国产日韩欧美一区二区三区三州_亚洲少妇熟女av_久久久久亚洲av国产精品_波多野结衣网站一区二区_亚洲欧美色片在线91_国产亚洲精品精品国产优播av_日本一区二区三区波多野结衣 _久久国产av不卡

?

京津廊城市氣團(tuán)光化學(xué)污染潛勢(shì)分析

2022-06-02 02:20王興鋒王曉琦程水源
中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2022年5期
關(guān)鍵詞:潛勢(shì)光化學(xué)觀(guān)測(cè)點(diǎn)

王興鋒,魏 巍,李 睿,陳 康,王曉琦,2,程水源,2

京津廊城市氣團(tuán)光化學(xué)污染潛勢(shì)分析

王興鋒-1,魏 巍1,2*,李 睿1,陳 康1,王曉琦1,2,程水源1,2

(1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與生命學(xué)部,北京 100124;2.北京工業(yè)大學(xué),區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124)

選取京津廊三市交界處,于2019年和2021年的7月開(kāi)展PAN(過(guò)氧乙酰硝酸酯)在線(xiàn)監(jiān)測(cè)、空間來(lái)源解析與反應(yīng)產(chǎn)率研究,以評(píng)估北京、天津、廊坊不同城市氣團(tuán)的光化學(xué)污染潛勢(shì)及近年變化趨勢(shì).觀(guān)測(cè)結(jié)果表明,三市交界處2021年夏季PAN濃度均值(0.89±0.21)×10-9,較2019年同期(2.45±0.71)×10-9下降63.8%.PAN在夏季大氣壽命很短,其在該觀(guān)測(cè)點(diǎn)濃度主要受周邊城市氣團(tuán)光化學(xué)反應(yīng)控制,其產(chǎn)率呈現(xiàn)明顯雙峰特征,峰值水平在2019年和2021年的7月分別為3.08×10-9/h、1.75×10-9/h,2021年較2019年下降43.18%,與PAN的年際變化趨勢(shì)吻合.該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)高值區(qū)在2個(gè)觀(guān)測(cè)月均出現(xiàn)在東南方向50km范圍內(nèi),顯示了天津市氣團(tuán)輸送對(duì)該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN濃度的顯著貢獻(xiàn).當(dāng)該觀(guān)測(cè)點(diǎn)受天津城市氣團(tuán)絕對(duì)影響時(shí),PAN生成潛勢(shì)和前體物NO2均呈最高水平,約為受北京城市氣團(tuán)影響時(shí)的2.03倍和2.01倍,為受廊坊城市氣團(tuán)影響時(shí)的1.53和1.21倍.可見(jiàn),天津城市氣團(tuán)具有最高的光化學(xué)污染潛勢(shì),其與北京氣團(tuán)的差異主要源自NO,而與廊坊氣團(tuán)的差異則來(lái)自NO和VOCs兩類(lèi)前體物.

PAN;光化學(xué)污染潛勢(shì);京津廊;城市氣團(tuán)

為此,本研究在北京、天津和廊坊三市交界處,分別于2019年和2021年的7月開(kāi)展PAN在線(xiàn)監(jiān)測(cè)與成因分析研究.該交界處在西北方向距北京城區(qū)約50km,在東南方向距天津城區(qū)約70km,在西南方向距廊坊市及其主要縣市城區(qū)約13~65km,受周邊城市氣團(tuán)短距離輸送影響顯著,其PAN的濃度可直接反映周邊城市氣團(tuán)的光化學(xué)污染潛勢(shì)水平.本研究基于該交界處PAN的觀(guān)測(cè)所開(kāi)展的周邊城市氣團(tuán)光化學(xué)污染潛勢(shì)分析,對(duì)于該地區(qū)光化學(xué)污染的理解和防控,將具有積極意義.

1 監(jiān)測(cè)方案與分析方法

1.1 PAN監(jiān)測(cè)方案與分析方法

于2019年和2021年7月,在北京市、天津市和廊坊市交界處(116.79°E,39.62°N)某開(kāi)發(fā)園區(qū)的辦公樓4層樓頂(距地面16m),開(kāi)展了PAN在線(xiàn)濃度觀(guān)測(cè),分別獲得了21d、30dPAN的有效濃度信息.該觀(guān)測(cè)站點(diǎn)與周邊城市的空間關(guān)系如圖1所示.觀(guān)測(cè)點(diǎn)周邊無(wú)高大建筑遮擋,無(wú)工業(yè)企業(yè)和大型居民區(qū),其空氣質(zhì)量主要受鄰近城市污染氣團(tuán)傳輸影響.

采用的PAN在線(xiàn)監(jiān)測(cè)儀(Beijing Convenient Environmental Tech Co. Ltd.),由氣相色譜儀(GC)和電子捕獲檢測(cè)器(ECD)組成,可支持10min分辨率的大氣環(huán)境PAN濃度自動(dòng)連續(xù)測(cè)試.大氣環(huán)境樣品首先由微型真空泵以18mL/min的流速采集至1cm3定量環(huán)中,而后由高純氦氣將樣品傳送至GC,GC工作溫度設(shè)定為5℃;樣品經(jīng)GC分離后,進(jìn)入ECD進(jìn)行PAN信號(hào)檢測(cè).ECD工作溫度設(shè)定為38℃,對(duì)PAN的檢出限為0.02×10-9(mol/mol).該監(jiān)測(cè)儀采用外標(biāo)法進(jìn)行PAN濃度的定量,首先將大量丙酮在紫外光(=285nm)照射下光解,與O2反應(yīng)形成充足的過(guò)氧乙酰自由基(PA),繼而與定量的NO2反應(yīng)生成PAN,形成PAN標(biāo)準(zhǔn)品.在PAN標(biāo)準(zhǔn)品生成過(guò)程中,丙酮持續(xù)補(bǔ)充,PAN標(biāo)準(zhǔn)品濃度由NO2濃度控制.在本研究觀(guān)測(cè)期間,每周繪制一條標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn),每條標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)采用5個(gè)濃度梯度(1~11× 10-9),標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)2均大于0.96,可以保證本研究觀(guān)測(cè)信息的準(zhǔn)確性.

1.2 PAN的空間來(lái)源解析

將利用潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)評(píng)估該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN污染最可能的來(lái)源區(qū)域.研究首先基于NCEP(美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心)全球資料同化系統(tǒng)數(shù)據(jù)GDAS (ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives),使用HYSPLIT模型在觀(guān)測(cè)點(diǎn)(100m AGL)處模擬氣團(tuán)的后向軌跡.考慮到觀(guān)測(cè)期間環(huán)境溫度較高,PAN大氣壽命很短,本研究擬進(jìn)行6h后向軌跡計(jì)算.而后,結(jié)合后向軌跡與PAN的觀(guān)測(cè)值,利用TrajStat軟件對(duì)PSCF值進(jìn)行計(jì)算.PSCF值表示特定網(wǎng)格中污染軌跡數(shù)(污染物濃度超過(guò)設(shè)定閾值)占通過(guò)該網(wǎng)格軌跡總數(shù)的概率,在0~1范圍內(nèi),其數(shù)值越高,表示該網(wǎng)格區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)污染物濃度的潛在源貢獻(xiàn)值越大.研究區(qū)域空間范圍擬設(shè)定為35°~45°N、110°~122°E,網(wǎng)格分辨率為0.1°×0.1°,污染標(biāo)準(zhǔn)值設(shè)置為觀(guān)測(cè)期間PAN小時(shí)濃度的第50百分位數(shù),引入了權(quán)重函數(shù)以避免由有限的可用數(shù)據(jù)而導(dǎo)致的不確定性.

1.3 地面氣象和大氣污染物濃度數(shù)據(jù)來(lái)源

基于國(guó)家氣象科學(xué)數(shù)據(jù)中心(http://data.cma. cn),采集了54511氣象站點(diǎn)(116.47°E,39.80°N)的10m風(fēng)速(WS)、10m風(fēng)向(WD)、1.5m溫度(T)、1.5m相對(duì)濕度(RH)氣象數(shù)據(jù);基于北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心平臺(tái)(http://www.bjmemc.com.cn),采集了距PAN觀(guān)測(cè)點(diǎn)最近的永樂(lè)店站點(diǎn)(116.78°E,39.71°N)的地面NO2、NO、O3濃度數(shù)據(jù).氣象數(shù)據(jù)和大氣污染物濃度數(shù)據(jù)覆蓋PAN的觀(guān)測(cè)期間,時(shí)間分辨率為1h.永樂(lè)店空氣質(zhì)量站距離本研究PAN觀(guān)測(cè)點(diǎn)10.2km,且兩站點(diǎn)均位于郊區(qū),附近無(wú)較大的工業(yè)源和居民源.當(dāng)污染物濃度較低時(shí),空氣質(zhì)量站點(diǎn)的代表范圍在幾千米~幾十千米范圍內(nèi)[22],因此永樂(lè)店空氣質(zhì)量站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可代表本研究PAN觀(guān)測(cè)點(diǎn)的NO2、NO及O3濃度水平.

圖1 研究時(shí)段站點(diǎn)分布

2 結(jié)果與討論

2.1 京津廊交界處PAN污染特征

2019年和2021年7月,京津廊交界處PAN濃度水平分別在1.39×10-9~3.71×10-9和0.60×10-9~ 1.32×10-9范圍內(nèi),與華北地區(qū)夏季PAN濃度的文獻(xiàn)觀(guān)測(cè)結(jié)果(0.56×10-9~3.79×10-9)較為一致[16,23-24]. PAN在2021年夏季的濃度均值為(0.89±0.21)×10-9,較2019年夏季濃度均值(2.45±0.71)×10-9下降了63.8%.夏季PAN日變化呈雙峰分布,2個(gè)峰值分別出現(xiàn)在12:00~13:00和19:00~20:00,低值出現(xiàn)在6:00左右,日變化幅度(日1h最大濃度-日1h最小濃度) 2019年7月均值達(dá)2.33×10-9,2021年7月均值達(dá)0.72×10-9,如圖2(a)所示.該日變化規(guī)律源于PAN的光化學(xué)污染產(chǎn)物特性,其濃度在上午隨著太陽(yáng)輻射加強(qiáng)而不斷升高;正午達(dá)峰后,又隨環(huán)境溫度升高而大量熱解;至傍晚,熱解削弱,其濃度進(jìn)一步累積上升,形成了第2個(gè)峰值.另一種重要的光化學(xué)污染指示劑O3,1h最大濃度較2019年下降了25.6%.此外,為避免2021年京津冀區(qū)域降水較多對(duì)PAN濃度的不利影響,本研究重點(diǎn)關(guān)注了2個(gè)月份非雨天的相關(guān)污染物濃度數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù),如圖2所示.對(duì)于PAN、O3、NO2平均濃度,在整個(gè)觀(guān)測(cè)天,2021年較2019年分別下降63.8%、20.2%、44.8%;而在非雨天,2021年濃度仍較2019年分別下降56.7%、14.8%、29.1%.同時(shí),2021年非雨天的平均溫度水平較2019年下降了6.4%,而平均相對(duì)濕度RH較2019年上升了12.3%. PAN和O3的觀(guān)測(cè)結(jié)果揭示了近2年來(lái)該地區(qū)光化學(xué)污染的顯著改善,這一方面源于氣象條件的變化,溫度的下降和濕度的上升不利于光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生;另一方面,也源于光化學(xué)污染前體物的下降,如NO2的平均濃度也從2019年的(14.3±6.7)×10-9下降到2021年的(7.9±4.0)×10-9.而相關(guān)文獻(xiàn)研究也表明,京津冀及其周邊地區(qū)2019~2020年O3超標(biāo)天數(shù)呈不斷下降[25],表明光化學(xué)污染有所改善.

圖2 研究時(shí)段和非雨天污染物濃度及氣象條件的日變化特征

2.2 PAN的空間來(lái)源解析

PAN是光化學(xué)污染的產(chǎn)物,受輻射條件影響顯著.為了更直觀(guān)對(duì)比2個(gè)年度夏季該交界處的局地光化學(xué)污染水平,本文篩選了非雨天10:00~ 18:00期間PAN的小時(shí)濃度,結(jié)合地面氣象信息,研究了不同地面風(fēng)場(chǎng)條件下PAN的濃度分布情況,如圖4所示.2019年7月,PAN的高值濃度主要出現(xiàn)在1~2m/s的東南風(fēng)和西北風(fēng),2~3m/s的東風(fēng)和西南風(fēng)條件下;2021年7月,PAN高值主要出現(xiàn)在1~2m/s的東南風(fēng)和南風(fēng),3~4m/s的西南風(fēng)條件下;而在<1m/s的靜風(fēng)條件下,均未出現(xiàn)高濃度的PAN.表明:該交界處PAN污染主要受周邊城市前體物輸送影響,其中東南方向的輸送影響最為顯著,其次是西南方向,西部和西北部方向輸送影響在2021年明顯變?nèi)?

此外,利用HYSPLIT模型開(kāi)展了該交界處氣團(tuán)的后向軌跡聚類(lèi),氣團(tuán)分析表明2019年7月該觀(guān)測(cè)點(diǎn)主要受東北、東南和西南3個(gè)方向氣團(tuán)的影響,占比分別為29.1%、38.5%和32.4%;而2021年7月主要受東部、東南和南部氣團(tuán)的影響,占比分別為21.3%、31.0%和28.2%.基于TrajStat軟件開(kāi)展的該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN濃度空間來(lái)源解析結(jié)果見(jiàn)圖5.該圖顯示,PSCF高值主要圍繞觀(guān)測(cè)點(diǎn)出現(xiàn), PSCF高值(0.4~0.6)在2019和2021兩個(gè)觀(guān)測(cè)期間均出現(xiàn)在觀(guān)測(cè)點(diǎn)東南方向50km范圍內(nèi),即所有通過(guò)該區(qū)域的氣團(tuán)后向軌跡的PAN濃度超過(guò)設(shè)定閾值(PAN濃度第50百分位數(shù))的概率為40%~60%,證明該區(qū)域?qū)τ^(guān)測(cè)點(diǎn)PAN濃度的潛在源貢獻(xiàn)較高.這主要源于東南方向的天津石化產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá),VOCs排放量較高,而東部的唐山鋼鐵產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá),NO排放量較高,該方向氣團(tuán)為PAN生成提供了豐富的前體物.此外,2021年7月在西南方向20km范圍內(nèi),PSCF值也達(dá)到0.4~0.5,顯示了廊坊市是該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的潛在源貢獻(xiàn)地區(qū);而在9.2%的西部氣團(tuán)輸送情況下,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)西部方向亦未發(fā)現(xiàn)PSCF高值區(qū),表明北京市對(duì)該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的濃度貢獻(xiàn)較低.

圖4 2019年和2021年7月非雨天PAN晝間小時(shí)濃度隨地面風(fēng)場(chǎng)分布情況

圖5 2019年和2021年7月京津廊交界處氣團(tuán)后向軌跡聚類(lèi)分析及PAN的PSCF值分布情況

Fig.5 Clustering analysis of air masses backward trajectory in Beijing-Tianjin-Langfang border and the PSCF value distribution of PAN in July of 2019 and 2021

2.3 PAN的生成與熱解

PAN生成速率(P_PAN)主要受PA自由基與NO2濃度控制,如公式1所示;PAN的熱解速率(D_PAN)主要取決于PAN濃度和環(huán)境溫度,如公式2所示;PAN的產(chǎn)率(Y_PAN)則由P_PAN和D_PAN計(jì)算獲得,見(jiàn)公式3.其中,PAN的生成速率常數(shù)1取值為9.5×10-12cm3/(molecule·s)[26],PAN的熱解速率常數(shù)2則與溫度密切相關(guān),2=2.52′1016e(-13573/T)s-1[27].在此,PA自由基濃度是PAN生成速率計(jì)算的關(guān)鍵. PA自由基大氣壽命極短(~10s),很難在大氣中積累[28],因此PA濃度在很大程度上取決于時(shí)間和地點(diǎn),而非物理擴(kuò)散過(guò)程,一個(gè)月中不同日期之間的PA水平差異不大.本文擬采用zhang等[29]的方法,尋找極端靜穩(wěn)天氣,假設(shè)該條件下觀(guān)測(cè)的PAN濃度變化(d[PAN]/d)完全由PAN的生成和熱解決定,不受短距離輸送影響,則PA濃度可由公式4獲得.因本文所獲取的NO2濃度數(shù)據(jù)為小時(shí)分辨率,所以PA自由基濃度計(jì)算結(jié)果也為小時(shí)分辨率.

本研究將平均風(fēng)速小于2m/s、相對(duì)濕度大于60%定義為極端靜穩(wěn)天氣[29-30],(7.9, 20, 24, 2019; 7.7, 9, 21, 2021),在這些極端靜穩(wěn)天, 6h氣團(tuán)輸送距離小于30km,表明氣團(tuán)受輸送作用影響較小,可以用來(lái)計(jì)算PA濃度,見(jiàn)圖6(a).計(jì)算結(jié)果顯示:2019年和2021年7月PA濃度在夜間十分相近,為0.02′10-12~0.19×10-12;而在輻射較強(qiáng)的8:00~18:00時(shí)間段,PA濃度分別為0.31×10-9~2.04×10-12,0.15× 10-9~ 1.31×10-12,2021年水平顯著低于2019年水平.PA晝高夜低的日變化規(guī)律與其主要基于光化學(xué)反應(yīng)生成的認(rèn)知一致.P_PAN亦呈現(xiàn)晝高夜低特征,2019年和2021年7月晝間均值分別為(9.34±2.40)× 10-9/h和(3.54±0.96)× 10-9/h.而D_PAN依賴(lài)于PAN的濃度和環(huán)境溫度,在午間12:00~15:00最大,2019年和2021年7月晝間水平分別達(dá)到(8.69±2.50)× 10-9/h和(2.93±0.93)×10-9/h.最終,Y_PAN呈現(xiàn)明顯的雙峰型特征,峰值水平在2019年7月為3.04× 10-9/h~3.11×10-9/h,在2021年7月為1.85×10-9~1.64× 10-9/h,2021年較2019年下降39.14%~47.27%,表明京津廊交界處局地光化學(xué)污染水平的顯著下降.

2.4 周邊城市氣團(tuán)光化學(xué)污染生成潛勢(shì)分析

考慮到P_PAN直接反映了前體物(VOCs、NO)對(duì)光化學(xué)污染的貢獻(xiàn),較Y_PAN規(guī)避了PAN的熱解,因此本研究采用P_PAN表征光化學(xué)污染生成潛勢(shì).研究選取了白晝時(shí)段,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)處主要受北京(西北)、廊坊(西南)、天津(東南)周邊城市氣團(tuán)傳輸影響的日期,開(kāi)展該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN生成潛勢(shì)分析,以評(píng)估不同城市氣團(tuán)的光化學(xué)污染潛勢(shì).所選日期后向軌跡如圖7所示,同年觀(guān)測(cè)日期間,溫度、相對(duì)濕度的相對(duì)偏差在2.7%~4.8%、7.5%~8.1%范圍內(nèi),氣象條件差異較小,觀(guān)測(cè)點(diǎn)的PAN濃度差異主要來(lái)自氣團(tuán)前體物差異.

圖7 不同城市氣團(tuán)光化學(xué)污染潛勢(shì)對(duì)比

6h氣團(tuán)后向軌跡分析發(fā)現(xiàn),2019年7月23日、24日、16日,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)晝間受到了北京、廊坊和天津城市氣團(tuán)的絕對(duì)控制,且氣團(tuán)輸送路徑距離相當(dāng),如圖7(a-c)所示.觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的濃度完全受這些城市氣團(tuán)前體物水平的影響,可以表現(xiàn)這些城市氣團(tuán)的光化學(xué)污染潛勢(shì).在3個(gè)代表日,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的晝間小時(shí)濃度分別為0.53×10-9~2.93×10-9, 1.24× 10-9~4.72×10-9,0.39×10-9~4.76×10-9,PAN的晝間生成速率(P_PAN)分別為1.55×10-9/h~6.18×10-9/h, 5.24×10-9/h~8.48×10-9/h,3.45×10-9/h~14.17×10-9/h.表明天津市氣團(tuán)光化學(xué)污染潛勢(shì)最大,約為北京、廊坊的2.03、1.53倍.同時(shí),7月16日在天津城市氣團(tuán)控制下,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)附近的永樂(lè)店站點(diǎn)NO2的晝間濃度分別為23日(北京氣團(tuán)控制)和24日(廊坊氣團(tuán)控制)的2.01、1.21倍.而基于歐空局(https: //www.esa.int/)的衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)顯示,2019年7月北京、廊坊、天津城區(qū)的HCHO柱濃度分別為2.16′1016、2.00′1016、2.20′1016molecules/cm2,天津和北京市VOCs水平相近,均顯著高于廊坊市.由此可知,天津氣團(tuán)與北京氣團(tuán)的光化學(xué)污染潛勢(shì)差異主要源自NO的差異,而天津氣團(tuán)與廊坊氣團(tuán)的光化學(xué)污染差異則來(lái)自NO和VOCs兩類(lèi)前體物.

在2021年7月,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)受3個(gè)方向城市氣團(tuán)絕對(duì)控制的情況較少.僅發(fā)現(xiàn)8日、10日,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)晝間受到了廊坊市主城區(qū)氣團(tuán)、天津市氣團(tuán)的絕對(duì)控制,4日受到了北京南部郊區(qū)氣團(tuán)控制,如圖7(g-i)所示.但8日氣團(tuán)輸送路徑遠(yuǎn)小于10日的氣團(tuán)輸送路徑,表明天津市氣團(tuán)輸送過(guò)程前體物稀釋會(huì)更為強(qiáng)烈.在8日、10日,該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN的晝間小時(shí)濃度分別為0.94×10-9~2.25×10-9、0.71×10-9~2.30×10-9, PAN的晝間生成速率(P_PAN)分別為1.00′10-9/h~ 6.41′10-9/h、1.43×10-9/h~7.08×10-9/h.即在10日氣團(tuán)被高度稀釋的情況下,天津市氣團(tuán)PAN的生成潛勢(shì)仍為廊坊市主城區(qū)氣團(tuán)的1.35倍,說(shuō)明了天津氣團(tuán)在2021年仍具有較高的光化學(xué)污染潛勢(shì).

3 結(jié)論

3.1 京津廊交界處PAN的濃度在2019年和2021年7月分別為1.39×10-9~3.71×10-9和0.60×10-9~ 1.32×10-9,2021年較2019年下降63.8%,高于附近國(guó)控站點(diǎn)NO2同期降幅(44.8%)和O3同期降幅(20.2%),顯示了近2a該地區(qū)光化學(xué)污染的顯著改善.晝間,該交界處PAN的生成速率在2019年和2021年7月分別為(9.34±2.40)×10-9/h和(3.54±0.96)×10-9/h,PAN的熱解速率分別為(8.69±2.50)×10-9/h和(2.93±0.93)×10-9/h,PAN的產(chǎn)率峰值水平分別為3.08和1.75×10-9/h,局地光化學(xué)反應(yīng)削弱是該地PAN濃度變化的重要原因.

3.2 該交界處PAN晝間濃度的潛在源,在兩個(gè)觀(guān)測(cè)月均出現(xiàn)在觀(guān)測(cè)點(diǎn)東南方向50km范圍內(nèi),并在2021年7月出現(xiàn)在西南方向20km范圍內(nèi),暗示了天津市污染輸送對(duì)該觀(guān)測(cè)點(diǎn)PAN濃度的潛在貢獻(xiàn)較高,且近2a廊坊市污染輸送貢獻(xiàn)有所強(qiáng)化.本研究在郊區(qū)觀(guān)測(cè)點(diǎn)測(cè)得一定濃度的PAN,證明當(dāng)前光化學(xué)污染是一個(gè)區(qū)域性問(wèn)題,需要從區(qū)域尺度防治.

3.3 該交界處受天津城市氣團(tuán)絕對(duì)控制時(shí),其PAN生成速率約為受北京、廊坊氣團(tuán)控制時(shí)的2.03、1.53倍,表明天津城市氣團(tuán)具有最高的光化學(xué)污染潛勢(shì),其與北京氣團(tuán)的差異主要源于NO,而與廊坊氣團(tuán)的差異則受NO和VOCs雙重影響.

[1] Wang N, Lyu X, Deng X, et al. Aggravating O3pollution due to NOemission control in eastern China [J]. Science of The Total Environment, 2019,677:732-744.

[2] 呂 鑫,侯雪偉,盧 文.洲際傳輸對(duì)我國(guó)對(duì)流層臭氧影響的數(shù)值模擬[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(2):537-547.

Lv X, Hou X, Lu W. Numerical simulation of the impact of intercontinental transmission on tropospheric ozone in China [J]. China Environmental Science, 2021,41(2):537-547.

[3] Wang T, Nie W, Gao J, et al. Air quality during the 2008 Beijing Olympics: secondary pollutants and regional impact [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(16):7603-7615.

[4] 王雪松,李金龍,張遠(yuǎn)航,等.北京地區(qū)臭氧污染的來(lái)源分析[J]. 中國(guó)科學(xué)(B輯:化學(xué)), 2009,39(6):548-559.

Wang X, Zhang Y, Xie S, et al. Ozone source attribution during a severe photochemical smog episode in Beijing, China [J]. Science in China Series B: Chemistry, 2009,39(6):548-559.

[5] 姚 青,馬志強(qiáng),郝天依,等.京津冀區(qū)域臭氧時(shí)空分布特征及其背景濃度估算 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(11):4999-5008.

Yao Q, Ma Z, Hao T, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2021,41(11):4999-5008.

[6] Yuan J, Ling Z, Wang Z, et al. PAN–precursor relationship and process analysis of PAN variations in the Pearl River Delta Region [J]. Atmosphere, 2018,9(10):372.

[7] Xue L, Wang T, Louie P K K, et al. Increasing external effects negate local efforts to control ozone air pollution: A case study of Hong Kong and implications for other Chinese Cities [J]. Environmental Science & Technology, 2014,48(18):10769-10775.

[8] 董 浩,高 超,孫 程,等.北京市大興區(qū)大氣中過(guò)氧乙酰硝酸酯的監(jiān)測(cè)與特征研究[J]. 環(huán)境科技, 2021,34(3):38-42.

Dong H, Gao C, Sun C, et al. Monitoring and characteristics of peroxyacetyl nitrate in the atmosphere of Beijing Daxing [J]. Environmental Science and Technology, 2021,34(3):38-42.

[9] 廖敏萍,龔道程,王少霞,等.國(guó)慶期間南嶺背景大氣中PAN的濃度特征與來(lái)源[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(6):2493-2503.

Liao M, Gong D, Wang S, et al. Concentration characteristics and sources of PAN at Nanling background station during the National Day holidays [J]. China Environmental Science, 2021,41(6):2493- 2503.

[10] Liu Y, Shen H, Mu J, et al. Formation of peroxyacetyl nitrate (PAN) and its impact on ozone production in the coastal atmosphere of Qingdao, North China [J]. Science of The Total Environment, 2021, 778:146265.

[11] Zhang G, Jing S, Xu W, et al. Simultaneous observation of atmospheric peroxyacetyl nitrate and ozone in the megacity of Shanghai, China: Regional transport and thermal decomposition [J]. Environmental Pollution, 2021,274:116570.

[12] Gong D, Liao M, Wu G, et al. Characteristics of peroxyacetyl nitrate (PAN) in the high-elevation background atmosphere of South-Central China: Implications for regional photochemical pollution [J]. Atmospheric Environment, 2021,254:118424.

[13] Sun M, Zhou Y, Wang Y, et al. Seasonal discrepancies in peroxyacetyl nitrate (PAN) and its correlation with ozone and PM2.5: Effects of regional transport from circumjacent industrial cities [J]. Science of The Total Environment, 2021,785:147303.

[14] Mcfadyen G G, Cape J N. Peroxyacetyl nitrate in eastern Scotland [J]. Science of The Total Environment, 2005,337(1-3):213-222.

[15] Liu L, Wang X, Chen J, et al. Understanding unusually high levels of peroxyacetyl nitrate (PAN) in winter in Urban Jinan, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2018,71:249-260.

[16] Zhang G, Mu Y, Liu J, et al. Seasonal and diurnal variations of atmospheric peroxyacetyl nitrate, peroxypropionyl nitrate, and carbon tetrachloride in Beijing [J]. Journal of Environmental Sciences, 2014, 26(1):65-74.

[17] Zhang G, Mu Y, Zhou L, et al. Summertime distributions of peroxyacetyl nitrate (PAN) and peroxypropionyl nitrate (PPN) in Beijing: Understanding the sources and major sink of PAN [J]. Atmospheric Environment, 2015,103:289-296.

[18] Qiu Y, Ma Z, Lin W, et al. A study of peroxyacetyl nitrate at a rural site in Beijing based on continuous observations from 2015 to 2019 and the WRF-Chem model [J]. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2020,14(4):71.

[19] Zhang J B, Xu Z, Yang G, et al. Peroxyacetyl nitrate (PAN) and peroxypropionyl nitrate (PPN) in urban and suburban atmospheres of Beijing, China [J]. Atmospheric chemistry and physics discussions, 2011,11(3):8173-8206.

[20] 楊 喆,趙錦慧,劉玉青,等.武漢市臭氧時(shí)空分布及環(huán)境變量影響分析[J]. 湖北大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2021,43(5):522-528.

Yang Z, Zhao J, Liu Y, et al. Analysis of the temporal and spatial distribution of ozone and the influence of environmental variables in Wuhan [J]. Journal of Hubei University (Nature Science), 2021,43(5): 522-528.

[21] 楊溟鋆,王詠薇,張 丹,等.重慶臭氧時(shí)空分布特征及其污染成因的初步分析[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2021,41(12):5026-5037.

Yang M, Wang Y, Zhang D, et al. A preliminary analysis of the characteristics of ozone and the cause of its pollution in Chongqing [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(12):5026-5037.

[22] 王 帥,丁俊男,王瑞斌,等.關(guān)于我國(guó)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位設(shè)置的思考[J]. 環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展, 2012,37(4):21-25.

Wang S, Ding J, Wang R, et al. Study on the settings of ambient air quality monitoring sites in China [J]. Environment and Sustainable Development, 2012,37(4):21-25.

[23] Gao T, Han L, Wang B, et al. Peroxyacetyl nitrate observed in Beijing in August from 2005 to 2009 [J]. Journal of Environmental Sciences, 2014,26(10):2007-2017.

[24] 姚 青,馬志強(qiáng),林偉立,等.天津夏季邊界層低層大氣中PAN和O3的輸送特征分析[J]. 環(huán)境科學(xué), 2019,40(1):67-75.

Yao Q, Ma Z, Lin W, et al. Transport Characteristics of PAN and O3in the lower atmosphere of the boundary layer in Tianjin in summer [J]. Environmental Science, 2019,40(1):67-75.

[25] 唐穎瀟,姚 青,蔡子穎,等.基于過(guò)程分析的京津冀區(qū)域典型城市臭氧成因[J/OL]. 環(huán)境科學(xué), 2021,1013227/j.hjkx.2021.09146.

Tang Y, Yao Q, Cai Z, et al. Exploring formation of ozone in typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei region using process analysis [J/OL]. Environmental Science, 2021,1013227/j.hjkx.2021.09146.

[27] Tuazon E C, Carter W P L, Atkinson R. Thermal decomposition of peroxyacetyl nitrate and reactions of acetyl peroxy radicals with NO and NO2over the temperature range 283-313K [J]. The Journal of Chemical Physics, 1991,95:2434-2437.

[28] Lafranchi B W, Wolfe G M, Thornton J A, et al. Closing the peroxy acetyl (PA) radical budget: observations of acyl peroxy nitrates (PAN, PPN, and MPAN) during BEARPEX 2007 [J]. Atmospheric chemistry and physics discussions, 2009,9(2):9879-9926.

[29] Zhang H, Xu X, Lin W, et al. Wintertime peroxyacetyl nitrate (PAN) in the megacity Beijing: Role of photochemical and meteorological processes [J]. Journal of Environmental Sciences, 2014,26:83-96.

[30] Liu L, Wang X, Chen J, et al. Understanding unusually high levels of peroxyacetyl nitrate (PAN) in winter in Urban Jinan, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2018,71:249-260.

致謝:本研究的現(xiàn)場(chǎng)觀(guān)測(cè)場(chǎng)地和儀器由北京康威能特環(huán)境技術(shù)有限公司提供,在此表示感謝.

Analysis of photochemical pollution potential of air masses from various cities in Beijing-Tianjin-Langfang border.

WANG Xing-feng1, WEI Wei1,2*, LI Rui1, CHEN Kang1, WANG Xiao-qi1,2, CHENG Shui-yuan1,2

(1.Faculty of Environment and Life, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2022,42(5):1985~1993

PAN online measurement, spatial source apportionment and reaction yield study were carried out in July of 2019 and 2021 in the border of Beijing, Tianjin and Hebei, to evaluate the photochemical pollution potential of air masses originating from surrounding cities. The observations showed that the mean of PAN in the studied days of 2021 was (0.89±0.21)×10-9, about 63.8% lower than that in the studied days of 2019 [(2.45±0.71)×10-9]. Due to the very short lifetime of PAN in summer, PAN in the border was mainly decided by the photochemical reactions of air masses from surrounding cities that carried the abundant precursors NOand VOCs. The yield rate of PAN presented the dual-peak pattern with the peak value of 3.08×10-9/h and 1.75×10-9/h respectively in July of 2019 and 2021, which was consistent with the interannual variation of PAN concentration. The higher values of potential source contribution function (PSCF) of PAN appeared within 50 km southeast of the PAN observation site in both studied months, indicating the bigger contribution of air mass transport from Tianjin to PAN in the border. The PAN formation potential and precursor NO2were both the highest when the observation site was absolutely controlled by Tianjin air masses, which was about 2.03 and 2.01 as higher as those under Beijing air masses, and about 1.53 and 1.21 as higher as those under Langfang air masses. These indicated that the photochemical pollution potential of Tianjin air masses was the highest, which prominence compared to Beijing air masses mainly resulted from NOand which compared to Langfang air masses resulted from both NOand VOCs precursors.

PAN;photochemical pollution potential;Beijing-Tianjin-Lang region;urban air mass

X51

A

1000-6923(2022)05-1985-09

王興鋒(1996-),男,河南南陽(yáng)人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事環(huán)境規(guī)劃與區(qū)域污染防治研究.發(fā)表論文2篇.

2021-10-27

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51978010,52022005)

*責(zé)任作者, 研究員, weiwei@bjut.edu.cn

猜你喜歡
潛勢(shì)光化學(xué)觀(guān)測(cè)點(diǎn)
賀蘭山沿山地區(qū)強(qiáng)對(duì)流潛勢(shì)預(yù)報(bào)方法研究
臨渙選煤廠(chǎng)浮選效果評(píng)價(jià)與尾煤再選潛勢(shì)分析
光化學(xué)反應(yīng)在生物材料表面修飾中的應(yīng)用
氨對(duì)甲苯二次有機(jī)氣溶膠生成潛勢(shì)影響的實(shí)驗(yàn)研究
扎龍濕地蘆葦空氣負(fù)離子濃度觀(guān)測(cè)研究
洛陽(yáng)市老城區(qū)西大街空間形態(tài)與熱環(huán)境耦合關(guān)系實(shí)測(cè)研究
“烈日晴空” 當(dāng)心光化學(xué)污染
沉降觀(guān)測(cè)在信陽(yáng)市中樂(lè)百花酒店B座沉降觀(guān)測(cè)中的應(yīng)用
“適者生存”?
化學(xué)與環(huán)境污染
蒙山县| 资源县| 陵水| 四平市| 闵行区| 沂源县| 白水县| 阜宁县| 卢湾区| 湘西| 古浪县| 岗巴县| 鄱阳县| 全椒县| 陇川县| 光山县| 石棉县| 荃湾区| 黑山县| 揭东县| 昌平区| 突泉县| 茌平县| 永寿县| 桃园县| 灵璧县| 抚州市| 东明县| 安图县| 高唐县| 铜山县| 咸阳市| 化州市| 通城县| 广昌县| 五寨县| 大姚县| 来安县| 汉源县| 格尔木市| 颍上县|