—9月NO2首要污染物占比、12月至次年2月O3首要污染物占比均為0。

圖6 各首要污染物占比逐月變化

從首要污染物濃度的季節(jié)變化可以看出(表2)，PM2.5、PM10、NO2濃度的季節(jié)變化相似，從高到低為：冬季>秋季>春季>夏季，冬季顯著高于其他季節(jié)，夏季明顯低于其他季節(jié)。主要是因?yàn)槎眷o穩(wěn)天氣多，逆溫導(dǎo)致大氣穩(wěn)定，污染物擴(kuò)散條件差，外加北方地區(qū)冬季供暖，污染物排放增加，跟隨冷空氣輸入常給長沙帶來污染天氣；夏季溫高光足，空氣對流強(qiáng)，有利于污染物擴(kuò)散，另外，夏季降水多，對污染物起到很好的濕沉降清潔作用。O3濃度的季節(jié)變化為：夏季>春季>秋季>冬季，夏季顯著高于其他季節(jié)，冬季最低。這是由于O3主要由光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生，夏季光照強(qiáng)，可催化生成大量O3，而9月長沙多為秋高氣爽天氣，日照長，降水、濕度明顯減小，且氣溫仍處于有利于O3生成的區(qū)間，使得初秋9月成為O3濃度最高的月份；冬季光照少，O3濃度也就最低。分指數(shù)上看，PM2.5冬季平均分指數(shù)110，為輕度污染區(qū)間，其余污染物各季節(jié)分指數(shù)均處于優(yōu)—良區(qū)間。各季的AQI顯示，冬季AQI為112，處于輕度污染區(qū)間，其余季節(jié)AQI處于良區(qū)間。

表2 首要污染物濃度、AQI季節(jié)變化 濃度單位：μg/m3

2.3 首要污染物日內(nèi)變化特征

污染物的日變化主要受到區(qū)域污染物排放、氣象條件和城市生活等因素的影響。下文將每天相同時刻小時數(shù)據(jù)合成求平均，探究各污染物的日變化特征。從圖7至圖10可以看出，2015—2019年，各污染物的濃度日內(nèi)變化趨勢基本一致，除O3濃度是上升外，其余三種污染物濃度均為下降。

圖7 PM2.5濃度日變化

圖8 PM10濃度日變化

圖9 NO2濃度日變化

圖10 O3濃度日變化

對于PM2.5而言，00—08時緩慢下降，08—10時小幅上升，10—16時快速下降，16—00時先較快上升后緩慢上升，16時前后為濃度最低時刻，00時前后為濃度最高時刻。白天PM2.5濃度整體上低于夜間，這是由于白天氣溫升高，邊界層湍流加強(qiáng)，導(dǎo)致大氣混合層厚度升高，對污染物起到稀釋作用；夜間PM2.5濃度高，一方面由于大氣混合層降低，邊界層湍流減弱，另一方面大氣濕度增大，有利于二次有機(jī)氣溶膠(SOA)生成，導(dǎo)致PM2.5濃度升高。另外，PM2.5濃度08—10時小幅上升，表明人類生產(chǎn)生活活動對PM2.5濃度也有一定程度影響。

對于PM10而言，其日變化呈“雙峰型”，10時、21時為波峰，6時、15時為波谷；21時前后為濃度最高時刻，15時為濃度最低時刻。另外，PM10濃度日變化幅度高于PM2.5，且在上午時段出現(xiàn)波峰，可見PM10濃度除了受氣象因子影響外，人類早高峰活動對PM10的影響大于PM2.5。

對于NO2而言，NO2的濃度日變化與PM10較為相似，00—15時整體呈下降趨勢，15—00時快速上升，其中07—09時小幅上升，可能與早高峰汽車尾氣排放有關(guān)；NO2濃度白天整體上低于夜間，最高值出現(xiàn)在23時前后，最低值出現(xiàn)在15時前后。

對于O3而言，濃度日變化最明顯，呈“單峰型”，波峰出現(xiàn)在一天中的溫高光強(qiáng)的15—16時，波谷時刻為08時，O3-8h波峰時刻出現(xiàn)在19時前后(圖略)，受日照催化影響大。

2.4 首要污染物空間分布特征

某個地區(qū)的污染濃度分布除了受氣象因素地形影響外，還受到該地區(qū)產(chǎn)業(yè)布局、人類活動等因素影響。為獲取長沙市首要污染物的空間分布特征，以2015—2019年各站點(diǎn)的首要污染濃度日均值為基礎(chǔ)，求得其年均值。從圖11可以看出，長沙城區(qū)各首要污染濃度分布表現(xiàn)出明顯的地域特征。

圖11 各首要污染物的空間分布特征(單位：μg/m3)

PM2.5各站濃度為49.6～55.8 μg/m3，除了雨花區(qū)、沙坪低于50 μg/m3外，其他地區(qū)均高于50 μg/m3，火車新站最高，雨花區(qū)最低，在城區(qū)中北部有一條以火車新站為中心的東西向高值區(qū)，形成“中部高南北低”分布特征。

PM10各站濃度為60.2～73.3 μg/m3，伍家?guī)X、火車新站、馬坡嶺超過70 μg/m3，其他站點(diǎn)低于70 μg/m3，主城區(qū)明顯高于市郊，在主城區(qū)，伍家?guī)X最高，雨花區(qū)最低，形成北高南低的分布特征。

NO2的分布特征與PM10相似，各站濃度為21.2～46.0 μg/m3，北高南低；NO2濃度高值中心位于火車新站，達(dá)46.0 μg/m3，低值中心位于沙坪，為21.2 μg/m3，其他站點(diǎn)濃度處于30～40 μg/m3區(qū)間。

O3各站濃度為82.9～96.7 μg/m3，高開區(qū)最高，火車新站為顯著低值中心，形成東部低，西部南部高的分布特征。

從以上分析可以看出，PM2.5、PM10、NO2的分布具有一定的相似性，高值中心為中北部的火車新站或伍家?guī)X，該區(qū)域交通主干道交匯，車流量大，且工業(yè)廠房較多，汽車、火車尾氣、工業(yè)廢氣排放等使得污染物濃度顯著高于其他地區(qū)。O3低值中心與NO2高值中心對應(yīng)，這應(yīng)該是由于大氣中NO、NO2、O3濃度達(dá)到一定比例時，在適當(dāng)條件下，NO與O3發(fā)生滴定效應(yīng)，反應(yīng)過程中消耗NO和O3，產(chǎn)生NO2、O2。

3 小結(jié)與探討

(1)2015—2019年，長沙市空氣質(zhì)量年均優(yōu)良率為73.3%，逐年改善。大氣首要污染物為PM2.5、O3、PM10、NO2四種，其中PM2.5和O3作為首要污染物占比超過85%，兩者占比“此消彼長”，4月和10月發(fā)生轉(zhuǎn)折。O3濃度逐年上升，其他污染物濃度不同程度下降。

(2)PM2.5、PM10、NO2濃度季(月)變化相似，從高到低為：冬季>秋季>春季>夏季，冬季明顯高于其他季節(jié)；1—7月下降，8月上升，9月下降，10—12月快速上升；PM2.5、PM10濃度峰值出現(xiàn)在1月，NO2濃度峰值出現(xiàn)在12月。O3濃度從高到低為：夏季>春季>秋季>冬季，夏季顯著高于其他季節(jié)；1—7月上升，8月驟降，9月顯著上升，10—12月快速下降，峰值出現(xiàn)在9月。

(3)各首要污染物濃度日變化特征明顯，PM2.5、PM10、NO2夜間濃度整體高于白天，21—00時最高，15—17時最低；O3濃度日變化呈“單峰型”，波峰為15—16時，O3-8h波峰出現(xiàn)在19時前后，日變幅大。

(4)首要污染物濃度的空間分布上，PM2.5、PM10、NO2在主城區(qū)中北部以火車新站、伍家?guī)X為中心，中部高，南北部低；O3濃度呈單低值中心分布，火車新站為顯著低值中心，東部低，西部南部高。首要污染物的濃度分布受城市的產(chǎn)業(yè)布局影響大。

(5)近年來長沙市的大氣污染防治工作在顆粒物的防控方面取得較好成效，而O3已經(jīng)成為主要污染物之一，PM2.5和O3具有共同的前體物VOCs，兩者的協(xié)同治理將成為未來大氣污染防治的方向。建議長沙可借鑒先進(jìn)城市的方法，從立法引領(lǐng)、健全標(biāo)準(zhǔn)、政策引導(dǎo)等方面創(chuàng)新治理方式，實(shí)現(xiàn)PM2.5和O3的協(xié)同治理。