陳 新 ， 鄭 林 ,*， 張 津 ， 竇世濤 ,， 計鵬飛 ， 徐偉生

（1. 西南技術(shù)工程研究所，重慶 400039；2. 北京科技大學(xué)，北京 100083）

0 引言

隨著航空發(fā)動機和燃氣輪機的發(fā)展，高溫合金定向結(jié)晶葉片和單晶葉片已替代鍛造葉片成為主流。航空發(fā)動機和燃氣輪機渦輪前的許用燃氣溫度決定了其有效功率等性能，而提高渦輪前燃氣溫度的關(guān)鍵在于提升渦輪葉片材料的高溫性能。高溫合金因其優(yōu)異的高溫力學(xué)性能、良好的抗氧化性及耐腐蝕性，成為航空航天工業(yè)、能源領(lǐng)域中一類重要的高溫結(jié)構(gòu)材料[1-2]。但當(dāng)材料內(nèi)部存在與主受力方向垂直的晶界時，會急劇降低高溫合金渦輪葉片的抗拉強度。而對于高溫合金渦輪葉片，主受力方向與葉片內(nèi)部主要合金相的生長方向之間的夾角越小，葉片的抗拉強度越高。因此，亟待無損測定渦輪葉片內(nèi)部晶體取向，表征出不同取向角晶粒之間的晶界，根據(jù)內(nèi)部晶體取向角計算出主要合金相生長方向與葉片主受力方向間的夾角，以此可以判定高溫合金定向結(jié)晶葉片和單晶葉片的性能。目前，測定內(nèi)部晶體取向的技術(shù)現(xiàn)狀為：對于葉片表面的晶體取向，國內(nèi)外廣泛采用X射線衍射法（勞埃法和衍射儀法）、掃描電鏡等技術(shù)進行測定；而對于葉片內(nèi)部晶體取向的測定，均采用破壞性抽樣測定的方式，即剖開抽查葉片后，采用X射線衍射法測定取向，以及采用金相法測定剖面上的晶界，由此表征批量生產(chǎn)的高溫合金渦輪葉片內(nèi)部是否存在晶界缺陷[3-4]。

X射線衍射（X-ray Diffraction，XRD）法可以測定高溫合金渦輪葉片的表面晶體取向。其中，勞埃（Laue）法使用白光X射線在單晶材料表面各個晶面上發(fā)生衍射，僅需要一次衍射斑點數(shù)據(jù)采集便可確定晶體取向角，成為無損測定單晶葉片表面晶體取向的主要技術(shù)之一[5]。該方法測量取向角誤差約0.5°。LI等[6]利用螺旋選晶器定向凝固的方法，研究了DZ417G高溫合金鑄造工藝參數(shù)即試樣形狀、提拉速度、螺旋選晶器結(jié)構(gòu)、選晶器角度對晶體取向的影響，得出對初始晶體取向影響程度最小的選晶器角度為30°。史振學(xué)等[7]通過籽晶法制備了3種取向的DD15單晶高溫合金，在800 ℃下研究了[001]、[011]、[111]3種晶體取向的高周疲勞性能，得出晶體取向引起疲勞性能的各向異性。劉昌奎等[8]通過掃描電鏡觀察了FGH97粉末高溫合金在650 ℃熱暴露條件下的顯微組織，實現(xiàn)了對組織演變過程中γ′析出相的定量表征。

短波長特征X射線衍射（SWXRD）技術(shù)，是用于晶體材料/工件內(nèi)部殘余應(yīng)力、織構(gòu)、物相等的無損測定技術(shù)[9]。該技術(shù)利用重金屬鎢靶X射線管產(chǎn)生的短波長特征X射線的強穿透性，并基于單光子能量分析的方法，在探測端提前衍射的短波長特征X射線。該方法/裝置已獲中、美、英、法、德等國發(fā)明專利授權(quán)。利用短波長特征X射線衍射專利技術(shù)，通過無損測定分析內(nèi)部應(yīng)力、織構(gòu)、物相等及其分布，已開展了軋制鋁板預(yù)拉伸工藝研究、鋁板攪拌摩擦焊工藝研究、表面強化鋼件孔擠壓強化工藝研究等[10-13]。本研究利用單點探測的短波長特征X射線衍射法，開展定點無損測定定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向研究，提出一種基于短波長特征X射線衍射線強度及其分布的內(nèi)部晶體取向表征方法，為后續(xù)開展單晶體內(nèi)部晶界缺陷的研究奠定基礎(chǔ)。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗材料

完整實驗件是鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片，由基體γ相（Ni基固溶體）和γ′析出相（Ni3Al金屬間化合物）組成，采用定向結(jié)晶鑄造工藝成型。

鑒于短波長特征X射線Wkα1最大穿透鎳基高溫合金的厚度不大于3.0 mm，故需從鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片的葉片榫頭部位切取一塊厚度約2.5 mm的試塊作為實驗樣品。定向結(jié)晶鎳基高溫合金樣品尺寸為34 mm×19 mm×(2.1～2.8) mm。

對測試位置進行標(biāo)注，將測量點標(biāo)注在樣品A面，如圖1所示。通過樣品外表面顏色灰度可初步判斷，此樣品在標(biāo)注直線上至少存在4個取向存在差異的晶粒，據(jù)此選取晶粒邊緣及中心位置，進行非等間距的測試位置，分別編號1#～9#。通過測量9個位置的取向角θ和κ，得到不同測試位置的晶體取向差異。

圖1 鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片F(xiàn)ig.1 Oriented crystallization blades of nickel based superalloys

1.2 測試原理及儀器

采用的測試儀器為短波長X射線衍射儀。該儀器利用WKα1（波長為0.208 992?）射線的強穿透性射入工件內(nèi)部，探測器通過接收準直器在2θ位置接受被測試樣品內(nèi)部的衍射線。在測試過程中，樣品被測試部位始終位于衍射儀圓心（圖2）。鎳基高溫合金不同測試位置的選取是通過樣品臺上的三維X、Y、Z平移運動（內(nèi)部晶體取向角測試時，X軸沿葉片生長方向、Y軸沿葉片寬度方向、Z軸沿樣品厚度方向放置于樣品臺）使被測試部位運動到衍射儀圓心，從而定點測量樣品內(nèi)部不同部位物質(zhì)衍射的WKα1衍射強度[14-15]。使用單點探測的WKα1測定，是通過設(shè)定多道分析器的上下閾，直接提取特定波長范圍的衍射強度[16-18]。

圖2 短波長特征X射線衍射儀及其原理Fig.2 Short wavelength characteristic X-ray diffractometer and its principle

1.3 實驗方法

首先選定待測物相及其衍射晶面以確定衍射角。鎳基高溫合金主要合金相是體積分數(shù)大于60%的γ′析出相（Ni3Al金屬間化合物），通過PDF卡片及相關(guān)文獻確定γ′相的晶體學(xué)參數(shù)，即γ′相Al原子占據(jù)Ni3Al單胞的角頂位置，Ni原子占據(jù)Ni3Al單胞的面心位置，其晶格常數(shù)為0.356 8 nm。γ基體相具有面心立方結(jié)構(gòu)，角頂及面心位置均為Ni原子，晶格常數(shù)為0.352 0 nm[19]，對照PDF卡片上Ni3Al相不同晶面的衍射強度，選擇Ni3Al相的（200）晶面為測定鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向角時的衍射晶面，對于WKα1而言，其衍射角2θ約為6.660°。

然后裝夾固定實驗樣品。采用激光定位和Z方向掃描定位銅片的方式，將實驗樣品被測試部位運動到衍射儀圓圓心附近[20]。

再將探測器轉(zhuǎn)動到衍射角6.660°位置附近，對測試部位（置于衍射儀圓圓心附近）進行θ角掃描。選取衍射儀θ角掃描范圍為-30°～+30°，設(shè)定θ角掃描步進值，由衍射最強峰的定峰結(jié)果得到定向結(jié)晶葉片取向角θ。

測定了取向角θ也就確定了測試部位在歐拉環(huán)水平轉(zhuǎn)動面上的偏轉(zhuǎn)角，然后對測試部位在歐拉環(huán)垂直轉(zhuǎn)動面上的偏轉(zhuǎn)角κ進行掃描測試。κ的掃描范圍選用-30°～+30°，在實際掃描過程中，根據(jù)測試部位晶體取向角的實際測試情況，適當(dāng)擴大或減小掃描范圍。

確定定向結(jié)晶葉片不同測試部位在實驗室坐標(biāo)系下的晶體取向角后，進行衍射角2θ的精確測定。衍射角掃描范圍為-6.80°～-6.40°，2θ角步進值為0.01°。若需更精準測定晶體取向角，就需對Z坐標(biāo)、θ角、κ角及衍射角2θ進行反復(fù)收斂測試，直至最后2次測試結(jié)果之差的絕對值滿足要求。

進行單點探測的短波長特征X射線衍射掃描時，需將實驗樣品運動到精確測定的Z坐標(biāo)位置，以及轉(zhuǎn)動到某一測試部位精確測定的衍射角2θ、取向角θ和κ，然后進行X軸或Y軸的掃描測量，測得該取向角方向的WKα1衍射強度沿X軸或Y軸的分布。沿Y軸方向掃描測量實驗樣品的參數(shù)見表1。

表1 沿Y軸方向掃描測量實驗樣品的參數(shù)Table 1 Parameters of the experimental samples measured by scanning along the Y-axis direction

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 θ角掃描

定向結(jié)晶葉片取向角θ的測試結(jié)果見表2，不同測試部位的θ角掃描結(jié)果見圖3。

圖3 γ′相(200)晶面的θ角掃描Fig.3 θ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

由表2可知，在衍射角2θ取值為6.646 0°時，根據(jù)θ角的定峰結(jié)果可將9個測試部位初步劃分為5個晶體取向不同的晶粒即1#、2#測試位置在同一個晶粒內(nèi)，3#在一個晶粒內(nèi)，4#、5#在一個晶粒內(nèi)，6#、7#、8#在一個晶粒內(nèi)，9#在一個晶粒內(nèi)，各部位的精確晶體取向還要結(jié)合歐拉環(huán)另一轉(zhuǎn)動平面的偏轉(zhuǎn)角來確定。

表2 γ′相(200)晶面θ角掃描峰位及其衍射強度(2θ=-6.646 0°)Table 2 Scanning peak position and diffraction intensity of θ angle of (200) crystal plane of γ′ phase (2θ=-6.646 0°)

在未準確測定各部位晶體取向角的條件下，同一衍射體積出現(xiàn)衍射線計數(shù)強度不等的情況。另外，部分測試部位的θ角掃描結(jié)果存在多個峰位，這是因為在該測試部位存在不止一個晶粒，具體來說是在該衍射體積內(nèi)包含多個晶粒，不同峰位計數(shù)強度的比值也可說明該衍射體積內(nèi)不同晶粒的體積占比（圖3）。

2.2 κ角掃描

定向結(jié)晶葉片取向角κ的測試結(jié)果見表3，不同測試部位的κ角掃描結(jié)果見圖4。

圖4 γ′相（200）晶面的κ角掃描Fig.4 κ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

取向角κ掃描測試時，某些測試部位的κ角在衍射峰位附近的集中程度高，可通過加大掃描步進值使峰形變銳以降低精確定峰難度，說明κ角測試結(jié)果的精準度不高。由表3結(jié)果結(jié)合其中歐拉環(huán)上2個轉(zhuǎn)動平面內(nèi)的偏轉(zhuǎn)角θ、κ掃描定峰結(jié)果進一步得出：在已分辨出的5個晶粒中，1#、2#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角相差2.717 0°；3#位置在一個晶粒內(nèi)；4#、5#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角相差1.753 2°；6#、7#、8#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角最大相差0.470 5°；9#位置在一個晶粒內(nèi)。另外，表3中衍射強度計數(shù)比表2中的要高，這是由于將θ轉(zhuǎn)角轉(zhuǎn)動到定峰峰位后，再進行κ角掃描，實測取向角與真實取向角的接近程度提高，衍射效果得到改善。

表3 γ′相(200)晶面κ角掃描峰位及其衍射強度(2θ=-6.646 0°)Table 3 Scanning peak position and diffraction intensity of κ angle of (200) crystal plane of γ′ phase (2θ=-6.646 0°)

不同測試部位的κ角差異明顯大于θ角的差異，這說明定向結(jié)晶葉片鑄造成形過程中，在垂直于生長方向的2個相互平面內(nèi)的溫度梯度存在差異。

2.3 2θ角掃描

定向結(jié)晶葉片9個測試部位衍射角2θ的定峰結(jié)果見表4，衍射譜測試結(jié)果見圖5。

表4 γ′相(200)晶面2θ角掃描峰位及其衍射強度Table 4 Peak position and intensity of 2θ angle scanning of (200) crystal plane of γ′ phase

由圖5可知，鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片γ′相不同測試部位在發(fā)生（200）晶面衍射時，衍射峰位差異小于0.03°。結(jié)合表4衍射峰位的光子計數(shù)，2#、3#、5#位置衍射角2θ峰位大于-6.63°，對應(yīng)峰值計數(shù)小于30 000個；其余測試部位峰位均小于-6.63°，對應(yīng)峰值計數(shù)均大于35 000個。由此可知，衍射峰位的偏差會顯著影響最終衍射效果。

圖5 γ′相(200)晶面的2θ角掃描Fig.5 2θ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

2.4 各位置的晶體取向與初始位置的夾角

基于樣品9個位置晶體取向角θ、κ角測試結(jié)果，計算得到9個位置的取向角與初始位置的夾角，見表5。

表5 9個位置的取向角與初始位置的夾角Table 5 Oriented degree from initial position of the nine location(°)

2.5 Y軸方向掃描

按照測定的1#位置取向角和衍射角（θ=-12.187 7°，κ=-1.442 8°，2θ=6.641 4°）、9#位置取向角和衍射角（θ=-6.087 0°，κ=0.382 0°，2θ=6.638 1°），以及表1中其他測試參數(shù)分別進行Y軸掃描測量，結(jié)果見圖6。由圖6可知，基于1#、9#位置取向角進行的Y軸掃描測量，結(jié)合樣品實際尺寸，即可清晰表征出鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片的晶體完整性[21]。在掃描測量到與1#或9#位置取向相同的晶粒時，會出現(xiàn)與1#或9#位置相類似的衍射效應(yīng)，客觀反映不同位置的衍射強度大小與相應(yīng)位置的晶粒取向差異，因此衍射強度分布情況就可以反映晶粒尺寸等。

圖6 基于1#、9#位置取向角分別進行Y軸掃描測量的測試結(jié)果Fig.6 Results of Y-axis scan measurements based on 1# and 9#position orientation angles

由1#位置取向角進行的Y軸掃描測量結(jié)果可以得出：在整個掃描范圍內(nèi)沒有與1#位置取向相近的晶粒，該晶粒在寬度方向上尺寸約2.5 mm，結(jié)合取向角測試結(jié)果，該晶粒同時包含了2#位置；在6#、7#位置之間衍射峰計數(shù)強度略微增加，結(jié)合該位置晶體取向角與1#位置的差異，說明同一個衍射體積內(nèi)存在多個晶粒。由9#位置取向角進行的Y軸掃描測量結(jié)果可以得出：9#位置晶粒在寬度方向上的晶粒尺寸約6.5 mm，且在整個掃描范圍內(nèi)至少存在另一個與9#位置取向相近的晶粒，其在寬度方向上的晶粒尺寸約5.0 mm；7#、9#位置之間出現(xiàn)衍射次強峰，這可能是因為在定向結(jié)晶葉片晶粒生長時，出現(xiàn)生長方向偏離原方向的情況[22]，由于偏離程度較小，引起衍射峰計數(shù)強度的降低較小，表現(xiàn)為次強峰。

3 結(jié)論

1）短波長特征X射線衍射方法及其儀器能夠無損測定葉片鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向及其分布，以及表征內(nèi)部晶粒大小及其取向差異。

2）定向結(jié)晶葉片實驗樣品在寬度方向上至少存在5個晶粒。其中，1#、2#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角相差小于3°；3#位置在一個晶粒內(nèi)；4#、5#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角相差小于2°；6#、7#、8#位置在一個晶粒內(nèi)，其κ角相差1°；9#位置在一個晶粒內(nèi)。

3）定向結(jié)晶葉片實驗樣品在寬度方向上存在多個取向角相近的晶粒，根據(jù)Y方向掃描結(jié)果確定寬度方向上的晶粒尺寸：1#、2#位置所在晶粒尺寸約2.5 mm；3#位置所在晶粒尺寸約4.0 mm；4#、5#位置所在晶粒尺寸約5.0 mm；6#～8#位置所在晶粒尺寸約6.0 mm；9#位置所在晶粒尺寸約6.5 mm。

4）定向結(jié)晶葉片在鑄造成形過程中，當(dāng)出現(xiàn)一個偏離主方向的生長方向時，其相鄰位置會出現(xiàn)晶體取向角過渡的梯度變化，這或可解釋亞晶界的由來。

5）利用短波長特征X射線衍射技術(shù)，可以無損測定定向結(jié)晶葉片和單晶葉片內(nèi)部晶體取向角，進而實現(xiàn)定向結(jié)晶以及單晶葉片內(nèi)部晶體缺陷的測定。