王宇欽，黃宇豪，劉 洋，李 靜

(東華理工大學(xué)地球物理與測(cè)控技術(shù)學(xué)院，330013，南昌)

0 引言

20世紀(jì)以來(lái)，人們逐漸發(fā)現(xiàn)巖石所包含的磁性礦物(如磁鐵礦、磁赤鐵礦等[1-2]能夠記錄其形成時(shí)期地球磁場(chǎng)的信息。這些信息載體的存在使得研究地質(zhì)歷史相對(duì)應(yīng)的地球磁場(chǎng)演化成為可能，從而產(chǎn)生了古地磁學(xué)這一學(xué)科。古地磁通過(guò)測(cè)定巖石、化石、古陶瓷等磁性地質(zhì)樣品的天然剩余磁性，分析其所攜帶的古地磁信息，已經(jīng)成為了研究板塊構(gòu)造、氣候變遷、地球運(yùn)動(dòng)狀態(tài)等問(wèn)題的重要手段。然而，從地質(zhì)樣品提取的地磁場(chǎng)信息有效與否，受多種因素影響，比如粒徑、形狀及其所處環(huán)境等[3]。在古地磁學(xué)研究中，細(xì)顆粒的剩磁性質(zhì)通常是人們關(guān)注的重點(diǎn)。其本質(zhì)是由顆粒的磁疇狀態(tài)決定的，而非是由顆粒的大小所決定。

然而對(duì)于精細(xì)粒徑的單渦(SV)狀態(tài)、單疇(SD)狀態(tài)的磁性行為實(shí)驗(yàn)一直是一個(gè)難題[4]。用于基本巖石磁性分析的合成磁性顆粒的標(biāo)準(zhǔn)方法(如水熱法、微晶玻璃)通常產(chǎn)生粒度分布較寬的樣品，顆粒間距很小且不易受控制。而從實(shí)驗(yàn)上觀察這種小顆粒的磁性行為是具有挑戰(zhàn)性的。對(duì)于大多數(shù)磁性顆粒，有許多技術(shù)可以觀察表面磁化結(jié)構(gòu)，但無(wú)法觀察粒子內(nèi)部的磁性結(jié)構(gòu)[5]，而微磁模擬方法則可以較好地解決這一問(wèn)題。微磁學(xué)的概念是由W F Brown在1958年提出來(lái)的[6]。隨著計(jì)算機(jī)性能的快速發(fā)展而成長(zhǎng)為磁學(xué)研究的重要組成部分。微磁模擬在古地磁學(xué)中的應(yīng)用主要是針對(duì)最簡(jiǎn)單的也是最重要的磁鐵礦展開(kāi)的。由Williams 和 Dunlop首先給出了磁鐵礦三維形態(tài)的磁疇精細(xì)結(jié)構(gòu)，并模擬了平行六面體的磁滯回線[7-8]。之后，F(xiàn)abian 通過(guò)計(jì)算不同拉長(zhǎng)度磁性顆粒的剩磁狀態(tài)，給出了SD和PSD的臨界粒徑[9]。同時(shí)，Newell 和 Merrill研究了單軸各向異性單疇顆粒的花狀和渦旋狀態(tài)[10]。微磁模擬方法發(fā)展至今已經(jīng)可以很好地解決磁鐵礦內(nèi)部磁性結(jié)構(gòu)觀察的問(wèn)題，且其結(jié)果與電子顯微鏡觀察的結(jié)果相符[11]。

綜上所述，微磁模擬在古地磁學(xué)研究中具有不可替代的作用。本文嘗試使用微磁模擬方法對(duì)精細(xì)粒徑的磁鐵礦顆粒進(jìn)行研究，以此觀察其內(nèi)部磁化特征以及加場(chǎng)下的演化規(guī)律，并進(jìn)一步探究其在提取有效古地磁信息的影響。

1 微磁模擬方法

1.1 實(shí)驗(yàn)軟件

本次實(shí)驗(yàn)使用開(kāi)源軟件MERRILL[12]來(lái)進(jìn)行磁鐵礦顆粒磁疇狀態(tài)及其磁滯回線的微磁模擬，以此直觀且細(xì)致地研究顆粒的磁疇行為和磁場(chǎng)變化情況。該軟件使用任意形狀的線性四面體有限元來(lái)描述粒子的幾何狀態(tài)并求解能量最小化(local energy minimum，LEM)穩(wěn)定域狀態(tài)。在整個(gè)能量領(lǐng)域使用了一種加速自適應(yīng)步長(zhǎng)最速下降算法。該算法針對(duì)微磁學(xué)進(jìn)行了優(yōu)化，使運(yùn)算速度加快，運(yùn)算時(shí)間大幅減少；且該軟件能夠?qū)崿F(xiàn)不同溫度多顆粒多相礦物的模擬；并能計(jì)算不同晶軸之間的熱穩(wěn)定性。這對(duì)于磁記錄穩(wěn)定性的研究具有重要意義。

1.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?/h3>

根據(jù)現(xiàn)今磁鐵礦的磁疇狀態(tài)，本文使用有限元分析軟件Cubit構(gòu)建了粒徑為30 nm、60 nm、88 nm、150 nm的等維的截角八面體模型[13]，其分別為SP、SD、HSV、SV 4種磁疇狀態(tài)的典型磁鐵礦顆粒。但在微磁模擬進(jìn)行之前還需要對(duì)模型進(jìn)行剖分，以確保網(wǎng)格足夠精細(xì)，這樣才能解決模型中磁化空間變化。這需要通過(guò)交換長(zhǎng)度lexch[14]來(lái)限制，且這由磁性材料的性質(zhì)決定，即

(1)

其中：K1為單軸各向異性常數(shù)，A為交換耦合，Ms為飽和磁化強(qiáng)度。

結(jié)合表1計(jì)算[12]，本次實(shí)驗(yàn)以9 nm的交換長(zhǎng)度對(duì)這些模型進(jìn)行剖分，具體情況如圖1(b)所示。

(a)截角八面體模型； (b)剖分后的截角八面體模型

表1 室溫下磁鐵礦的參數(shù)

本次研究中，對(duì)等效等維粒徑為30 nm、60 nm、88 nm、150 nm的顆粒使用有限元分析軟件Cubit構(gòu)建了與其相應(yīng)的截角八面體模型并對(duì)其進(jìn)行剖分。緊接著使用開(kāi)源軟件MERRILL，分別進(jìn)行了常溫和變溫下磁鐵礦顆粒磁疇狀態(tài)模擬。同時(shí)在外加磁場(chǎng)從180 mT到-180 mT以1 mT為步長(zhǎng)，并沿[1 0 0]、[1 1 0]和[1 1 1]方向排列的情況下，對(duì)常溫和變溫情況下磁鐵礦磁滯進(jìn)行了系統(tǒng)模擬，圖3和圖5中的矯頑力(Bc)和飽和剩磁與飽和磁化強(qiáng)度之比(剩磁比)(Mrs/Ms)是沿3個(gè)外加磁場(chǎng)方向的平均值。

2 磁鐵礦的微磁模擬

2.1 常溫磁鐵礦顆粒的磁疇狀態(tài)與磁滯回線

通過(guò)使用MERRILL來(lái)模擬20 ℃下30 nm、60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒的磁疇狀態(tài)。

如圖2所示，發(fā)現(xiàn)在加場(chǎng)方向?yàn)閇1 1 1]，磁鐵礦顆粒的剩磁主要呈現(xiàn)單疇(SD)、單渦(SV)兩種磁疇狀態(tài)?？梢钥吹?，30 nm和60 nm磁鐵礦顆粒都是一致磁化如圖2(a)、圖2(b)磁化方向都是易軸[1 1 1]方向，而88 nm和150 nm磁鐵礦顆粒磁化強(qiáng)度呈現(xiàn)渦旋(SV)狀態(tài)，如圖2(c)、圖2(d)，其中88 nm磁鐵礦顆粒為難軸指向[0 0 1]的SV結(jié)構(gòu)(HSV結(jié)構(gòu))，150 nm磁鐵礦顆粒為易軸[1 1 1]指向的SV結(jié)構(gòu)(ESV結(jié)構(gòu))。這就可以推測(cè)30～150 nm磁鐵礦的磁疇變化可能遵循“SD-HSV-ESV”結(jié)構(gòu)的規(guī)律。

(a)～(d)依次為30 nm、60 nm、88 nm、150 nm磁疇狀態(tài)

在進(jìn)行磁鐵礦磁疇狀態(tài)模擬的同時(shí)，對(duì)這些磁鐵礦顆粒進(jìn)行了5次磁滯回線的微磁模擬，繪制了60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒的微磁模擬磁滯回線，如圖3所示。發(fā)現(xiàn)在正向加場(chǎng)時(shí)(見(jiàn)圖3(a)～(c))，60 nm顆粒迅速飽和，88 nm、150 nm顆粒緩慢飽和，且飽和速度隨著顆粒粒徑的增加而降低；在反向加場(chǎng)時(shí)，亦如正向場(chǎng)中的規(guī)律，但是在反向加場(chǎng)初期88nm顆粒飽和速度卻比60 nm的快很多。通過(guò)圖3(d)觀察證明了這一觀點(diǎn)，而且60 nm顆粒的磁滯回線呈現(xiàn)階梯狀，88 nm顆粒的磁滯回線呈現(xiàn)針狀，150 nm顆粒的磁滯回線呈“蜂腰”狀。

(a)～(c)依次為60 nm、88 nm、150 nm磁滯回線；(d)為磁滯回線匯總圖

之后將這3個(gè)顆粒的Bc和Mrs/Ms計(jì)算出來(lái)，繪制成圖(圖4)。從圖4(a)可以看出，60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒的Bc隨粒徑的增加呈現(xiàn)“下降-上升”的趨勢(shì)，且60 nm、150 nm顆粒的Bc穩(wěn)定而88 nm顆粒的Bc存在不小的波動(dòng)。從圖4(b)，可以發(fā)現(xiàn)60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒的Mrs/Ms都很穩(wěn)定且隨著粒徑的增大逐漸減小。

(a)60 nm、88 nm、150 nm矯頑力圖；(b)60 nm、88 nm、150 nm剩磁比圖

綜上所述，對(duì)于30 nm磁鐵礦顆粒，具有易軸方向的一致磁化即SD結(jié)構(gòu)，但是因?yàn)槠鋵?shí)際為SP(超順磁)顆粒，它在微磁模擬中無(wú)法繪制真實(shí)的磁滯回線，且其沒(méi)有矯頑力和剩磁，所以磁滯回線未進(jìn)行模擬；對(duì)于60 nm磁鐵礦顆粒，其具有易軸方向的SD結(jié)構(gòu)，階梯狀的磁滯回線和較高且穩(wěn)定的Bc和剩磁比；對(duì)于88 nm磁鐵礦顆粒，具有HSV結(jié)構(gòu)，針狀的磁滯回線，波動(dòng)較大且低的Bc；對(duì)于150 nm磁鐵礦顆粒，具有ESV結(jié)構(gòu)，“蜂腰”狀的磁滯回線，穩(wěn)定且高的Bc較低的Mrs/Ms。

2.2 磁鐵礦顆粒隨溫度的變化

在進(jìn)行常溫磁鐵礦微磁模擬之后，進(jìn)行了變溫磁鐵礦微磁模擬試圖尋找磁鐵礦磁滯回線與溫度之間的關(guān)系。對(duì)這些磁鐵礦顆粒進(jìn)行了變溫磁滯回線的微磁模擬，繪制了60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒的微磁模擬變溫磁滯回線如圖5所示?？梢钥闯鲭S著溫度的升高磁鐵礦顆粒的飽和速度越來(lái)越快，磁滯回線的寬度逐漸減小即磁鐵礦顆粒的矯頑力在不斷降低，如圖6(a)所示。但是，60 nm和150 nm磁鐵礦顆粒的磁滯回線形狀并無(wú)太大變化，而且150 nm磁鐵礦顆粒的磁滯回線像是隨著溫度的升高不斷地向X軸“旋轉(zhuǎn)”(如圖5(c))。

圖(a)～(c)依次為60 nm、88 nm、150 nm顆粒變溫磁滯回線圖

在繪制磁滯回線的同時(shí)，繪制了60 nm、88 nm、150 nm磁鐵礦顆粒矯頑力與Mrs/Ms隨溫度變化圖，以求更為細(xì)致地研究其規(guī)律。從圖6(a)可以看到磁鐵礦顆粒的Bc隨著溫度的升高而逐漸降低，其中60 nm磁鐵礦顆粒的Bc在25～450 ℃內(nèi)迅速降低，在450～550 ℃內(nèi)趨于穩(wěn)定；150 nm磁鐵礦顆粒的Bc在25～450 ℃內(nèi)緩慢降低，在450～550 ℃內(nèi)迅速降低；88 nm磁鐵礦顆粒的Bc在25～100 ℃內(nèi)變化明顯，在100～450 ℃內(nèi)趨于穩(wěn)定，在450 ℃后迅速降低。而通過(guò)圖6(b)可知，磁鐵礦顆粒的Mrs/Ms隨著溫度小幅增大，其中60 nm磁鐵礦顆粒在350～450 ℃內(nèi)即在400 ℃時(shí)Mrs/Ms達(dá)到峰值；88 nm磁鐵礦顆粒在25～100 ℃內(nèi)呈現(xiàn)出一致的變化情況；150 nm磁鐵礦顆粒Mrs/Ms隨著溫度的增加緩慢增加。

(a)變溫矯頑力圖； (b)變溫剩磁比圖

3 討論與展望

在古地磁學(xué)研究中細(xì)顆粒的剩磁性質(zhì)通常是古地磁學(xué)家們關(guān)注的重點(diǎn)。其本質(zhì)是由顆粒的磁疇狀態(tài)決定的，而非是由顆粒的大小所決定。而對(duì)于精細(xì)磁鐵礦顆粒疇?wèi)B(tài)的觀察比較困難。本文使用微磁模擬方法，該方法能夠方便快捷且準(zhǔn)確地研究精細(xì)磁鐵礦顆粒的疇?wèi)B(tài)及磁滯回線的變化。在使用微磁模擬進(jìn)行實(shí)驗(yàn)后，結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，分為以下2個(gè)方面進(jìn)行討論。

3.1 常溫下

在常溫情況下，60 nm、150 nm磁鐵礦顆粒具有較高且穩(wěn)定的Bc，如圖4(a)所示，且二者的磁疇狀態(tài)皆為易軸指向[1 1 1]方向，而88 nm磁鐵礦顆粒則具有較低且不穩(wěn)定的Bc和難軸指向的磁疇狀態(tài)。這說(shuō)明60 nm和150 nm顆粒具有較高的抗干擾能力，亦可說(shuō)SD結(jié)構(gòu)與ESV結(jié)構(gòu)的顆粒也具有穩(wěn)定的載磁能力可以作為古地磁學(xué)良好的信息載體；而88 nm磁鐵礦顆粒卻因其低且不穩(wěn)定的Bc無(wú)法穩(wěn)定載磁，若是以此類(lèi)顆粒作為信息載體將會(huì)影響古地磁解譯的準(zhǔn)確性。這一結(jié)果與古地磁學(xué)現(xiàn)今情況相符合，說(shuō)明微磁模擬可以很好地體現(xiàn)磁鐵礦顆粒的磁疇狀態(tài)及其磁學(xué)性質(zhì)[16]。所以，SD結(jié)構(gòu)與ESV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒都可以作為古地磁信息的良好載體，而HSV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒無(wú)法作為載磁顆粒。這為解譯磁鐵礦顆粒剩磁記錄可靠性提供了一個(gè)提前篩選，有助于提高古地磁學(xué)信息解譯的效率與準(zhǔn)確性。

3.2 變溫情況下

60 nm、150 nm磁鐵礦顆粒隨著溫度的升高Bc皆在降低。150 nm磁鐵礦隨著溫度升高緩慢降低且Mrs/Ms在溫度升高時(shí)穩(wěn)定增加，這說(shuō)明150 nm磁鐵礦顆粒具有較高的熱穩(wěn)定性。同時(shí)，這也指示了ESV結(jié)構(gòu)顆粒也具有較高的熱穩(wěn)定性[15]。60 nm磁鐵礦顆粒隨著溫度的升高Bc急劇降低，而且其Mrs/Ms在高溫(300～500 ℃)時(shí)存在波動(dòng)，說(shuō)明該顆粒的熱穩(wěn)定性可能存在階段性，在溫度較高的時(shí)候可能會(huì)產(chǎn)生磁性波動(dòng)。而88 nm磁鐵礦顆粒在溫度升高時(shí)Bc和Mrs/Ms都存在波動(dòng)，且都是在溫度較低(25～100 ℃)時(shí)發(fā)生磁性波動(dòng)，說(shuō)明該顆粒的熱穩(wěn)定性很差，無(wú)法有效載磁。即對(duì)于粒徑小的顆粒組成的巖石，HSV結(jié)構(gòu)的顆粒在急速冷卻過(guò)程中可能不會(huì)和其他區(qū)域顆粒一樣發(fā)生一致磁化，而是形成多方向混亂的磁化，這相當(dāng)于一定程度上降低該巖石的阻擋溫度，使其攜帶的古地磁信號(hào)減弱或者改變了巖石攜帶古地磁信號(hào)的能力。這說(shuō)明無(wú)論溫度變化與否都要選擇SD結(jié)構(gòu)和ESV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒作為古地磁信息的載體，且對(duì)比兩者在高溫環(huán)境下的熱穩(wěn)定性和粒徑范圍，ESV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒應(yīng)該更加適合作為古地磁信息的載體[16]。

本文對(duì)SD、HSV、ESV 3種磁疇狀態(tài)進(jìn)行了初步研究，發(fā)現(xiàn)SD結(jié)構(gòu)、ESV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆?？梢詣偃喂诺卮判畔⒌妮d磁顆粒，而HSV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒難以勝任。因此，迫切需要HSV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆粒的詳細(xì)研究，使其“變廢為寶”，這樣就可以減少該磁疇狀態(tài)顆粒對(duì)于古地磁信息的影響。同時(shí)，希望微磁模擬技術(shù)能夠繼續(xù)發(fā)展，以應(yīng)對(duì)更加困難的古地磁問(wèn)題，諸如開(kāi)辟新的微磁計(jì)算方法拓寬磁性礦物的研究對(duì)象或是多顆粒復(fù)雜結(jié)合體的微磁技術(shù)的改進(jìn)等，這樣才能更好地解釋自然界復(fù)雜的磁性礦物特征和其賦存的地質(zhì)意義。其次，是否能夠?qū)⑽⒋拍M方法與巖石磁學(xué)有機(jī)結(jié)合形成一個(gè)新的知識(shí)性和指示性的技術(shù)，這對(duì)于有效古地磁信息的提取的提高有很大的幫助，可以使其脫離“無(wú)根浮萍”的階段，成為一個(gè)扎實(shí)且堅(jiān)硬的古地磁學(xué)助力。

4 結(jié)論

本文以9 nm為交換長(zhǎng)度對(duì)30 nm、60 nm、88 nm、150 nm截角八面體磁鐵礦顆粒進(jìn)行多次微磁模擬以探究其內(nèi)部磁化特征以及加場(chǎng)下的演化規(guī)律。通過(guò)觀察疇?wèi)B(tài)以及磁滯回線，發(fā)現(xiàn)在常溫下SD、ESV顆粒具有較高且穩(wěn)定的矯頑力，而HSV顆粒則磁性存在波動(dòng)，且在溫度變化情況下SD、ESV顆粒依舊擁有較強(qiáng)的熱穩(wěn)定性而HSV顆粒依舊存在波動(dòng)。因此推斷SD結(jié)構(gòu)與ESV結(jié)構(gòu)磁鐵礦顆?？梢宰鳛楣诺卮艑W(xué)研究的良好、可靠信息載體。這在一定程度上拓寬了良好載磁顆粒的粒徑范圍，從而提高了有效古地磁信息的提取。