陳 陽，肖童覺，張 琴，周國治，呂 明，郭 卉，郭 倩，朱 穎，金紅紅，霍 洋，付慧媛

(1.湖南省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，湖南 長沙 410019，2.國家環(huán)境保護(hù)重金屬污染監(jiān)測重點(diǎn)實(shí)驗室，湖南 長沙 410019；3.河北先河環(huán)保股份有限公司，河北 石家莊 050035；4.湖南省株洲生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，湖南 株洲 412000)

1 引言

二氧化硫是主要的大氣污染物之一，主要來源于化石燃料燃燒、礦物冶煉、火山噴發(fā)等過程[1～3]。二氧化硫不僅會形成酸雨腐蝕建筑，對人體和動植物也會造成嚴(yán)重危害，使人類社會發(fā)展面臨危機(jī)[4～6]。黨的“十八大”以來，大氣污染治理工作全面提速，《中國空氣質(zhì)量改善報告(2013～2018)》中指出，2013年以來，中國經(jīng)濟(jì)持續(xù)增長、能源消費(fèi)量持續(xù)增加，但多項大氣污染物濃度實(shí)現(xiàn)了大幅下降。其中，首批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的74個城市的二氧化硫平均濃度下降68%。本研究針對湖南省區(qū)域內(nèi)14個城市環(huán)境空氣中的二氧化硫濃度變化情況進(jìn)行綜合分析評價，以期客觀反映全省的二氧化硫治理成效。

2 研究方法

2.1 數(shù)據(jù)來源

基于湖南省14個城市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站的6項大氣污染物(可吸入顆粒物、細(xì)顆粒物、臭氧、二氧化氮、二氧化硫和一氧化碳)監(jiān)測數(shù)據(jù)及其他相關(guān)數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)來源參考湖南省環(huán)境空氣質(zhì)量檢測數(shù)據(jù)管理系統(tǒng))。

2.2 數(shù)據(jù)分析處理方法

二氧化硫濃度及相關(guān)數(shù)據(jù)采用Excel 2007軟件建立數(shù)據(jù)庫和進(jìn)行分析。

2.3 空氣環(huán)境質(zhì)量指數(shù)計算及劃分標(biāo)準(zhǔn)

本文最短研究時限為日平均值，其中日平均值是用各影響因子24 h內(nèi)所監(jiān)測數(shù)據(jù)的平均值表示?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 3095-2012)》二氧化硫年平均濃度和24 h平均濃度標(biāo)準(zhǔn)如表1所示。

表1 二氧化硫濃度等級標(biāo)準(zhǔn)值

3 結(jié)果與分析

3.1 2013～2020年二氧化硫濃度變化

2013～2020年，全省14個城市環(huán)境空氣的二氧化硫年均濃度值逐年下降，從2013年的40 μg/m3降至8 μg/m3，濃度下降了77.5%。其中，2014年較2013年下降17.3%，2015年較2014年下降25.8%，2016年較2015年下降20.1%，2017年較2016年下降25.6%，2018年較2017年下降18.6%，2019年較2018年下降17.8%，2020年較2019年下降12.4%，每年平均降幅為19.7%。期間，2018年下降幅度高于全國首批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的74個城市的平均濃度2.4個百分點(diǎn)。如圖1所示。

圖1 2013～2019年湖南省二氧化硫的濃度變化趨勢

2013～2020年，全省14個城市環(huán)境空氣中的二氧化硫下降幅度從大到小依次為：張家界市(90.9%)、益陽市(90.2%)、湘西州(85.4%)、常德市(83.0%)、湘潭市(84.6%)、長沙市(78.8%)、婁底市(81.8%)、株洲市(81.3%)、懷化市(76.5%)、岳陽市(71.1%)、永州市(76.5%)、衡陽市(66.7%)、邵陽市(64.9%)和郴州市(57.7%)。如圖2所示。

年份

從表2可以看出，2013年，全省14個城市環(huán)境空氣中的二氧化硫濃度均未達(dá)到國家環(huán)境空氣質(zhì)量一級標(biāo)準(zhǔn)，2014年有1個城市達(dá)國家一級標(biāo)準(zhǔn)，2015年有5個城市達(dá)國家一級標(biāo)準(zhǔn)，2016年達(dá)一級標(biāo)準(zhǔn)的城市增至8個，2017年僅邵陽市未達(dá)一級標(biāo)準(zhǔn)，2018～2020年全省14個城市均達(dá)到國家一級標(biāo)準(zhǔn)。

表2 2013～2020年14城市二氧化硫達(dá)到一級標(biāo)準(zhǔn)情況

2020年，全省14個城市二氧化硫年均濃度均達(dá)到國家一級標(biāo)準(zhǔn)，濃度最低的是張家界市，僅為3 μg/m3。濃度最高的是邵陽市和衡陽市，為13 μg/m3。邵陽市自2015～2019年，二氧化硫濃度始終保持全省最高，2018年較2017年年均濃度同比下降了37.9%，由2017年未達(dá)一級標(biāo)準(zhǔn)下降至2018年在一級標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)。

2013～2020年，全省14個城市二氧化硫日均濃度超過國家一級標(biāo)準(zhǔn)的天數(shù)分別為：1325 d、744 d、368 d、137 d、66 d、16 d、0 d和0 d。超過一級標(biāo)準(zhǔn)天數(shù)較多的城市為：益陽市329 d、婁底市317 d、邵陽市295 d、株洲市278 d和湘潭市272 d。較少的城市為：張家界市63 d、長沙市77 d、郴州市96 d和湘西州102 d。

2020年日均最高值出現(xiàn)在懷化市，為40 μg/m3。最低值為2μg/m3，全省14市州共出現(xiàn)97 d。年均值中，二氧化硫單項指數(shù)最高的為邵陽市和衡陽市，為0.22。從空氣質(zhì)量綜合指數(shù)中的二氧化硫單項指數(shù)占比來看，邵陽市的二氧化硫單項指數(shù)占比最高，為5.6%。如表3所示。

表3 2020年14城市環(huán)境空氣的二氧化硫情況

3.2 2013～2020年二氧化硫濃度時空變化

3.2.1 二氧化硫時間變化

2013～2020年全省二氧化硫逐日變化趨勢如圖3所示，可以看出整體趨勢呈“U”字型。 1、2、3和11、12月份濃度較高為兩個“波峰”，6～8月份濃度較低為“波谷”。雖然2018年全省的二氧化硫濃度均達(dá)國家一級標(biāo)準(zhǔn)，但可以看出，1、2月份仍有較高的濃度波峰。這可能與冬季燃煤采暖有關(guān)。

圖3 2013～2020年二氧化硫日濃度疊加面積示意

2013～2020年全省二氧化硫月季變換趨勢如圖4所示，全省二氧化硫濃度的季節(jié)性變化較為明顯，冬春兩季濃度明顯高于夏秋兩季。冬季濃度最高，平均值為26.9 μg/m3，春季濃度次之，平均值為22.1 μg/m3，秋季平均濃度為20.9 μg/m3，夏季平均濃度為17.3 μg/m3，即冬>春>秋>夏。湖南省位于全國的中南部，季節(jié)分明，冬春兩季氣候明顯不同于夏秋兩季，冬春兩季受冷高壓影響，大氣結(jié)構(gòu)較為穩(wěn)定，近地面溫度較低，容易形成逆溫輻射、靜風(fēng)等天氣現(xiàn)象，不利于二氧化硫的擴(kuò)散[[7～9]。夏秋兩季雨水充沛，常伴有強(qiáng)對流天氣，氣溫較高，有利于擴(kuò)散，且降水有利于二氧化硫的濕沉降[10,11]。

圖4 2013～2020年二氧化硫的月、季變化趨勢

通過對每一年季節(jié)均值與年均值進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)不同季節(jié)二氧化硫濃度對年均值的貢獻(xiàn)有明顯差異，且隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)逐年調(diào)整，季節(jié)差異也不斷減小。圖5為季節(jié)均值與年度均值的比較，可以看出2013～2020年冬季濃度均高于年均濃度，夏秋季濃度均低于年均濃度，春季濃度在2014年、2017年、2019年和2020年低于年均濃度，2013年、2015年、2016年和2018年略高于年均濃度。2013～2020年，冬季均值相較年均值分別高28.9%、29.2%、28.7%、16.4%、31.7%、6.8%、-4.1%和-9.4%；夏季均值相較年均值分別低30.7%、21.6%、16.8%、17.4%、21.4%、9.3%和10.3%。

圖5 2013～2018年二氧化硫的季節(jié)貢獻(xiàn)

2013年，二氧化硫的冬季和夏季的季累加濃度占全年累加濃度的比重分別為32.6%和16.9%，冬季比夏季高15.7%。到2016年，冬季和夏季的季累加濃度值占全年累加濃度的比重分別為29.0%和20.7%，冬季比夏季高8.3%。2020年，冬季和夏季的季平均值在全年中的占比分別為22.5%和25.0%，冬季比夏季低2.5個百分點(diǎn)。與2013年同期相比，2020年春季的濃度下降了76.2%，夏季下降了67.7%，秋季下降了78.2%，冬季的下降幅度最大，降幅為84.9%(表4)。

表4 2013～2020年14城市二氧化硫濃度變化 μg/m3

3.2.2 二氧化硫空間變化

2013～2020年，全省二氧化硫濃度整體呈現(xiàn)出湘中南部較高，而湘西、湘北較低的特點(diǎn)。二氧化硫是典型的人類活動導(dǎo)致的大氣污染現(xiàn)象，能源結(jié)構(gòu)不一樣，城市間的污染水平明顯不同[12～14]。如圖6所示，全省14個城市的二氧化硫年均濃度在2013年，以湘中地區(qū)的益陽市、湘潭市最高，湘南區(qū)域的郴州市為全省最低；2014年，湘西地區(qū)的湘西州、張家界市，湘北區(qū)域的岳陽市，湘中地區(qū)長沙市的二氧化硫濃度較低；2015年，張家界市、湘西州、長沙市、衡陽市和郴州市率先達(dá)到國家一級標(biāo)準(zhǔn)，均低于20 μg/m3；2016年，除湘潭市二氧化硫濃度同比上升4.2%以外，其他城市都有所降低；2017年，除邵陽市的二氧化硫濃度為29 μg/m3以外，其他城市均低于國家一級標(biāo)準(zhǔn)20 μg/m3；2018年，全省14個城市的二氧化硫濃度均達(dá)到國家一級標(biāo)準(zhǔn)。

圖6 2018年較2017年14城市二氧化硫排放下降幅度

3.3 2016～2020年二氧化硫濃度與排放量關(guān)系

二氧化硫的來源主要包括兩個方面：工業(yè)污染源和生活污染源[15,16]。以工業(yè)源數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，統(tǒng)計分析相關(guān)數(shù)據(jù)，近年來全省二氧化硫的排放量明顯下降，2017年較2016年下降19.3%，2018年較2017年下降32.3%，2019年較2018年下降27.5%，2020年較2019年下降25.0%。2020年與2015年相比，下降最高的城市是張家界市，下降95.2%，最低的城市是湘潭市，下降29.5%。全省二氧化硫工業(yè)排放量下降最高的年份是2018年，所有城市逐年都呈下降趨勢。

如圖7所示，2016～2020年，全省14個城市的二氧化硫濃度與排放量相關(guān)性從高到低依次為：郴州市(0.95)、懷化市(0.92)、永州市(0.76)、邵陽市(0.49)、長沙市(0.95)、益陽市(0.93)、婁底市(0.93)、常德市(0.55)、岳陽市(0.94)、株洲市(0.99)、湘潭市(0.99)、張家界市(0.99)、衡陽市(0.94)、湘西州(0.43)。各城市二氧化硫濃度與排放量的相關(guān)性差異可能與當(dāng)?shù)氐匦蔚孛病庀髼l件、主要排放源與監(jiān)測點(diǎn)的相對位置等條件有關(guān)。

圖7 2016～2020年14城市的二氧化硫濃度與排放量對比

3.4 2017～2018年典型城市二氧化硫濃度下降原因分析

3.4.1 典型城市二氧化硫濃度變化

在全省14個城市中，邵陽市連續(xù)4年二氧化硫年均濃度均為全省最高，因此挑選其作為典型城市開展分析。邵陽市2017年和2018年的二氧化硫污染形勢相對嚴(yán)峻，尤其是2017年，二氧化硫年均濃度更是達(dá)到全省均值的2倍以上，但2018年二氧化硫年均濃度同比下降13μg/m3，降幅為37.9%，降幅排全省第1。

對邵陽市2017～2018年二氧化硫濃度進(jìn)行逐月對比分析，發(fā)現(xiàn)其2018年二氧化硫各月的濃度均較2017年同期有所下降，尤以春、冬季下降幅度較大，其次為秋季。二氧化硫濃度下降幅度較大月份為：12月(60.5%)、11月(57.5%)、8月(49.5%)、4月(47.4%)、3月(45.5%)和9月(42.1%)。下降幅度較小的月份為：5月(3.6%)、6月(17.6%)、7月(17.7%)(圖8)。

圖8 2017～2018年邵陽市的二氧化硫月變化

3.4.2 濃度下降原因分析

統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，2018年全省二氧化硫的工業(yè)排放總量為118262.9 t，相比2017年全省排放總量174714.3 t，下降了32.3%，是5年中下降幅度最高的一年。全省二氧化硫排放總量的下降與城市空氣質(zhì)量中的二氧化硫濃度下降密切相關(guān)，各地均采取持續(xù)有效的治理措施，使得城市環(huán)境空氣中的二氧化硫濃度明顯降低。以邵陽市為例，根據(jù)“邵陽市2018年全年污染防治攻堅戰(zhàn)工作情況”報告顯示，2018年邵陽市完成大氣結(jié)構(gòu)減排項目62個，削減二氧化硫為1252 t。國電湖南寶慶煤電有限公司一號機(jī)組、二號機(jī)組超低排放改造完成，預(yù)計2018年二氧化硫削減量為900 t。通過以上減排措施，邵陽市2018年的二氧化硫削減量為2152 t。自2018年起，邵陽市委市政府成立邵陽市藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)指揮部，嚴(yán)厲打擊大氣污染環(huán)境違法行為，采取了多項二氧化硫污染控制措施，使得二氧化硫濃度顯著下降。一是有關(guān)部門對全市燃煤鍋爐進(jìn)行取締；二是對全市大小磚瓦廠全面檢查，不符合規(guī)定生產(chǎn)排放的嚴(yán)厲查處；三是對全市水泥行業(yè)脫硫除塵設(shè)備進(jìn)行優(yōu)化升級。通過綜合施策，邵陽市的二氧化硫濃度由2017年的29 μg/m3，下降到2018年的18 μg/m3，下降率達(dá)37.9%，其環(huán)境效益非常顯著。

4 結(jié)論

(1)2020年湖南省14個城市環(huán)境空氣中的二氧化硫濃度比2013年下降77.5%，下降幅度高于全國首批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的74個城市的平均濃度2.4%。在2013～2020年，城市環(huán)境空氣中的二氧化硫濃度逐年降低，平均每年下降19.7%。從2013年14個城市的二氧化硫年均濃度均超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中一級標(biāo)準(zhǔn)(20 μg/m3)，到2018年均達(dá)到一級標(biāo)準(zhǔn)，二氧化硫已改善成效顯著。

(2)2013～2020年，全省14個城市中環(huán)境空氣中的二氧化硫年均濃度下降幅度最大的3個城市是張家界市、湘西州和益陽市，下降幅度分別為90.9%、90.2%和85.4%；下降幅度最小的3個城市是郴州市、邵陽市和衡陽市，下降幅度分別為57.7%、64.9%和66.7%。

(3)從區(qū)域分布特征看，全省14個城市的二氧化硫濃度整體呈現(xiàn)出湘中南部較高，而湘西、湘北和湘南南部較低的特點(diǎn)。在長株潭城市群中，長沙市的二氧化硫濃度最低，株洲市和湘潭市基本一致。

(4)2013～2020年，全省14個城市冬季的二氧化硫平均濃度為25 μg/m3，夏季二氧化硫平均濃度為16 μg/m3。冬季對年均濃度值均為正貢獻(xiàn)，夏季對年均濃度值均為負(fù)貢獻(xiàn)。但冬季濃度占全年濃度比重與夏季濃度占全年比重之差，已逐年減小。說明二氧化硫排放雖有非常明顯的采暖與非采暖的季節(jié)差異，但隨著社會經(jīng)濟(jì)的發(fā)展以及防控措施力度的加大，傳統(tǒng)的冬季燃煤采暖方式正逐年被其他方式取代。

(5)選取邵陽作為典型城市分析，2018年邵陽市采取了一系列的減排與治理全省二氧化硫排放總量的下降與全省城市空氣質(zhì)量中二氧化硫的濃度下降密切相關(guān)。措施，二氧化硫污染改善明顯，2018年年均濃度較上年下降37.9%，其中有6個月的二氧化硫濃度較上年同期的下降幅度大于40%。由于各地均采取了如火電廠超低排放改造、取締燃煤鍋爐、禁用小煤爐、能源和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整等有效的防治措施，使得全省二氧化硫污染控制成效顯著。