鄧陳寧，張澤乾，徐 睿，李 虹，鄒天森，楊鵲平*，劉偉玲，聶 沖，趙艷民

1. 中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

2. 國家長江生態(tài)環(huán)境保護(hù)修復(fù)聯(lián)合研究中心，北京 100012

3. 北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京 100875

隨著社會經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展，伴生的水污染已成為備受關(guān)注的熱點(diǎn)問題[1]. 高強(qiáng)度的人類活動顯著改變了氮磷等養(yǎng)分的地球化學(xué)循環(huán)，導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化等一系列水生態(tài)環(huán)境問題[2-3]. 河流養(yǎng)分通量與人類活動養(yǎng)分輸入之間存在較強(qiáng)的相關(guān)性，氮磷養(yǎng)分輸出的比例分別為輸入的20%～30%和3%～6%[4-6]. 人為氮磷輸入主要來源于農(nóng)業(yè)活動和食物生產(chǎn)消費(fèi)[7]. 在農(nóng)業(yè)集約程度較高的區(qū)域，作物施肥和畜禽養(yǎng)殖可能引入過量的養(yǎng)分輸入[8]；在人口密度較高的城市群，食物生產(chǎn)消費(fèi)方式和土地利用的改變也直接影響著養(yǎng)分循環(huán)[9]. 此外，氣候條件、土地覆蓋和社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的差異，也會導(dǎo)致各地區(qū)養(yǎng)分輸入與環(huán)境響應(yīng)過程不盡相同[10].

隨著我國城市化進(jìn)程的加快，諸多經(jīng)濟(jì)區(qū)和城市群等高復(fù)雜度的社會-經(jīng)濟(jì)-自然復(fù)合系統(tǒng)正在加速形成[11]. 目前，我國城市群大多處于發(fā)展的初級階段，以水體富營養(yǎng)化為代表的環(huán)境問題尚未完全解決.城市群內(nèi)跨市社會經(jīng)濟(jì)活動相互作用，使區(qū)域環(huán)境問題放大升級為跨區(qū)域問題[12-14]，亟待找尋科學(xué)的解決方案. 成渝城市群是我國城市群的典型代表，其作為長江經(jīng)濟(jì)帶戰(zhàn)略支撐之一，是西部大開發(fā)的重要平臺和高質(zhì)量發(fā)展的重要增長極之一. 《成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈建設(shè)規(guī)劃綱要》明確提出，要共筑長江上游生態(tài)屏障，推動生態(tài)共建共保，加強(qiáng)污染跨界協(xié)同治理，探索綠色轉(zhuǎn)型發(fā)展新路徑. 因此，開展成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈人為氮磷輸入研究對綠色可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要.

模型是研究區(qū)域氮磷輸入和水環(huán)境響應(yīng)的重要技術(shù)手段. 用于定量分析區(qū)域氮磷輸入和輸出的數(shù)學(xué)模型主要分為機(jī)理模型和統(tǒng)計(jì)模型. 機(jī)理模型以HSPF (hydrological simulation program-fortran)[15]和SWAT (soil and water assessment tool)[16]等為代表，統(tǒng)計(jì)模型以SPARROW (spatially referenced regressions on watershed)[17]等為代表. 然而，由于對輸入數(shù)據(jù)的精度要求高，上述模型在數(shù)據(jù)缺乏或質(zhì)量不佳地區(qū)的應(yīng)用十分受限. 基于活動水平數(shù)據(jù)的準(zhǔn)物料平衡模型凈人為氮輸入(NANI)和凈人為磷輸入(NAPI)可定量評估區(qū)域人為氮磷的輸入[18-19]，為有限數(shù)據(jù)區(qū)域養(yǎng)分輸入及環(huán)境響應(yīng)估算提供了途徑. 目前，NANI和NAPI已廣泛應(yīng)用于多尺度不同類型的區(qū)域[7,20]，成為定量評估河流氮磷輸入的有效指標(biāo)[21]. 為此，該研究基于NANI和NAPI模型，以成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈人類活動氮磷輸入為研究對象，定量辨識其時(shí)空格局及環(huán)境響應(yīng)過程，以期為城市群環(huán)境養(yǎng)分管理提供參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域

成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈地處長江經(jīng)濟(jì)帶上游地區(qū)的四川盆地，位于長江經(jīng)濟(jì)帶與“一帶一路”的交匯處，是我國西部地區(qū)人口最密集、產(chǎn)業(yè)基礎(chǔ)最雄厚、發(fā)展水平最高的城鎮(zhèn)化區(qū)域[22]. 成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈生態(tài)資源、水能資源、礦產(chǎn)資源豐富，總面積18.5×104km2，占全國的1.9%. 2019年，常住人口約9 600×104人，地區(qū)生產(chǎn)總值近6.3×1012元，分別占全國的6.9%和6.3%. 成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈以成都市和重慶市為中心，包括重慶市的中心城區(qū)及萬州、涪陵、綦江、大足、黔江、長壽、江津、合川、永川、南川、璧山、銅梁、潼南、榮昌、梁平、豐都、墊江、忠縣等27個(gè)區(qū)(縣)以及開州、云陽的部分地區(qū)，四川省的成都、自貢、瀘州、德陽、綿陽(除平武縣、北川縣)、遂寧、內(nèi)江、樂山、南充、眉山、宜賓、廣安、達(dá)州(除萬源市)、雅安(除天全縣、寶興縣)、資陽等15個(gè)市. 長江在區(qū)域內(nèi)流經(jīng)高海拔生態(tài)脆弱區(qū)、平原人口稠密區(qū)及工業(yè)聚集區(qū)，生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)疊加交織.

1.2 研究方法

該研究基于張汪壽等[5,23]改進(jìn)的NANI和NAPI模型對2011-2019年成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈人類活動氮磷輸入進(jìn)行估算. 該方法將養(yǎng)分輸入分為非點(diǎn)源輸入(NANIn、NAPIn)和點(diǎn)源輸入(NANIp、NAPIp)，計(jì)算公式：

1.2.1非點(diǎn)源輸入

人為非點(diǎn)源氮輸入(NANIn)主要由農(nóng)村地區(qū)食品/飼料凈氮輸入量(Nr-im)、氮肥施用量(Nfert)、作物固氮量(Nfix)和大氣NOx沉降量(Ndep)組成. 人為非點(diǎn)源磷輸入(NAPIn)主要由農(nóng)村地區(qū)食品/飼料凈磷輸入量(Pr-im)、磷肥施用量(Pfert)和非食品磷輸入量(Pnon)組成.

式中，Nhc和Phc分別為農(nóng)村地區(qū)人類N、P消費(fèi)量，Nlc和Plc分別為畜禽N、P消費(fèi)量，Ncp和Pcp分別為作物產(chǎn)品中供人類食用的N、P量，Nlp和Plp分別為畜禽產(chǎn)品中供人類食用的N、P量(含水產(chǎn)品). 上述變量單位均為kg/(km2·a)，分別按N和P計(jì).

由于食物產(chǎn)品在加工、運(yùn)輸、儲存和零售等過程中存在損耗，因此作物以及畜禽、水產(chǎn)品不能被完全利用，取折損系數(shù)為10%[4]；化肥施用量根據(jù)單一肥料和復(fù)合肥施用量(折純)估算[24]；作物固氮量根據(jù)共生固氮作物種植面積(豆類、花生)和非共生固氮作物種植面積(稻谷、其他作物)估算[5]；大氣NOx沉降量根據(jù)氮氧化物排放量估算[25]；非食品磷輸入量根據(jù)常住人口數(shù)估算.

1.2.2點(diǎn)源輸入

點(diǎn)源氮磷輸入(NANIp和NAPIp)主要為經(jīng)處理后排放的生活污水和工業(yè)廢水中的N、P量，計(jì)算公式：

式中：Nurb和Purb分別為通過生活污水輸入的N、P量，通過城市地區(qū)常住人口數(shù)和人均氮磷消耗量估算[26-27]，單位均為kg/(km2·a)，分別按N和P計(jì)；Nind和Pind分別為通過工業(yè)廢水輸入的N、P，單位均為kg/(km2·a)，分別按N和P計(jì)；Isew為城市污水處理率，%；Irem-tn和Irem-tp分別為污水處理工藝對于N、P的平均去除率，分別取0.6和0.7[5,28].

1.3 數(shù)據(jù)來源

所用數(shù)據(jù)主要包括活動水平數(shù)據(jù)和相應(yīng)參數(shù). 活動水平數(shù)據(jù)包括2011-2019年研究區(qū)域涉及地市的城鎮(zhèn)和農(nóng)村常住人口、人均食品消費(fèi)量(包括糧食、蔬菜、肉類、禽類、水產(chǎn)品、蛋類、奶類、干鮮瓜果)、作物產(chǎn)量及面積(稻谷、小麥、玉米、高粱、豆類、薯類、花生、油菜籽、芝麻、蔬菜、水果)、農(nóng)用化肥施用量(氮肥、磷肥、復(fù)合肥)、畜禽養(yǎng)殖數(shù)量(牛、馬、驢、騾、羊、豬、家禽、肉兔)、水產(chǎn)品產(chǎn)量、工業(yè)廢水排放量、城市污水處理率、氮氧化物排放量等，主要來源于國家和地方統(tǒng)計(jì)局及其他政府部門發(fā)布的統(tǒng)計(jì)年鑒等. 作物產(chǎn)品和畜禽產(chǎn)品的氮磷含量、作物固氮率等相關(guān)參數(shù)來源于長江流域相關(guān)研究[5-6,24,29-34].由于研究區(qū)域中重慶市的開州、云陽以及四川省的綿陽、達(dá)州、雅安均為部分區(qū)域，故采用面積加權(quán)[35]的方法將市域尺度的數(shù)據(jù)進(jìn)行分配.

2 結(jié)果與討論

2.1 人類活動氮磷輸入總量及其組成結(jié)構(gòu)

2011-2019年成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈平均NANI和NAPI分別為13 063和2 291 kg/(km2·a)，高于長江經(jīng)濟(jì)帶尺度[7]和全國尺度的平均水平[25,34-38]，但低于長三角和長江中游城市群[10]. 如圖1所示，研究區(qū)域中，非點(diǎn)源和點(diǎn)源NANI分別為12 514和549 kg/(km2·a)，分別占NANI總量的95.8%和4.2%. 非點(diǎn)源NANI中氮肥施用量占比最高，為非點(diǎn)源氮輸入量的60.3%，為NANI總量的57.8%. 非點(diǎn)源和點(diǎn)源NAPI分別為2 210和82 kg/(km2·a)，分別占NAPI總量的96.4%和3.6%. 與非點(diǎn)源NANI組分占比結(jié)構(gòu)相似，非點(diǎn)源NAPI中磷肥施用量占比最高，為非點(diǎn)源磷輸入58.8%，為NAPI總量的56.7%. 從NANI和NANI的組成結(jié)構(gòu)來看，化肥施用量是主要組分，食品/飼料養(yǎng)分凈輸入量次之，與長江經(jīng)濟(jì)帶尺度和全國尺度的氮磷輸入結(jié)構(gòu)相似[9,27,37]. 結(jié)果表明，成渝地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動對于人為氮磷輸入影響顯著. 農(nóng)業(yè)土地利用方式不合理、種養(yǎng)模式不科學(xué)、農(nóng)用化肥施用強(qiáng)度過高等均會引起人為非點(diǎn)源氮磷的過量輸入，造成氮磷在土壤中滯留，并伴隨降雨引起的沖刷、淋濾等過程進(jìn)入水環(huán)境，增大了環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)[39]. 因此，可將“源頭-過程-末端”相結(jié)合的養(yǎng)分管理模式作為深入研究方向和有效措施途徑，實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)效益與環(huán)境效益的雙贏.

圖1 人類活動氮磷輸入總量及其組成特征Fig.1 Anthropogenic nitrogen and phosphorus inputs and their composition

2.2 人類活動氮磷輸入時(shí)間軌跡及空間格局

2011-2019年成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈NANI和NAPI總量均呈下降趨勢(見圖2). 由圖2可見，與2011年相比，2019年NANI和NAPI總量分別降低了43.2%和25.9%. 這主要是由非點(diǎn)源NANI和NAPI下降引起的，二者分別降低了44.9%和26.8%，但點(diǎn)源NANI和NAPI則分別上升了7.0%和3.3%. 對于非點(diǎn)源NANI，農(nóng)村地區(qū)食品/飼料凈氮輸入量、氮肥施用量以及大氣氮沉降量均呈明顯下降趨勢，分別下降了105.8%、13.4%和43.5%. 農(nóng)村地區(qū)食品/飼料凈氮輸入量降為負(fù)值，表明該區(qū)域以出口食品/飼料為主，氮素隨食品/飼料的輸出流出研究區(qū)域. 氮肥施用量以及大氣氮沉降量的下降與《到2020年化肥使用量零增長行動方案》和《大氣污染防治行動計(jì)劃》等的實(shí)施密不可分[12,40]. 對于點(diǎn)源NANI，經(jīng)處理后生活污水輸入量增加了12.9%，這是城市化進(jìn)程加快，城市常住人口數(shù)量急劇增長的結(jié)果. 2019年成都市和重慶市城市常住人口數(shù)量比2011年分別增加了30.9%和30.0%. 經(jīng)處理后工業(yè)廢水輸入量降低了45.5%，與工業(yè)產(chǎn)業(yè)升級和結(jié)構(gòu)調(diào)整等有關(guān). 對于非點(diǎn)源NAPI，磷肥施用量下降了13.4%，農(nóng)村地區(qū)食品/飼料凈磷輸入量、非食品磷輸入量也因農(nóng)村常住人口減少等分別下降了45.4%和18.6%. 對于點(diǎn)源NAPI，其趨勢與點(diǎn)源NANI相似，經(jīng)處理后生活污水輸入量增加了5.7%，經(jīng)處理后工業(yè)廢水輸入量降低了49.4%.

圖2 NANI和NAPI及其組分的年際變化Fig.2 Interannual variation of NANI, NAPI and their components

空間尺度上，2011-2019年NANI(見圖3)和NAPI(見圖4)平均強(qiáng)度較高的地區(qū)主要集中于區(qū)域中部，包括遂寧市、內(nèi)江市、自貢市、資陽市，以及與成都臨近的德陽市，與重慶市臨近的廣安市等. 德陽市NANI和NAPI均為最高，分別為30 451和455 kg/(km2·a)，遂寧市、內(nèi)江市、廣安市、自貢市、資陽市依次降低且均高于成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈NANI和NAPI總量. 雅安市NANI和NAPI均為最低，分別為4 801和546 kg/(km2·a). 非點(diǎn)源NANI和NAPI空間異質(zhì)特性與NANI和NAPI總量的高度相似，N、P肥施用量空間格局與非點(diǎn)源NANI和NAPI高度相似.不難發(fā)現(xiàn)，德陽市、遂寧市、內(nèi)江市、廣安市、自貢市、資陽市等地區(qū)化肥施用強(qiáng)度均較高. 已有研究[1,7]表明，NANI和NAPI與耕地面積均呈正相關(guān). 2019年上述各市耕地面積占比分別為42.0%、50.7%、50.8%、48.5%、49.4%和55.8%，單位面積糧食總產(chǎn)量分別達(dá)到330.5、267.5、317.0、283.9、316.7和289.1 t/km2，均處于較高水平. 點(diǎn)源NANI和NAPI最高的為成都市，分別為1 646和243 kg/(km2·a)，主要由城市生活污水主導(dǎo). 成都市作為成渝城市群雙核心之一，城市常住人口數(shù)遠(yuǎn)高于其他地級市. 與非點(diǎn)源NANI和NAPI最低值相似，雅安市點(diǎn)源NANI和NAPI也最低. 這與其環(huán)境底數(shù)、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、人口分布等有關(guān). 截至2019年，雅安市森林覆蓋率高達(dá)67.38%，而NANI和NAPI與森林面積均成反比[2,9]. 諸如此類因素造成雅安市NANI和NAPI均呈現(xiàn)較低水平.

圖3 NANI及其組分的空間異質(zhì)性Fig.3 Spatial heterogeneity of NANI and its components

圖4 NAPI及其組分的空間異質(zhì)性Fig.4 Spatial heterogeneity of NAPI and its components

2.3 人類活動氮磷輸入驅(qū)動因素

基于NANI和NAPI模型結(jié)構(gòu)，人類活動氮磷輸入各組分對其有直接影響. 由于研究區(qū)域內(nèi)各地區(qū)社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平不同，為量化不同組分對NANI和NAPI變化的相對貢獻(xiàn)度，引入Lindeman-Merenda-Gold(LMG)模型. LMG模型基于多元回歸模型，在考慮因變量之間相關(guān)關(guān)系和順序效應(yīng)的基礎(chǔ)上，通過平均對變量所有可能的邊際貢獻(xiàn)，以此分解因變量的方差，進(jìn)而對因素的相對貢獻(xiàn)度進(jìn)行計(jì)算[41-43]. 該模型基于Rstudio的“relaimpo”包[44]實(shí)現(xiàn). LMG模型結(jié)果顯示，2011-2019年研究區(qū)域內(nèi)各地區(qū)農(nóng)村地區(qū)食品/飼料氮輸入量、氮肥施用量、作物固氮量、大氣氮沉降量、經(jīng)處理生活污水氮輸入量、經(jīng)處理工業(yè)廢水氮輸入量對于NANI的相對貢獻(xiàn)度分別為24.5%、25.2%、17.3%、17.1%、6.1%和9.7%. 2011-2019年研究區(qū)域內(nèi)各地區(qū)農(nóng)村地區(qū)食品/飼料磷輸入量、磷施用量、非食品磷輸入量、經(jīng)處理生活污水磷輸入量、經(jīng)處理工業(yè)廢水磷輸入量對于NAPI的相對貢獻(xiàn)度分別為21.0%、30.4%、24.2%、14.0%和10.5%. 其中農(nóng)用化肥施用相對重要性最高，食品/飼料養(yǎng)分輸入量等次之.

此外，NANI和NAPI也受社會經(jīng)濟(jì)或自然因素的間接影響. 基于文獻(xiàn)調(diào)研[1,27,45]，選取社會因素(總?cè)丝诿芏?、城市人口密度、農(nóng)村人口密度)、經(jīng)濟(jì)因素(人均GDP、單位面積GDP)及土地利用因素(耕地面積、森林面積)進(jìn)行影響因素分析. Pearson相關(guān)性分析結(jié)果(見圖5)表明，NANI和NAPI均與農(nóng)村人口密度及耕地面積呈顯著正相關(guān)，與森林面積呈顯著負(fù)相關(guān)(由于土地利用變化速率較人口和GDP緩慢，因此土地利用選取2019年進(jìn)行分析)，但其與人均或單位面積GDP均無顯著關(guān)系.

圖5 NANI和NAPI與影響因素的Pearson相關(guān)性分析Fig.5 Pearson correlation analysis of NANI, NAPI and driving factors

隨著農(nóng)村人口密度的增加，NANI和NAPI也呈上升趨勢〔見圖6(a)〕. 近年來，隨著城市化進(jìn)程的加快，部分農(nóng)村人口轉(zhuǎn)變?yōu)槌鞘腥丝?，使得NANI和NAPI中農(nóng)村地區(qū)食品/飼料養(yǎng)分輸入量降低，直接影響氮磷輸入總量. 相關(guān)研究[1]表明，人口密度存在閾值，當(dāng)人口密度高于100人/km2時(shí)，其對人為氮磷輸入變異解釋的能力趨于穩(wěn)定. 此外，隨著耕地面積占比的上升，人為氮磷輸入強(qiáng)度也會上升〔見圖6(b)〕，這也是德陽等市NANI和NAPI較高的原因. 然而，森林面積占比則與人為氮磷輸入強(qiáng)度呈顯著負(fù)相關(guān)〔見圖6(c)〕，雅安市NANI和NAPI值較低也可反映這一特點(diǎn).

圖6 NANI和NAPI與主要影響因素的相關(guān)關(guān)系Fig.6 The correlation between NANI-NAPI and the main driving factors

3 結(jié)論與展望

a) 成渝地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動對于人為氮磷輸入影響顯著. 2011-2019年，成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈平均NANI和NAPI分別為13 063和2 291 kg/(km2·a)，高于長江經(jīng)濟(jì)帶尺度和全國尺度的平均水平，但低于長三角和長江中游城市群的強(qiáng)度水平. 其中，非點(diǎn)源NANI和NAPI中農(nóng)用化肥輸入量為主要來源，食品/飼料養(yǎng)分輸入量次之.

b) 人為氮磷輸入年際變化特征由城鄉(xiāng)人口結(jié)構(gòu)演變和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)措施優(yōu)化驅(qū)動. 在時(shí)間尺度上，2011-2019年成渝地區(qū)雙城經(jīng)濟(jì)圈總NANI和NAPI均整體呈下降趨勢，其中NANI和NAPI總量分別降低了43.2%和25.9%，非點(diǎn)源NANI和NAPI分別降低了44.9%和26.8%，但點(diǎn)源NANI和NAPI分別上升了7.0%和3.3%.

c) 人為氮磷輸入空間異質(zhì)性受城市間農(nóng)業(yè)發(fā)展水平和人口密度差異影響明顯. 在空間尺度上，2011-2019年NANI和NAPI平均強(qiáng)度較高的地區(qū)大部分集中于區(qū)域中部以及成都市、重慶市的臨近地市等.其中德陽市NANI和NAPI均為最高，分別為30 451和4 553 kg/(km2·a)，遂寧市、內(nèi)江市、廣安市、自貢市、資陽市依次遞減，雅安市NANI和NAPI均為最低，分別為4 801和546 kg/(km2·a).

d) 人為氮磷輸入模式受社會經(jīng)濟(jì)因素和自然因素的間接影響. NANI和NAPI與農(nóng)村人口密度、耕地面積占比均呈顯著正相關(guān)，與森林覆蓋率均呈顯著負(fù)相關(guān).

e) 在未來的研究中，算法方面，可結(jié)合養(yǎng)分流動和養(yǎng)分輸出，改進(jìn)模型、優(yōu)化參數(shù)、完善體系，從全鏈條對氮磷的社會經(jīng)濟(jì)循環(huán)進(jìn)行剖析，基于經(jīng)濟(jì)與環(huán)境效益共贏視角，削減其對大氣、土壤和水環(huán)境的直接與間接影響；管理方面，加強(qiáng)區(qū)域環(huán)境的協(xié)同治理研究和政策制定，可為城市群、跨界流域等的可持續(xù)發(fā)展提供保障和動能.