李博 李玲 朱敬軍 林煒平 安竹

(四川大學(xué),原子核科學(xué)技術(shù)研究所,輻射物理及技術(shù)教育部重點實驗室,成都 610064)

使用5—27 keV 能量范圍內(nèi)的單能電子束轟擊薄碳襯底上的薄Al (Z=13),Ti (Z=22),Cu (Z=29),Ag (Z=47),Au(Z=79)靶,使用硅漂移型探測器(SDD)收集產(chǎn)生的特征X 射線,測量了Al,Ti,Cu 的K 殼層電離截面以及Cu,Ag 和Au 的L 殼層特征X 射線的產(chǎn)生截面,并且使用蒙特卡羅PENELOPE 程序?qū)嶒灲Y(jié)果進行了修正.本文給出了Cu 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面.與半相對論扭曲波玻恩近似(semi-relativistic distorted-wave Born approximation,DWBA)理論值相比,本文的大多數(shù)實驗值在7%的范圍內(nèi)與理論值符合.研究表明,中重元素的L 殼電離截面的理論計算以及相應(yīng)的原子參數(shù)有待更精確的確定.

1 引言

入射電子與靶原子相互作用過程中會產(chǎn)生彈性和非彈性碰撞.當(dāng)入射電子能量高于靶原子內(nèi)殼層電子的結(jié)合能時,內(nèi)殼層電子會發(fā)生電離,外層電子向內(nèi)填補空穴,從而發(fā)射特征X 射線.研究電子束入射引起的原子內(nèi)殼層電離對理解電子與原子的碰撞過程具有重要意義.此外,精確的內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)可用于電子探針顯微分析(electronprobe micro-analysis,EPMA)、固體表面俄歇電子能譜(Auger-electron spectroscopy,AES)、電子能量損失光譜(electron energy-loss spectroscopy,EELS)、等離子體物理、大氣物理和天體物理以及醫(yī)學(xué)物理等領(lǐng)域[1,2].

電子碰撞原子內(nèi)殼層電離截面的測量工作在理論和實驗上已經(jīng)有了大量的研究.1926 年,Born[3]提出了量子力學(xué)中的微擾理論,引入玻恩近似法用于解決高能入射粒子的散射問題 .之后,在20 世紀(jì)六七十年代,有許多研究人員使用平面波玻恩近似(plane-wave Born approximation,PWBA)對非彈性電子-原子散射截面進行了大量理論計算[4,5].平面波理論在高能粒子入射下對允許的躍遷給出了相當(dāng)好的積分截面.此外,如果動量傳遞很小且入射能量足夠高,PWBA 理論的小角度微分截面的形狀也相當(dāng)好[6].然而,PWBA 理論在入射電子能量較低時(如低于幾倍的內(nèi)殼層電離閾能),計算結(jié)果與實驗測量到的截面數(shù)據(jù)對比相差很大.這是因為PWBA 本質(zhì)上是一階微擾理論,沒有考慮靶原子對入射電子的庫侖效應(yīng)、入射電子和束縛電子之間的交換效應(yīng),以及入射電子接近靶原子時對核外電子的極化效應(yīng)[7].后來,Rainer[7]使用一個簡單的庫侖修正(PWBA-C),使輕粒子(電子、正電子)碰撞靶原子的K 殼層電離截面計算結(jié)果得到了顯著改進;然后又引入Ochkur 近似對電子交換過程進行了簡單但合理的描述(PWBA-Ex),從而給出了包含庫侖效應(yīng)和交換效應(yīng)修正的平面波玻恩近似理論模型(PWBA-C-Ex).

早在20 世紀(jì)三十年代,就有學(xué)者使用了扭曲波(distorted-wave,DW)近似來處理電子散射問題.但是DW 近似需要進一步的近似才更方便計算,而這導(dǎo)致了其計算結(jié)果比PW 近似計算更大的誤差.所以,直到六七十年代現(xiàn)代計算機出現(xiàn)后,人們才重新對這種近似感興趣[6].隨后,一些研究人員發(fā)展了扭曲波玻恩近似(distorted-wave Born approximation,DWBA)理論模型用于描述多電荷離子激發(fā)的近似計算[8-10].在理論工作方面,此前一直沒有人發(fā)展一個完整的DW 理論用以處理電子-原子散射的多粒子體系問題.直到21 世紀(jì)初期,Segui等[11]首次將DWBA模型應(yīng)用于中性原子內(nèi)殼層電離的相關(guān)截面計算.早期的DWBA 模型中,為了簡化計算,依然是忽略了電荷交換效應(yīng)的影響[8].Segui 等[11]和Colgan 等[12]分別提出的半相對論和相對論DWBA 理論考慮了入射與出射電子波函數(shù)受到靶原子場的作用引起的扭曲效應(yīng)和交換效應(yīng).Segui 等[11]的半相對論DWBA 模型適用于入射粒子動能在10 倍電離閾能以下的情形.中性原子因電子或正電子碰撞而產(chǎn)生的內(nèi)殼層電離的微分截面和總截面的計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)在10%左右以內(nèi)保持了很好的一致性.Colgan 等[12]用相對論DWBA 模型對Mn,Fe,Ni,Cu 的K 層電離截面的計算結(jié)果與實驗測量值符合很好,對W 的L 殼層電離截面的計算結(jié)果也基本在實驗誤差范圍內(nèi)與實驗數(shù)據(jù)符合.并且,他們的研究表明,與半相對論DWBA計算結(jié)果相比,相對論DWBA計算與實驗測量結(jié)果的一致性更好[12].之后,Bote和Salvat[13]結(jié)合PWBA 與DWBA 理論,提出了一種計算方案,用于精確計算寬能量范圍的蒙特卡羅模擬所需的電離截面.他們使用這種方案生成了一個電子和正電子入射的K,L 和M 殼層電離截面數(shù)據(jù)庫,能量范圍直到1 GeV,元素范圍從H (Z=1)到Es (Z=99).

在實驗方面,2014 年Llovet 等[14]對有關(guān)K,L,M 殼層電離截面與特征X 射線產(chǎn)生截面的測量與理論計算方法進行了系統(tǒng)的整理,并對實驗結(jié)果和理論計算結(jié)果進行了總結(jié)與分析.至今測得的原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)依然不完整,K 殼層數(shù)據(jù)最多,L 殼層很少,M 殼層更是寥寥無幾.1981 年,Shima 等[15]首次給出了在入射電子能量為1.03—2.2倍電離閾能下Au 的L3子殼層的電離截面.1983 年,Shima 等[16]又使用低能電子(＜30 keV)轟擊純金屬厚靶測量了高Z元素(Z=50—82)的Lα 子殼層 X 射線產(chǎn)額.在Shima 之前,很少有使用電子束測量L 殼層X 射線產(chǎn)額的研究(多是測量K 殼層)[16].近年來,Llovet 等[17-19]使用低能電子(幾到幾十keV)入射帶有薄C 襯底的薄靶或純厚靶測量了Z=6—82 之間多種元素的K 殼層電離截面或L 殼層特征X 射線產(chǎn)額,以及Pb 的M 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面.2016 年,Qian 等[20]研究了一種由多層超排列碳納米管陣列組成的碳柵極作為襯底的薄靶,測量了Al 的K 殼層電離截面和W的L,M 殼層X 射線產(chǎn)生截面,結(jié)果與DWBA 理論值符合良好.最近,Liang 等[21]采用厚靶的方法首次測量了4—9 keV 正電子碰撞Al 靶的K 殼層電離截面.總的來看,K 殼電離截面實驗值與理論值符合得較好,L 殼電離截面和特征X 射線產(chǎn)生截面實驗值與理論值符合得不能令人滿意,特別是一些中重元素(如Ga (Z=31),Ge (Z=32)和As (Z=33))[22,23].

20 世紀(jì)末,在本研究組早期的相關(guān)研究中,使用單能電子束入射厚襯底薄靶的方法,測量了Ni,Cr,Cu 和Co 的K 殼層電離截面[24,25].近幾年,Zhao等[2,26,27]又使用這種方法測量了In,Sn,Te,Os,Ir,Pt 等元素的L 和M 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面.使用厚襯底薄靶的方法避免了制備自支撐薄靶或薄襯底薄靶的困難,但需要對入射電子在厚襯底上的背散射影響,以及轟擊厚襯底產(chǎn)生的軔致輻射影響進行修正.Zhao 等[2,26,27]修正后的L 和M 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面在誤差范圍內(nèi)與DWBA和PWBA-C-Ex 理論值符合得較好.在2009 年及之后的部分截面測量工作中,本小組使用的是電子束轟擊純金屬厚靶的方法[28-31].該方法不涉及樣品厚度的測量,避免了薄靶的制備以及厚度測量誤差等問題.Zhu 等[28]、Zhao 等[29]、Wu 等[30]和李穎涵等[31]陸續(xù)使用電子束轟擊純金屬厚靶的方法測量了Al,Si,Ti,Zr,Ag,W,Au,Pb,Bi 等元素的特征 X 射線產(chǎn)生截面.入射電子能量為電離閾能的5—6 倍時,這種厚靶方法測得的電子轟擊低、中Z元素原子的內(nèi)殼層電離截面或特征X 射線產(chǎn)生截面的實驗精度可以達(dá)到與薄靶測量相同的水平.

薄襯底薄靶的方法雖然靶的制備困難,但可以避免厚襯底因素帶來的較大的修正系數(shù).隨著制靶技術(shù)的發(fā)展,本文也嘗試使用薄襯底薄靶方法.另外,本文采用帶有超薄窗的SDD 探測器,可以研究中重元素的L 殼特征X 射線產(chǎn)生截面(如本文研究的Cu 元素).本文使用了單能電子束(5—27 keV)入射薄C(Z=6)襯底薄靶的方法,測量了Al(Z=13),Ti(Z=22)和Cu(Z=29)的K 殼層電離截面,以及Cu(Z=29),Ag(Z=47)和Au(Z=79)的L 殼層特征X 射線的產(chǎn)生截面.在使用蒙特卡羅模擬程序PENELOPE 對入射電子進行背散射與多次散射效應(yīng)修正之后,將實驗結(jié)果與DWBA理論值進行了對比分析.本文第2 節(jié)介紹實驗裝置,第3 節(jié)是PENELOPE 模擬,第4 節(jié)是實驗結(jié)果與分析,第5 節(jié)給出了結(jié)論.

2 實 驗

2.1 實驗裝置

本實驗采用的裝置與Li 等[32]的相同,如圖1所示.法拉第筒(內(nèi)徑40 mm,筒高69 mm,壁厚5 mm)、靶和探測器等均放置于北京中科科儀股份有限公司(中科科儀)生產(chǎn)的KYKY-2800 B 型掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope,SEM)的真空靶室中 真空度小于3×10—3Pa.單能電子束由掃描電子顯微鏡中加熱的燈絲發(fā)射出來,通過電場的加速、聚焦并垂直穿過法拉第筒頂部的小孔,轟擊與入射電子束成45°放置的薄靶.銅制的法拉第筒壁厚5 mm,能有效地阻止高能軔致輻射光子的穿透.另外,在法拉第筒底部放置一個深度約30 mm 的鋁制圓筒(相當(dāng)于將法拉第筒加深),并放置一塊中心開口直徑約5 mm 的碳膜,從而盡可能降低法拉第筒底部的雜散射線對探測器收集到的X 射線的影響.在法拉第筒的頂孔和側(cè)孔間同時設(shè)有—100 V 的偏壓,以阻止能量小于100 eV 的電子逃逸.能量大于100 eV 的電子的逃逸率通過蒙特卡羅程序PENELOPE 模擬計算.電子束流經(jīng)法拉第筒被ORTEC 439 數(shù)字電流積分器收集,然后由定標(biāo)器記錄,其電荷測量精度優(yōu)于1%.相對于入射電子束,靶傾斜45°,X 射線發(fā)射角度為90°.實驗中使用的X 射線探測器為美國Amptek 公司生產(chǎn)的XR-100 SDD 型硅漂移探測器,在其靈敏體積前有一個25 mm2的C2 超薄窗口(由40 nm Si3N4薄膜、30 nm Al 膜以及15 μm Si網(wǎng)格組成),其對5.9 keV55Mn Kα X 射線的標(biāo)稱能量分辨率為125 eV.使用帶有C2 超薄窗口的XR-100 SDD可以降低對低能X 射線的吸收,并可以探測到低到硼Kα 線(0.183 keV)的低能X 射線.實驗中在探測器前方安裝了由永磁鐵構(gòu)成的電子偏轉(zhuǎn)器,以防止從法拉第筒側(cè)孔出射的背散射電子進入SDD探測器.利用XR-100 SDD 探測器記錄產(chǎn)生的光子信號,經(jīng)過數(shù)字脈沖處理器(PX5)等電子學(xué)系統(tǒng)處理后,由DppMCA 軟件獲取特征X 射線能譜.本次實驗中使用的電子束流強較低,并且SDD具有高計數(shù)率的能力,所以實驗死時間校正可以忽略不計(＜1%).

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1.The schematic of experimental setup.

本次實驗用到的5 種薄靶: Al (5.5 μg/cm2),Ti (28 μg/cm2),Cu (35.5 μg/cm2),Ag (44 μg/cm2),Au (44 μg/cm2),均由中國原子能科學(xué)研究院制作.靶框由碳材料制成,直徑為18 mm,厚度為0.5 mm.靶框中心一個直徑4 mm 的孔內(nèi)是實驗所用的薄靶,采用電阻加熱真空蒸發(fā)法[33]在C 襯底上(質(zhì)量厚度7 μg/cm2)制備而成.其中,C 和Au 靶的原材料純度(原子比)為99.99%,Al,Ti,Cu 和Ag靶的純度均達(dá)99.9%.碳是一種良好的導(dǎo)電導(dǎo)熱材料,具有較高的抗拉強度,以碳作為靶框和襯底可以避免電荷在靶上的堆積.此外,碳的電子背散射系數(shù)較低,在本文感興趣的特征X 射線譜上也不會顯示它的特征峰.因此,選擇碳作為襯底材料可以減小襯底對特征X 射線譜測量的影響.

靶的標(biāo)稱厚度由制造商使用超微量天平(XP2U,METTLER TOLEDO,Switzerland)測量提供.依托于四川大學(xué)新引進的3 MV 串列靜電加速器(high voltage engineering europa,HVEE)[34],利用盧瑟福背散射方法(Rutherford backscattering spectrometry,RBS)測量了5 種靶的厚度,與稱重法相比,結(jié)果相差不超過5.2%.

2.2 SDD 探測器效率刻度

探測器的效率刻度在特征X 射線的定量測量中起著重要的作用.本文的探測器效率刻度采用高能段(＞3.3 keV)標(biāo)準(zhǔn)放射源刻度法與低能段(＜3.3 keV)特征峰刻度法相結(jié)合,該部分工作已在文獻[32]中完成.標(biāo)準(zhǔn)放射源刻度法即通過測量55Fe,57Co,137Cs 和241Am 點標(biāo)準(zhǔn)源衰變放出的特征X 和γ射線來完成.特征峰刻度法即通過測量20 keV 電子轟擊多種純度大于99.9%的厚靶(MgF2,Si3N4,WS2,CaF2,Ti 和Mn)產(chǎn)生的特征X 射線光譜來完成,通過特征X 射線實驗產(chǎn)額與蒙特卡羅模擬結(jié)果的比值得到0.68—6 keV 間效率刻度曲線的相對值,然后再將低能區(qū)的相對效率值歸一化到使用標(biāo)準(zhǔn)源獲得的高能區(qū)的絕對效率值,最終得到低能區(qū)的絕對效率值.探測器效率刻度的結(jié)果見圖2.采用這種方法確定的效率刻度不確定度主要來自于標(biāo)準(zhǔn)源,在本文所關(guān)注的能量范圍內(nèi)約為1.6%.實驗刻度所得效率值與根據(jù)廠商提供的探測器參數(shù)計算出的效率曲線符合很好.

圖2 SDD 探測器的效率刻度曲線Fig.2.The X-ray detection efficiency of the SDD detector.

3 修正計算

3.1 堆積效應(yīng)修正

核輻射事件是一種時間間隔服從泊松分布的隨機過程.在X 射線的探測過程中,探測器吸收的每個光子都會產(chǎn)生一個信號,這個信號由脈沖處理電路成形之后到達(dá)多道分析儀,產(chǎn)生一個計數(shù).探測系統(tǒng)的分辨時間定義為相鄰兩個脈沖被記錄為獨立事件的最小時間間隔.當(dāng)探測系統(tǒng)在分辨時間內(nèi)檢測到下一個信號時,兩個信號就會被記錄為一個能量畸變的單獨脈沖,即產(chǎn)生脈沖堆積效應(yīng).堆積效應(yīng)會導(dǎo)致低能信號的計數(shù)減少,高能信號的計數(shù)增加,整個能譜發(fā)生畸變.計數(shù)率越高,堆積效應(yīng)就越嚴(yán)重.

堆積效應(yīng)的修正采用文獻[35,36]的方法,本研究組編寫了相應(yīng)的堆積修正程序PUC (pile-up correction).使用示波器記錄下SDD 探測器輸出的脈沖波形,分別在高計數(shù)率和低計數(shù)率下測量兩個X 射線譜,修改PUC 程序設(shè)定的探測系統(tǒng)分辨時間,直至校正后的高計數(shù)率X 射線譜在形狀上與低計數(shù)率X 射線譜完全一致,則得到探測系統(tǒng)的分辨時間,并用于實驗X 射線譜的修正.為了降低脈沖堆積效應(yīng),在整個實驗過程中始終保持較低的計數(shù)率(＜500 counts/s).對所有實驗譜進行堆積效應(yīng)修正的結(jié)果表明,該效應(yīng)對測量譜的影響小于1%.

3.2 PENELOPE 模擬

本文采用蒙特卡羅模擬來計算電子逃逸率和靶厚度及襯底的修正因子.使用的蒙特卡羅模擬程序PENELOPE 是一種通用MC 程序,它結(jié)合了數(shù)值和解析物理模型來描述電子和光子與物質(zhì)的相互作用[37].PENELOPE 的算法用于模擬50 eV—1 GeV 之間的電子或正電子和光子的輸運,其精度取決于粒子輸運模型、不同相互作用的截面數(shù)據(jù)、原子的弛豫參數(shù)和復(fù)雜幾何的描述.蒙特卡羅方法的主要局限性就在于其隨機性,所有結(jié)果都與統(tǒng)計不確定性有關(guān),而減少不確定性的代價就是增加模擬抽樣的次數(shù)和時間,為此基于MPI 環(huán)境對PENELOPE 程序進行了并行化[32].PENELOPE程序從輸入的材料數(shù)據(jù)文件中讀取每個材料的物理參數(shù).材料數(shù)據(jù)文件是通過輔助程序material創(chuàng)建的,該程序從PENELOPE 數(shù)據(jù)庫中提取所需的各種原子參數(shù).PENELOPE 數(shù)據(jù)庫中的電子碰撞電離截面是基于Segui 等[11]的DWBA 理論計算得到的.程序運行時創(chuàng)建的相空間文件(psf)中包含所有進入探測器的粒子的狀態(tài)變量.特征X 射線或軔致輻射光子的計數(shù)也可以從相空間文件中提取出來.本文在進行模擬計算時,所有的幾何參數(shù)均與實驗保持一致.

3.2.1 電子逃逸率計算

實驗中用于收集入射電子的法拉第筒頂部有一個直徑3.5 mm 的小孔,用于通過入射電子束;側(cè)面有一個直徑10 mm 的小孔,用于通過碰撞產(chǎn)生的光子.背散射電子和二次電子從這兩個小孔的逃逸會導(dǎo)致入射電子收集得不完全,從而影響實驗結(jié)果.因此,處理實驗數(shù)據(jù)時需要對入射電子數(shù)進行相應(yīng)的修正.

根據(jù)實際使用的法拉第筒幾何結(jié)構(gòu)編寫相應(yīng)的幾何文件,使用PENELOPE 計算了多種入射能量轟擊5 種靶的情況下,能量高于100 eV 的電子的逃逸率.結(jié)果顯示,在本文關(guān)注的能量范圍內(nèi),不同入射能量和不同靶材的電子逃逸率約為0.04%—2.05%.能量越高,靶原子序數(shù)越小,則逃逸率越小.

3.2.2 靶修正因子計算

特征X 射線的產(chǎn)生截面計算公式為

其中,Ee是入射電子能量,Nx(Ee) 是特征峰計數(shù),t是靶的質(zhì)量厚度,A是靶原子質(zhì)量數(shù),NA是阿伏伽德羅常數(shù),Ω是探測器立體角,εin是探測器本征效率,Ne是入射電子數(shù),θ是入射電子束與靶表面法線夾角.探測器絕對效率εin·Ω/(4π) 可由效率刻度曲線插值計算,電子數(shù)Ne由數(shù)字電荷積分器收集的電荷計算,并由電子逃逸率修正.

理論上特征X 射線產(chǎn)生截面的測量,需要入射電子與靶原子產(chǎn)生單次散射.然而,理想中的自支撐薄靶由于制備、運輸和保存中有諸多困難,很難達(dá)到理想狀態(tài).本文使用的靶是帶有薄碳襯底的薄靶,當(dāng)入射電子能量較低時,電子穿過薄靶時發(fā)生的多重散射效應(yīng)和能量損失,以及在襯底上的背散射效應(yīng)都會影響到特征X 射線的峰計數(shù)Nx(Ee),從而導(dǎo)致截面的測量誤差.因此,有必要對此進行修正.

計算中使用蒙特卡羅程序PENELOPE 完全按照實驗條件進行模擬,得到了產(chǎn)生截面的模擬值σMC:

其中,NMC是 根據(jù)PENELOPE 產(chǎn)生的相空間文件中提取出的特征X 射線的凈計數(shù),(2)式中其他符號的含義與(1)式保持一致.

另外,由DWBA 理論計算出特征X 射線產(chǎn)生截面的理論值σth.對于結(jié)構(gòu)簡單的K 殼層,可直接從PENELOPE 運行生成的材料文件中提取出對應(yīng)靶元素的電離截面,再乘上相應(yīng)的熒光產(chǎn)額和X 射線分支比,即為對應(yīng)的產(chǎn)生截面;而L 殼層較為復(fù)雜,Lα,Lβ,Lγ和總的L 殼層產(chǎn)生截面的計算公式如下:

其中,σLi是Li子殼層電離截面,ωi是Li子殼層熒光產(chǎn)額,Fij是Li子殼層X 射線分支比(i表示1,2,3,j表示α,β,γ),f12,f13,f23是Coster-Kronig躍遷概率.以上理論計算涉及的參數(shù)均提取自PENELOPE 程序原子數(shù)據(jù)庫(基于Lawrence Livermore國家實驗室(LLNL)評價原子數(shù)據(jù)庫[38]),具體數(shù)值見表1—表3.

表1 靶原子K 殼層熒光產(chǎn)額及X 射線分支比(提取自PENELOPE 程序數(shù)據(jù)庫)Table 1. Fluorescence yields and X-ray branching ratios of K shell of target atoms (extracted from PENELOPE program database).

表2 靶原子L 殼層熒光產(chǎn)額及Coster-Kronig躍遷概率(提取自PENELOPE 程序數(shù)據(jù)庫)Table 2. Fluorescence yields and Coster-Kronig transition coefficients of L shell of target atoms (extracted from PENELOPE program database).

表3 靶原子L 殼層X 射線分支比(提取自PENELOPE程序數(shù)據(jù)庫)Table 3. X-ray branching ratios of L shell of target atoms (extracted from PENELOPE program database).

通過對比產(chǎn)生截面的理論值σth與模擬值σMC,引入靶修正系數(shù)K:

因此,最終修正后得到的特征X 射線產(chǎn)生截面σ為

4 結(jié)果與討論

4.1 實驗譜處理與分析

圖3 是入射能量為25 keV 的單能電子束分別入射5 種靶材產(chǎn)生的典型X 射線譜.在橫坐標(biāo)能量為1.5 keV 處的峰是Al 的K 殼層特征X 射線峰;4.6,5.0 keV 處的峰是Ti 的Kα,Kβ 殼層特征X 射線峰;1.0,8.1,8.9 keV 處的峰分別是Cu 的L,Kα,Kβ殼層特征X 射線峰;3.1 keV 處的峰是Ag 的L 殼層特征X 射線峰;9.8,11.5,13.4 keV 處的峰分別是Au 的 Lα,Lβ,Lγ殼層特征X 射線峰.特征X 射線峰下面的虛線是扣掉的線性本底.實驗中的本底主要來自入射電子產(chǎn)生的軔致輻射.此外,在不放置靶膜的情況下,探測到的電子束從空靶框穿過產(chǎn)生的輻射本底計數(shù)占相同入射電子數(shù)從靶膜上穿過產(chǎn)生的實驗譜計數(shù)的比例小于1%.對比扣除本底的三種方法: 從模擬譜中提取軔致輻射譜扣本底;對實驗特征X 射線峰附近平滑曲線部分進行擬合扣本底;直接在特征X 射線計數(shù)峰底部左右兩端取點拉直線扣線性本底.對比發(fā)現(xiàn),除了位于低能端的Cu 的L 殼層特征峰直接扣線性本底偏差略大外(約3%),其余特征X 射線峰使用三種不同的方法扣除本底,峰的總計數(shù)偏差都小于1%(特征X 射線峰的計數(shù)遠(yuǎn)高于軔致輻射本底計數(shù)).因此,本文采用扣線性本底的方法對實驗譜進行計數(shù)處理.

圖3 從上到下分別是能量為25 keV 的電子束碰撞Cu,Au,Al,Ti,Ag 5 種薄靶 產(chǎn)生的X 射線譜,元 素×N 中 的N 為對應(yīng)譜放大倍數(shù),虛線是軔致輻射本底Fig.3.The experimental spectra for Cu,Au,Al,Ti,Ag target by 25 keV electron impact (from the top to the bottom).N in element ×N is the magnification of the corresponding spectrum.The dotted line is the bremsstrahlung background.

從圖3 的實驗譜可以看出,Ti 的Kα 和Kβ 殼層特征X 射線峰有明顯的重疊部分,因此,采用Origin 軟件(2017 版)的高斯擬合功能對譜中兩個特征峰進行擬合計算,從而得出兩峰各自的總計數(shù).除Ti 的Kα 和Kβ 殼層特征峰外,其他靶均采用對峰面積進行積分的方法計算特征峰的總計數(shù).圖3 中25 keV 電子束入射的Cu 的Kα 和Kβ 殼層特征X 射線峰有微弱的重疊部分,除此之外,Cu 在其他能量的電子束入射下Kα 和Kβ 兩個峰完全可以區(qū)分開.Au 位于2.2 keV 附近的M 殼層特征X 射線峰,由于M 殼層結(jié)構(gòu)復(fù)雜,另有其他雜峰干擾,難以擬合提取峰面積,因此本文不作討論,僅討論分析L 殼層的Lα,Lβ,Lγ3 個特征峰.受探測器分辨率所限制,Cu 和Ag 的L 殼層各能級無法區(qū)分開,因此僅對L 殼層做整體計算分析.

4.2 修正系數(shù)

理想情況下,修正前的實驗值σ(Ee)、DWBA理論值σth以 及PENELOPE 模擬值σMC應(yīng)該有σ(Ee)≈σMC＞σth的數(shù)量關(guān)系.實際上,理論值σth確實是最小的,這也符合對結(jié)果進行修正的初衷,即修正入射電子在靶中的多次散射和在襯底上的背散射對產(chǎn)生截面的貢獻.根據(jù)(4)式算出的靶修正系數(shù)K的結(jié)果見圖4.K值越接近1,說明實驗條件越理想.圖4 中Al 的K 殼層修正系數(shù)是最符合預(yù)期的,入射能量在10 keV 時,為0.90,入射能量升至20 keV 及以上時,K值達(dá)到0.98 及以上.除Al 之外,圖4 中其余的修正系數(shù)曲線都有入射能量低的一端翹起的現(xiàn)象.原因可能是相對于較高的入射能量,靶厚和電子束的能量損失對入射能量較低時的實驗結(jié)果影響更大: 對于本實驗所用靶的厚度,通過計算入射電子穿過靶后的能量損失發(fā)現(xiàn),入射能量為5 keV 時,電子穿過Cu 靶的能量損失約為15%,而Al 靶約為3%,當(dāng)入射能量升至10 keV 時,電子穿過Cu 靶和Ag 靶的能量損失約為5%,此時,Ti 靶和Au 靶約為4%.由于特征X 射線產(chǎn)生截面在入射能量較低時隨入射能量的降低而迅速變小,因此,較大的能量損失使得修正系數(shù)的分母(即產(chǎn)生截面的模擬值)比理論值降低更快,從而造成修正系數(shù)在低入射能量時變大.Au 的Lβ 和Lγ與Lα 的修正系數(shù)基本一致,所以圖4 中只給出了Lα 的修正系數(shù).

圖4 能量為5—27 keV 的電子碰撞5 種薄靶K 殼層電離截面或L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面修正系數(shù)Fig.4.The correction factors K for K shell ionization cross sections or L shell characteristic X-ray production cross sections of five thin targets with 5—27 keV electron impact.

4.3 截面測量結(jié)果與分析

最終的實驗結(jié)果如圖5—圖10 所示.其中,圖5—圖7 分別為Al,Ti 和Cu 的K 殼層電離截面,圖8—圖10 分別為Cu,Ag 和Au 的L 殼層產(chǎn)生截面.具體的截面數(shù)值及誤差見表4 和表5.

圖5 能量為5—27 keV 的電子碰撞Al 靶K 殼層電離截面.實心形狀為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.5.The K shell ionization cross sections of Al target by 5—27 keV electron impact.The solid shapes are experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

圖6 能量為7—25 keV 的電子碰撞Ti 靶K 殼層電離截面.實心形狀為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.6.The K shell ionization cross sections of Ti target by 7—25 keV electron impact.The solid shapes are the experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

圖7 能量為12—27 keV 的電子碰撞Cu 靶K 殼層電離截面.實心形狀為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.7.The K shell ionization cross sections of Cu target by 12—27 keV electron impact.The solid shapes are the experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

圖8 能量為5—27 keV 的電子碰撞Cu 靶L 殼層特 征X 射線產(chǎn)生截面.實心方點為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.8.The L shell characteristic X-ray production cross sections of Cu target by 5—27 keV electron impact.Solid squares are the experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

圖9 能量為7—27 keV 的電子碰撞Ag 靶L 殼層特 征X 射線產(chǎn)生截面.實心形狀為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.9.The L shell characteristic X-ray production cross sections of Ag target by 7—27 keV electron impact.The solid shapes are the experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

圖10 能量為13—25 keV 的電子碰撞Au 靶L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面.從上到下分別是Lα,Lβ 和Lγ 子殼層.其中,實心形狀為實驗值;實線為DWBA 理論值Fig.10.The Lα,Lβ and Lγ shell characteristic X-ray production cross sections of Au target by 13—25 keV electron impact (from top to bottom).The solid shapes are the experimental values.The solid line is DWBA theoretical value.

表4 Al,Ti,Cu 的K 殼層電離截面實驗結(jié)果Table 4. Experimental results of K shell ionization cross sections of Al,Ti and Cu.

表5 Cu,Ag 和Au 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面實驗結(jié)果Table 5. Experimental results of L shell characteristic X-ray production cross sections of Cu,Ag and Au.

圖5 中入射電子能量達(dá)到8 keV 以上時,Al 的K殼層電離截面修正后的實驗值(實心方形)與DWBA計算的理論值基本重合,但5,7 keV 處的實驗值低于理論值.李穎涵等[31]使用純Al 厚靶測得的實驗值(實心圓點)在形狀上與DWBA 理論值保持了很好的一致性,但數(shù)值上整體高于理論值和本文的修正實驗值.Mei 等[39]使用薄靶厚碳襯底的方法測得的實驗值(實心三角)在10 keV 以下與理論值也有一定的偏差.文獻[39]同時展示了他們使用另一種單原子?xùn)鸥裉家r底的薄靶測量的Al 的K 殼層電離截面值,結(jié)果與理論值符合得差一些.Silvina 等[40]使用薄靶薄襯底的方法測量了Al 和Ti 的電離截面(圖5 和圖6 中的實心菱形),其對Al 靶進行修正后的結(jié)果顯示,在入射電子能量略高于電離閾能的低能段,實驗值較接近DWBA 理論值,而入射能量繼續(xù)升高時,尤其是5 keV 附近的電離截面峰值處,實驗值明顯高于理論值,圖6中Ti 的電離截面也有此趨勢.此外,Mei 等[39]使用薄靶厚碳襯底的方法測得的Se(Z=34)的L 殼層產(chǎn)生截面也出現(xiàn)了與本文的實驗值一樣的情況(即在較高的電子入射能量時(5—30 keV)實驗值與理論值符合得很好,而低能端(＜5 keV)實驗值低于理論值).Se 的L 殼層特征峰中心能量(1.4 keV)與Al 的K 殼層(1.5 keV)接近.對此,他們給出的解釋是,DWBA 理論適用于入射電子能量遠(yuǎn)大于靶原子內(nèi)殼層電子電離閾能的情況,在入射電子能量接近閾能時,理論值會偏高.但這種解釋需要進一步討論,如Merlet 等[22]使用薄靶薄碳襯底的方法對Ga(Z=31),As(Z=33)的K 和L 殼層產(chǎn)生截面測量結(jié)果表明,入射電子能量略大于閾能時實驗值與DWBA 理論值基本一致,而當(dāng)入射能量繼續(xù)升高時,有些實驗值明顯整體高于(Ga 和As 的K 殼層產(chǎn)生截面)或低于(Ga 和As 的L 殼層產(chǎn)生截面)DWBA 理論值.對實驗儀器進行對比發(fā)現(xiàn),Merlet 等[22]使用的X 射線探測器是能量分辨能力更好的波長色散(WD)光譜儀,而本次實驗使用的是SDD 硅漂移探測器,并且為了防止散射電子進入探測器,在探測器前加裝了一對偏轉(zhuǎn)磁鐵.觀察圖5、圖8 和圖9 發(fā)現(xiàn),實驗與理論偏差較大的點都在入射能量為10 keV 以下處.如果偏轉(zhuǎn)磁鐵存在漏磁,入射電子束能量越低,受到磁場的影響,電子運動方向發(fā)生的改變就越大,即對(1)式中夾角θ的影響就越大,從而導(dǎo)致實驗結(jié)果的誤差.實驗前在偏轉(zhuǎn)磁鐵的設(shè)計中加厚了磁鐵側(cè)面的磁軛,并且磁場強度和均勻性檢測報告表示漏磁可以忽略.此外,使用直徑1 mm 的Ag 靶進行實驗驗證也未發(fā)現(xiàn)入射電子束發(fā)生偏移.因此,有關(guān)問題值得進一步研究.

對于圖6 中Ti 的K 殼層電離截面,本文的實驗值(實心方形)低于DWBA 理論曲線、李穎涵等[31]的實驗值(實心圓點)和Silvina 等人[40]實驗值(實心菱形).與Al 相同,李穎涵等[31]使用純Ti 厚靶測得的實驗值在形狀上與DWBA 理論值保持了很好的一致性,但數(shù)值上整體偏高.Silvina 等[40]測得的Ti 電離截面在入射電子能量小于10 keV時與理論值符合較好,大于10 keV 時明顯偏大.RBS 測得的Ti 靶厚度比標(biāo)稱厚度小約5%,而在處理實驗數(shù)據(jù)和模擬計算時,本文統(tǒng)一使用的是標(biāo)稱厚度,因此可能會導(dǎo)致K 殼層電離截面的計算結(jié)果偏低.總體來看,DWBA 理論曲線位于本文的實驗值與李穎涵等[31]和Silvina 等[40]的實驗值的中間,本文的實驗值與理論值相差約10%.

圖7 中,對于Cu 的K 殼層電離截面,本文的實驗值(實心方點)高于DWBA 理論值與He 等[41](實心上三角)、周長庚等[42](實心菱形)和Shima 等[15](實心圓)的實驗值,但在實驗誤差范圍內(nèi)還是符合的.

圖8 給出了Cu 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面實驗值與DWBA 理論值的比較.對入射電子能量在5—27 keV 的Cu 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面,沒有可對比的實驗數(shù)據(jù),本文給出了實驗數(shù)據(jù).與Cu(Z=29)序數(shù)相近的元素有Ga(Z=31),Ge(Z=32)和As(Z=33),Merlet 等[22]使用薄GaAs 靶薄碳襯底的方法測量了Ga 和As 的K 和L 殼層產(chǎn)生截面,測量結(jié)果顯示,Ga 和As 的Lα殼層產(chǎn)生截面實驗值整體低于理論值(約10%—20%).這種趨勢與本文的實驗結(jié)果是一致的.圖8中,入射能量在10 keV 以上的實驗值與理論值相差約4%—10%,而5—10 keV 的實驗值與理論值相差約13%—22%.同時也應(yīng)該注意到,用于DWBA理論值計算的(3)式中涉及的熒光產(chǎn)額和Coster-Kronig 躍遷概率等參數(shù)也存在較大的誤差(可達(dá)30%左右)[43,44].

從圖9 可以看出,本文測量的Ag 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面的實驗值(實心方點)在入射電子能量為5—15 keV 時低于DWBA 理論值(實線);能量在20 keV 以上時,實驗值與理論值符合得很好.Zhao 等[43]和 Wu 等[45]均采用薄Ag 靶Al 厚襯底的方法,Zhao 等[43]在處理數(shù)據(jù)時考慮了Ag 靶對Al 厚襯底的擴散,測得的實驗值(實心圓點)與理論值符合得很好;而Wu 等[45]使用的探測器Be 窗相對更厚,對低能光子的吸收更嚴(yán)重,他們的實驗值(實心上三角)比理論值低約20%.Sepúlveda 等[46]使用薄Ag 靶C 厚襯底的方法測量的實驗值(實心菱形)高于理論值約30%.除了探測器效率刻度誤差外,Sepúlveda 等[46]所采用的電子束點入射的方法受靶厚度不均勻性的影響更大.本文使用的是區(qū)域掃描法,有利于減弱靶厚度不均勻性對實驗結(jié)果的影響.在實驗誤差范圍內(nèi),本文的實驗結(jié)果與Zhao 等[43]的結(jié)果相符合.

圖10 給出了Au 的Lα,Lβ 和Lγ子殼層特征X 射線產(chǎn)生截面實驗值與DWBA 理論值的比較.結(jié)果顯示,Au 的Lα,Lβ 和Lγ特征X 射線產(chǎn)生截面實驗值(實心方點)與DWBA 理論值曲線符合得很好.李穎涵等[31]使用純Au 厚靶測量的實驗值(實心圓點)與Shima 等[15]使用薄Au 靶C 薄襯底測量的實驗值(實心菱形)與理論值在形狀和數(shù)值上也都比較符合.而Campos 和Vasconcellos[47]使用薄Au 靶厚C 襯底測量的Lα 子殼層特征X 射線產(chǎn)生截面實驗值(實心三角)在入射電子能量小于2 倍(約18 keV)電離閾能時略高于理論值,大于兩倍電離閾能時略低于理論值.

特征X 射線電離或產(chǎn)生截面實驗值的不確定度主要來源于實驗譜特征峰光子計數(shù)的統(tǒng)計誤差(對于Al,Ti 和Cu 的K 殼層電離截面以及Cu 和Ag 的L 殼層產(chǎn)生截面,誤差＜0.9%;對于Au 的Lα和Lβ 殼層,誤差＜3.9%;對于Au 的Lγ殼層,誤差＜5.3%.)、靶厚誤差(＜5.2%)、探測器效率誤差(約1.6%)和靶修正系數(shù)K的誤差.其中,靶修正系數(shù)K的誤差來自于模擬值σMC的誤差,即模擬譜特征峰光子計數(shù)的統(tǒng)計誤差(對于Al,Ti 和Cu 的K 殼層以及Cu 和Ag 的L 殼層,誤差＜2.1%;對于Au 的Lα 殼層,誤差＜4.6%;對于Au 的Lβ和Lγ殼層,誤差＜9.9%).根據(jù)誤差傳遞準(zhǔn)則,總的不確定度有: Al 的K 殼層約為5.0%;Ti 的K 殼層約為5.6%;Cu 的K 和L 殼層分別約為5.1%和5.3%;Ag 的L 殼層約為4.0%;Au 的Lα,Lβ 和Lγ殼層分別約為6.1%,8.9%和11.0%.對于Al,Ti 和Cu 的K 殼層電離截面以及Cu 和Ag 的L 殼層產(chǎn)生截面以及Au 的Lα 產(chǎn)生截面,誤差來源主要是靶厚誤差;對于Au 的Lβ 和Lγ殼層產(chǎn)生截面,誤差來源主要是特征峰光子計數(shù)的統(tǒng)計誤差.本文大多數(shù)實驗值在誤差范圍內(nèi)與理論值或現(xiàn)有實驗值符合良好.與之前的工作相比,本文使用的靶更薄,對實驗值的修正也更小(即修正系數(shù)K更接近1);測量靶厚使用的加速器的束流品質(zhì)更穩(wěn)定可靠,有利于靶厚的準(zhǔn)確測量.

5 結(jié)論

本文使用5—27 keV 能量范圍內(nèi)的單能電子束轟擊薄C 襯底上的Al,Ti,Cu,Ag 和Au 5 種薄靶,測量了Al,Ti 和Cu 的K 殼層電離截面以及Cu,Ag和Au 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面,并且使用蒙特卡羅PENELOPE 程序?qū)嶒灲Y(jié)果進行了修正.當(dāng)入射電子能量較低時,電子的能量損失和靶的厚度對修正的影響較大.靶的厚度越薄,修正就越小.因此,希望未來進一步改進制靶技術(shù),使用更理想的薄靶來進行截面測量工作.

本文給出了Cu 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面.與DWBA 理論值相比,本文的大多數(shù)實驗值在7%以內(nèi)符合得很好.實驗結(jié)果與理論值符合得最好的是Al 的K 殼層電離截面,入射能量在10 keV及以上的點,偏差小于2%;與理論值偏差較大的是Cu 的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面,偏差約5%—22%.Cu(包括Ga 和As)的L 殼層特征X 射線產(chǎn)生截面與DWBA 理論值的比較表明,對中重元素的L 殼電離截面的理論計算以及相應(yīng)的原子參數(shù)(如殼層熒光產(chǎn)額和Coster-Kronig 躍遷概率等)需要更精確地確定.

從目前的結(jié)果來看,采用薄靶薄襯底、薄靶厚襯底以及厚靶方法測得的電離截面或產(chǎn)生截面值在誤差范圍內(nèi)是相當(dāng)?shù)?