陳 揚(yáng)，胡欽紅，趙建華，蒙冕模，尹 娜，張曉貝，許格非，劉惠民

［1. 山東省深層油氣重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580； 2. 中國(guó)石油大學(xué)（華東）地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580；3. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)試點(diǎn)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266071； 4. 得克薩斯大學(xué)阿靈頓分校，得克薩斯州 阿靈頓 76019；5. 中國(guó)石化勝利油田分公司，山東 東營(yíng) 257000］

國(guó)際上對(duì)頁(yè)巖的研究工作主要集中于海相沉積中，如美國(guó)Western Gulf 盆地的Eagle Ford 頁(yè)巖和Fort Worth 盆地中的Barnett 頁(yè)巖［1-3］。而近些年在陸相盆地中也發(fā)現(xiàn)了大量具有頁(yè)巖油勘探開發(fā)潛力的頁(yè)巖層段，如印度尼西亞Sumatra 盆地的Brown 頁(yè)巖和美國(guó)Uinta 盆地的Green River 組頁(yè)巖［4-6］。中國(guó)的陸相頁(yè)巖油勘探也陸續(xù)在渤海灣盆地、南襄盆地和三塘湖盆地等地區(qū)中取得了重要進(jìn)展［7-10］。

中國(guó)東部渤海灣盆地古近系發(fā)育的湖相頁(yè)巖具有分布范圍廣、地層厚度大、埋藏較淺、有機(jī)質(zhì)豐度高、普遍處于生油高峰階段的特點(diǎn)，是中國(guó)頁(yè)巖勘探和開發(fā)的主陣地［11-15］。渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷東營(yíng)凹陷古近系沙河街組三段下亞段-沙河街組四段上亞段發(fā)育了一套典型的湖相深水頁(yè)巖，具有巖石類型復(fù)雜、組合類型多樣、受多種因素控制等特征［14，16-17］。

在頁(yè)巖中，紋層是十分常見的沉積特征，通常包含許多不同成分，如粘土礦物、石英和長(zhǎng)石等碎屑礦物、碳酸鹽礦物和有機(jī)質(zhì)。對(duì)紋層的研究通常根據(jù)礦物成分將其分類，由不同成分構(gòu)成的紋層在垂向上形成層偶［18］。Thomas 等［19］將 湖 泊Meerfelder Maar 和Quebrada de Cafayate 的沉積物分為粉砂碎屑紋層和純硅藻土紋層。Zalmai 等［20］綜合Eagle Ford ，Bakken ，New Albany，Mowry 和Chattanooga 等多個(gè)地區(qū)頁(yè)巖的紋層發(fā)育特征，根據(jù)形態(tài)總結(jié)出低角度波狀紋層、下超紋層、交錯(cuò)紋層和平行紋層，根據(jù)成分劃分粉砂質(zhì)紋層和富粘土紋層，并模擬紋層形成過程。Leticia 等［21］對(duì)西班牙北部Ebro 盆地的疊層石紋層按晶體尺寸劃分出深色致密微晶紋層、淺色多孔的/凝結(jié)的微晶-微亮晶紋層、淺色致密微晶紋層和纖維狀紋層。施振生等［22］將四川盆地龍馬溪組一段含氣頁(yè)巖劃分為泥紋層和粉砂紋層，總結(jié)了二者在物質(zhì)組成、孔隙類型和孔徑分布上的差異，并發(fā)現(xiàn)泥紋層與粉砂紋層含量比值造成了水平與垂直滲透率比值的差異。楊博偉［23］也對(duì)龍馬溪組一段頁(yè)巖紋層發(fā)育特征進(jìn)行了詳細(xì)研究，根據(jù)形態(tài)和成分對(duì)其進(jìn)行劃分，并對(duì)紋層互層類型發(fā)育頻率進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)。葸克來(lái)等［24］將鄂爾多斯盆地延長(zhǎng)組73亞段富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖劃分出4 種紋層類型和2 類主要的紋層組合類型，總結(jié)了不同紋層組合的儲(chǔ)集空間特征和頁(yè)巖油富集過程。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)紋層劃分的標(biāo)準(zhǔn)眾多，但缺乏對(duì)紋層成分和孔隙特征的微觀尺度表征，以及對(duì)紋層組合類型儲(chǔ)集性能的評(píng)價(jià)［24］。許多地質(zhì)學(xué)家認(rèn)為，分層的水體是紋層形成的主要沉積環(huán)境，最適合紋層的發(fā)育，水體分層具體包括由湖水鹽度、溫度、湖盆大小、水深和底流等不同因素引起的分層［25-28］。湖泊及其紋層狀沉積物的變化承載著古氣候和古環(huán)境等重要環(huán)境信息，被廣泛應(yīng)用于它們的恢復(fù)［29］。隨著對(duì)紋層研究的逐漸深入，人們開始意識(shí)到湖盆中這種垂向上具有層偶特征的紋層狀頁(yè)巖有著更好的頁(yè)巖油潛力［27，30-31］，而紋層的分布和巖石物理特征，影響著頁(yè)巖油勘探開發(fā)［32］。

學(xué)者們?cè)趯?duì)東營(yíng)凹陷頁(yè)巖的研究中提出了多種頁(yè)巖巖相劃分方案，劃分依據(jù)包括礦物組成、沉積構(gòu)造、有機(jī)質(zhì)含量和顏色等，明確了富有機(jī)質(zhì)紋層狀泥質(zhì)灰?guī)r是主要的巖相類型［32-34］，不同頁(yè)巖巖相類型發(fā)育的儲(chǔ)集空間組合及孔隙結(jié)構(gòu)存在差異［35］。頁(yè)巖油主力儲(chǔ)層段（沙河街組三段和四段）中發(fā)育大量紋層狀碳酸鹽巖，礦物成分主要是方解石［33-39］，并且頁(yè)巖中的碳酸鹽巖夾層與油氣分布關(guān)系密切［18］。

本文以渤海灣盆地東營(yíng)凹陷沙河街組四段上亞段（沙四上亞段）頁(yè)巖為研究對(duì)象，通過薄片觀察，以礦物成分為依據(jù)劃分出紋層單元，建立紋層組合類型的分類方案，利用掃描電鏡觀察不同紋層單元的成分和孔隙特征，結(jié)合高壓壓汞和低壓氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)獲得孔隙結(jié)構(gòu)性質(zhì)，明確優(yōu)勢(shì)紋層組合類型，分析不同紋層組合類型的儲(chǔ)集空間特征及影響因素，為頁(yè)巖油的高效勘探開發(fā)提供了依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

渤海灣盆地是華北地臺(tái)經(jīng)歷了多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)之后，最后形成的由一系列古近紀(jì)箕狀凹陷組成的斷陷盆地［40-45］，是中國(guó)東部重要的油氣產(chǎn)區(qū)，面積約為20×104km2。濟(jì)陽(yáng)坳陷位于渤海灣盆地南部，面積約為2.65×104km2［43，45-46］，包括沾化、車陣、惠民和東營(yíng)4個(gè)凹陷［43-47］。東營(yíng)凹陷位于濟(jì)陽(yáng)坳陷東南部，東起青坨子凸起，西鄰惠民凹陷，北以陳家莊-濱縣凸起為界，南抵魯西隆起和廣饒凸起（圖1），是中國(guó)陸相箕狀凹陷的典型代表，具有“北斷南超、北深南淺”的特點(diǎn)［48］。

濟(jì)陽(yáng)坳陷的地層從古生界至新生界均有發(fā)育，其中，新生界古近系和新近系最厚，是坳陷的主要沉積，古近系由老到新依次為孔店組（Ek）、沙河街組（Es）和東營(yíng)組（Ed）［43］（圖1）。沙河街組在東營(yíng)凹陷內(nèi)分布最為廣泛，可進(jìn)一步細(xì)分為4段，主要由砂巖、泥巖、油頁(yè)巖和蒸發(fā)巖組成［31，49］（圖1）。古近系為典型的湖泊沉積體系，經(jīng)歷了湖泊擴(kuò)張和萎縮的過程［40］。湖盆擴(kuò)張鼎盛時(shí)期，在深湖-半深湖環(huán)境中沉積的沙三下亞段-沙四上亞段是頁(yè)巖油的主力儲(chǔ)集層位［40，50］。

圖1 渤海灣盆地東營(yíng)凹陷沙河街組沉積相及地層綜合柱狀圖［14，51-52］Fig.1 Composite stratigraphic column and sedimentary facies of the Shahejie Formation in the Dongying Sag，Bohai Bay Basin［14，51-52］

2 紋層單元和紋層組合

東營(yíng)凹陷沙四上亞段頁(yè)巖中紋層成分具有顯著差異，且形態(tài)各異、組合類型多樣。通過對(duì)NY1 井共106塊巖心樣品的薄片觀察，按照成分可劃分出4 種紋層單元：方解石紋層（泥晶、粒狀、纖維狀）、白云石紋層、混合紋層和有機(jī)質(zhì)紋層。

光學(xué)顯微鏡下，方解石紋層按照粒度和形態(tài)分為3 種類型。①泥晶方解石紋層晶粒細(xì)小，直徑小于4 μm，單偏光下紋層形態(tài)具有彎曲狀、透鏡狀和平直狀，連續(xù)性包括連續(xù)狀和不連續(xù)狀，大部分紋層是連續(xù)狀（圖2a—d）。②粒狀方解石紋層平直連續(xù)，方解石晶粒較大，直徑介于20~ 50 μm，自形程度高，重結(jié)晶作用明顯。重結(jié)晶程度高、晶粒較大的方解石晶粒之間可見黑色有機(jī)質(zhì)，單偏光下部分方解石晶粒具有邊緣比中心更明亮的特征（圖2g）。③纖維狀方解石脈體通常具有兩種形態(tài)：一種是平行于水平紋層的纖維狀礦物，單偏光下可以看到其中的纖維互相平行，幾乎垂直于脈體邊緣（圖2h），這種構(gòu)造在頁(yè)巖中十分常見，早在19 世紀(jì)20—30 年代就被學(xué)者們觀察到［53-54］。這種互相平行排列的細(xì)小纖維與動(dòng)物肌肉纖維形態(tài)相似，常被學(xué)者們稱為“牛肉”構(gòu)造（‘beef’structure）［31］。另一種形態(tài)的脈體具有“錐中錐”或疊錐狀結(jié)構(gòu)（conein-cone structure），是指單獨(dú)個(gè)體具有厘米級(jí)透鏡狀形態(tài)，并且可以形成聚集體的圓錐結(jié)構(gòu)［55］。單偏光下觀察到纖維狀方解石脈體中都具有一條暗色的中線，中線基本上平行于兩側(cè)的圍巖，發(fā)育位置更靠近于脈體的一側(cè)，反映了中線兩側(cè)纖維狀方解石生長(zhǎng)速率的差異［31］（圖2f）。白云石紋層平直連續(xù)，白云石晶粒粗大，直徑在10~30 μm，自形程度高（圖2e）?；旌霞y層的成分復(fù)雜，普通光學(xué)顯微鏡下在單偏光下可識(shí)別出較多磨圓程度低的石英和長(zhǎng)石等礦物碎片，另外還可見零星分布的、具有完整晶型的方解石和白云石晶粒（圖2d）。有機(jī)質(zhì)紋層常發(fā)育在方解石紋層的邊緣，以黑色的連續(xù)條帶狀分布（圖2d）。

圖2 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖紋層組合類型Fig.2 Lamina assemblages of the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

紋層單元具有復(fù)雜的組合形式，可總結(jié)歸納為7種紋層組合類型：①泥晶方解石紋層+混合紋層，分布在沙四上亞段上部和中部，中部居多；②泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層，主要分布在沙四上亞段中部；③泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層，廣泛分布在沙四上亞段；④泥晶方解石紋層+白云石紋層，主要分布在沙四上亞段中部；⑤纖維狀方解石紋層+混合紋層，分布在沙四上亞段中部和下部；⑥粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層，只在沙四下亞段下部存在；⑦纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層（圖2），僅分布在沙四下亞段中部?？傮w上，以第①和第③類為主。

通過對(duì)東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段106件頁(yè)巖樣品有機(jī)碳（TOC）含量進(jìn)行測(cè)試，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，頁(yè)巖樣品普遍具有較高的TOC含量（圖3），介于0.25 % ~7.77 %，平均為2.61 %，并且不同紋層組合類型的頁(yè)巖TOC含量具有一定差異。泥晶方解石紋層+混合紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為2.33 %（1.41 % ~3.14 %），泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為3.52%（1.90%~6.35%），泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為2.81 %（1.50 % ~ 6.45 %），泥晶方解石紋層+白云石紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為3.24 %（2.19 % ~ 5.90 %），纖維狀方解石紋層+混合紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為1.72%（1.41%~2.30%），粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為2.63 %，纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層組合的頁(yè)巖TOC含量平均為3.11%（2.32%~3.84%）。

圖3 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖紋層組合類型縱向分布Fig.3 Vertical distribution of lamina assemblages in the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

3 紋層單元微觀成分和孔隙特征

研究區(qū)頁(yè)巖不同紋層單元結(jié)構(gòu)的顯著差異，使頁(yè)巖儲(chǔ)層表現(xiàn)出極強(qiáng)的非均質(zhì)性，從而導(dǎo)致了斷陷湖盆頁(yè)巖儲(chǔ)層儲(chǔ)集空間類型復(fù)雜多樣［14，56］。國(guó)內(nèi)外有多種關(guān)于頁(yè)巖儲(chǔ)集空間的分類方案，本文以Loucks 等［57］提出的頁(yè)巖儲(chǔ)層基質(zhì)孔隙三端元分類方案（粒間孔、粒內(nèi)孔、有機(jī)質(zhì)相關(guān)孔隙）為依據(jù)，通過掃描電鏡觀察，總結(jié)微觀尺度下不同紋層單元的成分和孔隙特征。

3.1 方解石紋層

3.1.1 泥晶方解石紋層

泥晶方解石紋層在研究區(qū)中廣泛發(fā)育，具有弱結(jié)晶化特征［31］，礦物以方解石為主，方解石晶粒直徑大部分小于5 μm，邊緣形態(tài)不規(guī)則、界限模糊，晶粒間充填著石英、鈉長(zhǎng)石和粘土礦物，粘土礦物以伊/蒙混層為主，黃鐵礦也十分常見（圖4a）。泥晶方解石紋層底部方解石晶粒較大，長(zhǎng)英質(zhì)等礦物含量較少，向上方解石晶粒變小，長(zhǎng)英質(zhì)等礦物含量增加（圖4b）。泥晶方解石紋層中的孔隙類型主要為方解石、石英和長(zhǎng)石等脆性顆粒之間的粒間孔和粘土礦物晶間孔，還有少量的黃鐵礦晶間孔（圖5a—c），部分方解石晶粒內(nèi)發(fā)育粒內(nèi)溶孔，似圓形或橢圓形。粒間孔孔徑一般小于1 μm，局部孔徑較大，達(dá)到5 μm；粘土礦物晶間孔和黃鐵礦晶間孔孔徑較小，一般小于500 nm，局部達(dá)到1~2 μm；粒內(nèi)溶孔孔徑大部分小于100 nm，較大溶孔達(dá)到1 μm。

3.1.2 纖維狀方解石紋層

纖維狀方解石紋層成分單一，幾乎全部由致密的方解石構(gòu)成，少量的菱鍶礦常分布在方解石邊緣，具有沿纖維方向生長(zhǎng)的形態(tài)，紋層內(nèi)幾乎沒有石英和長(zhǎng)石等礦物（圖4c，d）。而纖維狀方解石的中線以石英、鈉長(zhǎng)石和有機(jī)質(zhì)為主。纖維狀方解石紋層中常見方解石破裂產(chǎn)生的裂縫網(wǎng)絡(luò)，寬度在500 nm 以下，裂縫空間中可充填有機(jī)質(zhì)和粘土礦物，方解石與相鄰混合紋層間也常見沿紋層薄弱面產(chǎn)生的微裂縫［58］（圖5d）。

3.1.3 粒狀方解石紋層

粒狀方解石紋層中礦物以邊緣光滑、界限清晰的方解石為主，其次為分布在粒狀方解石顆粒周圍和內(nèi)部的石英和鈉長(zhǎng)石。與泥晶方解石紋層相比，其粘土礦物含量較低，這與重結(jié)晶作用有關(guān)［59-60］。黃鐵礦也是方解石顆粒間常見的礦物，此外紋層內(nèi)還有一定量的菱鍶礦和少量重晶石（圖4e—g）。粒狀方解石紋層以方解石和長(zhǎng)英質(zhì)等脆性礦物顆粒間的粒間孔為主，長(zhǎng)英質(zhì)礦物含量越高的部分，粒間孔隙越多，大部分孔隙充填有機(jī)質(zhì)，常見有機(jī)質(zhì)收縮縫（圖5e，f）。粒間孔孔徑較大，介于1 ~ 10 μm，其中的有機(jī)質(zhì)收縮縫大部分寬度小于1 μm，局部可達(dá)2~3 μm。粒狀方解石內(nèi)發(fā)育粒內(nèi)溶孔，似圓形或橢圓形為主，孔徑大部分小于1 μm，最大可以達(dá)到5 μm，同樣充填有機(jī)質(zhì)，可見有機(jī)質(zhì)收縮縫。粒狀方解石紋層與相鄰混合紋層間常見微裂縫，微裂縫寬度可達(dá)10 μm。

3.2 白云石紋層

白云石紋層礦物組成以白云石為主，其次為石英、鈉長(zhǎng)石、粘土礦物、黃鐵礦和少量菱鍶礦（圖4h），其中粘土礦物主要為伊/蒙混層。紋層底部白云石顆粒較大，向上白云石顆粒直徑減?。▓D4i）。白云石紋層中的孔隙類型主要為粘土礦物晶間孔，孔徑分布在500 nm~2 μm，局部孔徑達(dá)到3~4 μm，其次發(fā)育粒間孔，孔徑小于2 μm，另外還有黃鐵礦晶間孔，孔徑小于1 μm（圖5g—i），白云石顆粒內(nèi)溶蝕孔不發(fā)育。

圖4 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖紋層單元微觀成分特征Fig.4 Microscopic composition characteristics of lamina units in the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

3.3 混合紋層

混合紋層中礦物成分復(fù)雜，包括方解石、白云石、石英、鈉長(zhǎng)石、粘土礦物、黃鐵礦和少量的鉀長(zhǎng)石（圖4j，k），粘土礦物主要為伊/蒙混層?；旌霞y層中的孔隙類型多樣，包括脆性顆粒粒間孔、粒內(nèi)溶蝕孔、粘土礦物晶間孔、黃鐵礦晶間孔、有機(jī)質(zhì)收縮縫和微裂縫（圖5j—m）。粒內(nèi)溶蝕孔常見于白云石和鉀長(zhǎng)石中。在不同紋層組合類型中，混合紋層表現(xiàn)出不同的孔隙特征。在纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層組合中，混合紋層中孔隙不發(fā)育，孔隙類型以有機(jī)質(zhì)收縮縫為主，寬度小于500 nm?；旌霞y層中還常見寬度分布在1~10 μm 范圍的微裂縫。在其他紋層組合中，混合紋層以粘土礦物晶間孔為主，孔徑小于1 μm。

3.4 有機(jī)質(zhì)紋層

有機(jī)質(zhì)紋層常見于方解石紋層邊緣，呈現(xiàn)連續(xù)彎曲、縱向疊加的有機(jī)質(zhì)條帶（圖4l）。紋層中常見礦物顆粒邊緣的有機(jī)質(zhì)收縮縫，寬度小于0.5 μm（圖5o），在有機(jī)質(zhì)紋層與方解石紋層接觸處也常見有機(jī)質(zhì)收縮縫，寬度可達(dá)5 μm。

圖5 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖紋層單元微觀孔隙特征Fig.5 Microscopic pore characteristics of lamina units in the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

4 儲(chǔ)層物性特征及影響因素

4.1 儲(chǔ)層物性特征

高壓壓汞實(shí)驗(yàn)?zāi)軌虮碚黜?yè)巖樣品的宏孔（＞50 nm）分布特征，所能探測(cè)的孔喉范圍在3 nm~50 μm［61-62］。本次高壓壓汞的實(shí)驗(yàn)樣品共22 塊，設(shè)置起始?jí)毫? psi（34.47 kPa），對(duì)應(yīng)頁(yè)巖孔喉直徑約50 μm，樣品均為表面平整的立方塊（1 cm3），避免低壓階段進(jìn)汞過程可能引起“麻皮效應(yīng)”對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響［63］。為降低制樣過程中人為造成的層間裂縫對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，壓汞實(shí)驗(yàn)制樣采用線切割方法。低壓氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)表征的是頁(yè)巖樣品的中孔（2~50 nm）分布特征，能探測(cè)2~200 nm 范圍內(nèi)的孔隙。本次低壓氮?dú)鈱?shí)驗(yàn)樣品共13塊，采用DFT模型得出孔徑分布。

高壓壓汞實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，沙四上亞段頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙度介于2.44%~16.00%（平均為5.60%），總孔隙體積介于0.009 7~0.075 6 mL/g（平均為0.023 4 mL/g），平均孔喉直徑介于6.67~42.60 nm（平均為12.70 nm），比表面積介于3.30~15.10 m2/g（平均為7.86 m2/g）。

粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合是沙四上亞段頁(yè)巖儲(chǔ)集能力最好的紋層組合類型，泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合次之，其他紋層組合的孔隙度較低（表1）。粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合樣品的孔隙度最高，平均值為16.0%；4塊泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合樣品的孔隙度分別為8.93%，7.87%，6.23%，6.71%，平均為7.43%；5塊泥晶方解石紋層+白云石紋層組合樣品的孔隙度分別為2.85%，4.29%，11.6%，3.83%，5.14%，平均為5.55 %；2 塊纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層組合的孔隙度分別為3.13 %，8.32 %，平均為5.73 %；纖維狀方解石紋層+混合紋層組合樣品的孔隙度為4.34%；4塊泥晶方解石紋層+混合紋層組合樣品的孔隙度分別為2.44 %，2.65 %，5.43 %，6.29 %，平均為4.20%；5塊泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合樣品的孔隙度分別為2.64%，3.01%，5.12%，5.38%，4.69%，平均為4.17%。

表1 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖高壓壓汞實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 Experimental results of high pressure mercury intrusion experiment in the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

高壓壓汞實(shí)驗(yàn)的進(jìn)、退汞曲線形態(tài)能反映孔隙喉道的分布特征和孔隙連通性的好壞［61-62］。進(jìn)汞曲線中，當(dāng)進(jìn)汞壓力增加時(shí)，一定量的汞進(jìn)入頁(yè)巖中的微米級(jí)連通孔隙中，顯示微米孔的發(fā)育情況；壓力超過10 000 psi（68.95 MPa）后，進(jìn)汞量隨進(jìn)汞壓力增加而快速增大，反映頁(yè)巖中存在大量納米孔；當(dāng)進(jìn)汞壓力達(dá)到最大值時(shí)，如果進(jìn)汞曲線中累計(jì)進(jìn)汞量仍有繼續(xù)增加的趨勢(shì)，說(shuō)明頁(yè)巖中可能存在小于3 nm 的孔隙［62］（圖6）。退汞曲線中觀察到沙四上亞段頁(yè)巖退汞效率普遍低于50 %，可能與頁(yè)巖中發(fā)育的細(xì)頸瓶孔隙（類似墨水瓶孔隙）有關(guān)，這類孔隙的喉道細(xì)、連通性差、退汞效率低［61-62］（圖6）。吸附-脫附曲線形成的滯后環(huán)可以反映頁(yè)巖中的孔隙形態(tài)，根據(jù)國(guó)際理論和應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)（IUPAC）對(duì)滯后環(huán)形態(tài)的劃分方案，東營(yíng)凹陷沙四上亞段頁(yè)巖的孔隙形態(tài)表現(xiàn)出H2 型（墨水瓶型孔）和H3 型（平行板狀孔）的混合特征（圖7）。低壓氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)的吸附增量與孔隙直徑關(guān)系圖反映沙四上亞段頁(yè)巖中存在直徑在2~3 nm范圍的孔隙（圖8）。

圖6 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖進(jìn)汞-退汞曲線Fig.6 Mercury injection and withdrawal curves of the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

圖7 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖低溫氮?dú)馕?脫附曲線Fig.7 Low-temperature nitrogen adsorption-desorption curves of the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

吸附增量圖和進(jìn)汞增量圖反映了頁(yè)巖中孔隙直徑的分布情況［63］（圖8，圖9）。大多數(shù)紋層組合發(fā)育5 ~100 nm 范圍內(nèi)的納米孔，粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合的納米孔分布范圍更廣，孔隙直徑在3~200 nm 范圍內(nèi)，并且3~10 nm 范圍內(nèi)的氣體吸附量遠(yuǎn)高于其他紋層組合，與掃描電鏡下觀察到的粒狀方解石粒間孔內(nèi)大量存在的有機(jī)質(zhì)收縮縫有關(guān)（圖9）。7 種紋層組合中，粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合是沙四上亞段頁(yè)巖儲(chǔ)集能力最好的紋層組合類型，同時(shí)發(fā)育較多的納米孔和微米孔。納米孔直徑主要分布在3 ~ 200 nm 范圍內(nèi)，由混合紋層的粘土礦物晶間孔和粒狀方解石紋層中的有機(jī)質(zhì)收縮縫構(gòu)成；微米孔主要由混合紋層內(nèi)微裂縫和粒狀方解石紋層邊界處的微裂縫構(gòu)成。泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合儲(chǔ)集能力次之，納米孔主要分布在5～100 nm范圍內(nèi)，主要由泥晶方解石紋層中的脆性礦物粒間孔構(gòu)成；微米孔主要由紋層間薄弱面形成的微裂縫構(gòu)成。

圖8 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖低溫氮?dú)馕皆隽壳€Fig.8 Low-temperature nitrogen adsorption increment curves of the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

圖9 東營(yíng)凹陷NY1井沙四上亞段頁(yè)巖進(jìn)汞增量曲線Fig.9 Mercury injection increment curves of the Es4 U shale in Well NY1，Dongying Sag

4.2 儲(chǔ)層物性影響因素

4.2.1 方解石重結(jié)晶作用和有機(jī)酸溶蝕作用

粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中，孔隙的發(fā)育主要與重結(jié)晶作用和有機(jī)酸溶蝕作用有關(guān)。在3 000～3 600 m 這一埋藏深度區(qū)間中，東營(yíng)凹陷頁(yè)巖處于排酸高峰，有機(jī)質(zhì)持續(xù)生烴能力強(qiáng)，使成巖流體環(huán)境偏酸性［64］。方解石重結(jié)晶作用之所以能夠形成較多的儲(chǔ)集空間，主要是源于方解石晶體相鄰紋層頂、底界限生長(zhǎng)時(shí)，在重結(jié)晶的方解石晶體間發(fā)育孔隙，重結(jié)晶部分所占比例越大，接受有機(jī)酸流體改造的可能性就越大，這些連通孔隙就形成很好的供烴類流體流通和富集的通道［14］。由此，方解石晶體未長(zhǎng)滿的晶體間隙以及后期有機(jī)酸流體的溶蝕改造部分共同構(gòu)成了方解石重結(jié)晶晶間孔，當(dāng)與方解石內(nèi)部受有機(jī)酸溶蝕作用產(chǎn)生的溶蝕孔隙和相鄰混合紋層中的生烴高壓縫、收縮微縫以及方解石紋層和混合紋層間的微裂縫連通時(shí)，可以形成非常有效的儲(chǔ)集空間網(wǎng)絡(luò)［14］。根據(jù)掃描電鏡下對(duì)粒狀方解石紋層的觀察，方解石重結(jié)晶晶間孔和粒內(nèi)溶蝕孔被有機(jī)質(zhì)充填（圖5e，f），因此粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合儲(chǔ)集空間中的納米孔主要由有機(jī)質(zhì)收縮縫構(gòu)成，微米孔則由連通的裂縫網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成。

纖維狀方解石紋層+混合紋層組合和纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層組合孔隙度低，這與紋層組合中致密的纖維狀方解石有關(guān)。纖維狀方解石的生長(zhǎng)是由于頁(yè)巖沿頁(yè)理面裂開形成微裂縫，后期流體沿著這些頁(yè)理破裂面灌入后重結(jié)晶形成［60］。微裂縫被重結(jié)晶方解石充填，減少了儲(chǔ)集空間，而纖維狀方解石紋層內(nèi)幾乎不發(fā)育儲(chǔ)集空間，因此測(cè)得孔隙度值低。

4.2.2 壓實(shí)作用

相對(duì)于其他紋層組合來(lái)說(shuō)，泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中無(wú)混合紋層，泥晶方解石的含量更高，這與其發(fā)育較多的納米孔隙是有關(guān)的。根據(jù)掃描電鏡下對(duì)泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中孔隙類型的觀察，泥晶方解石紋層的孔隙類型以脆性礦物顆粒粒間孔和粘土礦物晶間孔為主（圖5a，b），其他紋層組合中的混合紋層孔隙類型主要是粘土礦物晶間孔，而地層深埋過程中的壓實(shí)作用在粘土礦物含量高的混合紋層中更顯著，泥晶方解石紋層中的孔隙受影響較小，因此泥晶方解石紋層可以提供的納米孔隙多于混合紋層。另外，根據(jù)光學(xué)顯微鏡下的觀察發(fā)現(xiàn)，泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中泥晶方解石晶粒越大，納米孔隙含量越高，也表明一定程度的方解石重結(jié)晶作用和有機(jī)酸溶蝕作用可以提高泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中納米孔隙的含量［65］。

4.2.3 粘土礦物轉(zhuǎn)化作用

泥晶方解石紋層+混合紋層、泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層、泥晶方解石紋層+白云石紋層中可以發(fā)現(xiàn)埋藏深度大的頁(yè)巖納米孔更多，這與粘土礦物的轉(zhuǎn)化作用有關(guān)。粘土礦物的絮凝作用在不同的沉積環(huán)境中具有差異性，高嶺石和伊利石在鹽度為9‰~1 3‰時(shí)絮凝物最多，而蒙皂石在鹽度為2 0‰ ~2 4‰時(shí)才形成大量絮凝物［6 6］。東營(yíng)凹陷半深湖-深湖環(huán)境受外來(lái)水體影響小，鹽度較大，造成此環(huán)境下蒙皂石沉積占優(yōu)勢(shì)，這種現(xiàn)象已在現(xiàn)代沉積中得到證實(shí)［6 6-6 7］。對(duì)NY1 井樣品進(jìn)行掃描電鏡觀察，發(fā)現(xiàn)粘土礦物以伊/蒙混層為主，樣品中含有較多的微晶石英和斜長(zhǎng)石，但鉀長(zhǎng)石很少見，說(shuō)明了蒙皂石向伊利石的轉(zhuǎn)化，轉(zhuǎn)化過程中混合紋層的粘土礦物晶間孔大量發(fā)育，形成大量的納米孔［14］。在蒙皂石向伊利石轉(zhuǎn)化的過程中會(huì)析出硅質(zhì)并消耗大量的K+，樣品中自生石英的出現(xiàn)和含鉀礦物的消耗也從側(cè)面反映出粘土礦物的轉(zhuǎn)化作用［66］。

5 結(jié)論

1）東營(yíng)凹陷沙四上亞段頁(yè)巖按照成分可劃分出4種紋層單元：方解石紋層（泥晶、粒狀、纖維狀）、白云石紋層、混合紋層、有機(jī)質(zhì)紋層。這些紋層單元可總結(jié)歸納為7 種紋層組合類型：①泥晶方解石紋層+混合紋層；②泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層；③泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層；④泥晶方解石紋層+白云石紋層；⑤纖維狀方解石紋層+混合紋層；⑥粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層；⑦纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層。

2）粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合是沙四下亞段儲(chǔ)集能力最好的紋層組合類型，同時(shí)發(fā)育較多的納米孔和微米孔。納米孔直徑主要分布在3～200 nm 范圍內(nèi)，主要由混合紋層的粘土礦物晶間孔和粒狀方解石紋層中的有機(jī)質(zhì)收縮縫構(gòu)成；微米孔主要由混合紋層內(nèi)微裂縫和粒狀方解石紋層邊界處的微裂縫構(gòu)成，當(dāng)方解石粒間孔和溶蝕孔內(nèi)的有機(jī)質(zhì)收縮縫與相鄰混合紋層中的生烴高壓縫、收縮微縫以及方解石紋層與混合紋層間的微裂縫連通時(shí)，可以形成非常有效的儲(chǔ)集空間網(wǎng)絡(luò)。泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合儲(chǔ)集能力次之，納米孔主要分布在5～100 nm 范圍內(nèi)，主要由泥晶方解石紋層中的脆性礦物粒間孔構(gòu)成；微米孔主要由紋層間薄弱面形成的微裂縫構(gòu)成，當(dāng)粒間孔與微裂縫連通時(shí)，同樣形成有效的儲(chǔ)集空間網(wǎng)絡(luò)。

3）粒狀方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合的高孔隙度主要受方解石重結(jié)晶作用和有機(jī)酸溶蝕作用影響；泥晶方解石紋層+有機(jī)質(zhì)紋層組合中的泥晶方解石含量比其他紋層組合中的高，儲(chǔ)層儲(chǔ)集空間受地層壓實(shí)作用影響較小，因此其納米孔隙含量更高，泥晶方解石紋層也受到重結(jié)晶作用和有機(jī)酸溶蝕作用影響，泥晶方解石晶粒越大，納米孔隙含量越高；泥晶方解石紋層+混合紋層、泥晶方解石紋層+混合紋層+有機(jī)質(zhì)紋層、泥晶方解石紋層+白云石紋層組合中儲(chǔ)集空間受粘土礦物轉(zhuǎn)化影響，埋藏更深的頁(yè)巖具有更多的納米孔；纖維狀方解石紋層+混合紋層組合和纖維狀方解石紋層+泥晶方解石紋層+混合紋層組合中儲(chǔ)集空間受重結(jié)晶后的、致密的、不發(fā)育孔隙的纖維狀方解石影響，孔隙度低。