周 濤，唐劍宇，張 帆，劉文斌

(1.東南大學 能源與環(huán)境學院 核科學與技術(shù)系，江蘇 南京 210096；2.核熱工安全與標準化團隊)

隨著經(jīng)濟的飛速發(fā)展，工業(yè)、民用電力需求日趨增大。在各種新興的發(fā)電技術(shù)中，超臨界鍋爐以其具有煤耗低、環(huán)保性能好、技術(shù)含量高的特點而得到廣泛應用。與此同時，超臨界二氧化碳堆作為先進小堆也正在加緊研發(fā)，超臨界二氧化碳在傳熱傳質(zhì)、發(fā)電領域的研究也逐漸加深。在熱力循環(huán)中所用的超臨界介質(zhì)相較于常溫常壓介質(zhì)，具有動力黏度低、擴散系數(shù)高、流動阻力小、傳熱特性好等優(yōu)點。但是，超臨界流體的高參數(shù)屬性也使得其需要更嚴格的運行環(huán)境，對流體雜質(zhì)含量、管道材質(zhì)等都提出了更高要求。在超臨界鍋爐、理論建模的超臨界水堆處于正常工況和事故工況時，由于流體沖蝕管道、夾帶外界塵埃、發(fā)生顆粒生成反應等原因，都會在超臨界流體介質(zhì)中產(chǎn)生一些粒徑極小的粒子，輕則影響運行效率，重則威脅系統(tǒng)安全。劉蔚偉等[1]針對超臨界二氧化碳在管道內(nèi)流動的沖蝕、滲碳等現(xiàn)象進行了研究。Da等[2]通過超臨界二氧化碳技術(shù)在載體上得到了均勻的沉淀層。Michaelides[3]研究了水中不同類型納米顆粒受到的布朗運動和熱泳效應。Islam等[4]研究了人體肺部管道納米粒子沉積模型。陳兵等[5]的最新研究表明含雜質(zhì)的超臨界二氧化碳的特性，使得管道運輸超臨界/密相二氧化碳存在較大風險。周濤等[6]對比了國內(nèi)外分析顆粒物的方法，得出了顆粒物的沉積特性。在以上的研究中，考慮的多為超臨界二氧化碳的換熱情況，或是其他介質(zhì)例如水中的納米顆粒受力的運動情況、整體流動以及較大顆粒影響，而實際過程中極細顆粒即納米顆粒因其粒徑小、具有更高的相對表面能，穿透性更強，這些納米顆粒由于熱泳沉積導致的對管道的碰撞、沖蝕現(xiàn)象，可能對系統(tǒng)裝置的破壞更為嚴重。顯然，在超臨界二氧化碳介質(zhì)中納米顆粒的運動沉積情況卻沒有發(fā)現(xiàn)研究。研究納米顆粒在超臨界介質(zhì)運動沉積特性，可以進一步探索影響顆粒沉積的因素及其定性乃至定量關系，從顆粒粒徑、流體壁面溫差、來流速度等方面入手，厘清細顆粒沉積運動機理，對包括熱管小堆在內(nèi)的核能發(fā)展，利用超臨界二氧化碳布雷頓循環(huán)[7]提高核電機組循環(huán)效率，減小設備尺寸，提高安全性等都具有重要的理論和實際價值。

本文采用Fluent軟件對影響納米顆粒熱泳沉積的因素進行計算分析。

1 研究對象

1.1 幾何模型

在ANSYS中建立的通道幾何模型如圖1所示。

圖1 通道幾何模型Fig.1 Channel geometry model

由圖1可看出，連續(xù)相流體與顆粒流經(jīng)的通道為直徑50 mm、長1 m的水平直管。管內(nèi)流體為超臨界二氧化碳，顆粒采用熔點高、化學性能穩(wěn)定、耐酸堿腐蝕的不銹鋼納米顆粒。

1.2 物理性質(zhì)

1) 超臨界二氧化碳

溫度大于31.1 ℃、壓力大于7.38 MPa時，二氧化碳便處于超臨界狀態(tài)。二氧化碳由于其穩(wěn)定的化學性質(zhì)、低廉的價格、較低的臨界壓力和臨界溫度而在超臨界流體領域得到廣泛地應用。超臨界二氧化碳的性質(zhì)既不同于氣體也不同于液體，其密度接近液體，隨溫度升高而減小，隨壓力升高而變大；其黏度與氣體相近，隨溫度升高而減小，隨壓力升高而增大，其擴散系數(shù)遠大于液體，傳熱傳質(zhì)性能良好。同時，超臨界二氧化碳的表面張力為零，進入微觀區(qū)域的能力很強。

超臨界二氧化碳物性參數(shù)[8]計算如下。超臨界二氧化碳密度為：

(1)

(2)

b=0.077 8RTc/pc

(3)

m=0.374 64+1.542 26ω-0.269 92ω2

(4)

(5)

式中：p為流體壓力，MPa；R為通用氣體常數(shù)，R=8.314 J/(mol·K)；T為絕對溫度，K；Vm為氣體摩爾體積，cm3/mol；α(T)為溫度依變函數(shù)；Tc、pc為臨界溫度和臨界壓力；Tr為比溫度，Tr=T/Tc；ω為偏心因子；ρ為氣體密度；M為氣體質(zhì)量，g；n為物質(zhì)的量，mol。

根據(jù)式(1)～(4)求出CO2的摩爾體積，進而由式(5)將摩爾體積轉(zhuǎn)換為密度。超臨界二氧化碳黏度為：

(6)

式中：μ為黏度，Pa·s；M為分子量；Vc為臨界體積，cm3/mol；μ′為無量綱偶極矩。

2) 納米顆粒

納米顆粒也即超細顆粒，處于宏觀粒子與微觀粒子的過渡地帶，納米顆粒的運動分析介于連續(xù)介質(zhì)理論與分子動力學理論之間，不能用傳統(tǒng)流體力學的理論一以貫之。由于其尺寸小，存在小尺寸效應，其表面力和比表面能很大，具有系列物理、化學方面的獨特性能，如電子能級的不連續(xù)性、量子隧道效應等，關于這些性質(zhì)在超臨界二氧化碳中的研究還很欠缺，需在厘清細顆粒熱泳沉積運動后進一步研究，并且明確其相互影響程度。

1.3 計算參數(shù)

納米顆粒主要為1 nm～1 μm尺度的顆粒，流體為超臨界二氧化碳，具體參數(shù)列于表1、2。

表1 超臨界二氧化碳參數(shù)Table 1 Parameter of supercritical carbon dioxide

表2 納米顆粒參數(shù)Table 2 Parameter of nanoparticle

1.4 網(wǎng)格無關性驗證

選用標準k-ε模型；入口為速度入流(1 m/s)，出口為自由出流，流動工質(zhì)為超臨界二氧化碳(60 ℃、7.38 MPa)，管壁設置為恒壁溫條件，溫度為293 K。劃分了4種數(shù)量的網(wǎng)格，分別是11萬、24萬、38萬、49萬，以進行網(wǎng)格敏感性分析。對每種模型均進行相同的運算模型選擇和邊界條件設置，以出口5個對稱監(jiān)測點的速度為例進行模擬計算，得到的結(jié)果如圖2所示。由圖2可見，11萬網(wǎng)格的速度變化趨勢與其他3個網(wǎng)格差別較大，而24萬、38萬和49萬網(wǎng)格的計算結(jié)果相差不大，為提高計算效率，考慮到網(wǎng)格質(zhì)量及計算時長兩方面的因素，最終選擇24萬網(wǎng)格進行計算。

圖2 出口位置速度Fig.2 Exit position speed

Fluent中的離散相模型可應用于考慮顆粒即離散相的熱泳力、重力、Saffman升力、壓力梯度力、布朗擴散力等作用力。由于離散相DPM模型存在顆粒體積分數(shù)的限制，顆粒并不干擾主流運動，因而顆粒間的碰撞、能量交換和稀薄第二相對連續(xù)相的影響可不計。

2 計算模型

2.1 區(qū)域模型

隨著克努森數(shù)由小到大的變化，流動區(qū)域[6]可依次分為連續(xù)介質(zhì)區(qū)、溫度跳躍和速度滑移區(qū)、過渡區(qū)和自由分子區(qū)?？伺瓟?shù)小于0.001時，流體分子相互碰撞的頻率遠高于流體分子與顆粒之間的碰撞，可利用傅里葉熱傳導定律和納維斯托克斯方程進行計算，流固界面不會出現(xiàn)速度滑移與溫度突變現(xiàn)象?？伺瓟?shù)介于0.1～0.001之間時，需額外考慮稀薄氣體效應，即經(jīng)典流體的連續(xù)介質(zhì)假設并不完全適用，此時，傅里葉熱傳導定律和納維斯托克斯方程在主流區(qū)可使用，邊界層區(qū)域的速度滑移和溫度躍遷不可忽略。克努森數(shù)介于1～10之間時，流體分子相互碰撞的頻率與流體和顆粒相互碰撞的頻率相近，流動情況比較復雜，可以采用波爾茨曼方程等近似解法?？伺瓟?shù)大于10時，相比流體分子與顆粒之間的碰撞，流體分子相互碰撞頻率較低可忽略不計，應用分子動力學理論進行計算。根據(jù)以上區(qū)域劃分條件，納米顆粒的克努森數(shù)為15.9～15 912.4，選定在自由分子區(qū)進行模擬計算。

為確保模擬計算的準確性，考慮速度滑移帶來的影響，選取坎寧校正系數(shù)(滑移修正系數(shù))CC進行修正。根據(jù)Wood[9]提出的修正系數(shù)公式：

(7)

式中：λ為分子平均自由程；d為分子直徑，m。

2.2 熱泳力模型

在有溫度梯度的流場中的顆粒會受到一個由于溫度梯度[10-11]造成的力，受力方向與溫度梯度相反，推動顆粒向低溫方向運動，即熱泳力。熱泳效應的實質(zhì)是高溫區(qū)域的分子熱運功高于低溫區(qū)域。熱泳系數(shù)Kth[12]可用如下公式表示：

(8)

式中：Cs為熱滑移系數(shù)，Cs=1.17；Cm為滑移邊界條件中的動量交換系數(shù)，Cm=1.14；Ct為溫度跳躍邊界條件中的動量交換系數(shù)，Ct=2.18；Kn為克努森數(shù)，由分子平均自由程與特征長度相比可得；Kg為流體的導熱系數(shù)；Kp為顆粒的導熱系數(shù)。

熱泳力Fth[13]可用下式表示：

(9)

2.3 熱泳沉積模型

改良Romay等[14]的熱泳沉積率η為：

(10)

式中：Te、Tw分別為流體溫度和壁面溫度，K；h為換熱系數(shù)，W/(m2·K)；Q為管內(nèi)流體體積流量，m3/s；L為管道長度，m；Pr為普朗特數(shù)；D為管道直徑，m；cp為比定壓熱容，kJ/(kg·K)；ρ為流體密度，kg/m3。

其中，根據(jù)Re數(shù)值，換熱系數(shù)h采用常規(guī)的管內(nèi)強制對流傳熱關聯(lián)式進行確定：

(11)

式中：l為管長，m；f為管內(nèi)流動的Darcy阻力系數(shù)；Cf為與介質(zhì)狀態(tài)有關的參數(shù)，Cf=0.97～1.03；d為管徑，m。

3 計算結(jié)果及分析

3.1 溫差影響

為研究溫度變化對熱泳沉積率的影響，設定來流速度為1 m/s，管徑為50 mm，納米顆粒直徑為10 nm，控制單一變量為流體溫度，從40 ℃變化至108 ℃，得到顆粒的熱泳沉積率隨溫度變化，如圖3所示。

圖3 熱泳沉積率隨流體溫度的變化Fig.3 Thermophoresis deposition rate vs. fluid temperature

由圖3可見，隨流體溫度上升，納米顆粒的沉積率呈上升態(tài)勢。在流體溫度為40 ℃，即流體與壁面溫差為20 ℃時，熱泳沉積率僅有2%左右，當溫差增大至45 ℃時，熱泳沉積率接近10%，繼續(xù)增大溫差至85 ℃，有近三成顆粒發(fā)生熱泳沉積。顆粒受到熱泳力的作用，主要會產(chǎn)生徑向運動，對于本模型中的流體被管壁冷卻的情形，溫度梯度指向管壁，因而顆粒會向管壁移動，流體溫度越高，溫度梯度越大，熱段的納米顆粒受到的熱泳力越大，使得無量綱熱泳沉積速度升高，從而增大熱泳沉積率。除熱泳力的變化外，由于流體溫度升高導致流體黏度降低，顆粒運動所受的粘滯阻力減小，也在一定程度上促進了顆粒的運動，使其沉積率升高。

3.2 粒徑影響

為研究粒徑變化對熱泳沉積率的影響，固定流體溫度為60 ℃，來流速度為1 m/s，管徑為50 mm，控制單一變量為顆粒直徑，從1 nm變化至7 μm，得到熱泳沉積率隨粒徑的變化，如圖4所示。

圖4 熱泳沉積率隨粒徑的變化Fig.4 Thermophoresis deposition rate vs. particle size

由圖4可見，隨顆粒直徑增加，熱泳沉積率呈下降趨勢，顆粒直徑從1 nm到7 μm的變化過程中，熱泳沉積率從8.4%下降至7.5%。顆粒從納米尺度增長到微米尺度，熱泳沉積率下降有限，僅為1%左右，說明粒徑不是影響熱泳沉積的關鍵因素，顆粒的熱泳效應對粒徑變化并不敏感。其中，在較小尺度內(nèi)的粒徑變化(1～100 nm)帶來的熱泳沉積率變化要比較大尺度內(nèi)的沉積率變化明顯，尤其是粒徑在1 μm以上的顆粒，尺寸變化對熱泳沉積率幾乎不造成影響。隨粒徑增大，熱泳力增大，但增大的速度放緩，與此同時，黏性阻力、升力等卻隨粒徑增大呈幾何倍數(shù)增長，在這些力的共同作用下，熱泳沉積率下降。

3.3 管徑影響

為研究管徑變化對熱泳沉積率的影響，設定來流速度為1 m/s，流體溫度為60 ℃，管徑為50 mm，納米顆粒直徑為10 nm，控制單一變量為管徑，從1 mm變化至50 mm，得到顆粒的熱泳沉積率隨管徑的變化，如圖5所示。

由圖5可見，隨著管徑增大，顆粒的熱泳沉積率降低。管徑為1 mm時，熱泳沉積率為12.5%；管徑增長至50 mm時，熱泳沉積率降至8.3%。其中，當管徑在20 mm以內(nèi)時，沉積率下降得較快，而后再增大管徑，沉積率下降較為緩慢。總體而言，管徑與沉積率的反比關系比較明顯，且呈非線性趨勢，沉積率降速有變緩跡象。管徑增大帶來的影響，一是顆粒平均離壁距離增大，沉積到壁面附近的難度增大；二是溫度梯度變小，熱泳力隨之變小，顆粒向壁面徑向移動的驅(qū)動力減??；三是管徑增大使得流動雷諾數(shù)變大，主流攜帶顆粒的能力增大，顆粒來不及沉積到壁面便離開了管道。這三方面因素的作用使得顆粒的熱泳沉積率變小。

圖5 熱泳沉積率隨管徑的變化Fig.5 Thermophoresis deposition rate vs. pipe diameter

3.4 流速影響

為研究來流速度變化對熱泳沉積率的影響，設定流體溫度為60 ℃，管徑為50 mm，納米顆粒直徑為10 nm，控制單一變量為來流速度管徑，從0.1 m/s變化至5.4 m/s，得到顆粒的熱泳沉積率隨流速的變化，如圖6所示。

圖6 熱泳沉積率隨來流速度的變化Fig.6 Thermophoresis deposition rate vs. incoming flow velocity

由圖6可見，隨流速增加，納米顆粒的熱泳沉積率呈現(xiàn)下降趨勢。來流速度為0.1 m/s時，熱泳沉積率有8.7%；流速增長至5.4 m/s時，熱泳沉積率降至8.1%。其中，流速在0.1～1 m/s之間時，熱泳沉積率的下降速度較快；之后流速繼續(xù)增大，熱泳沉積率的下降不明顯?？傮w而言，流速與熱泳沉積率的相關性不強，呈現(xiàn)比較弱的負相關。來流速度并不直接影響熱泳沉積率，而是通過影響換熱系數(shù)對熱泳沉積率產(chǎn)生間接影響。隨著來流速度增大，管內(nèi)流動變得更為劇烈，對流換熱系數(shù)增大，從而使得流體的溫度受管壁冷卻得更充分，導致流體區(qū)域內(nèi)部的溫度梯度變小，從而減弱了熱泳效應。除此之外，來流速度增大使得流體的攜帶能力增強，納米顆粒更容易被裹挾著離開通道，從而降低了其熱泳沉積。

3.5 模型及結(jié)果驗證

選用周濤、李兵等[6,11,13-15]已經(jīng)計算并驗證了可靠性的湍流模型及處理方法，現(xiàn)將所得結(jié)果與周濤等[12]所做空氣介質(zhì)中微粒熱泳沉積及李兵[15]所做超臨界水中顆粒物運動沉積的結(jié)果進行比較，如圖7所示。

由圖7可見，空氣介質(zhì)與超臨界二氧化碳兩種介質(zhì)中的熱泳沉積率情況，在粒徑變化為單一變量的條件下基本一致。在同為超臨界條件下的兩種介質(zhì)中，沉積率隨粒徑的變化情況基本一致。而針對超臨界二氧化碳中納米顆粒沉積的研究目前還較為缺乏，需要進一步開展實驗驗證。

a——文獻[12]；b——本文工作；c——文獻[15]

4 結(jié)論

選擇納米顆粒、超臨界二氧化碳作為具體對象，選取水平直管作為流動幾何通道，運用Fluent軟件采取控制單一變量法，對影響納米顆粒熱泳沉積的因素進行了計算分析，所得結(jié)果如下：1) 流體與壁面溫差是影響熱泳沉積率的最主要因素，溫度越高，納米顆粒熱泳沉積率越高，總體呈正相關關系；2) 在較小尺度范圍內(nèi)粒徑與熱泳沉積率呈負相關關系，在粒徑大于1 000 nm后，納米顆粒熱泳沉積率保持不變；3) 隨管徑增大，顆粒的熱泳沉積率降低，但隨管徑的逐漸增大，熱泳沉積率降低的趨勢減緩；4) 來流速度不直接影響熱泳沉積率，而是通過影響換熱系數(shù)對熱泳沉積率產(chǎn)生間接影響。