徐哲元，蔣英，潘安練

（1 湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，長(zhǎng)沙 410082）

（2 湖南大學(xué)物理與微電子科學(xué)學(xué)院，長(zhǎng)沙 410082）

（3 微納結(jié)構(gòu)物理與應(yīng)用技術(shù)湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙 410082）

（4 光電集成創(chuàng)新研究院，長(zhǎng)沙 410082）

0 引言

隨著摩爾定律逼近其物理極限［1-4］，光電集成芯片因其高速、低功耗等優(yōu)勢(shì)而受到全球科技人員的關(guān)注，被認(rèn)為是突破微電子芯片現(xiàn)有瓶頸的重要研究方向［5-7］。其中，片上可集成激光光源是光電集成芯片的核心元件，開(kāi)發(fā)低功耗且可片上集成的激光光源是實(shí)現(xiàn)片上光互連的關(guān)鍵環(huán)節(jié)［8］。當(dāng)前，研究人員一直在探索實(shí)現(xiàn)激光光源低功耗的解決方案與路徑：一方面，從材料和工藝/器件出發(fā)，開(kāi)發(fā)新材料和優(yōu)化工藝是降低器件功耗的有效途經(jīng)［9-11］；另一方面，從物理的角度出發(fā)，在納米尺度上探索光與物質(zhì)相互作用的新物理新機(jī)制被認(rèn)為是與前者并行的降低功耗的另一條重要途徑。

目前實(shí)際應(yīng)用中的激光光源其運(yùn)行機(jī)制大多基于同樣的激射原理，即要求載流子密度達(dá)到一定程度來(lái)獲得粒子數(shù)反轉(zhuǎn)以實(shí)現(xiàn)激射［12-14］。若能找到一種新的激射機(jī)制使其可以突破粒子數(shù)反轉(zhuǎn)這一限制條件，將為低功耗光源器件的研發(fā)打開(kāi)一扇全新的大門(mén)?；诓Ｉ?愛(ài)因斯坦凝聚（Bose-Einstein Condensation，BEC）的激子-極化激元激光（Exciton-polariton lasers）正是這樣一類(lèi)激光光源。與常規(guī)激光器不同，激子-極化激元的玻色-愛(ài)因斯坦凝聚體本身就是一個(gè)宏觀量子相干態(tài)，因此不需要粒子數(shù)反轉(zhuǎn)來(lái)實(shí)現(xiàn)相干發(fā)射，這使得極化激元激光在低功耗方面具有很大的應(yīng)用前景，從而成為科學(xué)家們研究的焦點(diǎn)。

極化激元的概念可追溯至1951 年，黃昆在研究聲子和光子耦合時(shí)首次提出極化激元的經(jīng)典理論［15］。隨后，HOPFIELD J J 等證明了聲子-光子極化激元的拉曼散射效應(yīng)，并將該理論擴(kuò)展至激子與光子相互作用的領(lǐng)域［16］。自此，極化激元成為光學(xué)與凝聚態(tài)物理學(xué)的重要研究方向［17-19］。激子-極化激元是腔光子和半導(dǎo)體中的激子發(fā)生強(qiáng)耦合后所形成的準(zhǔn)粒子，其光子組分使之具有低有效質(zhì)量和大群速度，其激子組分又使之具有與微觀粒子相互作用的能力而易于被調(diào)控，可用于實(shí)現(xiàn)激光光源、開(kāi)關(guān)和邏輯處理器等一系列具有高速、低耗和相干性質(zhì)的光電子器件，同時(shí)也是研究室溫宏觀量子效應(yīng)和發(fā)展量子通信與計(jì)算技術(shù)的優(yōu)良候選體系［20-27］。

過(guò)去人們對(duì)傳統(tǒng)無(wú)機(jī)半導(dǎo)體（如GaAs）中的激子-極化激元進(jìn)行了大量研究，但由于無(wú)機(jī)半導(dǎo)體較低的激子束縛能使得相關(guān)研究只能在低溫下進(jìn)行，不利于實(shí)際應(yīng)用。采用具有高激子束縛能的有機(jī)半導(dǎo)體或?qū)捊麕o(wú)機(jī)半導(dǎo)體（如GaN 和ZnO），一定程度上可以解決只能低溫觀測(cè)的問(wèn)題［25，28-33］，但有機(jī)半導(dǎo)體會(huì)帶來(lái)易損傷和強(qiáng)局域效應(yīng)等問(wèn)題［34-36］，而寬禁帶無(wú)機(jī)半導(dǎo)體存在發(fā)光波長(zhǎng)受限于短波段以及與襯底晶格失配等問(wèn)題。

在這種情況下，二維過(guò)渡金屬硫族化合物（Transition Metal Chalcogenides，TMDs）提供了一個(gè)在室溫下研究和實(shí)現(xiàn)激子-極化激元現(xiàn)象的理想平臺(tái)，具體體現(xiàn)為：1）具有強(qiáng)偶極子振蕩強(qiáng)度［37］，有利于與光場(chǎng)相互作用進(jìn)入強(qiáng)耦合區(qū)域；2）具有高激子束縛能（0.5～1 eV），激子在室溫下可穩(wěn)定存在［37-43］，有利于在室溫下產(chǎn)生激子-極化激元量子態(tài)；3）具有范德華可集成優(yōu)勢(shì)［44，45］，避免與襯底晶格失配問(wèn)題的同時(shí)可實(shí)現(xiàn)任意堆疊，從而獲得滿足各種需求的人工異質(zhì)結(jié)構(gòu)；4）具有谷極化特性［37，46-48］，可探索研究谷極化的激子極化激元，從而為激子-極化激元的研究擴(kuò)展了一個(gè)新的維度。

本文聚焦于二維TMDs 中激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)與應(yīng)用，首先介紹了二維TMDs 中的激子-極化激元量子態(tài)，以及激子-極化激元的形成和調(diào)控方式；其次梳理了具有谷自旋性質(zhì)的谷激子-極化激元量子態(tài)的觀測(cè)和操縱；之后闡述了激子-極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚現(xiàn)象的實(shí)現(xiàn)；最后總結(jié)分析了未來(lái)實(shí)現(xiàn)二維激子-極化激元激光需解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題并對(duì)該領(lǐng)域未來(lái)的發(fā)展進(jìn)行了展望。

1 二維TMDs 中的激子-極化激元

自1992 年WEISBUCH C 在量子阱微腔結(jié)構(gòu)中證明激子-極化激元的存在以來(lái)［20］，已有許多報(bào)道在相似結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)二維激子-極化激元［24，49-52］。相對(duì)于傳統(tǒng)無(wú)機(jī)半導(dǎo)體，二維TMDs 材料具有強(qiáng)激子結(jié)合能和大躍遷偶極矩等優(yōu)勢(shì)，因此基于二維TMDs 材料和微腔體系的激子-極化激元擁有更長(zhǎng)的壽命和更窄的線寬。近年來(lái)隨著微腔制備水平的提高以及二維TMDs 晶格材料的改善，二維TMDs 激子-極化激元的研究受到了科研工作者的重點(diǎn)關(guān)注。

2015 年，LIU Xiaoze 等報(bào)道了對(duì)二維TMDs 激子-極化激元的觀測(cè)［53］。通過(guò)在兩個(gè)SiO2/Si3N4分布式布拉格反射鏡（Distributed Bragg Reflector，DBR）之間嵌入單層MoS2形成法布里珀羅（Fabry-Pérot，F(xiàn)P）腔（圖1（a））。在該微腔中，由于二維激子和腔光子之間的強(qiáng)耦合，導(dǎo)致新的本征態(tài)的出現(xiàn)，表現(xiàn)為角分辨反射光譜中激子能級(jí)兩側(cè)的明顯的吸收峰（如圖1（b），用紅色實(shí)線標(biāo)出），這兩個(gè)模式分別對(duì)應(yīng)下極化激元分支（Lower Polariton Branch，LPB；能量低于激子能級(jí)）和上極化激元分支（Upper Polariton Branch，UPB；能量高于激子能級(jí)）。通過(guò)耦合振蕩模型可以得到，在給定面內(nèi)波數(shù)k‖時(shí)，激子-極化激元的本征能量ELP，UP為

圖1 MoS2-DBR 微腔結(jié)構(gòu)中的強(qiáng)光-物質(zhì)耦合［53］Fig.1 Strong light-matter coupling in a MoS2-DBR microcavity［53］

布洛赫表面波（Bloch Surface Wave，BSW）是束縛在多層介質(zhì)膜和半無(wú)限大均勻介質(zhì)表面的一種電磁模式，它將電場(chǎng)限制在介質(zhì)表面附近的一個(gè)小體積內(nèi)［56-58］，這使得觀察TMDs 單層中極化激元-極化激元的非線性相互作用成為可能［59，60］。2018 年，BARACHATI F 等通過(guò)在蓋玻片上覆蓋介質(zhì)布拉格反射鏡，然后將單層WS2轉(zhuǎn)移到反射鏡表面（圖2（a）），實(shí)現(xiàn)了WS2的A 激子與布拉格反射鏡的空氣-介質(zhì)界面處傳播的BSW 的強(qiáng)耦合［61］。強(qiáng)耦合使下極化激元模式遠(yuǎn)離激子吸收并進(jìn)入光譜的透明區(qū)域，由此產(chǎn)生的低損耗使極化激元傳播長(zhǎng)度可達(dá)33 μm，如圖2（b），遠(yuǎn)高于嵌入單層TMDs 的微腔中激子的傳播距離（約1 μm）。而當(dāng)極化激元密度比較高時(shí)，由于相空間填充（降低振蕩強(qiáng)度）和粒子間庫(kù)侖相互作用（導(dǎo)致極化激元模式藍(lán)移），使極化激元通過(guò)它們的物質(zhì)成分相互作用。所以，隨著泵浦功率的增加，下極化激元模式發(fā)生藍(lán)移，強(qiáng)度呈現(xiàn)超線性增強(qiáng)（圖2（c）），反映了強(qiáng)的極化激元-極化激元非線性相互作用。該工作表明TMDs 的BSW極化激元可以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)非線性和長(zhǎng)距離傳播。

圖2 單層二硫化鎢微腔體系中相互作用的極化激元流體［61］Fig.2 Interacting polariton fluids in a WSe2-microcavity system［61］

此外，單層TMDs 中的激子會(huì)受到環(huán)境中介電無(wú)序的顯著影響，導(dǎo)致其譜線的非均勻展寬［62］和遷移率的下降［63］?；诖?，2021 年，WURDACK M 等研究了介電無(wú)序?qū)ぷ?極化激元性質(zhì)的影響［64］，該工作研究了樣品不同區(qū)域中形成的可自由移動(dòng)和被勢(shì)阱捕獲的激子-極化激元（圖3（a）），發(fā)現(xiàn)兩者的譜線非均勻展寬相比于激子的都要明顯減少（圖3（b）），表明激子-極化激元受襯底介電無(wú)序的影響要小，同時(shí)該工作表明即使伴隨著介電無(wú)序的參與，激子-光子仍能在室溫下發(fā)生強(qiáng)耦合。此外，介電無(wú)序還會(huì)導(dǎo)致激子的快速退相干（圖3（c），黑點(diǎn)所示動(dòng)力學(xué)曲線），其退相干的時(shí)間約為60 fs。而激子-極化激元的退相干時(shí)間則大大延長(zhǎng)，這進(jìn)一步表明WS2激子-極化激元的宏觀相干幾乎不受介電無(wú)序的影響，而只由它們的輻射壽命和散射過(guò)程決定。并且相對(duì)于自由激子-極化激元，線寬窄化和宏觀相干性在勢(shì)阱中得到進(jìn)一步增強(qiáng)。該工作表明限制激子性能的介電無(wú)序?qū)τ诩ぷ?極化激元的影響可顯著降低。

圖3 室溫下WS2單層中自由和束縛激子-極化激元的光學(xué)特性［64］Fig.3 Optical properties of the free and trapped exciton-polaritons in WS2 monolayers at room temperature［64］

近期，LACKNER L 等基于FP 腔，設(shè)計(jì)了開(kāi)放式的腔體——微腔由兩個(gè)SiO2/TiO2DBR 組成，中間被空氣間隙隔開(kāi)，可在室溫下實(shí)現(xiàn)與單層WS2的強(qiáng)耦合［65］。如圖4（a）所示，通過(guò)鎵離子束在頂部DBR 中塑造半球狀陷阱（直徑D= 5 μm），制成不同陷阱間距（A）的一維光子晶格。由于半球狀陷阱中的極化激元會(huì)產(chǎn)生不同的限域模式，改變半球狀陷阱的重疊密度（D/A比值），可以很好地調(diào)控這些限域模式，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)TMDs 極化激元的限域調(diào)控。當(dāng)固定陷阱重疊密度為D/A= 1.7 時(shí)，通過(guò)將上下兩個(gè)DBR 都連接到三維納米位置控制器（圖4（c）），可納米級(jí)精度調(diào)控腔長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)按需改變光學(xué)共振條件來(lái)控制激子與光子的耦合強(qiáng)度，從而實(shí)現(xiàn)布洛赫極化激元其本征能量的可控調(diào)諧。如圖4（d）所示，在腔長(zhǎng)改變約135 nm 時(shí)，極化激元的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化，s（品紅色圓圈）和p 帶（紫色方塊）的能量變化高達(dá)85 meV（s 和p 帶分別為s 和p軌道的sigma 耦合產(chǎn)生的能帶）。該工作為探索新的激子-極化激元現(xiàn)象及其器件提供了有效途徑。

圖4 室溫下WS2-光子晶格體系中的可調(diào)諧激子-極化激元［65］Fig.4 Tunable exciton-polaritons emerging from WS2 monolayer excitons in a photonic lattice at room temperature［65］

二維TMDs 極化激元系統(tǒng)大多基于垂直FP 腔，該腔由厚厚的平面DBR 堆疊而成，單層TMDs 嵌在腔場(chǎng)最強(qiáng)處。該過(guò)程復(fù)雜且難以控制，并且可能會(huì)改變或降低二維TMDs 的光學(xué)特性［20，66］。2018 年，ZHANG Long 等設(shè)計(jì)了一種由亞波長(zhǎng)厚的氮化硅光柵制成的一維介電光子晶體（Photonic Crystals，PC），將單層TMDs 直接放置在PC 上即可形成強(qiáng)耦合體系［67］（圖5（a））。強(qiáng)耦合條件為：上下激子-極化激元的最小模式劈裂大于腔和激子模式的半線寬之和［55，68，69］，即

如圖5（b）所示，對(duì)于WSe2-PC 體系，10 K 下的角分辨PL 光譜表明WSe2激子與PC 模式之間存在強(qiáng)耦合，產(chǎn)生了激子-極化激元。并且由于PC 中的光柵的各向異性排布，其對(duì)場(chǎng)的傳播方向和偏振方向都很敏感，導(dǎo)致激子-極化激元同樣具有高度的各向異性。因此，沿著不同方向測(cè)量的色散曲線之間存在巨大的差異。而隨著溫度的升高，聲子散射作用增加導(dǎo)致激子退相加快。因此，強(qiáng)耦合狀態(tài)能夠維持到約110 K，之后，由于激子線寬的增加［70，71］，，系統(tǒng)轉(zhuǎn)變?yōu)槿躐詈蠣顟B(tài)（圖5（c））。而對(duì)于激子振蕩強(qiáng)度與線寬之比更大的WS2材料［72］，可在室溫下實(shí)現(xiàn)與PC 的強(qiáng)耦合。因此，通過(guò)靈活可調(diào)的PC 結(jié)構(gòu)可以較容易地實(shí)現(xiàn)激子-極化激元的形成。

圖5 WSe2-光子晶體中的激子-極化激元［67］Fig.5 Exciton-polaritons in a WSe2-PC system［67］

由于電致激子-極化激元難以實(shí)現(xiàn)，TMDs 中激子-極化激元的研究集中在光泵浦的方式下實(shí)現(xiàn)，直至2019 年GU Jie 等在嵌有二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)的DBR 微腔中觀察到了激子-極化激元的室溫電致發(fā)光（Electroluminescence，EL）［73］，該器件的結(jié)構(gòu)示意圖和異質(zhì)結(jié)的能帶排布如圖6（a）和（b）所示，通過(guò)施加偏壓注入的電子和空穴可從石墨烯電極穿過(guò)超薄hBN 勢(shì)壘到達(dá)單層WS2中進(jìn)行復(fù)合發(fā)光。如圖6（c），在施加外部直流電時(shí)，角分辨EL 光譜中觀測(cè)到明顯的上下激子-極化激元模式和反交叉色散行為，且與其PL 光譜的色散行為一致，證明電注入產(chǎn)生了強(qiáng)耦合的激子-極化激元。圖6（d）展示了EL 強(qiáng)度隨注入電流密度增加而線性增強(qiáng)，從中可提取出該器件的外量子效率（External Quantum Efficiency，EQE）約為0.1%。該工作表明通過(guò)優(yōu)化微腔的品質(zhì)因子和提高h(yuǎn)BN 質(zhì)量可進(jìn)一步提高激子-極化激元的電致發(fā)光效率，這將有助于電驅(qū)動(dòng)激子-極化激元激光器的實(shí)現(xiàn)。

圖6 基于單層WS2的室溫激子-極化激元發(fā)光二極管［73］Fig.6 A room-temperature polariton light-emitting diode based on monolayer WS2［73］

綜上，二維TMDs 材料中室溫激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)以及腔結(jié)構(gòu)對(duì)其性質(zhì)的操縱（見(jiàn)表1），表明了二維TMDs 材料在激子-極化激元的研究和應(yīng)用方面具有明顯優(yōu)勢(shì)。

表1 二維TMDs 中的激子-極化激元Table 1 Exciton-polariton in two-dimensional TMDs

2 二維TMDs 中的谷激子-極化激元

能谷，指的是晶體中布洛赫電子能帶在動(dòng)量空間中的極值狀態(tài)。單層TMDs 中，由于空間反演對(duì)稱(chēng)性的破缺和強(qiáng)自旋軌道耦合，導(dǎo)致在動(dòng)量K空間中形成了兩個(gè)能量相同但并不簡(jiǎn)并的谷。兩個(gè)谷中的自由載流子或激子具有不同的特性，如電子自旋、軌道角動(dòng)量、動(dòng)量以及光學(xué)選擇定則等。因此，通過(guò)利用激發(fā)光的圓偏振性質(zhì)，可以選擇性地操縱電子的能谷屬性，這使得能谷成為了類(lèi)似于電荷和自旋的信息載體。能谷電子學(xué)（Valleytronics）的研究正在成為凝聚態(tài)物理、信息科學(xué)、量子計(jì)算等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

單層TMDs 中激子的能谷自由度使其與光發(fā)生強(qiáng)耦合時(shí)產(chǎn)生的激子-極化激元量子態(tài)也具有谷極化選擇特性，且可被圓偏振光來(lái)選擇性激發(fā)與探測(cè)。2017 年CHEN Y J 等在MoS2-DBR 平面微腔（MC-MoS2）中探索了激子-極化激元的谷贗自旋極化［74］（圖7（a））。如圖7（b）所示，在8 K 溫度下，MC-MoS2中形成的上激子-極化激元分支（UP）和下激子-極化激元分支（LP）均具有明顯的谷極化度（谷極化度p=(I+-I-)(I++I-)，I+、I-分別為PL 的右旋和左旋分量；pUP=19%，pLP=29.5%），其值與單層MoS2中激子的谷極化度（pbare=40%）接近，表明MC-MoS2中谷極化激子-極化激元量子態(tài)的形成。同時(shí)MC-MoS2中UP 和LP 的谷極化度隨溫度的變化關(guān)系不如單層MoS2中的顯著，其在室溫下仍分別保留了7.5%和13%的谷極化度，而單層MoS2其激子的谷極化度隨溫度升高快速降至0%左右。這是由于單層MoS2其激子的谷極化度（pbare）主要由激子弛豫速率（Γex）和谷間散射速率（Γv）的比值決定，Abare是裸激子體系中與光泵浦參數(shù)相關(guān)的常數(shù)）［75，76］，隨著溫度升高，由于熱激活聲子輔助谷間散射而顯著加快［76，77］，導(dǎo)致激子的谷極化度隨溫度上升而快速下降。而對(duì)于MC-MoS2中的激子-極化激元，其谷極化度公式可表示為（AMC是微腔中與光泵浦參數(shù)相關(guān)的常數(shù)），其中Γex和Γc分別為該準(zhǔn)粒子態(tài)中激子部分和光子部分的弛豫速率，顯然激子-極化激元的弛豫速率（Γex+Γc）要快于激子本身的弛豫速率（Γex），這也是其在室溫下仍可觀察到較明顯的谷極化度的原因。

圖7 MoS2-DBR 微腔中的谷極化激子-極化激元［74］Fig.7 Valley-polarized exciton-polaritons in a MoS2-DBR microcavity［74］

同年，SUN Zheng 等在嵌有單層WS2的微腔中研究了其激子-極化激元的谷極化特性［78］，該微腔結(jié)構(gòu)如圖8（a）中插圖所示。實(shí)驗(yàn)中首先使用圓偏振光共振泵浦WS2A 激子，觀測(cè)到了激子-極化激元明顯的谷極化行為，其谷極化度約為27%（圖8（b））。由于激子-極化激元中的光子和激子分量對(duì)谷極化的貢獻(xiàn)不同（其中光子分量促進(jìn)谷極化弛豫且隨角分辨熒光光譜探測(cè)角度增加而減少，而激子分量有利于谷相干作用且隨角分辨熒光光譜探測(cè)角度越大激子分量占比越大），因此在該工作中隨著探測(cè)角度變化，兩種效應(yīng)相互競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致谷極化激元具有明顯的角度依賴(lài)特性（圖8（c））。此外，通過(guò)改變微腔結(jié)構(gòu)中頂部銀鏡厚度可調(diào)節(jié)微腔中模式的失諧程度（k=0 處Δ=Ecavity-Eexciton），實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著失諧程度的增大（激子分量增多），谷極化弛豫受到抑制，激子-極化激元的谷極化度得到增強(qiáng)（圖8（c））。同時(shí)該實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)即使共振泵浦下極化激元分支，仍能觀測(cè)到極化激元約14%的谷極化度（圖8（d））。這種室溫谷極化激元的可調(diào)諧性有助于實(shí)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的谷自旋激光器件。

圖8 室溫谷極化激元的光學(xué)控制［78］Fig.8 Optical control of room-temperature valley polaritons［78］

值得注意的是，2019 年LUNDT N 等通過(guò)將單層MoSe2集成到高品質(zhì)因子的DBR 微腔中，使用雙光子近共振激發(fā)方式，在5 K 下觀測(cè)到了高達(dá)90%的激子-極化激元谷極化度［79］（圖9（a）），如此高的谷極化度被認(rèn)為來(lái)源兩方面的因素：一是共振激發(fā)和低溫探測(cè)抑制了弛豫過(guò)程中的非彈性散射過(guò)程［76，80］；二是光與物質(zhì)的強(qiáng)耦合導(dǎo)致準(zhǔn)粒子輻射壽命的降低以及極化激元去極化時(shí)間的延長(zhǎng)［74，81］，從而提高了極化激元的谷極化度。同時(shí)在該體系中還觀察到了極高的谷相干行為，利用線偏振光近共振雙光子激發(fā)（圖9（b）），可以觀察到超過(guò)90%的線偏振極化度（Degree Of Linear Polarization，DOLP），表明強(qiáng)光-物質(zhì)耦合可用于產(chǎn)生和控制谷極化激元的相干疊加。基于對(duì)谷極化和谷相干的操控，該實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步觀察到了光學(xué)谷霍爾效應(yīng)［82］（圖9（d））。該工作表明雙光子激發(fā)和強(qiáng)耦合腔的結(jié)合極大豐富了TMDs中激子-極化激元的能谷調(diào)控行為。

圖9 MoSe2-DBR 微腔中高谷相干激子-極化激元的光學(xué)谷霍爾效應(yīng)［79］Fig.9 Optical valley Hall effect for highly valley-coherent exciton-polaritons in a MoSe2-DBR microcavity［79］

雖然已在低溫下實(shí)現(xiàn)對(duì)激子-極化激元的谷相干操縱，但在室溫下由于聲子、電子-空穴相互作用或Maialle-Silva-Sham 機(jī)制介導(dǎo)的谷間散射退相干過(guò)程［83］，使得室溫下操控谷自由度具有很大難度?？紤]到鎢基TMDs 材料中存在低能暗激子態(tài)，不受交換誘導(dǎo)去極化機(jī)制的影響［84］，有利于觀察谷極化和谷相干過(guò)程?；诖?，2019 年QIU L 等構(gòu)筑了WSe2-DBR 微腔，實(shí)現(xiàn)了對(duì)室溫激子-極化激元谷相干的觀測(cè)［85］。從圖10（a）、（b）中可以看到，出射熒光的偏振方向與入射激光保持一致，表明激子-極化激元保持了谷間相位相干性。谷相干是激子弛豫和退相干過(guò)程相互競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果。激子與腔光子的強(qiáng)耦合引入了額外的弛豫路徑——腔光子弛豫，且該通道沒(méi)有退相干，因此提高了激子-極化激元的谷相干性。所以，相對(duì)于裸激子幾乎可以忽略的DOLP（圖10（d）），激子-極化激元具有明顯的DOLP（圖10（c））。室溫激子-極化激元谷相干的操控將為谷電子學(xué)應(yīng)用開(kāi)辟新的研究方向。

圖10 WSe2-DBR 微腔中激子-極化激元的室溫谷相干性［85］Fig.10 Room-temperature valley coherence of the exciton-polaritons in a WSe2-DBR microcavity［85］

綜上，二維TMDs 材料中谷激子-極化激元的成功觀測(cè)（見(jiàn)表2）以及對(duì)其谷極化和谷相干的操縱，表明了激子-極化激元在谷自由度調(diào)控方面的潛力，為開(kāi)發(fā)具有谷自旋特性的激光光源和光開(kāi)關(guān)等低功耗、高響應(yīng)速率的光電子能谷器件提供了一個(gè)全新的研究平臺(tái)。

表2 二維TMDs 中的谷激子-極化激元Table 2 Valley exciton-polaritons in two-dimensional TMDs

3 二維TMDs 中激子-極化激元的玻色愛(ài)因斯坦凝聚

激子-極化激元是凝聚態(tài)物理體系中觀察玻色-愛(ài)因斯坦凝聚（BEC）現(xiàn)象的優(yōu)良候選體系，因其具有低有效質(zhì)量和強(qiáng)非線性特性，非常適合研究高溫下的BEC 現(xiàn)象［24，86-88］。這種將量子物理現(xiàn)象帶到宏觀尺度的行為，為開(kāi)發(fā)新型全光器件打開(kāi)了全新的大門(mén)，例如基于激子-極化激元的玻色-愛(ài)因斯坦凝聚體因其不受粒子數(shù)反轉(zhuǎn)條件限制，在實(shí)現(xiàn)超低閾值激光光源上具有巨大的應(yīng)用前景。

2018 年，WALDHERR M 等報(bào)道了在4.2 K 下基于二維TMDs 激子-極化激元的玻色愛(ài)因斯坦凝聚態(tài)［89］。通過(guò)在DBR/Au 微腔中嵌入GaAs 量子阱和單層MoSe2作為增益介質(zhì)，量子阱和TMDs 中的激子和腔模式之間發(fā)生集體強(qiáng)耦合，形成空間限域的雜化激子-極化激元模式，其在動(dòng)量空間不發(fā)生色散。隨著泵浦功率的增加，所有粒子逐漸凝聚到下極化激元雜化態(tài)，并伴隨著熒光強(qiáng)度的非線性增強(qiáng)、光譜線寬的窄化和峰位的明顯藍(lán)移（圖11（a））。從圖11（b）、（c）可以看到，在泵浦能量低至4.8 pJ/pulse 時(shí)發(fā)生閾值激射行為，閾值附近光譜線寬從2.1 meV 快速下降到0.7 meV。在凝聚閾值以下，由于雜化極化激元與激子之間的排斥相互作用，雜化模式明顯藍(lán)移。而超過(guò)閾值時(shí)，模式仍發(fā)生輕微藍(lán)移（極化激元凝聚態(tài)與經(jīng)典激光模式的一個(gè)重要區(qū)別）。這些特征都清晰地表明了BEC 的出現(xiàn)。并且由于激子-極化激元繼承了激子的谷極化特性，加上BEC 的弛豫速度更快，導(dǎo)致在閾值之上具有更高的谷極化度（17.9%），這表明BEC 同樣保持了激子的自旋能谷鎖定機(jī)制（圖11（d））。

圖11 MoSe2-GaAs 微腔中的玻色子凝聚［89］Fig.11 Observation of bosonic condensation in a hybrid monolayer MoSe2-GaAs microcavity［89］

為進(jìn)一步對(duì)TMDs 激子-極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚態(tài)性質(zhì)開(kāi)展研究，2021 年該課題組的ANTONSOLANAS C 等對(duì)MoSe2-DBR 微腔中激子-極化激元BEC 的空間相干性進(jìn)行了探索［90］。同樣通過(guò)非線性閾值，線寬變窄以及發(fā)射能量在閾值上的藍(lán)移等特征，證明了極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚態(tài)的出現(xiàn)（圖12（a））?？臻g擴(kuò)展相位相干性是宏觀凝聚態(tài)的重要特征。如圖12（b）所示，低于閾值時(shí)幾乎不存在空間干涉條紋，表明沒(méi)有形成宏觀相干；而高于閾值時(shí)干涉條紋的出現(xiàn)（空間擴(kuò)展至4 μm）表明空間相干凝聚態(tài)的產(chǎn)生。提取干涉圖的一階相干函數(shù)（g（1）（Δt）），得到相干時(shí)間為360 ± 10 fs，與極化激元壽命在同一量級(jí)［36，91］（圖12（c））。該工作進(jìn)一步表明二維TMDs 體系中激子-極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚現(xiàn)象的成功實(shí)現(xiàn)。

圖12 MoSe2-DBR 微腔中激子-極化激元的玻色愛(ài)因斯坦凝聚［90］Fig.12 Bosonic condensation of exciton-polaritons in a MoSe2-DBR microcavity［90］

由于聲子會(huì)干擾激子-極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚態(tài)的形成，所以其需要在極低溫度下才易實(shí)現(xiàn)。2021 年，ZHAN Jiaxin 等在WS2-DBR 微腔中實(shí)現(xiàn)了室溫下的激子-極化激元激光［92］。如圖13（a），由于系統(tǒng)的強(qiáng)耦合，在足夠高的粒子密度下，激子-極化激元通過(guò)受激散射在動(dòng)量空間凝聚成單個(gè)宏觀量子態(tài)，出現(xiàn)激子-極化激元激射現(xiàn)象。激射閾值約為0.06 W/cm2，比傳統(tǒng)量子阱材料的激射閾值低幾個(gè)數(shù)量級(jí)［24，93］（圖13（b）、（c））。空間相干特性的研究進(jìn)一步表明室溫下激子-極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚現(xiàn)象的實(shí)現(xiàn)（圖13（d））。通過(guò)調(diào)節(jié)微腔中模式之間的失諧程度，可進(jìn)一步調(diào)控激射閾值，失諧越小激射閾值也相應(yīng)降低（圖13（e））。該工作為在室溫下實(shí)現(xiàn)超低閾值極化激元激光奠定了理論基礎(chǔ)。

圖13 室溫下WS2-DBR 微腔中的超低閾值激子-極化激元凝聚［92］Fig.13 Ultralow threshold polariton condensate in a WS2-DBR microcavity at room temperature［92］

綜上，從證實(shí)2D TMDs 在低溫下存在激子-極化激元的玻色愛(ài)因斯坦凝聚到目前實(shí)現(xiàn)室溫下的激子-極化激元激光（如表3），這些為實(shí)現(xiàn)可控的相干光輸出帶來(lái)了可能，并且在構(gòu)筑光子學(xué)集成系統(tǒng)上具有很大的應(yīng)用潛力。

表3 二維TMDs 中的激子-極化激元激光Table 3 Polariton lasers in two-dimensional TMDs

4 總結(jié)與展望

本文以二維TMDs 中的激子-極化激元為出發(fā)點(diǎn)，對(duì)近年來(lái)有關(guān)研究成果進(jìn)行了總結(jié)，具體包括不同二維TMDs 材料與微腔體系中激子-極化激元的產(chǎn)生及其影響因素，谷極化激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)與操控，以及激子-極化激元中的玻色愛(ài)因斯坦凝聚現(xiàn)象。這些研究成果表明二維TMDs 材料在凝聚態(tài)多體物理、超低閾值激光光源和谷電子學(xué)應(yīng)用上具有巨大的潛力。

然而，關(guān)于二維TMDs 材料中激子-極化激元的產(chǎn)生特別是其玻色愛(ài)因斯坦凝聚方面的研究還處于初期階段，對(duì)激子-極化激元發(fā)生玻色愛(ài)因斯坦凝聚的內(nèi)在機(jī)理及其在超低閾值激光光源上的實(shí)際應(yīng)用仍存在諸多關(guān)鍵科學(xué)與技術(shù)問(wèn)題待解決。首先，玻色愛(ài)因斯坦凝聚本身是一種集體運(yùn)動(dòng)，對(duì)玻色愛(ài)因斯坦凝聚產(chǎn)生的條件及其基本規(guī)律的理解一直是凝聚態(tài)物理中的重要問(wèn)題。對(duì)于二維材料，其中激子-極化激元發(fā)生玻色愛(ài)因斯坦凝聚的機(jī)制是什么（涉及到哪些準(zhǔn)粒子的散射及其散射過(guò)程如何演化等），以及它與其他半導(dǎo)體材料中的玻色愛(ài)因斯坦凝聚有何異同等問(wèn)題有待進(jìn)一步深入研究與解決。其次，二維TMDs 材料具有很大的激子束縛能（0.5～1 eV）［37-43］，一方面這使其即使在較低激發(fā)密度下也易產(chǎn)生各種激子復(fù)合體比如三激子、雙激子等；另一方面當(dāng)激發(fā)密度逐漸增加時(shí)，激子-激子湮滅也較易發(fā)生。這兩方面都會(huì)影響激子的密度與壽命，進(jìn)而影響到激子-極化激元的形成及其凝聚。而實(shí)驗(yàn)上已在室溫下觀察到了二維材料中的激子-極化激元凝聚，那么激子復(fù)合體在其中扮演一個(gè)什么樣的角色，它與極化激元凝聚體之間是一種競(jìng)爭(zhēng)還是協(xié)同關(guān)系等問(wèn)題也有待解決。另外，二維TMDs 激子-極化激元激光的研究還處于初期，實(shí)現(xiàn)具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的二維TMDs 激子-極化激元激光也有許多問(wèn)題待解決：首先，高質(zhì)量強(qiáng)發(fā)光效率二維增益介質(zhì)的制備一直是個(gè)難題，這是實(shí)現(xiàn)實(shí)際可用的二維極化激元激光器需解決的首要問(wèn)題，未來(lái)可通過(guò)優(yōu)化生長(zhǎng)方法、摻雜、能帶工程（如構(gòu)筑type-I 型能帶結(jié)構(gòu)）以及發(fā)掘新型二維增益介質(zhì)等多種方式來(lái)盡可能解決這一難題；其次，高品質(zhì)因子光學(xué)諧振腔的構(gòu)筑也不可或缺，尤其對(duì)于二維激子-極化激元量子態(tài)的產(chǎn)生，其要求光與物質(zhì)相互作用進(jìn)入強(qiáng)耦合區(qū)域，這使得對(duì)微腔品質(zhì)因子的要求更加嚴(yán)格，它對(duì)光子在諧振腔內(nèi)的壽命及二維材料與微腔的耦合效率至關(guān)重要，如何制備高品質(zhì)的光學(xué)諧振微腔也是有待攻克的一個(gè)技術(shù)難題；與此同時(shí)，如何實(shí)現(xiàn)二維增益介質(zhì)與光學(xué)諧振腔的有效耦合，以盡可能不影響增益介質(zhì)的發(fā)光效率以及諧振腔的品質(zhì)因子，也是實(shí)現(xiàn)二維激子-極化激元激光器有待解決的一個(gè)重要科學(xué)問(wèn)題。此外，目前發(fā)光效率較好的TMDs 材料其發(fā)光波段均集中在可見(jiàn)區(qū)，尋找與硅基波段匹配且發(fā)光效率好的新型二維材料或異質(zhì)結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)真正意義上的可集成硅基光源將具有重要的研究?jī)r(jià)值，基于TMDs 范德華異質(zhì)結(jié)的層間激子被認(rèn)為是滿足這些要求的一種潛在研究體系［94］，它具有層內(nèi)激子所不具備的一些優(yōu)勢(shì)，比如：1）其發(fā)光波段偏紅外區(qū)域，更接近硅基通信波段，有利于硅基集成；2）具有固有電偶極矩，便于電調(diào)控，有利于發(fā)展電泵浦光源；3）固有偶極矩之間的排斥力使激子復(fù)合體不易產(chǎn)生；4）具有較高激子束縛能的同時(shí)也有較長(zhǎng)的激子壽命，有利于玻色愛(ài)因斯坦凝聚的形成。層間激子的這些優(yōu)勢(shì)使其在硅基可集成低閾值光源上具有很大潛力，近期也有工作報(bào)道了基于層間激子的激光光源［95，96］及其玻色凝聚［97］。最后，值得說(shuō)明的是，雖然基于二維材料的激光光源具有小型化優(yōu)勢(shì)，但由于介質(zhì)微腔或其他光學(xué)諧振腔的引入，其尺寸很難突破衍射極限，等離激元被認(rèn)為是突破衍射極限縮小器件尺寸的有效方案，但金屬等離子微腔的一個(gè)很大缺點(diǎn)是損耗大，因此除了前面討論的設(shè)計(jì)優(yōu)化光學(xué)微腔，發(fā)展低損耗等離子體微腔也將是未來(lái)實(shí)現(xiàn)小尺寸激光光源的一個(gè)重要方向。

總之，實(shí)現(xiàn)基于二維材料的高性能激子-極化激元激光這一目標(biāo)仍需要對(duì)材料性質(zhì)、微腔結(jié)構(gòu)和器件工藝等多方面工作進(jìn)行深入探索與研究，期待在不遠(yuǎn)的將來(lái)涌現(xiàn)出更多突破性的成果。