趙文斌 郭正府, 3 李菊景 馬琳 劉嘉麒

1.中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所，新生代地質(zhì)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029 2.中國科學(xué)院大學(xué)地球與行星科學(xué)學(xué)院，北京 100049 3.中國科學(xué)院生物演化與環(huán)境卓越創(chuàng)新中心，北京 100044

全球變暖是當(dāng)今國際社會(huì)和科學(xué)界廣泛關(guān)注的重大議題之一，并被認(rèn)為與大氣圈CO2濃度的快速上升具有密切的聯(lián)系(Keelingetal., 2005; Gattusoetal., 2015; IPCC, 2021; Shengetal., 2021)。地質(zhì)歷史時(shí)期，以硅酸鹽風(fēng)化消耗碳、火山-構(gòu)造活動(dòng)釋放碳為主體的一級(jí)碳循環(huán)在地球不同圈層系統(tǒng)之間的物質(zhì)與能量交換中發(fā)揮著重要作用，并深刻影響宜居地球的形成和演化(Misra and Froelich, 2012; Plank and Manning, 2019; Stewartetal., 2019)?；鹕交顒?dòng)作為地球深部碳循環(huán)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)和主要載體，對(duì)長時(shí)間尺度的氣候變化研究具有重要意義，因而受到了科學(xué)界的密切關(guān)注(M?rner and Etiope, 2002; Burtonetal., 2013; Aiuppaetal., 2019; Fischeretal., 2019; Guoetal., 2021)。過去十多年間，在國際“深部碳觀測(cè)”項(xiàng)目(Deep Carbon Observatory)的支持下，國外學(xué)者針對(duì)地球深部碳儲(chǔ)庫以及火山活動(dòng)與深部碳循環(huán)之間的相互聯(lián)系開展了系統(tǒng)的調(diào)查研究工作(Orcuttetal., 2019)，但是，對(duì)不同構(gòu)造背景的火山深部碳釋放規(guī)模和機(jī)理的認(rèn)識(shí)尚存在很多爭議(Leeetal., 2013; Lee and Lackey, 2015; Bruneetal., 2017; Plank and Manning, 2019)。除了洋中脊和板內(nèi)火山深部碳釋放以外(Bruneetal., 2017; Le Voyeretal., 2019)，板塊匯聚邊緣作為地球不同圈層物質(zhì)與能量交換的主要場所，其火山活動(dòng)被認(rèn)為是構(gòu)成地球深部碳循環(huán)的另一個(gè)重要的途徑(Sano and Williams, 1996; Hiltonetal., 2002; Kelemen and Manning, 2015; Plank and Manning, 2019)。前人關(guān)于板塊匯聚邊緣火山深部碳循環(huán)的研究主要集中于大洋板塊俯沖造成的島弧型和大陸弧型火山活動(dòng)(Sano and Williams, 1996; Lee and Lackey, 2015; Aiuppaetal., 2017; Masonetal., 2017)，而對(duì)于大陸碰撞-俯沖帶火山深部碳釋放的研究相對(duì)缺乏。

作為印度-歐亞大陸碰撞帶的主體組成部分，青藏高原及其鄰區(qū)分布著眾多的新生代火山區(qū)(劉嘉麒, 1999; Dingetal., 2003; Chungetal., 2005; 莫宣學(xué)等, 2006; 郭正府等, 2014; Guo and Wilson, 2019)。近期研究表明，貫穿整個(gè)新生代的青藏高原火山活動(dòng)深部碳釋放控制著新生代大氣圈CO2濃度變化，進(jìn)而影響全球氣候、環(huán)境的演化(Guoetal., 2021)。高原及其鄰區(qū)斷裂帶分布廣泛，現(xiàn)今水熱活動(dòng)強(qiáng)烈，具有溫泉、噴氣孔、水熱爆炸等地?zé)峄顒?dòng)現(xiàn)象(廖志杰和趙平, 1999; 佟偉等, 2000; 張麗紅等, 2017; 周曉成等, 2020)，同時(shí)還以土壤微滲漏的形式向大氣圈釋放巨量的深源氣體(成智慧等, 2014; 張麗紅等, 2014, 2017; Zhangetal., 2017a)。例如，Chiodinietal.(1998)采用密閉氣室法調(diào)查，估算出羊八井地?zé)釁^(qū)土壤CO2釋放通量達(dá)每天138t，而高原南部谷露-亞東裂谷的火山-地?zé)釁^(qū)(總面積<20km2)土壤CO2釋放通量達(dá)到700kt/yr(張麗紅等, 2014, 2017; Zhangetal., 2017a, 2021c)。上述研究表明，以青藏高原為代表的大陸碰撞帶深部碳釋放潛力巨大(Kerrick, 2001; Tamburelloetal., 2018; Guoetal., 2021; Xuetal., 2022)，定量研究高原火山-地?zé)釁^(qū)的CO2釋放規(guī)模及其空間變化特征，對(duì)于完善不同構(gòu)造背景下深部碳循環(huán)過程與機(jī)制具有重要意義。

地表碳觀測(cè)是研究火山-地?zé)釁^(qū)深部碳釋放的有效手段之一(Burtonetal., 2013; Aiuppaetal., 2019; Fischeretal., 2019)。目前對(duì)青藏高原火山-地?zé)釁^(qū)CO2釋放的調(diào)查主要以點(diǎn)、線型野外觀測(cè)為主，缺少對(duì)高原及其鄰區(qū)地表碳觀測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)一分類和整體評(píng)價(jià)，從而制約了對(duì)于大陸碰撞帶深部碳循環(huán)機(jī)制的深入認(rèn)識(shí)。同時(shí)，大氣圈溫室氣體濃度的變化是自然過程和人類活動(dòng)共同疊加的結(jié)果(郭正府等, 2010, 2014; IPCC, 2021)，因此在目前我國“雙碳”戰(zhàn)略背景下，進(jìn)一步厘清自然過程(包括火山活動(dòng)、構(gòu)造運(yùn)動(dòng)等)碳釋放規(guī)模對(duì)當(dāng)今大氣圈CO2濃度的貢獻(xiàn)對(duì)于服務(wù)我國“雙碳”戰(zhàn)略行動(dòng)具有至關(guān)重要的現(xiàn)實(shí)價(jià)值。為此，在課題組近十年青藏高原火山-地?zé)釁^(qū)地表觀測(cè)的基礎(chǔ)上，本文綜合分析了高原南部CO2釋放通量的空間變化特征，并結(jié)合前人研究結(jié)果計(jì)算了青藏高原火山-地?zé)釁^(qū)土壤微滲漏、溫泉等的碳釋放規(guī)模，為探討大陸碰撞帶深部碳釋放機(jī)理以及進(jìn)一步確定自然源的CO2排放份額等提供科技支撐。

1 青藏高原南部及鄰區(qū)新生代火山-地?zé)釁^(qū)的地質(zhì)概況

青藏高原是特提斯地?zé)釒У闹匾M成部分，也是中國大陸大地?zé)崃髦底罡叩膮^(qū)域之一(Jiangetal., 2016, 2019)。新生代以來，青藏高原及鄰區(qū)具有強(qiáng)烈的巖漿和構(gòu)造活動(dòng)(Yin and Harrison, 2000; Dingetal., 2003; Chungetal., 2005; Guo and Wilson, 2019)。前人的研究表明，青藏高原溫泉廣布，數(shù)量超過1700個(gè)(中國科學(xué)院青藏高原綜合科學(xué)考察隊(duì), 1981; 佟偉等, 2000; 廖志杰和趙平, 1999)，被認(rèn)為是全球深部碳釋放的重要地區(qū)之一(Tamburelloetal., 2018, Guoetal., 2021)。

青藏高原南部(主要包括喜馬拉雅地塊和拉薩地塊)的新生代巖漿活動(dòng)主要受控于特提斯洋俯沖和其后的印度-歐亞大陸碰撞過程，其形成時(shí)代主要集中在65～8Ma期間。根據(jù)時(shí)空分布與物質(zhì)成分特征，可大致分為如下三類：(1)古新世-始新世林子宗火山活動(dòng)(65～45Ma，Moetal., 2008; Zhuetal., 2015)；(2)晚漸新世-中新世鉀質(zhì)-超鉀質(zhì)火山活動(dòng)和埃達(dá)克質(zhì)巖漿作用(26～8Ma，Chungetal., 2003; Guoetal., 2007, 2015b; Zhaoetal., 2009)；(3)喜馬拉雅淡色花崗巖系列(44～7Ma，吳福元等, 2015)，巖漿活動(dòng)的峰期年齡與鉀質(zhì)-超鉀質(zhì)巖火山活動(dòng)一致(25～8Ma，Guo and Wilson, 2012)。地球物理研究顯示，青藏高原南部在深度為15～25km的中地殼廣泛存在低速高導(dǎo)層，被認(rèn)為是地殼增厚導(dǎo)致殼內(nèi)部分熔融和/或含水流體作用的產(chǎn)物(Nelsonetal., 1996; Xuetal., 2015)。鉆井研究結(jié)果顯示，藏南典型地?zé)崽锿嬖谏畈扛邷責(zé)醿?chǔ)(趙平等, 2001)。受印度與歐亞大陸碰撞擠壓過程的影響，青藏高原南部形成了多種類型的斷裂系統(tǒng)，如南北向分布的裂谷系地塹、以喀喇昆侖斷裂為代表的走滑斷裂、藏南拆離系與高角度逆沖斷層等(Yin and Harrison, 2000; Kapp and Guynn, 2004; Taylor and Yin, 2009)。研究區(qū)內(nèi)不同類型的水熱活動(dòng)廣泛分布(圖1)，主要受新生代火山活動(dòng)與斷裂系統(tǒng)的控制(Zhangetal., 2017b)。

圖1 青藏高原南部及鄰區(qū)地質(zhì)簡圖與溫泉?dú)怏wHe同位素和土壤微滲漏觀測(cè)點(diǎn)分布簡圖

青藏高原東南緣新生代火山活動(dòng)的分布范圍比較局限，主要集中在滇西南的騰沖和寧洱-通關(guān)地區(qū)。該區(qū)高鉀鈣堿性火山活動(dòng)始于中新世(8Ma；Guoetal., 2015a; Chengetal., 2020)，第四紀(jì)以來，巖漿活動(dòng)頻繁且規(guī)模較大(Lietal., 2020)，是我國西南地區(qū)有史料記載的活火山區(qū)(劉嘉麒, 1999)。位于騰沖火山區(qū)東南部的寧洱-通關(guān)一帶具有小規(guī)模的第四紀(jì)火山活動(dòng)(1.0Ma，Wangetal., 2001)。地球物理研究顯示，騰沖與通關(guān)火山區(qū)的地下深部可能存在著部分熔融體，認(rèn)為是殼內(nèi)巖漿房(Baietal., 2001; Xuetal., 2018)，該區(qū)劇烈的水熱活動(dòng)可能是深部巖漿房的地表顯示(趙慈平等, 2006, 2012; Shietal., 2020)。在空間上，青藏高原東南緣水熱活動(dòng)的分布還與走滑斷裂和逆沖推覆構(gòu)造相關(guān)(圖1；Zhouetal., 2015, 2017; 周曉成等, 2020; Tianetal., 2021; Zhangetal., 2021a; Xuetal., 2022)，例如川西的鮮水河斷裂帶、理塘斷裂帶、龍門山斷裂帶以及安寧河斷裂帶，滇西南的紅河斷裂帶與小江斷裂帶等。上述這些斷裂帶為深源流體的上升運(yùn)移提供了通道(Zhangetal., 2021a, b)。

2 樣品采集與實(shí)驗(yàn)室測(cè)試方法

圖2 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)水熱活動(dòng)特征

在野外采集火山-地?zé)釁^(qū)溫泉逸出氣的過程中，首先利用塑膠軟管連接集氣漏斗與采樣容器，將漏斗倒置放于水面以下并扣在逸出氣泡之上，然后采用排水法收集氣體(Sunetal., 2020)。在高溫逸出氣中，水蒸氣在運(yùn)送過程中易發(fā)生冷凝，利用玻璃瓶采樣時(shí)樣品容器內(nèi)部會(huì)存在負(fù)壓，可在管線中部連接蛇形銅管放入冷水，通過冷凝作用去除水蒸氣(Tianetal., 2019)，以減少采樣瓶內(nèi)負(fù)壓給后續(xù)實(shí)驗(yàn)室的測(cè)試造成的誤差。土壤氣樣品采用預(yù)真空法進(jìn)行采集，方法詳見Sunetal.(2018)。采集的氣體樣品應(yīng)盡快送往實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行測(cè)試，測(cè)試項(xiàng)目包括氣體全組分、碳同位素以及氦氖同位素等。

3 CO2氣體的野外觀測(cè)與釋放通量

以往研究表明，火山氣體的組分含量及其同位素組成(如3He/4He比值、δ13C等)是示蹤其來源、探討運(yùn)移規(guī)律的有效地球化學(xué)指標(biāo)(Sano and Williams, 1996; Hiltonetal., 2002; Masonetal., 2017)。長期以來，前人針對(duì)青藏高原及其周邊火山-地?zé)釁^(qū)、活動(dòng)斷裂帶內(nèi)的噴氣孔、溫泉水熱氣體的特征，開展了揮發(fā)分循環(huán)機(jī)制、來源演化與區(qū)域動(dòng)力學(xué)背景的研究(Zhangetal., 2016, 2017a, b, 2021a, b; Zhouetal., 2017; Tianetal., 2019, 2021; 周曉成等, 2020)?；谝寻l(fā)表地表觀測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)一分類和整體對(duì)比研究，依據(jù)其碳釋放機(jī)制與成因的差異，本文將青藏高原南部及鄰區(qū)的溫室氣體釋放特征分為3個(gè)研究區(qū)(圖1)：(1)高原南部火山-地?zé)釁^(qū)；(2)高原東南緣川西火山-地?zé)釁^(qū)；(3)滇西南火山-地?zé)釁^(qū)。

3.1 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)CO2釋放通量

青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤氣體地球化學(xué)特征主要包括，(1)土壤氣的CO2含量遠(yuǎn)高于空氣值(Sunetal., 2020, 2021a)，(2)He-C同位素組成與溫泉?dú)怏w非常接近(成智慧等, 2014; 張麗紅等, 2017; Sunetal., 2020)，表明土壤微滲漏是火山-地?zé)釁^(qū)向大氣圈釋放深部CO2的重要途徑(Chiodinietal., 1998; 郭正府等, 2014)。

3.1.1 土壤CO2氣體的釋放通量

通過累積頻率分布對(duì)相關(guān)火山-地?zé)釁^(qū)的通量釋放數(shù)據(jù)進(jìn)行識(shí)別，剔除對(duì)總體平均通量影響較大的異常值，例如異常高值可能代表了土壤噴氣孔CO2釋放的情況(圖2a, b)，最后獲得有效測(cè)點(diǎn)共計(jì)1820個(gè)(圖3)。所有獲取的有效數(shù)據(jù)中，2018年之前的測(cè)點(diǎn)采用便攜式紅外CO2分析儀測(cè)量，2018年及之后的測(cè)點(diǎn)采用WEST土壤碳通量設(shè)備測(cè)量，對(duì)比分析結(jié)果顯示，二者的測(cè)量結(jié)果在誤差范圍內(nèi)，認(rèn)為兩種測(cè)量結(jié)果是基本一致的(Wenetal., 2011; Zhangetal., 2015)，因此，因?yàn)闇y(cè)量儀器設(shè)備不同而造成測(cè)試數(shù)據(jù)的系統(tǒng)誤差可以忽略。

圖3 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤微滲漏CO2釋放特征

對(duì)上述數(shù)據(jù)的綜合分析結(jié)果顯示，青藏高原南部土壤微滲漏CO2釋放通量值介于0.3～8794.2g/m2/day之間，平均值為169.7g/m2/day，中值為25.0g/m2/day。通過累積頻率法對(duì)43個(gè)觀測(cè)區(qū)的CO2釋放通量進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果顯示，高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤CO2平均釋放通量介于3.9±2.5～791.5±512.5g/m2/day之間(“±”表示95%的置信區(qū)間，后同；圖4a)，最高通量位于谷露-亞東裂谷的寧中地?zé)釁^(qū)(Zhangetal., 2017a)，最低通量位于拉薩地塊西北部的麻米冷泉區(qū)?；谏鲜龅钠骄恐?，采用反距離加權(quán)插值法(Inverse Distance Weighting method)繪制了土壤微滲漏CO2釋放通量分布圖(圖3a)，可以看出，高原南部土壤CO2釋放通量分布是不同的。位于東部地區(qū)的谷露-亞東裂谷(GYR)、朋曲-申扎裂谷(PXR)以及西部的瑪旁雍錯(cuò)地?zé)釁^(qū)具有較高的釋放通量值，而GYR以東、當(dāng)惹雍錯(cuò)-許如錯(cuò)裂谷(DXR)以及拉薩地塊西北部的火山-地?zé)釁^(qū)具有相對(duì)較低的土壤微滲漏CO2釋放通量值(圖3a)。土壤CO2釋放通量呈現(xiàn)出東部高、西部相對(duì)較低的特征，這可能與印度板片在東西向上俯沖角度不同有關(guān)(Zhou and Murphy, 2005; Lietal., 2008; Chenetal., 2015)。值得注意的是，本文涉及到的火山-地?zé)釁^(qū)相對(duì)于廣袤的青藏高原腹地，數(shù)量仍較少，精確的土壤CO2釋放通量分布狀況與深部控制機(jī)理仍需更多觀測(cè)值的支持。

圖4 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤CO2平均釋放通量累積頻率分布圖(a)和土壤CO2釋放量累積頻數(shù)分布圖與總量估算(b)

對(duì)火山-地?zé)釁^(qū)土壤CO2的平均釋放通量，按照累積頻率分布法進(jìn)行投圖，再根據(jù)分布曲線的特點(diǎn)和釋放通量區(qū)域分布圖(圖3a)，將數(shù)據(jù)以15g/m2/day、60g/m2/day、500g/m2/day為節(jié)點(diǎn)劃分為4組(圖4a)：(1)背景通量釋放區(qū)，其通量值介于3.9±2.5～11.5±9.3g/m2/day，平均值為7.9±3.4g/m2/day，明顯高于青藏高原高寒草甸區(qū)自然過程CO2釋放的通量值(0.1～1.4g/m2/day，張憲洲等, 2004)，顯示出地質(zhì)源CO2釋放的特征，例如當(dāng)惹雍錯(cuò)-許如錯(cuò)裂谷(DXR)中北部的別拉地?zé)釁^(qū)(圖2c)，地面覆蓋鹽華，溫泉點(diǎn)附近顯示地?zé)岙惓＃?2)低通量釋放區(qū)，通量值介于16.2±9.0～51.1±34.2g/m2/day，以喜馬拉雅地塊科作地?zé)釁^(qū)為代表，水熱活動(dòng)以熱泉為主，分布于區(qū)內(nèi)相對(duì)局限的點(diǎn)位，地面顯示出水熱蝕變跡象(圖2d)；(3)中等通量釋放區(qū)，平均通量值介于67.6±43.7～318.4±106.5g/m2/day，以DXR南部查孜火山-地?zé)釁^(qū)為代表，區(qū)內(nèi)水熱活動(dòng)劇烈，沸泉廣布(圖2e)；(4)高通量釋放區(qū)，以瑪旁雍錯(cuò)曲普地?zé)釁^(qū)為代表，地表水熱活動(dòng)類型多樣，分布有噴氣孔、水熱爆炸區(qū)以及多處沸泉和硫磺地面(圖2f)，本組平均通量值介于509.9±211.9～791.5±515.2g/m2/day，此類高CO2釋放通量區(qū)同時(shí)也是地質(zhì)源Hg釋放的潛在高值區(qū)(Sunetal., 2020)。由此可知，青藏高原南部的土壤CO2釋放通量高值主要出現(xiàn)在水熱活動(dòng)較強(qiáng)的火山-地?zé)釁^(qū)。

3.1.2 土壤CO2釋放規(guī)模

火山-地?zé)釁^(qū)土壤微滲漏碳釋放總量與區(qū)內(nèi)平均釋放通量和釋放面積有關(guān)(張麗紅等, 2014, 2017; Chiodinietal., 1998, 2015)，通過衛(wèi)星影像結(jié)合野外實(shí)際考察，本研究對(duì)每個(gè)測(cè)區(qū)的土壤CO2潛在釋放面積進(jìn)行了較合理估算，進(jìn)而獲得了43個(gè)火山-地?zé)釁^(qū)的土壤CO2釋放規(guī)模(即總通量值，圖4b)，其中最大釋放規(guī)模在PXR的查多曲增地?zé)釁^(qū)，每年向大氣圈釋放CO2約180.1±60.3kt(112.6±37.7kt/km2/yr)(圖4b)。青藏高原是特提斯高溫地?zé)釒У闹匾M成部分，沿線分布有大量沸泉、熱泉及低溫溫泉等水熱活動(dòng)區(qū)，考慮到目前的觀測(cè)區(qū)不存在選擇性考察的問題，因此能夠代表區(qū)域內(nèi)不同類型的火山-地?zé)釁^(qū)。本文首先將上述43個(gè)火山-地?zé)釁^(qū)的土壤CO2釋放量按大小順序排列繪制成累積頻數(shù)分布圖(圖4b)，根據(jù)頻數(shù)曲線的拐點(diǎn)將藏南火山-地?zé)釁^(qū)分為4組，分別計(jì)算各組的平均釋放量和每組的個(gè)數(shù)及其所占的比例，結(jié)合青藏高原南部地?zé)釁^(qū)的總個(gè)數(shù)將目前已獲得的通量推廣至整個(gè)青藏高原南部，即公式(1)：

(1)

其中，F(xiàn)代表青藏高原南部的CO2釋放總量，G代表火山-地?zé)釁^(qū)CO2釋放量的分組，nG和fG分別代表各組火山-地?zé)釁^(qū)的個(gè)數(shù)和平均釋放量(表1)；N代表青藏高原南部溫泉區(qū)的總個(gè)數(shù)，本文采用青藏高原科考專著中統(tǒng)計(jì)的數(shù)據(jù)，保守估計(jì)約650處(佟偉等, 2000)。利用公式(1)計(jì)算的結(jié)果顯示，青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤CO2釋放的規(guī)模為18.7±8.9Mt/yr(表1；圖4b)，是美國黃石公園火山區(qū)的兩倍(8.8±4.4Mt/yr，Rahilly and Fischer, 2021)，約占全球火山區(qū)土壤微滲漏CO2釋放量的9.7%～28.5%(47～174Mt/yr，F(xiàn)ischeretal., 2019)。

表1 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)土壤微滲漏CO2氣體釋放規(guī)模

需要說明的是，上述結(jié)果是青藏高原火山-地?zé)釁^(qū)土壤微滲漏CO2釋放量的保守值，原因在于：(1)青藏高原還存在大量未經(jīng)實(shí)地考察的地?zé)峄顒?dòng)區(qū)，水熱活動(dòng)區(qū)的數(shù)量可能高于650處(廖志杰和趙平, 1999)，此部分并未列入；(2)本研究在計(jì)算平均釋放通量時(shí)剔除了測(cè)量異常值，并認(rèn)為異常高值代表了土壤噴氣孔的測(cè)點(diǎn)(圖2a, b)。以布多地?zé)釁^(qū)為例，這類測(cè)點(diǎn)的通量遠(yuǎn)高于土壤微滲漏1～2個(gè)數(shù)量級(jí)(>104g/m2/day)，盡管其所代表的釋放面積較小，但類似的情況在高原南部火山-地?zé)釁^(qū)內(nèi)普遍存在，因此其釋放通量不可忽視。前人研究結(jié)果也表明，青藏高原南部廣泛發(fā)育的南北向裂谷是土壤CO2穩(wěn)定釋放的主要區(qū)域(Zhangetal., 2021c)，如果假設(shè)裂谷區(qū)的平均CO2釋放通量為背景值，即7.9±3.4g/m2/day(圖4a)，保守估計(jì)藏南裂谷區(qū)的面積約為11600km2，則裂谷釋放CO2氣體的量應(yīng)為33.6±14.4Mt/yr，而整個(gè)高原南部通過土壤微滲漏向大氣圈釋放CO2氣體的規(guī)模將達(dá)到52.3±23.3Mt/yr。因此，青藏高原南部土壤CO2釋放規(guī)模介于18.7～52.3Mt/yr之間。

3.1.3 溫泉溶解無機(jī)碳釋放通量

火山-地?zé)釁^(qū)溫泉水中溶解無機(jī)碳(DIC)釋放CO2的產(chǎn)率(DIC_CO2，mmol/L)可以通過水化學(xué)法進(jìn)行計(jì)算(Chiodinietal., 2004; 郭正府等, 2014; Newelletal., 2008)，

DIC_CO2=DIC-(Ca2++Mg2+-SO42-)

(2)

前人針對(duì)中國、尼泊爾兩國喜馬拉雅地區(qū)的溫泉DIC碳釋放通量開展了研究工作，并根據(jù)水化學(xué)的研究結(jié)果，對(duì)整個(gè)區(qū)域內(nèi)深部碳釋放的總量進(jìn)行了計(jì)算(表2)。例如，Beckeretal.(2008)對(duì)尼泊爾Marsyandi谷地水熱活動(dòng)的調(diào)查結(jié)果顯示，該地區(qū)溫泉無機(jī)碳釋放通量為1.60×108mol/yr，擴(kuò)展到整個(gè)喜馬拉雅地區(qū)，CO2釋放通量達(dá)到每年39.6Mt；Evansetal.(2008)對(duì)尼泊爾Kali Gandaki地區(qū)溫泉水化學(xué)的研究顯示，每年約有1.4×109mol的CO2以DIC的形式釋放到大氣中，而整個(gè)喜馬拉雅地區(qū)則可能達(dá)到了8.8Mt/yr；Newelletal.(2008)通過水化學(xué)的研究認(rèn)為，整個(gè)藏南拆離系(STDS)的溫泉水CO2釋放量達(dá)到了30.8Mt/yr，并提出喜馬拉雅地塊與此相關(guān)的CO2釋放量達(dá)每年1011mol(4.4Mt)，與新生代喜馬拉雅造山帶隆升變質(zhì)作用釋放CO2的量級(jí)相當(dāng)(Kerrick and Calderia, 1999)；拉薩地塊火山-地?zé)釁^(qū)溫泉DIC相關(guān)CO2釋放研究較為分散，沈立成等(2011)對(duì)達(dá)格架、郎久地?zé)釁^(qū)脫氣量和機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究，郭正府等(2014)根據(jù)水化學(xué)方法計(jì)算了兩區(qū)溫泉水每年釋放CO2的規(guī)模為170t。

表2 青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)溫泉溶解無機(jī)碳相關(guān)的CO2氣體釋放量

圖5 青藏高原南部不同地塊火山-地?zé)釁^(qū)溫泉離子與DIC_CO2脫氣速率關(guān)系(a)和溫泉水溫與流量關(guān)系(b)

(2)

其中，L和H分別代表拉薩和喜馬拉雅地塊，F(xiàn)表示溫泉DIC相關(guān)的CO2碳釋放總量，喜馬拉雅地塊的F值本文采用Newelletal.(2008)中提出的保守估值，即4.4Mt/yr；fr表示不同地塊溫泉的平均流量值，在處理流量數(shù)據(jù)時(shí)每組剔除10%的極值，以保證選用的數(shù)據(jù)具有代表性，結(jié)果顯示(圖5b)，拉薩地塊溫泉水平均流量(11.7±2.3L/s)整體高于喜馬拉雅地塊(7.3±1.5L/s)。

上述模型計(jì)算結(jié)果表明，拉薩地塊火山-地?zé)釁^(qū)CO2釋放量為17.3Mt/yr，整個(gè)高原南部合計(jì)為21.7Mt/yr(表2)，與3.1.2節(jié)中利用土壤氣觀測(cè)數(shù)據(jù)模型得到的結(jié)果在誤差范圍內(nèi)基本一致(表1)，表明模型計(jì)算結(jié)果是可靠的。

3.2 青藏高原鄰區(qū)川西及滇西南火山-地?zé)釁^(qū)CO2釋放通量

青藏高原東南緣的深部碳釋放觀測(cè)研究主要集中在鮮水河-安寧河斷裂帶以及滇西南騰沖火山區(qū)。鮮水河-安寧河斷裂帶是青藏高原東南緣最重要的走滑斷裂之一(圖1；周曉成等, 2020)，前人通過溫泉水、氣體多元同位素體系(C-He-Δ14C同位素)的示蹤研究，利用質(zhì)量平衡混合模型識(shí)別出斷裂帶內(nèi)溫泉?dú)怏w中深部成因(變質(zhì)作用和地幔來源)碳的貢獻(xiàn)達(dá)到了80%，僅康定地?zé)釁^(qū)每年通過溫泉水向大氣圈釋放深部CO2的量就達(dá)到160t，推算至整個(gè)高原東南緣的活動(dòng)斷裂帶，溫泉CO2釋放的總通量約為100kt/yr(Xuetal., 2022)，表明高原周邊的斷裂帶具有向大氣圈釋放CO2的巨大潛力(Sunetal., 2021a; Xuetal., 2022)。

前人通過詳細(xì)的碳釋放野外調(diào)查發(fā)現(xiàn)，滇西南騰沖火山區(qū)深部碳釋放類型包括土壤微滲漏、溫泉逸出氣以及溫泉溶解無機(jī)碳(成智慧等, 2012, 2014; Zhangetal., 2016)。2012年11月，成智慧等(2014)首次對(duì)騰沖北部馬站第四紀(jì)火山區(qū)、熱海以及南部的邦臘掌地?zé)峄顒?dòng)區(qū)開展了野外土壤微滲漏CO2釋放觀測(cè)的工作，獲得三個(gè)區(qū)域平均釋放通量依次為42.5g/m2/day、874.5g/m2/day以及25.1g/m2/day，根據(jù)地?zé)岙惓^(qū)面積估算，得到三者的釋放規(guī)模分別為1.8Mt/yr、3.2Mt/yr及2.0Mt/yr，進(jìn)而提出騰沖火山區(qū)每年通過土壤微滲漏向大氣圈釋放CO2的量為7.0Mt(成智慧等, 2014)。上述的研究結(jié)果顯示，騰沖熱海地區(qū)土壤微滲漏CO2釋放通量顯著高于周邊地區(qū)。后續(xù)針對(duì)熱海地區(qū)開展的詳細(xì)調(diào)查工作結(jié)果也顯示，熱海地區(qū)濕季土壤CO2平均釋放通量(280±103g/m2/day，Zhangetal., 2016)低于干季(874.5g/m2/day，成智慧等, 2014)，表明土壤含水量對(duì)深部CO2釋放有重要的影響?；?020年熱海地區(qū)土壤氣觀測(cè)的新數(shù)據(jù)，結(jié)合前人研究結(jié)果，本文獲得有效測(cè)點(diǎn)182個(gè)，利用累積頻率法重新計(jì)算了熱海土壤CO2平均釋放通量，結(jié)果為366.2±115.5g/m2/day(圖6a)。這一通量值明顯高于中國東部(例如長白山、五大連池)火山區(qū)的釋放通量(郭正府等, 2014; Zhangetal., 2015; 趙文斌等, 2021)，接近美國黃石公園火山區(qū)的土壤CO2平均釋放通量(410g/m2/day，Werneretal., 2008)。騰沖火山區(qū)內(nèi)溫泉逸出氣、溶解無機(jī)碳釋放CO2的量分別為3.6kt/yr及49kt/yr(成智慧等, 2014)。綜上所述，騰沖火山區(qū)每年向大氣圈釋放CO2的總量介于4.5～7.1Mt之間。

圖6 青藏高原東南緣騰沖熱海地區(qū)土壤CO2釋放通量累積頻率分布圖(a)和騰沖熱海獅子頭水熱活動(dòng)區(qū)土壤CO2氣體釋放特征(b)

本研究最新的結(jié)果顯示，青藏高原南部土壤微滲漏CO2釋放量介于18.7～52.3Mt/yr之間，溫泉溶解無機(jī)碳釋放量為0.13Mt/yr，青藏高原東南緣活動(dòng)斷裂帶溫泉深源CO2釋放的總通量約為0.1Mt/yr(Xuetal., 2022)，騰沖火山區(qū)總體CO2釋放量為4.5～7.1Mt/yr。上述結(jié)果顯示，高原南部及鄰區(qū)每年向大氣圈釋放CO2的規(guī)模介于23.4～59.6Mt之間，這一范圍與全球其他構(gòu)造背景火山區(qū)深部碳釋放的量級(jí)相當(dāng)(圖7)，表明以青藏高原為代表的大陸碰撞帶是地質(zhì)源CO2釋放的重要場所之一。

圖7 全球不同構(gòu)造背景的火山區(qū)溫室氣體釋放通量比較

4 青藏高原及鄰區(qū)火山-地?zé)釁^(qū)溫室氣體的成因

青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)溫泉?dú)怏w成分以CO2為主，僅雅魯藏布江縫合帶(ITS)周邊及其南部喜馬拉雅地塊的部分溫泉以N2為主(趙平等, 2001, 2002; 張麗紅等, 2017; Zhangetal., 2017b)。溫泉?dú)怏w3He/4He比值較低，介于0.01～1.02RA之間(圖8a)，明顯低于地幔He同位素平均組成(8±1RA, Hilton and Craig, 1989)，僅拉薩地塊西部喀喇昆侖斷裂帶周邊有較高He同位素組成(2.24RA, 趙平等, 2002; Klempereretal., 2013)。谷露-亞東裂谷為代表的南部喜馬拉雅地塊的氣體樣品具有典型的地殼氦同位素組成特征，向北He同位素則逐漸升高，指示了幔源物質(zhì)的含量增多，最高接近20%(圖9a；Hokeetal., 2000; Zhangetal., 2017a, 2021c)。氣體δ13CCO2值變化范圍較大，介于-14.7‰～0.31‰之間(圖8b)。ITS往北的氣體δ13CCO2值逐漸變重，同位素混合計(jì)算的結(jié)果顯示，氣體成分中無機(jī)碳酸鹽的貢獻(xiàn)逐漸增多(Zhangetal., 2017a)。

圖8 青藏高原南部(a、b)、川西(c、d)及滇西南(e、f)火山-地?zé)釁^(qū)溫泉?dú)怏wHe-C同位素特征

圖9 青藏高原火山-地?zé)釁^(qū)富CO2溫泉?dú)怏w3He/4He(R/RA)-XM圖解(a)和3He/4He(R/RA)-δ13C同位素圖解(b)

川西地區(qū)溫泉?dú)怏w成分以CO2為主，偶有N2型出現(xiàn)，例如龍門山斷裂帶周邊溫泉地?zé)釁^(qū)(Tianetal., 2021)。釋放氣體He同位素比值高于高原南部火山-地?zé)釁^(qū)溫泉?dú)怏w，介于0.04～3.80RA之間(圖8c)，最高值出現(xiàn)在鮮水河斷裂帶的康定地區(qū)(圖1)，幔源He貢獻(xiàn)比例達(dá)到30%以上(圖9a；Xuetal., 2022)，其周邊理塘斷裂和三江斷裂帶的溫泉?dú)怏w中存在幔源He的貢獻(xiàn)，特別是在不同斷裂的相交區(qū)域(周曉成等, 2020)，指示青藏高原東南緣的斷裂體系達(dá)到了巖石圈深度(Zhangetal., 2021a)。氣體的δ13CCO2值介于-20‰～-1‰之間(圖8b)。

滇西南地區(qū)溫泉?dú)怏w化學(xué)成分和同位素比值均有較大的變化(圖8e)，有明顯幔源He貢獻(xiàn)的樣品與第四紀(jì)火山的空間分布密切相關(guān)(圖1)，表明深部巖漿活動(dòng)為地表水熱活動(dòng)提供了熱能和物質(zhì)來源(Zhangetal., 2021b)。以騰沖火山區(qū)為例，溫泉?dú)怏w3He/4He比值介于0.2～5.3RA之間，氣體源區(qū)中幔源物質(zhì)的貢獻(xiàn)普遍超過40%(Zhangetal., 2016)；滇西南紅河斷裂帶附近溫泉He同位素比值明顯低于騰沖-通關(guān)火山區(qū)，介于0.1～0.5RA之間，而遠(yuǎn)離斷裂帶的溫泉?jiǎng)t呈現(xiàn)地殼成因He同位素特征(圖1)。溫泉?dú)怏wδ13CCO2值較川西地區(qū)與高原南部偏輕，平均值為-8.6‰，顯示包含有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)(圖8f)。

為探討青藏高原及鄰區(qū)不同區(qū)域火山-地?zé)釁^(qū)的深部碳釋放模式，本文重點(diǎn)研究了富CO2型溫泉?dú)怏w的地球化學(xué)特征(圖8、圖9)，原因在于高CO2溫泉?dú)馐芩疅峄顒?dòng)分餾或地表過程的影響較小(Zhangetal., 2017b, 2021a)。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，富CO2溫泉?dú)怏w較富N2溫泉?dú)怏w具有更高的He同位素和偏重的δ13C同位素組成(圖8)；另外，三個(gè)研究區(qū)的He-C同位素也存在明顯差異。上述特征表明，高原不同區(qū)域深源氣體的釋放機(jī)制與斷裂、巖漿水熱系統(tǒng)之間的聯(lián)系不同(Zhangetal., 2017b, 2021a, b; Xuetal., 2022)。

青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)富CO2溫泉?dú)怏w具有較低的He同位素組成(0.21RA)和較重的碳同位素組成(-5.20‰)，表明碳釋放以殼內(nèi)水熱系統(tǒng)脫碳作用為主，與區(qū)內(nèi)缺少巖石圈尺度的深大斷裂而廣泛發(fā)育裂谷系逆斷層相符(圖1; Kapp and Guynn, 2004)，說明氣體從深部彌散式上升的過程中容易受到殼內(nèi)高放射成因He的混染(圖10)。

圖10 青藏高原南部及鄰區(qū)火山-地?zé)釁^(qū)深部碳釋放模式圖

川西火山-地?zé)釁^(qū)溫泉?dú)怏w具有中等的He同位素組成(0.33RA)，但仍以殼源為主，以及與地幔值(-6±2‰, Barryetal., 2020)比較接近的碳同位素組成(-5.93‰，圖8、圖9b)為特征，并且斷裂帶內(nèi)地?zé)釁^(qū)溫泉?dú)怏wHe同位素比值明顯高于遠(yuǎn)離斷裂帶的區(qū)域(圖1)，表明地幔流體揮發(fā)分(He、CO2)的釋放與活動(dòng)斷裂的分布有關(guān)(圖10)。氣體在沿?cái)嗔焉仙恋乇淼倪^程中，經(jīng)過了不同尺度的水熱系統(tǒng)，并體現(xiàn)為氣體地球化學(xué)參數(shù)的不同。例如，溫泉水化學(xué)的研究結(jié)果表明，龍門山、鮮水河斷裂帶內(nèi)流體循環(huán)深度、熱儲(chǔ)溫度等均存在明顯差異(Tianetal., 2021)。

滇西南地區(qū)富CO2溫泉?dú)怏wHe同位素呈現(xiàn)“雙峰式”變化特征(圖8e)，較低的He同位素比值代表深源氣體的釋放受到非火山區(qū)斷裂帶的控制，而高He同位素比值的溫泉空間分布與第四紀(jì)火山密切相關(guān)(圖1)。例如騰沖、通關(guān)火山區(qū)具有顯著的幔源巖漿脫氣現(xiàn)象(趙慈平等, 2006, 2012; Shietal., 2020)。火山區(qū)玄武巖橄欖石斑晶的He同位素組成與地幔值一致(圖9a；Zhangetal., 2021b)。大地電磁、地震學(xué)等地球物理探測(cè)結(jié)果均表明，騰沖火山區(qū)地下深部存在巖漿房，可為淺部水熱系統(tǒng)提供熱量和物質(zhì)(Baietal., 2001; Xuetal., 2018)。這些研究均表明，區(qū)內(nèi)碳釋放受到深部巖漿房和淺部水熱系統(tǒng)的雙重控制(圖10)。

5 結(jié)論

本文在近年來青藏高原溫室氣體釋放研究的基礎(chǔ)上，計(jì)算了高原南部及鄰區(qū)火山-地?zé)釁^(qū)的深部碳釋放規(guī)模，結(jié)合溫泉?dú)怏wHe-C同位素地球化學(xué)與水熱活動(dòng)特征，探討了青藏高原南部及鄰區(qū)的碳釋放模式，取得了以下主要認(rèn)識(shí)：

(1)青藏高原南部火山-地?zé)釁^(qū)的深部碳釋放以殼內(nèi)水熱系統(tǒng)脫碳為主；區(qū)內(nèi)土壤CO2釋放通量介于3.9～791.5g/m2/day之間，氣體地球化學(xué)模型研究結(jié)果顯示，高原南部土壤微滲漏和溫泉溶解無機(jī)碳釋放CO2的規(guī)模分別為18.7～52.3Mt/yr和0.13Mt/yr。

(2)青藏高原東南緣川西地區(qū)的深部碳釋放以深大斷裂控制的水熱系統(tǒng)脫碳為主，而滇西南地區(qū)碳釋放過程則主要受深部巖漿房與淺部水熱系統(tǒng)的共同控制；川西、滇東南斷裂帶溫泉深源CO2釋放通量為0.1Mt/yr，騰沖火山區(qū)CO2釋放通量介于4.5～7.1Mt/yr之間。

(3)青藏高原南部及鄰區(qū)每年向大氣圈釋放CO2的量約為23.4～59.6Mt，其規(guī)模與全球其他構(gòu)造背景(如洋中脊、大洋俯沖帶、大陸裂谷等)火山區(qū)深部碳釋放的量級(jí)相當(dāng)，表明以青藏高原為代表的大陸碰撞帶也是地質(zhì)源CO2釋放的重要場所。

致謝謹(jǐn)以此文紀(jì)念已逝國際氣體地球化學(xué)家David R.Hilton與楊燦堯教授，感謝他們對(duì)課題組火山-地?zé)釁^(qū)深部碳釋放觀測(cè)和氣體地球化學(xué)研究工作的指導(dǎo)和幫助；在野外考察和實(shí)驗(yàn)室測(cè)試樣品過程中，得到李立武研究員、李中平研究員、張麗紅博士、張茂亮博士、成智慧博士和孫玉濤博士的幫助；鄭國東研究員、徐勝教授以及俞良軍博士對(duì)本文提出了寶貴的修改意見和建議。在此一并表示感謝。