陳君巖， 高璞珍， 谷海峰， 于匯宇

(哈爾濱工程大學(xué) 核安全與仿真技術(shù)重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 哈爾濱 150001)

目前以“玲瓏一號(hào)”為代表的小型反應(yīng)堆，為了減小反應(yīng)堆的體積，取消了安全殼內(nèi)的專設(shè)噴淋系統(tǒng)。當(dāng)事故發(fā)生時(shí)，依靠安全殼內(nèi)的自然去除行為去除放射性氣溶膠[1]。自然去除的主要沉積機(jī)理為重力沉降、布朗擴(kuò)散、熱泳和擴(kuò)散泳。在氣溶膠沉積過(guò)程中雖然微米級(jí)顆粒的數(shù)量濃度較少，但由于其粒徑較大使得其質(zhì)量濃度占比很高，重力沉降相較于其他去除機(jī)制對(duì)于大粒徑氣溶膠的去除速率較快，使得重力對(duì)于微米級(jí)氣溶膠去除占據(jù)主導(dǎo)位置。安全殼內(nèi)的氣溶膠除卻微米級(jí)氣溶膠外，還存在很多粒徑小數(shù)量濃度高的亞微米級(jí)氣溶膠[2]，并且這些亞微米級(jí)氣溶膠由于衰減很慢，很容易在安全殼完整性受到破壞時(shí)，泄漏到環(huán)境中去，給周邊人員及環(huán)境造成損害，因此安全殼內(nèi)亞微米氣溶膠的濃度監(jiān)測(cè)對(duì)于核電廠事故應(yīng)急措施的制定具有重要的參考價(jià)值。安全殼內(nèi)亞微米氣溶膠由于粒徑小，濃度高，使得發(fā)生聚并的概率極高，當(dāng)亞微米尺寸的氣溶膠聚并成為大尺寸顆粒時(shí)，重力沉降效果會(huì)顯著增強(qiáng)，但是這個(gè)增強(qiáng)幅度目前并未有切確結(jié)論，需要進(jìn)行深入研究。目前對(duì)于氣溶膠聚并行為的模型計(jì)算主要采用離散法[3]、蒙特卡洛法[4]和矩方法[5]，不同的計(jì)算方法僅針對(duì)不同的應(yīng)用環(huán)境具有各自的優(yōu)點(diǎn)和不足，方法本身并沒(méi)有真正是孰優(yōu)孰劣。

對(duì)于氣溶膠重力沉降的研究，學(xué)者在CSE實(shí)驗(yàn)平臺(tái)[6]、GRACE實(shí)驗(yàn)平臺(tái)[7]、TOSQAN實(shí)驗(yàn)平臺(tái)[8]和THAI實(shí)驗(yàn)平臺(tái)[9]上均有開(kāi)展。但CSE實(shí)驗(yàn)平臺(tái)并未設(shè)計(jì)壁溫控制系統(tǒng)，其所開(kāi)展的沉降實(shí)驗(yàn)為瞬態(tài)實(shí)驗(yàn)，對(duì)氣溶膠沉降規(guī)律的研究較為粗糙；GRACE實(shí)驗(yàn)平臺(tái)體積較小，在軸向高度上的沉降距離較短，只得到了氣溶膠沉降效果與顆粒粒徑的關(guān)系；TOSQAN和THAI實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，所開(kāi)展的實(shí)驗(yàn)多為嚴(yán)重事故下安全殼內(nèi)的熱工水力參數(shù)變化和氫氣、氣溶膠、碘的去除行為特性等實(shí)驗(yàn)，對(duì)氣溶膠的重力沉降行為研究相對(duì)較少。

由于實(shí)驗(yàn)的角度很難分離重力沉降過(guò)程中的聚并效應(yīng)，本文擬從數(shù)值模擬的角度建立顆粒的聚并模型，并耦合重力沉降，通過(guò)控制聚并模型的開(kāi)啟，在不同工況下監(jiān)測(cè)氣溶膠數(shù)量和質(zhì)量濃度的變化，研究不同熱工條件下聚并對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的影響規(guī)律。并且目前重力沉降數(shù)據(jù)相對(duì)缺少，將自主開(kāi)展熱態(tài)環(huán)境下氣溶膠的重力沉降實(shí)驗(yàn)，以驗(yàn)證耦合模型的精確度。本文計(jì)算中需要使用完整的粒徑譜隨時(shí)間的演變值，所以使用離散分區(qū)法建立氣溶膠的聚并模型。

1 氣溶膠聚并與沉降模型建立

本模型主要包含2部分，一部分為通過(guò)離散分區(qū)法建立的考慮布朗聚并和重力聚并的聚并模型，另一部分是氣溶膠的重力沉降模型。

1.1 氣溶膠聚并模型

粒子群平衡方程(population balance equation，PBE)可以用來(lái)描述粒子系統(tǒng)的演變過(guò)程，也被稱為Smoluchowski方程，方程的連續(xù)為：

(1)

本文中使用離散分區(qū)法求解PBE方程[10]，即可得到顆粒的演變過(guò)程。粒子在計(jì)算中被簡(jiǎn)化為具有特定密度和粒徑的球形顆粒。當(dāng)考慮安全殼內(nèi)壁面與內(nèi)部混合氣體無(wú)溫差時(shí)，高溫高濕條件下的氣溶膠聚并機(jī)理主要為布朗聚并和重力聚并。

布朗運(yùn)動(dòng)是微粒永不停息無(wú)規(guī)則運(yùn)動(dòng)的反映，克努森數(shù)Kn是反應(yīng)粒子擴(kuò)散能力的重要參數(shù)：

Kn=2λ/dp

(2)

式中：dp為顆粒的直徑，m；λ為流體分子的平均自由程，常溫常壓下空氣分子的平均自由程為67.3 nm。

由于計(jì)算環(huán)境為高溫高濕條件，需要對(duì)粒子在熱態(tài)條件下的平均自由程進(jìn)行修正，當(dāng)環(huán)境溫度為非標(biāo)準(zhǔn)狀況時(shí)，分子的平均自由程λ修正公式為[11]：

(3)

μg為非標(biāo)(含有蒸汽份額)時(shí)：

(4)

式中：x為蒸氣的摩爾份額；μw為飽和水蒸汽的動(dòng)力粘度，Pa·m；μa為空氣的動(dòng)力粘度，Pa·m；Mw為水蒸汽的摩爾質(zhì)量，g/mol；Ma為空氣的摩爾質(zhì)量，g/mol。

本文中使用的氣溶膠粒徑為0.1～1 μm，初始的數(shù)量中值粒徑為0.3 μm，計(jì)算可知粒子處于近連續(xù)區(qū)，其對(duì)應(yīng)的布朗聚并核函數(shù)為[12]：

(5)

式中：kB為Boltzmann常數(shù)，取值為1.381×10-23J/K；Cn為Stokes-Cunninghan滑移修正系數(shù)；vi為分區(qū)為i的粒子體積，m3。

本文中由于計(jì)算參數(shù)為高溫高壓條件，所以滑移修正系數(shù)使用Willeke曾從理論上推導(dǎo)適用于高溫條件下的修正系數(shù)表達(dá)式：

(6)

由于重力所引起的粒子之間的聚并現(xiàn)象，其核函數(shù)表達(dá)式為：

(vi1/3+vj1/3)2|Cn(vi1/3)vi2/3-Cn(vj1/3)vj2/3|

(7)

式中vc為vi和vj中較小的粒徑體積；γ為碰撞形狀系數(shù)；χ為動(dòng)力形狀因子。

當(dāng)氣溶膠粒子對(duì)氣體流動(dòng)可以忽略時(shí)，ε0為：

(8)

當(dāng)考慮布朗聚并和重力聚并時(shí)，總的聚并核函數(shù)的表達(dá)式為：

(9)

(10)

1.2 氣溶膠沉降模型

為研究重力沉降對(duì)氣溶膠的去除作用，假設(shè)安全殼模擬體內(nèi)載氣與氣溶膠均勻混合，氣溶膠在安全殼模擬體內(nèi)由于重力效應(yīng)引起的沉降速率可以使用具有Cunningham滑移修正因子的Stokes方程來(lái)進(jìn)行計(jì)算[13]：

(11)

式中：vs為氣溶膠粒子的沉積速率，m/s；ρp為氣溶膠粒子的密度，kg/m3；r為氣溶膠粒子的半徑，m；μ為氣體動(dòng)力粘度，Pa·s。

使用式(9)的假設(shè)條件是氣溶膠粒子為實(shí)心球體，但實(shí)際上氣溶膠粒子絕大多數(shù)為有空隙和非規(guī)則球體，因此在式(9)中的分母項(xiàng)引入動(dòng)力形狀因子χ[14]，則修正后可以用于有空隙和非規(guī)則球體的氣溶膠重力沉降速率為：

(12)

對(duì)于氣溶膠的形狀修正因子，使用Melcor程序中的修正公式為：

χ=γ=α-1/3

(13)

(14)

式中：ε為氣溶膠顆粒的密實(shí)系數(shù)；ρw為水的密度，kg/m3。

在本文實(shí)驗(yàn)中，由于使用的氣溶膠為粉末狀的TiO2，并且所處環(huán)境為高溫高濕條件，氣溶膠的動(dòng)態(tài)形狀因子χ=1.12。

2 氣溶膠聚并及重力沉降實(shí)驗(yàn)臺(tái)架

為研究高溫高濕條件下聚并對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的影響，設(shè)計(jì)并建造了如圖1所示的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。實(shí)驗(yàn)平臺(tái)主要包括安全殼模擬體、氣體供應(yīng)系統(tǒng)、壁溫控制系統(tǒng)、熱工參數(shù)采集與控制系統(tǒng)、光學(xué)顆粒計(jì)數(shù)器與取樣預(yù)處理系統(tǒng)。其中安全殼模擬體采用分段式圓柱體結(jié)構(gòu)，總高6 m，分為頂部封頭，中部筒體和底部地坑3部分，中部筒體高度為3 m，內(nèi)直徑為2 m，總?cè)莘e為12.7 m3。壁溫控制系統(tǒng)為3段式設(shè)計(jì)，通過(guò)電加熱器和換熱器配合使用來(lái)實(shí)現(xiàn)安全殼模擬體的壁面溫度控制。本實(shí)驗(yàn)中使用的氣溶膠發(fā)生器為RBG2000型固體粉末發(fā)生器，實(shí)驗(yàn)中使用的氣溶膠為多分散TiO2氣溶膠。為了避免由于氣溶膠遷移造成的氣溶膠濃度不均勻的現(xiàn)象，影響實(shí)驗(yàn)的結(jié)果分析，本文實(shí)驗(yàn)中控制了氣溶膠的重力沉降高度為1.8 m。使用WELAS promo 3000HP型光學(xué)顆粒計(jì)數(shù)器來(lái)開(kāi)展氣溶膠的連續(xù)取樣工作。為了保證光學(xué)顆粒計(jì)數(shù)器在高溫高濕條件下可以正常進(jìn)行氣溶膠的采樣分析工作，自主研發(fā)了適用于高溫高濕環(huán)境下的氣溶膠取樣預(yù)處理系統(tǒng)。通過(guò)取樣預(yù)處理系統(tǒng)與光學(xué)顆粒計(jì)數(shù)器配合工作，可以實(shí)現(xiàn)高溫高濕條件下的氣溶膠高精度采樣。實(shí)驗(yàn)裝置中的熱工參數(shù)通過(guò)熱工參數(shù)采集與控制系統(tǒng)進(jìn)行采集與顯示。

圖1 氣溶膠聚并及重力沉降實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental equipment for aerosol coagulation and gravity sedimentation

實(shí)驗(yàn)過(guò)程主要包括安全殼模擬體壁面溫度調(diào)節(jié)、氣溶膠配送、安全殼模擬體內(nèi)壓力調(diào)節(jié)與氣溶膠取樣。實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前，需要通過(guò)壁溫控制系統(tǒng)與氣體配送系統(tǒng)中的蒸汽配送來(lái)對(duì)安全殼模擬體的壁面進(jìn)行升溫，使得壁面溫度高于實(shí)驗(yàn)所需的混合氣體溫度2～3 ℃。當(dāng)模擬體壁面溫度達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需時(shí)，開(kāi)啟氣溶膠配送系統(tǒng)，監(jiān)測(cè)模擬體內(nèi)的氣溶膠濃度，使得初始模擬體內(nèi)的氣溶膠數(shù)量濃度達(dá)到約100 000個(gè)/cm3時(shí)，當(dāng)氣溶膠數(shù)量濃度達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需后關(guān)閉模擬體的排氣閥，經(jīng)過(guò)氣體配送系統(tǒng)中空氣和蒸汽的定量配送，使得模擬體內(nèi)的壓力與蒸汽份額參數(shù)達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需，之后封閉安全殼模擬體，靜置一段時(shí)間。當(dāng)模擬體內(nèi)的氣溶膠數(shù)量濃度穩(wěn)定后，通過(guò)布置在模擬體中心位置處的氣溶膠取樣管，進(jìn)行氣溶膠的連續(xù)取樣工作，并分析其數(shù)量和質(zhì)量濃度隨粒徑的變化規(guī)律。

3 聚并及沉降結(jié)果與討論

為了更好地研究事故條件下聚并對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的影響規(guī)律，對(duì)于所建立的聚并耦合重力去除的模型需要通過(guò)相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證，之后通過(guò)不同的熱工參數(shù)輸入，并控制聚并模型的開(kāi)啟與否進(jìn)行相關(guān)研究。

3.1 模型驗(yàn)證

在使用所建模型分離聚并和重力沉降機(jī)制探討相關(guān)問(wèn)題之前，先對(duì)本模型的聚并和重力沉降預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。通過(guò)使用壓力0.4 MPa，蒸汽份額35%條件下進(jìn)行的氣溶膠聚并和重力沉降實(shí)驗(yàn)所得數(shù)據(jù)與模型計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比對(duì)，從數(shù)量濃度衰減曲線和某一時(shí)刻氣溶膠粒徑譜這2部分驗(yàn)證模型的相對(duì)偏差。實(shí)驗(yàn)與模型預(yù)測(cè)所得到的數(shù)量濃度隨時(shí)間的衰減曲線比對(duì)結(jié)果如圖2所示，實(shí)驗(yàn)值的誤差棒為實(shí)驗(yàn)所得該時(shí)刻數(shù)量濃度的5%。數(shù)量濃度隨時(shí)間的衰減曲線比對(duì)可以發(fā)現(xiàn)，模型在此實(shí)驗(yàn)工況下的預(yù)測(cè)結(jié)果較好，每一時(shí)刻，模型預(yù)測(cè)與實(shí)驗(yàn)所得數(shù)量濃度的相對(duì)偏差均在實(shí)驗(yàn)所得數(shù)量濃度的5%以內(nèi)。

圖2 0.4 MPa蒸汽份額35%時(shí)數(shù)量濃度隨時(shí)間的衰減曲線Fig.2 Decay curves of quantity concentration with time at 0.4 MPa vapor share of 35%

驗(yàn)證了模型對(duì)氣溶膠聚并和重力沉降發(fā)生時(shí)數(shù)量濃度衰減趨勢(shì)的預(yù)測(cè)情況后，截取實(shí)驗(yàn)開(kāi)始后第14 400 s時(shí)的實(shí)驗(yàn)所得氣溶膠粒徑譜，比對(duì)模型在此時(shí)刻的粒徑譜分布情況，驗(yàn)證模型在此工況下各個(gè)粒徑氣溶膠數(shù)量濃度的預(yù)測(cè)偏差程度，比對(duì)結(jié)果如圖3所示。氣溶膠聚并和重力沉降模型對(duì)于此工況下無(wú)論大粒徑還是小粒徑氣溶膠的數(shù)量濃度都有較好的預(yù)測(cè)結(jié)果，偏差程度較小。通過(guò)實(shí)驗(yàn)值和模擬計(jì)算結(jié)果所得的數(shù)量濃度隨時(shí)間衰減曲線和第14 400 s時(shí)粒徑譜的比對(duì)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，氣溶膠聚并和重力沉降模型可以較好的預(yù)測(cè)亞微米氣溶膠在熱態(tài)環(huán)境下的演變過(guò)程。

圖3 0.4 MPa蒸汽份額35%條件下第14 400 s時(shí)實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果的粒徑譜對(duì)比圖Fig.3 Comparison of particle size spectra between experimental and simulated results at 14 400 s with a vapor share of 35% at 0.4 MPa

為了探究事故條件下，聚并效應(yīng)對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的影響，選取了反應(yīng)堆一回路極限失壓下，安全殼內(nèi)溫度和壓力變化曲線中若干個(gè)熱工參量拐點(diǎn)作為模型計(jì)算參量，見(jiàn)表1所示，其中7組工況的初始索特平均平均直徑(sauter mean diameter,SMD)為0.48 μm，氣溶膠初始濃度為100 000個(gè)/cm3。

表1 模型計(jì)算熱態(tài)參量Table 1 Thermal parameters calculated by the model

3.2 亞微米與微米氣溶膠重力去除速率比對(duì)

事故條件下，釋放到環(huán)境中的氣溶膠50%以上都是微米和亞微米級(jí)的顆粒，并且從重力沉降的去除公式中可以看出重力沉降速度與氣溶膠粒徑尺寸有著顯著關(guān)系，為了探究在考慮聚并效應(yīng)時(shí)亞微米級(jí)氣溶膠比微米級(jí)氣溶膠的衰減緩慢程度，使用實(shí)驗(yàn)所得的亞微米氣溶膠粒徑譜圖4(a)和相同分布情況的微米級(jí)氣溶膠粒徑譜圖4(b)，在工況3的條件下，計(jì)算得到氣溶膠的去除率隨時(shí)間的變化關(guān)系，如圖5所示。

圖4 微米級(jí)和亞微米級(jí)氣溶膠粒徑譜的初始計(jì)算分布Fig.4 Initial calculated distribution of particle size spectra for micron and submicron aerosols

圖5 微米級(jí)和亞微米級(jí)氣溶膠的質(zhì)量去除率隨時(shí)間變化Fig.5 The mass removal rate of micron and submicron aerosols as a function of time

從圖5的質(zhì)量去除率隨時(shí)間的去除曲線可以發(fā)現(xiàn)，重力沉降開(kāi)始3 600 s時(shí)，亞微米氣溶膠才去除了3.6%，但微米級(jí)氣溶膠已經(jīng)去除了75%。微米級(jí)氣溶膠在3 600 s后隨著時(shí)間的推移單位時(shí)間內(nèi)的去除率增幅變緩，但到18 800 s時(shí)，質(zhì)量去除率已經(jīng)接近96%。反觀亞微米氣溶膠，18 800 s時(shí)，質(zhì)量去除率為16.5%，則可以認(rèn)為在此工況下，若氣溶膠粒徑譜囊括亞微米和微米級(jí)氣溶膠時(shí)，18 800 s后僅考慮重力對(duì)亞微米級(jí)氣溶膠濃度的影響即可。

為了分析微米和亞微米級(jí)氣溶膠重力沉降造成質(zhì)量去除率變化差異顯著的原因，繪制了覆蓋亞微米和微米級(jí)氣溶膠在工況3條件下的氣溶膠重力沉降速率隨粒徑的分布曲線如圖6所示，并且抽出其中亞微米級(jí)氣溶膠重力沉降速率部分，形成了圖6(b)。從圖6可以發(fā)現(xiàn)，對(duì)比于亞微米級(jí)氣溶膠，微米級(jí)氣溶膠普遍沉降速率都要高出一個(gè)甚至幾個(gè)數(shù)量級(jí)。亞微米級(jí)氣溶膠重力沉降速率普遍在10×10-5m/s以下，2 μm氣溶膠的重力沉降速率為47×10-5m/s，5 μm氣溶膠的重力沉降速率已經(jīng)達(dá)到了262×10-5m/s。

圖6 微米和亞微米級(jí)氣溶膠重力沉降速率隨粒徑的變化曲線Fig.6 Gravity deposition rate of micrometer and submicron aerosols as a function of particle size

3.3 熱態(tài)參數(shù)與幾何參數(shù)對(duì)氣溶膠重力沉降的影響

本文研究了亞微米氣溶膠在重力作用下，具有沉積較為緩慢的特點(diǎn)，并通過(guò)改變亞微米氣溶膠的熱態(tài)沉積參數(shù)和沉積發(fā)生時(shí)安全殼的幾何參數(shù)，探究熱態(tài)參數(shù)和幾何結(jié)構(gòu)對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的加速程度。

為了防止初始時(shí)刻粒徑譜在計(jì)算過(guò)程中引入的少許偏差，研究中初始時(shí)刻粒徑譜均使用圖4(a)所示的粒徑分布圖。不同熱態(tài)參數(shù)條件下(工況1、3、5、6、7)，氣溶膠質(zhì)量去除速率隨時(shí)間的變化曲線如圖7所示，重力沉降體積和表面積的比值發(fā)生改變時(shí)(工況2、3、4)，氣溶膠質(zhì)量去除率隨時(shí)間的變化曲線如圖8所示。

從圖7中可以看出，溫度可以加速亞微米氣溶膠的重力沉降效率，壓力對(duì)重力沉降速率有少許的抑制作用。并且經(jīng)過(guò)43 200 s的計(jì)算，圖例中的5種沉積環(huán)境下的質(zhì)量去除率分別為41.6%、33.2%、34.2%、36.7%和34.5%，可見(jiàn)熱態(tài)參數(shù)雖然對(duì)亞微米氣溶膠的重力去除率有影響，但是加速和抑制效果并不明顯。從圖8中相同熱態(tài)環(huán)境不同沉積比例下(工況2、3、4)3條變化幅度差距較大的曲線可以看出，安全殼的幾何結(jié)構(gòu)對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降效率存在顯著影響。當(dāng)沉積面積和體積的比值從30降到10時(shí)，重力沉降43 200 s時(shí)的質(zhì)量去除率從27.2%升至47.5%，這種上升幅度遠(yuǎn)超溫度對(duì)重力沉降的加速程度。

圖7 不同熱態(tài)參數(shù)條件下，氣溶膠質(zhì)量去除速率隨時(shí)間的變化曲線Fig.7 The curves of aerosol mass removal rate with time under different thermal parameters

圖8 沉積比改變時(shí)，氣溶膠沉積過(guò)程隨時(shí)間的變化曲線Fig.8 The curves of aerosol deposition process with time when the deposition ratio was changed

3.4 聚并對(duì)重力沉降的加速作用探究

在不同熱工計(jì)算環(huán)境下，通過(guò)控制聚并機(jī)理是否參加，得到了不同熱態(tài)環(huán)境下，考慮聚并機(jī)制下的氣溶膠重力沉降引起的質(zhì)量去除率隨時(shí)間的變化，和不考慮聚并機(jī)制下的氣溶膠重力沉降引起的質(zhì)量去除率隨時(shí)間的變化，如圖9所示。在相同時(shí)刻下，考慮聚并機(jī)制下重力沉降對(duì)氣溶膠的質(zhì)量去除率高于不考慮聚并機(jī)制下的去除率，并且這種增長(zhǎng)幅度隨熱態(tài)參數(shù)和時(shí)間的發(fā)展存在變化。圖10所示的各個(gè)熱態(tài)參數(shù)下聚并對(duì)質(zhì)量去除率增幅比率隨時(shí)間的變化圖。以壓力為0.4 MPa、溫度為109.3 ℃的曲線為例，計(jì)算開(kāi)始后的第3 600 s時(shí)刻，聚并的增幅比率為56.8%，隨著時(shí)間的推移，到43 200 s時(shí)，增幅比率為49.6%。并且在相同時(shí)刻，隨著溫度的升高，增幅比在增加，隨著壓力的升高，增幅比減少。

3.5 聚并對(duì)亞微米氣溶膠的影響研究

為了進(jìn)一步探究熱態(tài)參數(shù)對(duì)重力沉降速率的影響和考慮聚并機(jī)制時(shí)，熱態(tài)參數(shù)和時(shí)間對(duì)重力沉降的增幅比率不同這些問(wèn)題，在不考慮重力沉降機(jī)制時(shí)，在不同熱態(tài)環(huán)境下計(jì)算了不同時(shí)刻氣溶膠數(shù)量濃度和粒徑譜的分布情況，如圖11～13所示。

圖9 聚并機(jī)制是否考慮時(shí)質(zhì)量去除率隨時(shí)間的變化曲線Fig.9 The curves of mass removal rate with time when the coagulation mechanism is considered or not

從圖11中，歸一化數(shù)量濃度隨時(shí)間的變化曲線和中值粒徑的增長(zhǎng)幅度可以發(fā)現(xiàn)，溫度會(huì)加速氣溶膠的聚并概率，使得小尺寸氣溶膠數(shù)量濃度降低很快，并且壓力對(duì)聚并存在些許抑制作用，使得氣溶膠數(shù)量濃度降低速率較為緩慢，但加速和抑制的效果并不是很顯著。工況3條件計(jì)算得到的氣溶膠聚并機(jī)制對(duì)不同尺寸氣溶膠數(shù)量濃度和質(zhì)量濃度的影響曲線可以發(fā)現(xiàn)，雖然小尺寸氣溶膠的數(shù)量濃度占比很高，但其質(zhì)量濃度占比很低，0.8 μm及以下粒徑的氣溶膠隨著時(shí)間的推移會(huì)向大尺寸粒徑方向發(fā)展。

以上這2點(diǎn)因素就使得聚并會(huì)加速氣溶膠的重力沉降效應(yīng)，并且由于熱態(tài)參數(shù)對(duì)聚并效應(yīng)的影響幅度較小，使得相同時(shí)刻，質(zhì)量去除增幅比隨熱態(tài)參數(shù)的區(qū)別并不顯著，并且由于隨著時(shí)間發(fā)展，聚并和沉積效應(yīng)使得各尺寸氣溶膠的數(shù)量濃度降低，導(dǎo)致氣溶膠顆粒間的聚并概率降低，以至于隨著時(shí)間的發(fā)展，聚并對(duì)質(zhì)量去除增幅的比率在不斷降低。

圖10 各個(gè)熱態(tài)參數(shù)下聚并對(duì)質(zhì)量去除率增幅比率隨時(shí)間的變化Fig.10 The change of the rate of increase of mass removal rate by aggregation with time for each thermal parameter

圖11 聚并機(jī)制下氣溶膠數(shù)量濃度和中值粒徑隨時(shí)間的變化Fig.11 Variation of aerosol number concentration and median particle size with time under coagulation mechanism

圖12 聚并機(jī)制下氣溶膠數(shù)量濃度和質(zhì)量濃度隨粒徑的變化曲線Fig.12 The curves of aerosol quantity concentration and mass concentration with particle size under coagulation mechanism

3.6 布朗聚并在事故條件下氣溶膠聚并的占比

本模型中考慮了布朗聚并和重力聚并2種因素，通過(guò)逐步剝離聚并機(jī)理，得到了圖13所示的不同聚并機(jī)制下數(shù)量濃度隨時(shí)間的衰減曲線。通過(guò)圖13可以看出，在本模型中，雖然主觀考慮了重力聚并機(jī)理，但是通過(guò)計(jì)算可以發(fā)現(xiàn)，聚并中布朗聚并所占的比例遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于重力聚并。布朗聚并從機(jī)理上是由于氣溶膠粒子發(fā)生布朗運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生碰撞，使得小尺寸顆粒形成大尺寸顆粒的過(guò)程。由于溫度升高會(huì)加劇布朗運(yùn)動(dòng)的程度，所以在相同壓力下，蒸汽份額越高，亞微米氣溶膠粒子的聚并效果越明顯。反而在相同蒸汽份額下，壓力越高，布朗運(yùn)動(dòng)的活度越低，則使得亞微米氣溶膠粒子的聚并效果較差。

3.7 氣溶膠密度對(duì)氣溶膠重力沉降的影響

事故條件下，安全殼內(nèi)彌散的氣溶膠種類繁多，如UO2、U8O3、B2O3等物質(zhì)，這些顆粒的密度相差較大，在重力作用下的沉積速率也存在差異。在工況3的熱態(tài)環(huán)境下，改變計(jì)算模型中氣溶膠的物性參數(shù)，得到了不同種類氣溶膠質(zhì)量去除率隨時(shí)間的變化曲線如圖14所示。計(jì)算過(guò)程中涉及到的非吸濕性顆粒有UO2(10.96 g/cm3)、U3O8(8.3 g/cm3)、TeO3(5.075 g/cm3)、TiO2(4.17 g/cm3)與B2O3(2.46 g/cm3)。

由于本文只考慮亞微米級(jí)氣溶膠的沉積過(guò)程，并且為了更加精準(zhǔn)地得到顆粒密度對(duì)重力沉降的影響，避免其他因素的擾動(dòng)，在計(jì)算過(guò)程中，表2中不同顆粒物的初始計(jì)算粒徑譜需設(shè)置一致，分布情況見(jiàn)圖4(a)所示。

顆粒密度對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降速率也存在較大的影響，聚并和重力沉降機(jī)制共同作用下的43 200 s時(shí)UO2氣溶膠的質(zhì)量去除率已經(jīng)接近56%，而密度最小的B2O3顆粒的質(zhì)量去除率僅為25.7%。從圖14可以發(fā)現(xiàn)，相同沉積時(shí)間內(nèi)，對(duì)于不同密度的顆粒，在考慮聚并機(jī)制和不考慮聚并機(jī)制條件下發(fā)生重力沉降時(shí)的質(zhì)量去除率存在很大差異。以每一時(shí)刻不考慮聚并機(jī)制時(shí)發(fā)生重力沉降的質(zhì)量去除率為基礎(chǔ)，形成了如圖15所示的不同顆粒密度下聚并對(duì)氣溶膠重力沉降的影響曲線。密度越高的顆粒，聚并對(duì)氣溶膠的重力沉降加速程度就越小，對(duì)于UO2顆粒，聚并對(duì)質(zhì)量去除率的增幅約25%，對(duì)于B2O3顆粒，聚并對(duì)質(zhì)量去除率的增幅約80%。

圖13 不同聚并機(jī)理參與時(shí)相對(duì)數(shù)量濃度隨時(shí)間的衰減變化Fig.13 The relative quantity concentration decays with time when different aggregation mechanisms are involved

圖14 氣溶膠顆粒密度對(duì)氣溶膠重力沉降的影響曲線Fig.14 The change curve of aerosol particle density on aerosol gravity deposition

圖15 不同顆粒密度下聚并對(duì)氣溶膠重力沉降的影響曲線Fig.15 The change curves of agglomeration on aerosol gravity deposition at different particle densities

4 結(jié)論

1)亞微米氣溶膠由于重力沉降引起的質(zhì)量濃度去除比率較為緩慢；安全殼的幾何結(jié)構(gòu)對(duì)亞微米氣溶膠的沉積效率影響更為顯著，溫度和壓力雖然對(duì)亞微米氣溶膠的重力沉降存在影響，但是影響幅度相對(duì)較小。

2)隨著時(shí)間的推移，聚并對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降的增幅比率逐漸降低。

3)溫度會(huì)加速亞微米氣溶膠之間的聚并效應(yīng)，壓力會(huì)抑制亞微米氣溶膠之間的聚并效應(yīng)，但是加速和抑制的效果并不顯著；雖然在重力沉降過(guò)程中主觀考慮了重力聚并機(jī)制，但在聚并過(guò)程中，布朗聚并占據(jù)主導(dǎo)地位，重力聚并的貢獻(xiàn)可以忽略。

4)顆粒密度對(duì)亞微米氣溶膠重力沉降速率存在較大的影響，并且密度越高的顆粒，聚并對(duì)氣溶膠的重力沉降加速程度就越小。