秦思達(dá)

（遼寧省生態(tài)環(huán)境保護(hù)科技中心，遼寧 沈陽(yáng) 110161）

營(yíng)口市地處遼東半島中樞，屬大陸型季風(fēng)氣候，城市沿海發(fā)展，以冶金、石化、裝備制造和鎂制材料業(yè)為支柱產(chǎn)業(yè)，大氣污染狀況具有典型北方寒冷地區(qū)重工業(yè)城市污染特點(diǎn)。營(yíng)口市屬遼寧中部城市群城市，與盤(pán)錦、鞍山相鄰，城市間距離較短，易發(fā)生城市間大氣污染物傳輸效應(yīng)，且通常具有影響面積大、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)的特點(diǎn)。為加強(qiáng)區(qū)域大氣環(huán)境治理，改善環(huán)境空氣質(zhì)量，掌握城市的大氣污染物來(lái)源是制訂有效政策法規(guī)的基礎(chǔ)。目前，源解析的主要研究方法包括受體模型法[1?2]和擴(kuò)散模型法[3?4]。受體模型法不受源強(qiáng)、氣象資料限制，解析目標(biāo)源類(lèi)貢獻(xiàn)情況，但解析過(guò)程中的受體采樣、源組分譜的獲取與化學(xué)組分的測(cè)量可能會(huì)對(duì)結(jié)果產(chǎn)生不確定性[5]。擴(kuò)散模型法不受限于觀測(cè)點(diǎn)位的設(shè)置，可根據(jù)需求獲取目標(biāo)行業(yè)的濃度貢獻(xiàn)，在已建立較為詳細(xì)污染源清單的城市被廣泛應(yīng)用[6]。本研究基于WRF-CMAQ模式，搭建適用于營(yíng)口市的空氣質(zhì)量模型，對(duì)營(yíng)口市SO2、NO2、PM10和PM2.5的來(lái)源進(jìn)行解析，實(shí)際掌握大氣污染的特征和演變趨勢(shì)，為制訂大氣污染防治措施提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 模型選擇

氣象模式選擇中尺度氣象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model）是由美國(guó)環(huán)境預(yù)測(cè)中心（NCEP）、美國(guó)國(guó)家大氣研究中心（NCAR）等機(jī)構(gòu)為中心著手開(kāi)發(fā)的氣象模式[7?8]?？諝赓|(zhì)量模式選擇 CMAQ（Community Multiscale Air Quality），該模式是由美國(guó)環(huán)保局（US EPA）發(fā)布的第三代化學(xué)質(zhì)量平衡模型。本研究選用的WRF版本為4.0，CMAQ版本為5.0.2，化學(xué)機(jī)制選用CB05。

1.2 模擬范圍

氣象模擬范圍設(shè)計(jì)3層網(wǎng)格嵌套，分辨率分別為27、9和3 km，第3層模擬域網(wǎng)格數(shù)為72×63，采用Lambert投影坐標(biāo)系，中心經(jīng)緯度為（122.005°E，41.088°N），2 條真緯度為北緯 25°與北緯 40°。第1層覆蓋中國(guó)東三省及京津冀部分地區(qū)，第2層覆蓋遼寧省全境，第3層覆蓋營(yíng)口市及周邊區(qū)域。CMAQ模擬網(wǎng)格與WRF模擬網(wǎng)格具有相同的分辨率和網(wǎng)格中心點(diǎn)，為降低邊界場(chǎng)對(duì)空氣質(zhì)量模擬的影響，CMAQ每層網(wǎng)格略小于WRF網(wǎng)格，第3層網(wǎng)格數(shù)為62×53。垂直方向共設(shè)置24個(gè)氣壓層，層間距自近地面向上逐漸增大。

1.3 模擬時(shí)間

模擬時(shí)間為2018年1、4、7和10月，分別代表春、夏、秋、冬四季，為降低初始場(chǎng)影響，模擬時(shí)將時(shí)間提前7 d以供模型預(yù)熱[9]。

1.4 數(shù)據(jù)來(lái)源

數(shù)值模擬采用的本地源清單采用營(yíng)口市本地?cái)?shù)據(jù)計(jì)算獲取。外來(lái)源排放數(shù)據(jù)采用2016年清華大學(xué)開(kāi)發(fā)的MEIC排放清單[10]，天然源采用MEGAN[11]模式計(jì)算獲取。研究將本地源清單、外來(lái)源清單以及MEGAN模式計(jì)算獲取的天然源清單進(jìn)行空間嵌套，通過(guò)人口、道路和土地等信息進(jìn)行再分配。空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來(lái)自營(yíng)口市國(guó)控站的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，監(jiān)測(cè)種類(lèi)包括 SO2、NOx、VOCs、PM10和 PM2.5，見(jiàn)圖 1。

圖1 營(yíng)口市 SO2、NOx、VOCs、PM10 和 PM2.5 排放分布特征

2 結(jié)果與討論

2.1 模型評(píng)估

利用空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與模擬對(duì)應(yīng)網(wǎng)格的濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)，以驗(yàn)證CMAQ模擬結(jié)果的可靠性[12]。將營(yíng)口市PM2.5的監(jiān)測(cè)值與模擬值進(jìn)行擬合驗(yàn)證，時(shí)間為2018年1月1～28日、4月1～28日、7月1～28日和10月1～28日，分別代表四季變化情況。CMAQ模式對(duì)營(yíng)口市大氣污染物的模擬擬合度較高，SO2、NOx、PM2.5、PM10、VOCs和 CO 的相關(guān)性R2均在0.51～0.64區(qū)間內(nèi)。6類(lèi)污染物的標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差（NMB）和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差（NME），見(jiàn)表1，基本滿(mǎn)足US EPA關(guān)于模型驗(yàn)證的相關(guān)要求。綜合考慮各項(xiàng)評(píng)估指標(biāo)，本次模擬結(jié)果較為理想，可實(shí)際反應(yīng)營(yíng)口市污染現(xiàn)狀。

表1 模式對(duì)營(yíng)口市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評(píng)估

2.2 污染物濃度分布

本研究對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行了處理，獲取到營(yíng)口市大氣污染物的時(shí)空分布情況。營(yíng)口市大氣污染物濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性特征，濃度值1月>10月>4月>7月。這一方面可能是由于北方寒冷地區(qū)冬季供暖造成燃煤量增加，從而導(dǎo)致污染物排放量增大。另一方面可能是由于冬季大氣擴(kuò)散條件不利，易造成污染物的累積。從空間上來(lái)看，營(yíng)口市大氣污染總體呈現(xiàn)出“西北部沿海地區(qū)污染重、東南山區(qū)污染輕”的態(tài)勢(shì)，濃度高值區(qū)主要出現(xiàn)在西北部及西南沿海等人口稠密的地區(qū)。1月PM2.5濃度在老邊區(qū)與大石橋市出現(xiàn)大面積高值區(qū)，濃度在50～75 μg/m3，結(jié)合1月?tīng)I(yíng)口市以東北風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向來(lái)看，營(yíng)口市可能是受到來(lái)自遼寧中部城市群的污染物傳輸影響較大造成的。SO2濃度污染1月較為嚴(yán)重，高值區(qū)濃度在35 μg/m3以上，其他月份中高值區(qū)出現(xiàn)在城市中心與大石橋地區(qū)。NO2濃度污染趨勢(shì)總體看由東北向西南延伸，7月NO2濃度大幅降低，考慮可能是由于夏季溫度高，有利于NOx的分解，光化學(xué)反應(yīng)增加導(dǎo)致的，見(jiàn)圖2。

圖2 1、4、7和10月的PM2.5、SO2和NO2濃度分布情況

2.3 PM2.5來(lái)源解析

采用零置法對(duì)目標(biāo)情景下?tīng)I(yíng)口市1、4、7和10月的各類(lèi)污染物貢獻(xiàn)率進(jìn)行解析，各類(lèi)污染源濃度貢獻(xiàn)，見(jiàn)圖3。1月?tīng)I(yíng)口市本地排放源中揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)率較高，為22%，其次為鋼鐵源16%，居民源10%；4月的揚(yáng)塵對(duì)PM2.5的濃度貢獻(xiàn)率最大，達(dá)到28%，其次為鋼鐵源20%；7月本地各類(lèi)源的貢獻(xiàn)率分別為揚(yáng)塵（23%）>鋼鐵（19%）>移動(dòng)（7%）>非金屬（4%）；10月各類(lèi)污染源的貢獻(xiàn)率分別為揚(yáng)塵（28%）>鋼鐵（24%）>移動(dòng)=非金屬（6%）。通過(guò)模型解析營(yíng)口市PM2.5外來(lái)源影響的貢獻(xiàn)率在29%～41%之間。全年來(lái)看，本地排放源中對(duì)營(yíng)口市PM2.5影響最大的源類(lèi)為鋼鐵源（20%）與揚(yáng)塵源（25%），因此，實(shí)施鋼鐵行業(yè)超低排放以及揚(yáng)塵治理對(duì)營(yíng)口市降低PM2.5濃度尤為重要。

圖3 營(yíng)口市大氣污染源對(duì)PM2.5濃度貢獻(xiàn)率

2.4 PM10來(lái)源解析

營(yíng)口市各類(lèi)污染源對(duì)PM10濃度貢獻(xiàn)，見(jiàn)圖4。1月?tīng)I(yíng)口市本地排放源中揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)達(dá)21%，其次為鋼鐵源（16%）、居民源（12%）和供暖源（6%）；4月的揚(yáng)塵對(duì)PM10的貢獻(xiàn)率達(dá)36%，其次為鋼鐵源與非金屬源，分別為18%與7%；7月各類(lèi)源的貢獻(xiàn)分別為揚(yáng)塵（27%）>鋼鐵（17%）>移動(dòng)（7%）；10月本地各類(lèi)污染源的貢獻(xiàn)率分別為揚(yáng)塵（29%）>鋼鐵（20%）>非金屬（7%）>移動(dòng)（6%）。全年來(lái)看，營(yíng)口市本地排放源中對(duì)PM10貢獻(xiàn)最大的源類(lèi)為揚(yáng)塵源（28%），其次為鋼鐵源（18%），因此，治理?yè)P(yáng)塵源與鋼鐵源是營(yíng)口市降低PM10污染的重點(diǎn)。

圖4 營(yíng)口市大氣污染源對(duì)PM10濃度貢獻(xiàn)率

2.5 SO2來(lái)源解析

營(yíng)口市各類(lèi)污染源對(duì)SO2的濃度貢獻(xiàn)情況，見(jiàn)圖5。1月?tīng)I(yíng)口市本地排放源中鋼鐵源的貢獻(xiàn)率最大，為27%，其次為電力源和居民源，分別為12%和11%，后為非金屬（8%）和供暖源（7%）；4月的鋼鐵源對(duì)SO2的貢獻(xiàn)達(dá)到27%，其次為電力源10%；7月本地各類(lèi)源的貢獻(xiàn)分別為鋼鐵（28%）>電力（15%）>居民=非金屬（7%）；10月本地各類(lèi)污染源的貢獻(xiàn)分別為鋼鐵（37%）>電力（9%）>非金屬（6%）>居民（5%）。營(yíng)口市SO2的外來(lái)及其他源貢獻(xiàn)全年在33%～43%之間。全年來(lái)看，本地排放源中鋼鐵源對(duì)城市SO2的貢獻(xiàn)達(dá)到30%，因此，改善工業(yè)企業(yè)，尤其是鋼鐵企業(yè)的脫硫設(shè)備，優(yōu)化脫硫工藝對(duì)降低城市SO2濃度有重要意義。

圖5 營(yíng)口市大氣污染源對(duì)SO2濃度貢獻(xiàn)率

2.6 NO2來(lái)源解析

營(yíng)口市各類(lèi)污染源對(duì)NO2濃度貢獻(xiàn)，見(jiàn)圖6。

圖6 營(yíng)口市大氣污染源對(duì)NO2濃度貢獻(xiàn)率

1月?tīng)I(yíng)口市本地排放源中移動(dòng)源的貢獻(xiàn)最大，為35%，其次為鋼鐵源（26%）、電力源（7%）和居民源（6 %）；4月的移動(dòng)源對(duì)NO2的達(dá)到39%，其次為鋼鐵源（18%）；7月本地各類(lèi)源對(duì)NO2的貢獻(xiàn)分別為移動(dòng)（30%）>鋼鐵（24%）>電力（5%）；10月本地各類(lèi)污染源對(duì)NO2的貢獻(xiàn)分別為移動(dòng)（33%）>鋼鐵（30%）>電力（6%）。營(yíng)口市NO2的外來(lái)及其他源貢獻(xiàn)全年在19%～34%之間。全年來(lái)看，本地排放源中移動(dòng)源（34%）是對(duì)NO2濃度貢獻(xiàn)最大的源類(lèi)，夏季貢獻(xiàn)率占比低于其他月份，這可能是由于夏季溫度高、太陽(yáng)輻射強(qiáng)，有利于SO2、NOx和VOCs等前體物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成二次顆粒物造成的。

3 結(jié)論

（1）從空間上看，營(yíng)口市大氣污染呈現(xiàn)出“西北部沿海地區(qū)污染重、東南山區(qū)污染輕”的態(tài)勢(shì)，污染高值區(qū)主要集中在西南沿海人口較為稠密地區(qū)。其中，1月在東北風(fēng)的作用下，受到遼寧中部城市群的影響，老邊區(qū)與大石橋市污染較為嚴(yán)重。

（2）本地排放源中揚(yáng)塵源與鋼鐵源是營(yíng)口市PM10與PM2.5的主要來(lái)源，兩者的貢獻(xiàn)值占比在4個(gè)季節(jié)中均遠(yuǎn)超其他源類(lèi)。因此，營(yíng)口市實(shí)施鋼鐵行業(yè)超低排放以及揚(yáng)塵治理對(duì)實(shí)際改善環(huán)境空氣質(zhì)量有重要意義。

（3）鋼鐵源是營(yíng)口市SO2主要來(lái)源，全年貢獻(xiàn)率為30%，移動(dòng)源是NO2的主要來(lái)源，全年貢獻(xiàn)率為34%。因此，營(yíng)口市應(yīng)重點(diǎn)改善鋼鐵企業(yè)的脫硫設(shè)備，優(yōu)化脫硫工藝，并進(jìn)一步加強(qiáng)機(jī)動(dòng)車(chē)污染治理。