岑繼文，蔣方明

兩相流與溶液化學(xué)平衡相結(jié)合的地?zé)峋Y(jié)垢模擬研究*

岑繼文1,2,3，蔣方明1,2,3?

（1. 中國科學(xué)院廣州能源研究所，先進(jìn)能源系統(tǒng)研究室，廣州 510640；2. 中國科學(xué)院可再生能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640； 3. 廣東省新能源和可再生能源研究開發(fā)與應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640）

水熱型地?zé)嵯到y(tǒng)和干熱巖增強(qiáng)型地?zé)嵯到y(tǒng)在運(yùn)行一段時(shí)間后都有可能出現(xiàn)井筒和管道設(shè)備結(jié)垢現(xiàn)象，困擾和阻礙著地?zé)豳Y源的高效低成本開發(fā)。由于溫度和壓力變化導(dǎo)致CO2從地?zé)崴幸莩?，進(jìn)而使得CaCO3析出結(jié)垢，是地?zé)嵘a(chǎn)井堵塞的主要原因。將兩相流動換熱計(jì)算與水溶液物理化學(xué)模擬相結(jié)合，針對地?zé)峋畠?nèi)CaCO3垢進(jìn)行流動換熱與化學(xué)組分變化的模擬和計(jì)算方法的研究，獲得了特定地?zé)釛l件下井筒內(nèi)流動狀況與化學(xué)組分變化情況的詳細(xì)分析結(jié)果，可為井筒地?zé)崴鲃舆M(jìn)行結(jié)垢分析和預(yù)測。

地?zé)崴坏責(zé)峋?；結(jié)垢；計(jì)算機(jī)模擬；預(yù)測

0 引 言

2020年我國首次提出了要在2030年實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰，2060年實(shí)現(xiàn)碳中和的目標(biāo)。由于傳統(tǒng)石化能源的不可再生性以及污染問題，大力發(fā)展新能源是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的最佳途徑。地?zé)崮茏鳛榭稍偕茉吹囊环N，與太陽能、風(fēng)能等可再生能源相比，具有資源儲量巨大、穩(wěn)定性相對較高等優(yōu)點(diǎn)。而地?zé)衢_發(fā)過程中，尤其是水熱型地?zé)豳Y源開發(fā)過程中遇到的管道設(shè)備結(jié)垢問題，困擾和阻礙地?zé)豳Y源的高效低成本開發(fā)。地?zé)犭娬局薪Y(jié)垢類型主要為鈣垢、硅垢、金屬氧化垢及地?zé)崃黧w中含有的微細(xì)顆粒物、污泥、微生物、硫化物等。其中鈣垢主要與壓力有關(guān)，通常發(fā)生在井筒內(nèi)壓力降低而導(dǎo)致的閃蒸點(diǎn)附近，閃蒸使得大量二氧化碳析出，鹵水酸性降低，碳酸鈣過飽和而形成鈣垢析出[4]。另外，CaCO3結(jié)垢堵塞在地?zé)嵛菜毓噙^程中是一個普遍的現(xiàn)象[2-3]，就單個井而言，結(jié)垢現(xiàn)象在井底、井上及管道設(shè)備中都有可能出現(xiàn)，使地?zé)崮艿男蚀鬄榻档汀?/p>

劉明言[1]指出，目前在地?zé)崃黧w的腐蝕與結(jié)垢趨勢預(yù)測方面的工作還相對較少，針對我國不同地區(qū)地?zé)崃黧w特性開展系統(tǒng)的腐蝕結(jié)垢趨勢分析，以及三維多相傳遞和化學(xué)反應(yīng)數(shù)值模擬研究是今后的方向。朱家玲等[5]對地?zé)崴Y(jié)垢腐蝕趨勢的判斷方法進(jìn)行了探討，在地?zé)崴腃l?物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)大于25%時(shí)，用雷諾茲指數(shù)判斷有局限性，此時(shí)，應(yīng)結(jié)合拉伸指數(shù)進(jìn)行水質(zhì)判斷，才能使判斷結(jié)果符合實(shí)際。PáTZAY等[6]建立了CaCO3-H2O-CO2體系模擬地?zé)峋Y(jié)垢方法，采用了Davies和Pitzer活度計(jì)算方法，對井內(nèi)流動壓降和溫度變化采用了簡單的線性化處理方法。ZOLFAGHARROSHAN等[7]用較為詳細(xì)的多相流方法模擬了井筒流動換熱情況，但對結(jié)垢的模擬僅僅用地面的成分情況進(jìn)行判斷，并未全程對井筒進(jìn)行物理化學(xué)組分變化的計(jì)算跟蹤。張恒等[8]利用美國地質(zhì)調(diào)查局研發(fā)的PHREEQC軟件，采用水文地球化學(xué)模擬技術(shù)對康定某高溫地?zé)峋Y(jié)垢問題進(jìn)行了分析研究。結(jié)果表明，該地?zé)峋陂_采過程中隨著地?zé)崃黧w溫度、pH、壓力、氧化還原環(huán)境等條件變化發(fā)生嚴(yán)重的結(jié)垢現(xiàn)象。此外，除了水熱型地?zé)峋?，長期運(yùn)行的干熱巖系統(tǒng)也可能會在井筒和地面設(shè)備中出現(xiàn)礦物結(jié)垢現(xiàn)象[9]。

地?zé)崴Y(jié)垢的基本物理化學(xué)機(jī)理已被研究得較為清楚，很多文獻(xiàn)已進(jìn)行過詳細(xì)的論述。而在實(shí)際應(yīng)用過程中，要想對結(jié)垢現(xiàn)象進(jìn)行防治，需要在了解機(jī)理的基礎(chǔ)上建立較為精確的計(jì)算模型對其預(yù)測。本文針對地?zé)峋畠?nèi)CaCO3垢形成情況進(jìn)行詳細(xì)的兩相流動換熱模擬，并對地?zé)崃黧w中化學(xué)組分的變化進(jìn)行化學(xué)平衡計(jì)算模擬，以期獲得特定地?zé)釛l件下結(jié)垢情況的細(xì)致而精確的預(yù)測。

1 計(jì)算模型

1.1 井筒內(nèi)CaCO3結(jié)垢基本物理化學(xué)機(jī)理

井筒結(jié)垢的形成基本機(jī)理是由于地?zé)崴芤荷仙?、壓力不斷降低。盡管水溶液上升過程中地層溫度下降使得水溶液熱損失溫度有所降低，但由于壓力下降更為迅速對應(yīng)的飽和溫度下降更為快速，因此在井筒某處會開始出現(xiàn)閃蒸，原先溶解在地?zé)崴芤褐械乃嵝詺怏wCO2逸出進(jìn)入蒸汽中，使得溶液pH升高，進(jìn)而使CaCO3等溶解度達(dá)到飽和，析出固體形成結(jié)垢。

1.2 計(jì)算模型建立

井筒內(nèi)CaCO3結(jié)垢原理雖已獲公認(rèn)，但對其進(jìn)行精確的建模計(jì)算具有相當(dāng)?shù)膹?fù)雜性，涉及兩相流、地層換熱和溶液物理化學(xué)變化，尤其是閃蒸過程。不凝氣體組分和含量對結(jié)垢的影響問題涉及井筒的水溶液化學(xué)反應(yīng)平衡和相平衡方面，以及地?zé)崴芤涸诠艿乐械膬上嗔髁髯鑹航岛偷貙訜釗p失換熱等方面，本文參考了文獻(xiàn)[7,10-12]，建立如下計(jì)算模型。

1.2.1 兩相流計(jì)算模型

質(zhì)量方程：

其中：為密度，m；為速度，m/s；為時(shí)間，s；為井筒長度，m。穩(wěn)態(tài)流動情況下沒有質(zhì)量累積，因此有：

動量方程：

其中：為壓力，Pa；為摩擦系數(shù)，kg/(m?s2)，為井筒內(nèi)徑，m；為井筒內(nèi)截面積，m2；為重力加速度，m/s2；為井筒與水平方向的夾角，無量綱。聯(lián)合質(zhì)量方程，整理可得：

如為兩相流，可將流體當(dāng)作氣液均相混合物，井為豎直井，上式可變?yōu)椋?/p>

其中：下標(biāo)mix表示混合參數(shù)；為豎直方向長度，m。根據(jù)不同的流型計(jì)算出不同的摩擦因子，需要用到占空比和混合密度。氣液兩相流可分為bubbly、slug、churn和annular四種流型[10]。

能量方程：

其中：為焓，J/kg；為單位質(zhì)量流量單位管長內(nèi)的換熱量，W/(kg/s)，可參考文獻(xiàn)[11]：

式中：k為有效導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m?K)，其地?zé)峋湫椭禐? W/(m?K)。

1.2.2 化學(xué)平衡、相平衡模型

擬借鑒電解質(zhì)相平衡模型[12]進(jìn)行閃蒸過程計(jì)算。電解質(zhì)溶液相平衡模型如圖1所示，含有一定量化學(xué)組分的來流溶液變化到指定的溫度、壓力之后，其化學(xué)組分在氣、液、固三相中重新分配。所涉及的方程如下。

物料衡算式：

其中：in,i和out,i分別為電離或離解反應(yīng)前后各組分的摩爾流量，mol/s；為化學(xué)計(jì)量系數(shù)，無量綱；為反應(yīng)程度，mol/s；為某個平衡方程；為總的平衡方程數(shù)量。

因此，化學(xué)反應(yīng)平衡后更新的各組分組成為：

總物料衡算式為：

其中：為所有相中物料的總和，為液相物料，為氣相物料，單位均為mol/s；為液相組成，為氣相組成，為各相中的物料組成，均為無量綱；為總的物料的種類。

能量衡算式：

其中：L、V和F分別為液相、氣相和所有相總和的摩爾焓，J/mol；為換熱量，W。

相平衡：

其中：為亨利系數(shù)，無量綱。上式可理解為根據(jù)亨利定律，在一定溫度和平衡狀態(tài)下，氣體在液體中的溶解度（用摩爾分?jǐn)?shù)表示）和該氣體的平衡分壓成正比。

化學(xué)反應(yīng)平衡：

其中：為化學(xué)反應(yīng)平衡常數(shù)，單位與具體反應(yīng)方程式有關(guān)；為活度系數(shù)，無量綱；為逸度系數(shù)，無量綱；為逸度，Pa。液相活度系數(shù)的計(jì)算采用Pitzer電解質(zhì)活度系數(shù)模型[13]，而氣相逸度系數(shù)采用 PR狀態(tài)方程[14]計(jì)算。

組分約束：

其中：m為氣相分子種類數(shù)，m表示分子。

電中性平衡：

此時(shí)的Z表示離子種類所帶電荷的真實(shí)值，而不是絕對值，無單位。

物性關(guān)聯(lián)式：

1.2.3 結(jié)垢判斷

其中：[Me]是二價(jià)陽離子；[An]是二價(jià)陰離子；結(jié)垢指數(shù)SI= 0表示平衡，SI > 0表示過飽和產(chǎn)生結(jié)垢；sp為溶解度。

對于常見的碳酸鈣結(jié)垢，可采用以下關(guān)聯(lián)式[7]：

式中：為溫度，℃；為壓力，單位為psi；離子強(qiáng)度為：

其中：C為各組分濃度，mol/kgw（kgw表示1 kg地?zé)崴?/p>

1.2.4 氣泡點(diǎn)的判斷

氣泡的起始點(diǎn)可根據(jù)各不凝性氣體分壓加和是否超過了當(dāng)?shù)貕毫磉M(jìn)行判斷：

1.3 模型求解算法

將井筒內(nèi)地?zé)崴鲃雍喕癁橐痪S流動，在長度方向上將井筒分為若干個單元，從底部向上依次逐步推進(jìn)計(jì)算各單元參數(shù)，包括換熱、流動、組分變化、結(jié)垢情況等。單元計(jì)算流程如圖2所示。

圖2 單元計(jì)算流程圖

閃蒸算法是最為復(fù)雜的部分，可參考化工計(jì)算模擬的閃蒸分離過程算法[12]，該方法是對于包含個組分（所有離子和分子）并且發(fā)生個電離或水解等化學(xué)反應(yīng)的兩相體系，根據(jù)電離平衡和相平衡關(guān)系得到一個+維方程組，并通過Marquardt迭代方法求解非線性方程組實(shí)現(xiàn)。

每個單元的計(jì)算最后都做一次飽和指數(shù)的計(jì)算，判斷是否開始結(jié)垢，如果結(jié)垢發(fā)生，則析出一定的量，使得溶液正好恢復(fù)當(dāng)時(shí)條件下的飽和狀態(tài)，從而獲得各組分平衡關(guān)系。

1.4 化學(xué)反應(yīng)方程和相變平衡方程

由于各地地?zé)崃黧w成分的復(fù)雜性，不可能做到全部覆蓋，本文目的是闡述CaCO3結(jié)垢的計(jì)算模擬方法，計(jì)算程序中目前僅考慮CaCO3、CO2、H2O、NaCl、CH4這幾種物質(zhì)的相互作用，在該物質(zhì)體系下，涉及的化學(xué)反應(yīng)方程和相變平衡見表1[15]。

表1 計(jì)算程序所涉及的化學(xué)反應(yīng)方程和相變平衡

注：下角標(biāo)aq表示在水溶液中，g表示氣相，s表示固相。

2 結(jié)果與分析

計(jì)算程序采用Python計(jì)算機(jī)語言，在Visual studio 2019集成開發(fā)環(huán)境中編寫了上述計(jì)算模型程序。使用Tkinter庫制作簡單的參數(shù)輸入界面，可方便地輸入各個算例參數(shù)。

目前常用的結(jié)垢模擬軟件有Wellsim、Phreeqc等，均為國外軟件，無法掌握內(nèi)部計(jì)算模型細(xì)節(jié)，國內(nèi)尚未有專門的地?zé)峋Y(jié)垢計(jì)算軟件。本文模擬計(jì)算工作的特點(diǎn)是可以考慮各種不凝性氣體的影響，兩相流計(jì)算可細(xì)化至不同流型的影響等。而且計(jì)算過程中使用到的各個計(jì)算模型，如兩相流壓降計(jì)算、活度系數(shù)、逸度系數(shù)模型、迭代模型等各方面均可隨時(shí)替換或優(yōu)化，所有參數(shù)均可根據(jù)需要做出調(diào)整。

2.1 算例分析

算例輸入?yún)?shù)：井筒長度為1 000 m、直徑為200 mm，管道表面粗糙度0.015，井底溫度70℃，壓力11.2 MPa，流量2.5 kg/s。輸入流體組分Ca2+濃度為4 mg/kgw，HCO3?濃度為12.18 mg/kgw，CO2濃度為50 mg/kgw，CH4濃度為200 mg/kgw。地溫梯度按照地面溫度25℃至井底線性變化計(jì)算。

將井筒劃分成500段（可任意設(shè)置），經(jīng)模擬軟件計(jì)算后獲得各單元的氣?液組分組成、溫度、壓力、流速、pH、結(jié)垢飽和指數(shù)等參數(shù)，如表2所示。各氣體組分分壓為總壓乘以其氣相摩爾分?jǐn)?shù)及逸度系數(shù)；pH可從H+濃度求出；CaCO3(s)累積結(jié)垢量為7.0 × 10?5mol/kgw；泡點(diǎn)/開始結(jié)垢點(diǎn)位置為118 m。因此，表2中的4個代表深度，分別為井底、井口、泡點(diǎn)前（150 m）和泡點(diǎn)后（60 m）各選取一點(diǎn)作為代表井內(nèi)各部位參數(shù)的變化。

表2 井內(nèi)地?zé)崴煌疃认赂鹘M分濃度

圖3 （a）溫度壓力隨井深變化曲線；（b）泡點(diǎn)之后CO2分壓和pH值隨井深變化曲線；（c）泡點(diǎn)之后氣相組成隨井深變化曲線；（d）泡點(diǎn)后溶液中各組分變化情況

圖3為算例的輸出數(shù)據(jù)結(jié)果繪制的溫度、壓力變化，泡點(diǎn)之后的地?zé)崴畃H，氣相、液相組分以及CO2分壓變化曲線圖。在2.5 kg/s流量的地?zé)釛l件下，溫度下降較小，壓力呈線性下降。泡點(diǎn)之后由于CO2逸出，地?zé)崴畃H逐漸加速升高，CO2分壓呈現(xiàn)加速下降的模式，曲線變化趨勢符合碳酸鈣垢形成的機(jī)理。圖3c中氣體的組分變化表明CH4氣體比CO2有更快的增長速度，是由于CH4在水中具有較低的溶解度。圖3d為液相中各組分的變化曲線，可知溶液中除了游離CO2分子、CH4分子、HCO3?、Ca2+外，其他組分濃度較低，小于1 × 10?5mol/kgw?？傊?，泡點(diǎn)后相應(yīng)數(shù)據(jù)逐步變化明顯，而泡點(diǎn)之前除總壓外其他參數(shù)幾乎不變。

2.2 不凝性氣體含量對結(jié)垢量和泡點(diǎn)位置的影響分析

圖4為以上述算例為基準(zhǔn)，改變井底溫度和CO2含量兩個變量，獲得的不同地溫條件下CO2含量與最終結(jié)垢量的變化曲線。最終結(jié)垢量是根據(jù)CaCO3飽和指數(shù)，將其維持小于零來計(jì)算析出量。從圖中可以看出，在70℃地溫條件下，結(jié)垢量隨著CO2含量的增加而減少，增加到一定濃度后，結(jié)垢量趨近于0。而相同CO2含量下，隨著地溫的升高，結(jié)垢量更多，但由于Ca2+數(shù)量的限制，結(jié)垢量也有一定的最大值。

圖4 不同溫度下結(jié)垢量與CO2含量關(guān)系

圖5為上述算例條件下，分別改變每千克地?zé)崴蠧H4和CO2的含量對泡點(diǎn)位置的影響。從圖中可以看出泡點(diǎn)位置與這兩種不凝性氣體的含量呈現(xiàn)線性增加關(guān)系。一般情況下，泡點(diǎn)的位置即為結(jié)垢開始出現(xiàn)的位置。隨著不凝性氣體含量的增加，氣體更容易從水溶液中逸出，閃蒸點(diǎn)的位置會更深。

此外，需要說明的是本文算例是根據(jù)各類情況綜合考慮，通過改變相應(yīng)參數(shù)條件來考察結(jié)垢模擬方法和結(jié)垢形成特性問題，并非某個特定井的具體參數(shù)。如需要對某個地?zé)峋畬?shí)際數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證對比，還需要根據(jù)該實(shí)際井添加相應(yīng)的化學(xué)組分，進(jìn)而在程序中關(guān)聯(lián)相應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)方程、相平衡方程，結(jié)垢也不僅限于CaCO3垢，可能是硅酸鹽、硫酸鹽或多種成分都存在，氣體也不僅有CH4、CO2，還可能有H2S、NH3、N2等，這些都需要在程序中重新做針對性的修改和錄入相關(guān)參數(shù)。但模型方程和算法與上述一致，是通用的。上述算例中計(jì)算出的泡點(diǎn)位置與參考文獻(xiàn)[6]大致數(shù)量級相同，因此計(jì)算結(jié)果在合理范圍內(nèi)吻合。

3 結(jié) 論

將兩相流計(jì)算模型與化學(xué)反應(yīng)平衡模型以及化工閃蒸計(jì)算模型相結(jié)合，對地?zé)峋畠?nèi)的流動進(jìn)行精細(xì)模擬，獲得溫度、壓力、溶液及氣相中各組分的變化情況，分析其pH變化、氣相分壓、沸騰起始點(diǎn)，并進(jìn)行結(jié)垢判斷等。經(jīng)過試運(yùn)算，模擬結(jié)果的數(shù)值較為合理，能夠測算出CO2分壓的指數(shù)性減小，pH的變化亦呈指數(shù)增大趨勢。同時(shí)，經(jīng)過對比分析還得出以下兩個結(jié)論：（1）隨著CO2含量的增加，結(jié)垢量逐漸減少直至不結(jié)垢，而地?zé)崴疁囟仍礁咴饺菀装l(fā)生結(jié)垢；（2）隨著不凝性氣體的增加，泡點(diǎn)位置即結(jié)垢位置更深。

本文的地?zé)崴瘜W(xué)成分組成僅考慮了Ca2+、HCO3?以及CO2和CH4不凝性氣體組分，真實(shí)的地?zé)峋u水含有更多更復(fù)雜的組分組成，可在此模型框架的基礎(chǔ)上，增加更多物質(zhì)組分，并盡可能利用更精準(zhǔn)的化學(xué)反應(yīng)平衡常數(shù)、亨利系數(shù)等化工常數(shù)，即可準(zhǔn)確地模擬真實(shí)的地?zé)峋鲃雍突瘜W(xué)變化情況。

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Geothermal Well Scaling Simulation by Combining Two Phase Flow with Chemical Equilibrium

CEN Ji-wen1,2,3, JIANG Fang-ming1,2,3

(1. Laboratory of Advanced Energy Systems, Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640, China; 2. CAS Key Laboratory of Renewable Energy, Guangzhou 510640, China;3. Guangdong Provincial Key Laboratory of New and Renewable Energy Research and Development, Guangzhou 510640, China)

Both hydrothermal geothermal system and hot dry rock enhancement geothermal system may experience scaling problem in the wells or facility on the ground after an operation period. Scaling problems inhibit the efficient exploitation of geothermal resources. For carbonate scale in production wells, the temperature and pressure changes in the fluid cause the release of CO2from the geothermal solution, and lead to supersaturation of the solubility of carbonate calcium. In this paper, two-phase flow model and chemical reaction simulation were integrated together to simulate the scaling problems in production wells to reveal detail temperature and pressure of the flow states and the changes of chemical components simultaneously. The model can be used to be a scaling prediction and analytical tool for geothermal production wells.

geothermal water; geothermal well; scaling; simulation; prediction

2095-560X（2022）01-0020-07

TK521

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2022.01.004

2021-10-20

2021-11-09

國家重點(diǎn)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2019YFB1504104）；中國科學(xué)院 A 類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)項(xiàng)目（XDA21060700）

蔣方明，E-mail：jiangfm@ms.giec.ac.cn

岑繼文（1979-），男，博士，副研究員，碩士生導(dǎo)師，主要從事地?zé)崮荛_發(fā)利用、制冷熱泵、電子散熱、電動汽車熱管理等方面的研究。

蔣方明（1973-），男，博士，研究員，博士生導(dǎo)師，主要從事電化學(xué)能量/動力系統(tǒng)、增強(qiáng)型地?zé)嵯到y(tǒng)、微熱流體系統(tǒng)、燃料電池水、熱管理及高效節(jié)能技術(shù)/產(chǎn)品等研發(fā)工作。