姜萌萌，林 敏，汪昱昌，鄒 婷，鄭曉宇，孫一博，董仁杰，喬 瑋

餐廚垃圾高溫厭氧消化連續(xù)運行性能：有機物轉(zhuǎn)化效率、發(fā)酵穩(wěn)定性與代謝活性*

姜萌萌1,2，林 敏1,2，汪昱昌3，鄒 婷3，鄭曉宇3，孫一博1,2，董仁杰1,2，喬 瑋1,2?

（1. 中國農(nóng)業(yè)大學 工學院，北京 100083；2. 國家能源生物燃氣高效制備及綜合利用技術研發(fā)（實驗）中心（中國農(nóng)業(yè)大學），北京 100083；3. 光大環(huán)境科技（中國）有限公司，南京 210007）

在高溫(50±1)℃條件下處理實際工程的餐廚垃圾，采用全混式厭氧反應器（CSTR）進行了80 d的連續(xù)試驗。試驗以水力停留時間（HRT）20 d啟動，HRT 15 d連續(xù)運行，研究了反應器啟動和運行期間的發(fā)酵特性，解析了餐廚垃圾厭氧消化運行穩(wěn)定性和代謝活性。試驗結(jié)果表明，在HRT 15 d、有機負荷（OLR）為7.3 kgCOD/(m3?d)的條件下，容積產(chǎn)甲烷率為2.2 L/(L?d)，揮發(fā)性固體（VS）的甲烷產(chǎn)率達到480 L/kgVS左右，有機物轉(zhuǎn)化率約為95%。批次試驗表明，高溫產(chǎn)甲烷菌代謝乙酸能力較強，在適宜pH下可承受10 000 mg/L的乙酸濃度。餐廚垃圾的高溫降解速率快，10 d達到90%的產(chǎn)氣，有承受更高負荷的可能。系統(tǒng)pH穩(wěn)定在7.6 ～ 7.7，總氨氮和自由氨濃度低于抑制水平。研究結(jié)果表明，餐廚垃圾的高溫厭氧消化可實現(xiàn)較高的產(chǎn)氣潛力和有機物去除率，系統(tǒng)穩(wěn)定性好且有機物轉(zhuǎn)化效率高，具有應用于工程高溫餐廚垃圾厭氧處理的潛力。

餐廚垃圾；高溫厭氧消化；運行性能；穩(wěn)定性；代謝活性

0 引 言

隨著垃圾分類政策的實施，廚余垃圾分出量激增，后端處理難度增加[1]。以食品加工、飲食服務和單位供餐為主的餐廚垃圾經(jīng)過分選和除油后，懸浮物和易降解有機物含量高，是目前處理的難點。據(jù)不完全統(tǒng)計，國內(nèi)約一半以上的餐廚垃圾處理工程采用厭氧消化工藝[2]。厭氧消化可以將有機物轉(zhuǎn)化為生物能源，廣泛應用在廢水和廢棄物的處理中，是當前餐廚垃圾處理的主流技術。目前餐廚垃圾厭氧處理工程多數(shù)為中溫消化，但餐廚垃圾經(jīng)高溫除油后冷卻到中溫進行發(fā)酵的工藝復雜且高溫能量沒有得到充分利用，對現(xiàn)有工藝并不合理。若能在高溫除油后直接在高溫條件下進行厭氧發(fā)酵處理，既可省去物料的冷卻降溫過程，簡化其工藝，同時也能提高處理效率和處理負荷，對實際工程具有重要意義。有研究表明，餐廚垃圾除油后進行厭氧消化，產(chǎn)氣潛能和產(chǎn)甲烷速率均顯著提高，且高溫處理餐廚垃圾比中溫處理的產(chǎn)氣量高[3-6]，可提高運行過程中的有機負荷[7]。但也有研究報道在高溫條件下餐廚垃圾厭氧消化存在穩(wěn)定性差的問題，揮發(fā)性脂肪酸（volatile fatty acid, VFA）積累和產(chǎn)氣降低等在連續(xù)運行過程中更容易發(fā)生[8-9]。揮發(fā)性脂肪酸、有機負荷（organic loading rate, OLR）和微量元素等均是影響餐廚垃圾發(fā)酵穩(wěn)定性的重要因素。目前，對于餐廚垃圾的研究多集中在連續(xù)試驗中高溫的特性比較、有機負荷的影響和兩相厭氧等[5,10-11]，針對物質(zhì)流動和微生物活性等基礎方面的分析和研究較少。

本研究采用全混式厭氧消化反應器（continuous stirred tank reactor, CSTR），在高溫50℃條件下處理實際餐廚垃圾處理工程收集并預處理后的餐廚垃圾，研究其連續(xù)運行性能和處理過程中的物質(zhì)轉(zhuǎn)化和污泥代謝活性。此外，通過產(chǎn)甲烷潛能從基礎層面研究了餐廚垃圾的產(chǎn)氣潛力，為高溫餐廚垃圾厭氧消化工藝提供理論基礎。

1 材料與方法

1.1 試驗原料和接種物來源

接種污泥取自北京市某市政污泥厭氧處理工程正常運行的中溫市政污泥發(fā)酵罐，首先置于中溫35℃水浴中2 d，之后每天升高5℃培養(yǎng)，共升溫3 d，在達到50℃后再維持該溫度4 d完成活化過程，稀釋兩倍后用于接種。餐廚垃圾取自江蘇省某餐廚垃圾處理公司，經(jīng)分揀、破碎、制漿、高溫除油和三相分離處理后，取液相餐廚垃圾保存在4℃條件下供研究使用。進料中補充一定濃度的微量元素[12]。餐廚垃圾與接種污泥（稀釋兩倍后）性質(zhì)見表1。

表1 原料與接種污泥的基本性質(zhì)

注：“/”為未測試；碳水化合物以葡萄糖計；代表樣品測試數(shù)量；DM為干物質(zhì)（dry matter）。

1.2 分析方法

TS、VS、MLSS和VSS的測定采用重量法[13]，pH用梅特勒?托利多酸度計（FE 20，瑞士）測定。TCOD和SCOD采用連華試劑盒和消解儀（哈希，DRB 200，美國）消解后用分光光度計（哈希，DR2800，美國）在610 nm吸光度下檢測，以葡萄糖為標準樣品；氨氮（TAN）采用納氏試劑比色法測定；堿度采用滴定法[14]測定。蛋白質(zhì)采用Lowry法測定，以牛血清白蛋白為標準樣品，碳水化合物的測定為苯酚?硫酸法，以葡萄糖為標準樣品，具體步驟參照文獻[10]。粗脂肪含量測定依據(jù)索氏抽提法。沼氣產(chǎn)量由濕式氣體流量計（LMF-2，北京金志業(yè)儀器設備有限公司）讀數(shù)變化得出，沼氣成分（CH4與CO2）采用氣相色譜儀（GC-8A，日本島津）測試，采用13X分子篩柱，柱溫50℃，進樣口與檢測器溫度為120℃。VFA檢測采用氣相色譜儀（GC-2010 Plus，日本島津）測試，采用30 m × 0.25 mm × 0.25 μm的毛細柱和熱導檢測器（thermal conductivity detector, TCD），載氣（氮氣）分壓為0.5 MPa，氫氣流速20 ～ 30 mL/min，進樣口、柱溫和火焰離子化檢測器（flame ionization detector, FID）溫度分別設置為230℃、60℃和250℃，進樣體積為1 μL。

自由氨（free ammonia nitrogen, FAN）的計算依據(jù)文獻[15]中的公式：

式中：自由氨FAN和總氨氮TAN的單位均為g/L；為厭氧消化溫度，K；pH為發(fā)酵液中的酸度值。

有機物轉(zhuǎn)化效率和有機物去除率分別用式（2）和式（3）表示。

(2)

(3)

1.3 產(chǎn)甲烷潛能實驗

在水力停留時間（hydraulic retention time, HRT）15 d運行穩(wěn)定期，取出料污泥作為接種，餐廚垃圾作為原料進行產(chǎn)甲烷潛能批次試驗。其中，出料污泥需先放入高溫(50 ± 1)℃水浴鍋中3 d以降低產(chǎn)氣背景值。批次試驗裝置是總?cè)莘e為120 mL的血清瓶，首先向血清瓶中加入70 mL接種污泥，再加入1 g TCOD餐廚原料，通入氮氣30 s后蓋上瓶塞，并用鋁蓋壓緊，標號后置于恒溫震蕩水浴箱中。試驗分為實驗組和空白對照組，各設置了兩個平行。根據(jù)產(chǎn)氣量每1 ～ 3 d使用玻璃注射器測沼氣產(chǎn)量，并采用氣相色譜測試甲烷含量。累積產(chǎn)氣量值用修正的Gompertz模型擬合得到，如式（4）所示：

式中：為時刻的累積產(chǎn)氣量，mL；0為產(chǎn)甲烷潛能，mL；max為最大產(chǎn)甲烷速率，mL/d；為產(chǎn)氣遲滯期，d；為試驗持續(xù)時間，d。

1.4 污泥比產(chǎn)甲烷活性

取HRT 15 d運行期間第80 d的新鮮出料進行試驗。在總?cè)莘e120 mL血清瓶中進行，依次加入90 mL大量元素與微量元素配制的緩沖溶液[15]、10 mL新鮮出料污泥和不同濃度的乙酸溶液，形成不同乙酸的濃度（0 mg/L、2 000 mg/L、4 000 mg/L、6 000 mg/L、8 000 mg/L和10 000 mg/L），每個濃度做2個平行。向發(fā)酵瓶內(nèi)充入N2，排出氧氣，蓋上瓶塞，并用鋁蓋壓緊，標號后置于水浴箱中。根據(jù)產(chǎn)氣量，每1 ～ 3 d使用玻璃注射器測沼氣日產(chǎn)量。

比產(chǎn)甲烷活性（specific methanogenic activity, SMA）計算式為：

1.5 連續(xù)運行反應器

試驗反應器總?cè)莘e2 L，有效容積1.8 L，接種1.8 L污泥進行試驗，在試驗開始時按照HRT 20 d，每天進行一次手動進出料。反應器為全混攪拌，由亞速旺（TMK-2K，日本）加熱頭保持(50±1)℃恒溫水循環(huán)，產(chǎn)生的氣體收集在氣袋中，每日測試氣體成分后用濕式氣體流量計記錄產(chǎn)氣量。試驗以HRT 20 d啟動，HRT 15 d運行，共運行80 d。

2 結(jié)果與討論

2.1 發(fā)酵產(chǎn)氣與穩(wěn)定性特征

圖1反映了啟動和運行期間的產(chǎn)氣（圖1a、圖1c和圖1e）和運行穩(wěn)定性（圖1b、圖1d和圖1f）指標隨時間的變化，并在表2中進行了總結(jié)。在啟動運行期間（HRT 20 d），將OLR從4.2 kgCOD/(m3?d)提高到5.4 kgCOD/(m3?d)，容積產(chǎn)甲烷率提高到1.6 L/(L?d)，甲烷含量穩(wěn)定在59%左右。之后，將HRT縮短到15 d后運行了54 d，OLR為7.3 kgCOD/(m3?d)，容積產(chǎn)沼氣率和容積產(chǎn)甲烷率分別穩(wěn)定在3.9 L/(L?d) 和2.2 L/(L?d)，每升餐廚垃圾可以產(chǎn)生約58 L沼氣，其中甲烷含量為58%左右。此外，在HRT 15 d，單位COD產(chǎn)甲烷量約為0.31 L/gCOD，單位進料的VS產(chǎn)甲烷量約0.48 L/gVS，VS產(chǎn)量與XIAO等[17]和ALGAPANI等[10]的研究結(jié)果相近，比LIU等[5]和YIRONG等[18]的高6% ～ 17%。表明高溫條件下餐廚垃圾厭氧消化可在一個月內(nèi)成功啟動且穩(wěn)定運行。

圖1 CSTR連續(xù)運行產(chǎn)氣和穩(wěn)定性

有研究報道氨氮是影響餐廚垃圾厭氧消化穩(wěn)定性的因素之一[18-19]，且FAN被認為是氨抑制產(chǎn)生的主要原因[20-21]，可滲透到細胞內(nèi)部，導致質(zhì)子失衡，改變細胞內(nèi)的pH。厭氧消化馴化后微生物對FAN的耐受濃度可達到337 ～ 800 mg/L[20,22]。從HRT 20 d縮短到HRT 15 d的過程中，TAN增加約106 mg/L，但在80 d的運行過程中TAN低于2 000 mg/L，低于文獻報道的發(fā)酵抑制閾值2 500 ～ 3 500 mg/L[23-24]。本研究發(fā)酵系統(tǒng)啟動期和穩(wěn)定期FAN分別為(156 ± 2) mg/L和(163 ± 11) mg/L，均遠低于文獻報道的中高溫FAN產(chǎn)氣抑制濃度[6,20]，結(jié)合TAN濃度分析表明系統(tǒng)未明顯受到氨抑制。

表2 連續(xù)試驗在不同HRT下的運行性能總結(jié)

為進一步考察餐廚垃圾在高溫條件下的產(chǎn)氣特性，采用批次試驗進行產(chǎn)甲烷潛能研究。由圖2a可知，發(fā)酵40 d后，餐廚垃圾最大產(chǎn)沼氣量為700 mL/gCOD，最大產(chǎn)甲烷量為270 mL/gCOD，由Gompertz模型擬合出的最大產(chǎn)沼氣量和甲烷量分別為653 mL/gCOD和250 mL/gCOD，擬合相關系數(shù)分別為0.910和0.931，與實際吻合較好。根據(jù)表1，本研究中TCOD/VS約為1.6，則每克VS實際產(chǎn)甲烷量約為426 mL/gVS，該研究結(jié)果與蘇敏等[3]以除油餐廚垃圾在高溫條件下的潛能試驗十分接近，比王延昌等[25]在高溫條件下處理餐廚垃圾產(chǎn)氣潛能略高，可能是由于本研究中餐廚垃圾在處理前經(jīng)過了高溫處理和高度破碎，有機質(zhì)更易降解；而連續(xù)試驗中微量元素的添加可能是單位VS產(chǎn)氣率高于批次試驗的因素之一。

圖2 餐廚垃圾產(chǎn)氣潛能

對實際甲烷產(chǎn)量的分析見圖2b，日產(chǎn)氣峰值在1 d內(nèi)出現(xiàn)，為143 mL/gCOD，之后逐漸下降。1 d內(nèi)即可達到總產(chǎn)氣量的40%，約10 d可達到總產(chǎn)氣的90%，說明餐廚垃圾降解和產(chǎn)氣較快。約3 d內(nèi)完成快速發(fā)酵，與劉月玲等[26]以實際餐廚垃圾進行高溫潛能試驗研究結(jié)果相近。在高溫連續(xù)發(fā)酵處理中，HRT 15 d為相對理想的HRT，且有將HRT進一步縮短的可能。

2.2 高溫產(chǎn)甲烷菌乙酸代謝能力

污泥的乙酸比產(chǎn)甲烷活性反映了污泥對COD的去除以及產(chǎn)甲烷的能力，可反映厭氧污泥的品質(zhì)。同時，為了研究發(fā)酵污泥對不同濃度乙酸的分解特性，本研究采用2 000 ～ 10 000 mg/L的乙酸濃度進行污泥的產(chǎn)甲烷活性試驗。圖3a給出了不同乙酸濃度條件下，單位乙酸的連續(xù)產(chǎn)氣測試曲線，當乙酸濃度為2 000 mg/L時，7 d內(nèi)基本完成產(chǎn)氣，當乙酸濃度為4 000 mg/L，在5 d內(nèi)能夠迅速產(chǎn)氣，約20 d完成產(chǎn)氣，產(chǎn)甲烷菌對4 000 mg/L以下的乙酸濃度代謝能力較強。當乙酸濃度為6 000 ～ 10 000 mg/L，產(chǎn)氣呈明顯的兩段特征，甲烷產(chǎn)量從10 d后開始明顯增加，之后乙酸能被快速降解。LI等[27]在咖啡渣的中高溫厭氧處理中，采用1 000 ～ 10 000 mg/L的乙酸濃度測試污泥活性，隨著乙酸濃度的增加，產(chǎn)氣延遲期也增加。

圖3 HRT 15 d污泥活性

圖3b總結(jié)了不同乙酸濃度條件下的SMA，2 000 mg/L乙酸濃度下的SMA為0.38 gCOD/(gVSS?d)，比KUMAR等[7]在高溫條件下和李蕾等[28]在中溫條件下的研究結(jié)果［0.11 ～ 0.27 gCOD/(gVSS?d)］略高；此外，KUMAR等研究中也表明，高溫餐廚垃圾厭氧發(fā)酵的SMA和產(chǎn)氣性能比中溫更好。隨著乙酸濃度的增加，SMA逐漸升高，在10 000 mg/L的乙酸濃度條件下達到0.89 gCOD/(gVSS?d)，但結(jié)合圖3a，在該厭氧消化系統(tǒng)中污泥對乙酸的承受能力可達10 000 mg/L，但在大于4 000 mg/L的濃度條件下，微生物需要一定的時間適應。

2.3 有機物轉(zhuǎn)化效率

圖4是啟動與運行期間進出料的TCOD和VS變化以及HRT 15 d穩(wěn)定運行階段的有機物去除率和COD的平衡。運行期間的進料TCOD為105 ～ 112 g/L，出料TCOD基本穩(wěn)定在20 ～ 22 g/L，去除率約為82%；進、出料VS濃度分別約為63 ～ 70 g/L和10 ～ 14 g/L，去除率為83%。本研究中TCOD去除率比ALGAPANI等[10]研究中OLR為10 kgCOD/(m3?d)條件下的TCOD去除率高約11%，與XIAO等[17]報道的結(jié)果相近。

在碳水化合物和脂肪去除率方面，均能達到95%以上，而蛋白質(zhì)的降解較差，其去除率僅為50%左右。據(jù)報道，厭氧消化中的氨氮主要來源于蛋白質(zhì)分解[29]，該研究中較低的氨氮濃度可能與蛋白質(zhì)降解率相關。由圖4d可知，不溶性COD約占進料總TCOD的40%，而SCOD占比60%，SCOD高占比可能是餐廚垃圾在反應器中快速降解的原因之一；出料COD中，VFA-COD僅占0.15%，約83%為甲烷，溶解性COD比例為4.5%。采用50℃高溫處理實際餐廚垃圾可實現(xiàn)較為理想的機物去除率。

圖5進一步分析總結(jié)了HRT 15 d運行過程中的COD物質(zhì)轉(zhuǎn)化和物質(zhì)流動，根據(jù)圖5a，在餐廚垃圾COD的轉(zhuǎn)化過程中，約95%的有機物可被微生物利用轉(zhuǎn)化，其中85%被轉(zhuǎn)化生成甲烷，10%被用于厭氧微生物的增殖，未降解的有機物占5%，與COD物料平衡中的結(jié)果對應。由圖5b可知，雖然進料總VFA較低，僅為2 g/L左右，出料中仍含有少量VFA，但對發(fā)酵幾乎沒有影響。進料TCOD較高，約為110 g/L，且去除率約達82%，說明餐廚垃圾中的碳源在高溫厭氧消化過程中可有效被代謝，在甲烷產(chǎn)生過程中貢獻較大。

圖4 有機質(zhì)濃度變化、HRT 15 d的有機物去除率和基于COD的物料平衡

圖5 HRT 15 d的物質(zhì)轉(zhuǎn)化（a）和流動（b）

3 結(jié) 論

（1）餐廚垃圾在高溫條件下進行厭氧消化，可實現(xiàn)快速啟動和正常運行。在補充一定量微量無機營養(yǎng)元素的條件下，有機物的轉(zhuǎn)化率達到95%，有機酸殘留濃度低，證明餐廚垃圾高溫厭氧消化工藝既有很高的效率，又能維持很好的穩(wěn)定性，是可以工程化應用的工藝。

（2）長期連續(xù)運行試驗證明，在高溫厭氧系統(tǒng)中甲烷菌對乙酸具有很強的代謝活性，氨氮和自由氨均未對高溫菌群產(chǎn)生抑制作用，表明高溫厭氧工藝具有良好的環(huán)境耐受性。

（3）結(jié)合連續(xù)試驗的工藝運行性能和原料產(chǎn)甲烷潛能的試驗結(jié)果，高溫厭氧工藝具有縮短HRT進而提高工藝負荷的空間，在保障處理效率的前提下，進一步提高處理能力。

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Anaerobic Digestion Performance of Food Waste under Thermophilic Condition: Conversion Efficiency, Stability and Metabolic Activity

JIANG Meng-meng1,2, LIN Min1,2, WANG Yu-chang3, ZOU Ting3, ZHENG Xiao-yu3, SUN Yi-bo1,2, DONG Ren-jie1,2, QIAO Wei1,2

(1. College of Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China; 2. R&D Center for Efficient Production and Comprehensive Utilization of Biobased Gaseous Fuels, Energy Authority, National Development and Reform Committee (BGFuels) at China Agricultural University Laboratory, Beijing 100083, China; 3. Everbright Envirotech (China) Ltd., Nanjing 210007, China)

In this research, the actual food waste was used for anaerobic digestion (AD) under the condition of thermophilic (50±1)oC in a continuous stirred tank reactor (CSTR), starting with a hydraulic retention time (HRT) of 20 days, and operating with HRT of 15 days for a total of 80 days. The fermentation characteristics during startup and operation of the reactor, and the operational stability and metabolic activity of AD of food waste were studied. Results showed that under the condition of an HRT of 15 days and an organic load rate (OLR) of 7.3 kgCOD/(m3?d), the volumetric methane production rate was 2.2 L/(L?d), and the methane yield reached to 480 L/kgVS. The organic conversion rate was about 95%. Thermophilic methanogens had a strong ability to metabolize acetic acid and can withstand 10 000 mg/L of acetic acid at a suitable pH value. The degradation rate of the food waste under thermophilic temperature was fast, and it took about 10 days to reach 90% of the methane production, it was possible to withstand higher OLR under this condition. The pH value of the system was stable at 7.6 - 7.7; the total ammonia nitrogen (TAN) and free ammonia (FAN) were below the inhibition level. The results showed that thermophilic AD of food waste can achieve higher biogas production and organic matter removal rate, with good system stability and high conversion efficiency. The thermophilic AD of food waste has the possibility to be applied in engineering.

food waste; thermophilic anaerobic digestion; process performance; stability; metabolic activity

2095-560X（2022）01-0001-08

TK6

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2022.01.001

2021-10-28

2021-11-12

海南省重點研發(fā)計劃項目（SQ2021SHFZ0790）；國家自然科學基金項目（51778616）

喬 瑋，E-mail：qiaowei@cau.edu.cn；wayqiao@sina.cn

姜萌萌（1992-），女，博士研究生，主要從事厭氧膜生物反應器與廢棄物資源化處理研究。

喬 瑋（1979-），男，博士，教授，主要從事廢水和廢棄物的厭氧生物處理研究。