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硫磺生物繩為填料的自養(yǎng)反硝化污水脫氮處理

2022-03-02 14:52:54時紹鵬萬柳楊廖宏燕王興祖
土木建筑與環(huán)境工程 2022年3期

時紹鵬 萬柳楊 廖宏燕 王興祖

摘 要:針對傳統的填充床硫自養(yǎng)反硝化工藝填料用量大、水頭損失嚴重以及反應器易堵塞等問題,采用硫涂層接觸反硝化工藝進行模擬污水脫氮研究,主要考察反應器內部的填料填充比、溫度以及水力停留時間(HRT)對其脫氮性能的影響。結果表明:在進水NO-3-N濃度為50 mg/L、溫度為(25±1) ℃、HRT=19.5 h時,將填料填充比由1/10增大到1/5,NO-3-N的去除效果明顯提升,由56.77%提升至78.26%;溫度變化對反應器脫氮有很大影響,當填料填充比為1/5、HRT=19.5 h時,在(25±1) ℃和(30±1) ℃條件下,NO-3-N的平均去除率分別為71.05%和98.38%;此外,當HRT降低至9.7 h時,NO-3-N的平均去除率為89.29%。整個反應過程中,出水NO-2-N濃度均很低,保持在0.4 mg/L以內,并且反應器出水pH值保持在6.8~8.3之間,滿足微生物生長所需的pH條件。硫涂層接觸反硝化系統的硫自養(yǎng)反硝化優(yōu)勢菌屬是Thiothrixs、Thiomonas和Sulfuritalea,其占比分別為2.89%、1.55%和1.35%。微生物功能預測結果表明,硫、氮代謝對系統脫氮起著關鍵作用。

關鍵詞:硫自養(yǎng)反硝化;硫涂層;生物脫氮;填料填充比;反應器堵塞

中圖分類號:X703.1?? 文獻標志碼:A?? 文章編號:2096-6717(2022)03-0150-10

收稿日期:2021-05-18

基金項目:國家自然科學基金(52070179);中國科學院科技服務網絡計劃(STS計劃)區(qū)域重點項目(KFJ-STS-QYZD-162)

作者簡介:時紹鵬(1996- ),男,主要從事硫自養(yǎng)反硝化污水脫氮處理研究,E-mail: 963941672@qq.com。

王興祖(通信作者),男,研究員,E-mail: wangxingzu@cigit.ac.cn。

Received:2021-05-18

Foundation items:National Natural Science Foundation of China (No. 52070179); The Science and Technology Service Network Program of Chinese Academy of Sciences (STS Program) (No. KFJ-STS-QYZD-162)

Author brief:SHI Shaopeng (1996- ), main research interest: nitrogen removal of wastewater by sulfur autotrophic denitrification, E-mail: 963941672@qq.com.

WANG Xingzu (corresponding author), researcher, E-mail: wangxingzu@cigit.ac.cn.

Nitrogen removal of wastewater by autotrophic denitrification using sulfur and biological rope as fillings

SHI Shaopeng1,2,3, WAN Liuyang2,3, LIAO Hongyan2,3, WANG Xingzu2

(1.College of River and Ocean Engineering, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074, P. R. China; 2. Research Center for Process and Prevention of Water Pollution, Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 400714, P. R. China; 3. College of Resource and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China)

Abstract: For the traditional packed bed sulfur autotrophic denitrification process has the problems of large filling dosage, serious head loss, easy blockage of the reactor and so on, the nitrogen removal of simulated wastewater by contact denitrification process with sulfur coating was studied. The effects of filler filling ratio, temperature and hydraulic retention time (HRT) on the denitrification performance of the reactor were investigated. The results showed that when the influent NO-3-N concentration was 50 mg/L, the temperature was (25±1) ℃, and HRT=19.5 h, the NO-3-N removal efficiency was significantly improved with the filler filling ratio increased from 1/10 to 1/5 and the NO-3-N removal rate increased from 56.77% to 78.26%. Temperature has a great influence on the denitrification in the reactor. When the filler filling ratio was 1/5 and HRT=19.5 h, the average NO-3-N removal rates were 71.05% and 98.38% at (25±1) ℃ and (30±1) ℃, respectively. Moreover, when HRT was reduced to 9.7 h, the average NO-3-N removal rate was 89.29%. During the whole reaction process, the effluent NO-2-N concentration was very low, kept within 0.4 mg/L. And the effluent pH value of the reactor was maintained between 6.8 and 8.3, which met the pH conditions required for microbial growth. The sulfur autotrophic denitrification dominant bacteria of sulfur coating contact denitrification system were Thiothrixs、Thiomonas and Sulfuritalea, with the proportions of 2.89%,1.55% and 1.35%, respectively. The result of microbial function prediction showed that sulfur and nitrogen metabolism plays a key role in denitrification of the system.

Keywords: sulfur autotrophic denitrification; sulfur coating; biological nitrogen removal; filler filling ratio; reactor blockage

過量的氮、磷元素會引發(fā)水體富營養(yǎng)化[1-2],破壞水域生態(tài)環(huán)境,危害水生生物生存和人體健康[3-4]。自然因素和人類活動[5-6]是影響水中氮、磷含量的主要原因。污水中的氮包括有機氮、氨氮、亞硝酸鹽氮以及硝酸鹽氮4種形式。其中,少量的硝酸鹽雖然不會對人體造成危害,但通過還原作用會轉換成有毒且具有高度致癌性的亞硝酸鹽[7-8]。因此,需要采用一定的方法將硝酸鹽轉化為氮氣。

雖然傳統去除硝酸鹽的物理化學方法較多,但運行成本高、適用性低等缺點限制了其推廣使用[3, 9]。雖然異養(yǎng)反硝化的脫氮速率較高,但在運行過程中需要不斷加入碳源,從而提高了運營成本[1]。相比異養(yǎng)反硝化,硫自養(yǎng)反硝化工藝因無需外加碳源、污泥產生量少、低成本、高效率[10-11]等優(yōu)點而被學者們廣泛應用于污水脫氮處理中。它是指硫自養(yǎng)反硝化微生物(如脫氮硫桿菌)以單質硫(S0)作為電子供體,硝酸鹽(NO-3-)為電子受體,將硝酸鹽氮轉化為氮氣的過程[8, 10, 12-13],從而達到脫氮以凈化水質的目的。反應方程式為

1.06NO-3 + 1.11S0 + 0.3HCO-3 + 0.485H2O

0.06C5H7O2N + 0.5N2 + 1.11SO2-4+ 0.86H+(1)

Sierra-Alvarez等[14]采用硫石灰石填充床生物反應器進行自養(yǎng)反硝化污水脫氮處理,NO-3-N去除率可達95%以上。同時,采用硫鐵填充床[15]、硫磺白云石填充床[16]、木屑硫磺填充床[17]以及硫磺硫鐵礦填充床[18]進行總氮深度去除,發(fā)現出水中硝酸鹽氮濃度都很低。但是,采用這種填料填充式的方式進行污水處理會導致反應器內產生填料堵塞問題,影響脫氮效果。因此,筆者在硫自養(yǎng)反硝化工藝的基礎上,通過自制硫涂層填料和反應裝置,在實驗室進行模擬污水脫氮研究,并從反應器的填料填充比、溫度以及水力停留時間(HRT)3個方面對反應器進行運行參數優(yōu)化。此外,取穩(wěn)定運行階段中的反應污泥進行掃描電鏡觀察、微生物高通量測序分析,以及對污泥中的微生物進行功能預測分析。

1 材料與方法

1.1 接種污泥及模擬污水

實驗反應器所用污泥取自重慶市合川區(qū)某污水處理廠A2/O工藝的二沉池新鮮污泥,污泥使用前需稀釋。反應裝置啟動初期,往裝置內添加SS(懸浮物)濃度為7 120 mg/L的活性污泥進行微生物培養(yǎng)與馴化。

模擬污水為人工配水,主要化學成分包括:310 mg/L NaNO3、20 mg/L KH2PO4、800 mg/L NaHCO3以及0.1 mL/L的微量元素。其中,微量元素的組成成分見文獻[19],配制的模擬污水進水NO-3-N濃度為50 mg/L,COD濃度為(6±1) mg/L,且pH值保持在7.5~8.4之間。

1.2 實驗裝置

采用的反應器為上流式厭氧反應器,其有效體積為2.5 L,直徑為90 mm,有效高度為400 mm,材質為有機玻璃,內部設有固液分離器。反應器內部掛上自制的硫磺粉涂層填料,實際填充比(填料體積∶反應器有效體積)為1/10~1/5,連續(xù)流運行方式為下進上出,進水流量由蠕動泵控制。夏季反應器溫度保持在(25±1) ℃,冬季通過水浴加熱的方式使反應器溫度控制在(30±1) ℃。為避免光照對硫自養(yǎng)反硝化菌的傷害,反應器外部用鋁箔紙包裹避光。實驗裝置如圖1所示。

1.3 硫涂層填料的制備

原材料:硫磺粉、生物繩填料和膠黏劑。硫磺粉含量≥99.5%;生物繩填料購于宜興市和盛環(huán)保有限公司,型號為60CS3;膠黏劑為實驗室自制,組成成分為5%的聚乙烯醇。

制備方法:填料制備流程見圖2。根據反應裝置的內部尺寸,截取長度為350 mm的生物繩填料,然后按照膠黏劑40 mL+硫磺粉50 g的配比將硫磺粉混勻至黏稠狀,有利于硫磺粉粘附在生物繩填

料上。接著,將混勻的硫磺粉全部涂刷到生物繩填料上,懸掛晾干至重量無變化。負載到填料上的硫磺粉質量M按式(2)計算。

M=(m2-m1-m0)g(2)

式中:m0為膠黏劑的質量;m1為生物繩填料質量;m2為晾干后的硫涂層填料質量;g為重力加速度。

1.4 實驗方法

采用自制的硫涂層填料和反應器在實驗室進行連續(xù)運行,共運行5個月。反應器密封后,通過蠕動泵進水以灌滿裝置,靜置3 d,主要使裝置內活性污泥中的微生物得到培養(yǎng)和馴化。整個反應過程分為6個階段(見表1),階段Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ主要考察填料填充比和溫度對反應器脫氮性能的影響;階段Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ保持填料填充比、反應器溫度和進水NO-3-N濃度一致,通過縮短HRT對反應器進行優(yōu)化。其中,階段Ⅱ、Ⅳ、Ⅴ為反應器內部填料更換階段。待反應器穩(wěn)定運行后,取穩(wěn)定運行階段中的反應污泥進行掃描電鏡觀察和微生物高通量測序分析。

1.5 分析方法

水質指標檢測方法為:NO-3-N采用紫外分光光度法、NO-2-N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法、NH+4-N采用納氏試劑分光光度法、COD采用硫酸亞鐵銨滴定法[20];SO2-4采用離子色譜儀(ICS-1100,Dionex,中國)測定、pH值采用奧克斯ST300便攜式pH計測定。

采用熱場發(fā)射掃描電鏡(JSM-7800F,JEOL,日本)對污泥進行形貌表征分析,掃描電鏡樣品前期處理參照文獻[21]。將污泥樣品送往上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司,采用Illumina Miseq 測序技術進行微生物多樣性分析,主要通過PCR儀對細菌16S rRNA基因進行PCR擴增,引物序列為515F(5′-GTGCCAGCMGCCGCGG-3′)和907R (5′-CGTCAATTCMTTTRAGTTT-3′)[22]。此外,微生物功能預測分析主要運用FAPROTAX(Functional Annotation of Prokaryotic Taxa)軟件和R語言3.5.3進行結果運行以及繪圖分析。

2 結果與討論

2.1 NO-3-N的去除及出水NO-2-N、NH+4-N的積累

2.1.1 NO-3-N的去除

待裝置靜置3 d后,打開蠕動泵連續(xù)進水,之后開始每天測定出水NO-3-N含量。如圖3所示,反應前期(階段Ⅰ),即填料填充比為1/10,HRT=19.5 h,T=(25±1) ℃時,系統NO-3-N的去除率并不高,平均只有66.78%。隨著反應的不斷進行,NO-3-N的去除率逐漸降低,且在該反應階段末期,反應器的脫氮率趨于平穩(wěn),保持在55%~60%,這可能與裝置內的填料被消耗有關。另一種解釋認為,可能是因為階段Ⅰ的水力停留時間較長,微生物會慢慢附著在填料表面增殖和生長,溶液體系中NO-3-N與填料表面的單質硫接觸受阻[23]。為了提高反應器的脫氮效果,將填料的填充比由階段Ⅰ的1∶10提高到1∶5。相比之下,當填料填充比為1/5,HRT=19.5 h,T=(25±1) ℃時(階段Ⅱ),NO-3-N的平均去除率為71.05%,說明增加反應器內部的填料填充比可有效提高NO-3-N的去除率,且沒有出現堵塞現象。Flere等[24]采用硫石灰石自養(yǎng)反硝化工藝(SLAD)進行脫氮效果評估,NO-3-N的最大去除率可達95%,但污泥淤積造成堵塞,降低了硝酸鹽氮的去除率。Han等[25]對硫石灰多孔陶瓷載體在填充床生物反應器中的脫氮性能進行了評價,結果表明:NO-3-N的最大去除率可達99.5%;同樣,污泥淤積造成的反應器堵塞限制了其反硝化能力。實驗采用的硫生物繩填料懸掛式反應器與目前的硫石灰石填充式生物反應器相比[14, 26-27],其主要特點是填料在反應器內的形式為懸掛式,污泥可直接附著生長在填料上,避免沉積到反應器底部造成淤積,且自制的硫涂層填料孔隙度較大,填料填充比由以往SLAD工藝的1/3~1/2縮減到1/5(表2),有效防止了反應器堵塞問題。

在填料填充比為1/5、HRT=19.5 h、T=(30±1) ℃條件下(階段Ⅲ),NO-3-N平均去除率為94.69%,遠遠高于第Ⅱ階段的脫氮效果,這主要與反應器的溫度有關,研究表明[26],硫自養(yǎng)反硝化菌的最佳生長溫度在30 ℃左右。因此,在第39 d,將反應器的溫度升高至(30±1) ℃,顯然,反應器的脫氮率提升迅速,由原來的70.50%提升到94.50%,最高達到99.60%(階段Ⅲ)。不過,該過程中NO-3-N的去除率逐漸下降,由最高的99.60%降低到87.15%,這主要是因為填料上的基質(單質硫)釋放有限。

除了填料填充比和溫度會對反應器的脫氮效果產生影響外,HRT也是評估反應器脫氮效率的一個重要指標。保持反應器內部的填料填充比和溫度不變,逐漸縮短水力停留時間,觀察反應器的脫氮效果。圖3表明,隨著HRT的減小,各個階段的脫氮效果也逐漸降低,階段Ⅳ(HRT=14.7)、階段Ⅴ(HRT=12.6)以及階段Ⅵ(HRT=9.7)的NO-3-N平均去除率分別為96.77%、93.61%、89.29%;對應反應器體積負荷分別為0.08、0.10、0.12 kg/(m3·d)。說明通過對反應器的反應條件進行調整和優(yōu)化,縮短HRT也能達到較高的脫氮率,且出水NO-3-N含量均低于10 mg/L。值得注意的是,階段Ⅳ、Ⅴ和Ⅵ的初期NO-3-N去除率有所下降,可能是由于各階段運行初期進水負荷突然提升,系統中微生物還未能適應環(huán)境。與其他文獻中的硫自養(yǎng)反硝化工藝相比(見表2),實驗在保證較好脫氮效果的條件下,減少了硫磺的使用量,提高了利用率。但是,實驗也存在缺點,比如硫涂層填料制作耗時以及水力停留時間并沒有達到最優(yōu),后期可考慮繼續(xù)增加填料填充比來進一步優(yōu)化HRT。

2.1.2 出水NO-2-N和NH+4-N的積累

對出水NO-2-N含量進行檢測,發(fā)現各個反應階段的NO-2-N濃度均很低,其中濃度最高為0.41 mg/L(圖4(a)),遠遠低于中國城鎮(zhèn)污水排放標準限值。這表明在反應器脫氮過程中,NO-3-N主要還原成N2,因此,出水中只有極少量的NO-2-N積累。其中,在填料填充比為1/10,HRT=19.5 h,T=(25±1) ℃條件下(階段Ⅰ),NO-2-N平均積累量高于其他反應階段,這可能是因為填料上生物膜的積累阻礙了傳質,降低了NO-3-N的處理效果[29]。此外,出水氨氮含量均低于1 mg/L(圖4(b)),說明在脫氮過程中整個反應器硝酸鹽氮基本完全轉化成了氮氣。

2.2 pH值的變化及出水COD、SO2-4的濃度

實驗測試了反應器進出水pH值和出水COD濃度的變化。圖5(a)表明,每個階段的出水pH值均低于進水,這主要與硫自養(yǎng)反硝化過程產生H+有關。其中,當填料填充比為1/10、HRT=19.5 h、T=(25±1) ℃時(階段Ⅰ),出水pH值波動較小,保持在6.8~7.8之間。而增加填料填充比至1/5時(階段Ⅱ~Ⅲ),出水pH值隨著反應的進行呈逐漸下降的趨勢,這主要與每個階段的脫氮效果有關。相比階段Ⅱ、Ⅲ,階段Ⅰ的脫氮率較低(圖3),在相同條件下,產生的H+較少,基本上能被進水中的HCO-3中和;相反,當填料填充比提升至1/5后,反應器在單位時間內還原的NO-3-N較多,對應產生的H+也較多,換句話說,隨著反應的進行,產生H+的能力大于進水堿度中和H+的能力。因此,階段Ⅱ和Ⅲ出水pH值趨于下降。在隨后的HRT調控反應階段,pH值變化情況與階段Ⅱ、Ⅲ相似,也呈逐漸降低的趨勢。總體來說,出水pH值在6.8~8.3之間,均趨于中性或弱堿性,不會引起出水pH值超標。

通過檢測發(fā)現,整個階段的出水COD含量均較低,保持在40 mg/L以內(圖5(b)),遠遠低于中國城鎮(zhèn)污水處理廠出水COD一級A標準(50 mg/L)。說明實驗所用的膠黏劑在單位時間內釋放的有機物含量較少,具有良好的粘附性和不溶性,且經過處理后的出水不會帶來二次有機污染。

SO2-4是研究過程中單質硫氧化檢測的唯一產物,圖6為整個反應階段出水SO2-4的濃度。反應初期,出水SO2-4濃度高于理論值,除了硫自養(yǎng)反硝化外,可能還存在人工配水(無機廢水)中源源不斷的DO輸入,形成好氧硫氧化[30]。到了第45天,出水SO2-4濃度達到最高,為486.32? mg/L;在第67~149天,出水SO2-4濃度基本穩(wěn)定在(400±50) mg/L左右??傊?,在0~38、39~66和67~149天,出水SO2-4濃度平均分別為350.33、463.56、417.91 mg/L。出水SO2-4濃度與NO-3-N的去除量有關,且在第39~149天,生成的SO2-4含量與理論計算值相差不大,這與Sahinkaya等[31]的研究結果基本一致,推測可能與反應器內發(fā)生部分異養(yǎng)反硝化有關。Sun等[30]分別以硫代硫酸鈉、硫代硫酸鈉聯合乙酸鈉為電子供體進行自養(yǎng)反硝化和自養(yǎng)異養(yǎng)耦合反硝化二級出水脫氮研究,結果表明,自養(yǎng)異養(yǎng)耦合反硝化工藝的脫氮效果最佳,且有效降低了出水SO2-4濃度。He等[32]研發(fā)了一種新型循環(huán)反硝化過濾器,并以白松和單質硫顆粒為填料進行含鹽廢水處理,實現了較高的脫氮率,降低了SO2-4的積累。此外,Sahinkaya等[33]和Liu等[34]利用異養(yǎng)和硫自養(yǎng)反硝化進行飲用水處理,可有效控制出水SO2-4濃度,且出水SO2-4濃度均低于中國生活飲用水最低標準250 mg/L。故與現階段已有研究相比[12, 35],實驗可能是由于進水中少量有機物或者填料上的部分有機物被異養(yǎng)反硝化菌利用,進行部分異養(yǎng)反硝化作用,從而減少了SO2-4的產生。

2.3 污泥SEM圖片分析

取初始污泥和反應器穩(wěn)定運行后階段Ⅲ中的污泥進行SEM微生物形態(tài)觀察分析。如圖7(a)所示,初始污泥形狀均不規(guī)則,且疏松多孔,表面粗糙,這為微生物的附著生長提供了場所。待反應器成功啟動且穩(wěn)定運行后,取階段Ⅲ的反應污泥進行SEM微生物形態(tài)觀察,結果見圖7(b),發(fā)現污泥表面附著有明顯且形狀規(guī)則的桿狀微生物,這與實驗在電子顯微鏡下觀察到的硫自養(yǎng)反硝化微生物形態(tài)一致。馬瀟然等[36]通過對硫自養(yǎng)反硝化系統穩(wěn)定運行時期的污泥進行掃描電鏡觀察,結果表明,污泥中存在一些短桿菌和球狀菌。此外,趙晴等[37]研究指出,以硫化物為電子供體的自養(yǎng)反硝化污泥中細菌形態(tài)主要為球狀和短桿狀。

2.4 微生物群落多樣性分析

為了研究硫自養(yǎng)反硝化系統中的微生物種類及其相對豐度,取初始污泥和反應器穩(wěn)定運行后階段Ⅲ中的底泥,采用高通量測序技術進行微生物多樣性分析。

如圖8(a)所示,初始污泥中微生物多樣性豐富,相對豐度排名前7位的屬分別是:norank_f—Gemmataceae(7.48%)、norank_f—Caldilineaceae

(6.28%)、norank_f—Pirellulaceae

(4.48%)、norank_f—A4b(3.99%)、Dechloromonas

(3.28%)、norank_f—SC-I-84(2.89%)和Ferritrophicum(2.49%)。其中,Dechloromonas是一種可利用有機碳源為電子供體、NO-3-N為電子受體進行反硝化的異養(yǎng)反硝化菌[1, 38];有研究表明[2],Ferritrophicum是一種嗜中性且微好氧的鐵氧化菌,在低氧條件下富集,可將Fe2+還原成Fe3+。因此,反應器啟動初期,初始污泥中的異養(yǎng)反硝化菌可以利用水中少量有機物或者填料上的有機物作為電子供體進行反硝化。但是,在反應后污泥中(圖8(b)),Metallibacterium、norank_f—Caldilineaceae、Denitratisoma、norank_f—Gemmatimonadaceae和Thiothrix是主要優(yōu)勢菌屬,其占比分別為18.87%、3.35%、2.99%、2.92%和2.89%。Denitratisoma是一種典型的可利用NO-3-N為電子受體的異養(yǎng)反硝化菌,具有去除氮和其他化合物的能力[1, 28];Thiothrixs是一種硫自養(yǎng)反硝化菌,在厭氧條件下,可以將NO-3-N還原為N2,從而達到脫氮的目的[30]。此外,系統中與硫自養(yǎng)反硝化相關的菌屬還有Thiomonas[2]和Sulfuritalea[30],其相對豐度分別為1.55%和1.35%。綜合以上數據,推斷出實驗中主要進行硫自養(yǎng)反硝化和部分異養(yǎng)反硝化作用。

2.5 FAPROTAX功能預測分析

采用FAPROTAX方法對脫氮系統中的微生物群落功能表型進行預測,以及對系統中的碳、氫、氮、磷和硫的循環(huán)功能進行分析[19]。如圖9所示,主要有7個硫循環(huán)相關以及13個氮循環(huán)相關的功能注釋,分別包括dark_sulfide_oxidation、dark_oxidation_of_Sulfur_compounds、respiration_of_sulfur_compounds等和nitrate_respiration、nitrate_reduction、nitrogen_respiration等。

與初始污泥的微生物功能預測結果相比,反應后各階段中與硫循環(huán)和氮循環(huán)相關的功能注釋強度均有所增加。其中,初始污泥以及反應階段Ⅲ、Ⅳ、Ⅵ中的dark_sulfide_oxidation強度分別為0、472、1 527和1 807,nitrate_reduction強度分別為34、537、314和586,說明在整個脫氮系統中,微生物主要進行的是硫代謝和氮代謝,且隨著反應的進行,二者代謝強度有所增強。根據聚類分析關系可知,nitrate_respiration、nitrate_reductio和nitrogen_respiration聯系緊密;dark_Sulfide_oxidation、dark_sulfur_oxidation、dark_thiosulfate_oxidation和dark_oxidation_of_Sulfur_compounds聯系緊密,這也說明了體系中硫、氮代謝對脫氮起著關鍵作用。此外,各階段功能預測中均存在一定強度的異養(yǎng)反硝化作用,說明脫氮體系中有部分異養(yǎng)反硝化作用參與,進而推斷本系統中主要進行硫自養(yǎng)反硝化作用和部分異養(yǎng)反硝化作用。

3 結論

1)采用自制硫涂層填料進行自養(yǎng)反硝化污水脫氮研究,應用性能良好,且反應器并未出現堵塞現象。出水COD含量均低于40 mg/L,說明膠黏劑的粘附效果較好,不會帶來二次有機污染。

2)NO-3-N的去除率與反應器的填料填充比和溫度有關。增大裝置的填料填充比,NO-3-N的去除率明顯提升,最高達到99.92%;此外,當溫度由(25±1) ℃調至(30±1) ℃時,NO-3-N的去除率由70.50%提升至94.50%。

3)整個反應過程中,出水NO-2-N和NH+4-N濃度均很低,分別保持在0.4、1 mg/L以內;且反應器出水pH值相對穩(wěn)定,基本保持在6.8~8.3之間,符合硫自養(yǎng)反硝化微生物生長的pH條件。

4)反應器內硫自養(yǎng)反硝化菌是Thiothrixs、Thiomonas和Sulfuritalea,其所占比例分別為2.89%、1.55%和1.35%,此外,還存在部分異養(yǎng)反硝化菌Denitratisoma,其占比為2.99%。

5)FAPROTAX功能預測結果表明,脫氮系統中微生物主要進行硫代謝和氮代謝,硫、氮代謝對脫氮起著關鍵作用。參考文獻:

[1] WANG Z, HE S B, HUANG J, et al.Comparison of heterotrophic and autotrophic denitrification processes for nitrate removal from phosphorus-limited surface water [J]. Environmental Pollution, 2018, 238: 562-572.

[2] LI Y F, GUO J B, LI H B, et al. Effect of dissolved oxygen on simultaneous removal of ammonia, nitrate and phosphorus via biological aerated filter with sulfur and pyrite as composite fillers [J]. Bioresource Technology, 2020, 296: 122340.

[3] HAO W, MIAO B, LIU P P, et al. Potential regulation accelerates element sulfur metabolism in sulfur autotrophic denitrification [J]. Journal of Cleaner Production, 2019, 228: 94-100.

[4] LIU X W, HUANG M Q, BAO S P, et al. Nitrate removal from low carbon-to-nitrogen ratio wastewater by combining iron-based chemical reduction and autotrophic denitrification [J]. Bioresource Technology, 2020, 301: 122731.

[5] LIN S, MACKEY H R, HAO T W, et al. Biological sulfur oxidation in wastewater treatment: A review of emerging opportunities [J]. Water Research, 2018, 143: 399-415.

[6] LIANG J, CHEN N, TONG S, et al. Sulfur autotrophic denitrification (SAD) driven by homogeneous composite particles containing CaCO3-type kitchen waste for groundwater remediation [J]. Chemosphere, 2018, 212: 954-963.

[7] WATSUNTORN W, RUANGCHAINIKOM C, RENE E R, et al. Comparison of sulphide and nitrate removal from synthetic wastewater by pure and mixed cultures of nitrate-reducing, sulphide-oxidizing bacteria [J]. Bioresource Technology, 2019, 272: 40-47.

[8] SAHINKAYA E, KILIC A, CALIMLIOGLU B, et al. Simultaneous bioreduction of nitrate and chromate using sulfur-based mixotrophic denitrification process [J]. Journal of Hazardous Materials, 2013, 262: 234-239.

[9] SAHINKAYA E, DURSUN N. Sulfur-oxidizing autotrophic and mixotrophic denitrification processes for drinking water treatment: Elimination of excess sulfate production and alkalinity requirement [J]. Chemosphere, 2012, 89(2): 144-149.

[10] VO T K, LEE J J, KANG J S, et al. Nitrogen removal by sulfur-based carriers in a membrane bioreactor (MBR) [J]. Membranes, 2018, 8(4): 115.

[11] SUN Y M, NEMATI M. Evaluation of sulfur-based autotrophic denitrification and denitritation for biological removal of nitrate and nitrite from contaminated waters [J]. Bioresource Technology, 2012, 114: 207-216.

[12] ZHANG T C, LAMPE D G. Sulfur: Limestone autotrophic denitrification processesfor treatment of nitrate-contaminated water: Batch experiments [J]. Water Research, 1999, 33(3): 599-608.

[13] SAHINKAYA E, YURTSEVER A, AKTA瘙塁 , et al. Sulfur-based autotrophic denitrification of drinking water using a membrane bioreactor [J]. Chemical Engineering Journal, 2015, 268: 180-186.

[14] SIERRA-ALVAREZ R, BERISTAIN-CARDOSO R, SALAZAR M, et al. Chemolithotrophic denitrification with elemental sulfur for groundwater treatment [J]. Water Research, 2007, 41(6): 1253-1262.

[15] WANG S H, LIANG P, WU Z Q, et al. Mixed sulfur-iron particles packed reactor for simultaneous advanced removal of nitrogen and phosphorus from secondary effluent [J]. Environmental Science and Pollution Research International, 2015, 22(1): 415-424.

[16] 李芳芳, 施春紅, 周北海, 等. 硫磺和黃鐵礦為填料的生物濾池自養(yǎng)反硝化強化處理二沉尾水[J]. 環(huán)境科學研究, 2016, 29(11): 1693-1700.

LI F F, SHI C H, ZHOU B H, et al. Enhanced treatment of secondary effluent via autotrophic denitrification biofilter process using sulfur and pyrite as fillings [J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(11): 1693-1700. (in Chinese)

[17] 董全宇, 陳帆, 程浩, 等. 木屑硫磺填充床反硝化生物濾池強化硝酸鹽去除[J]. 環(huán)境工程學報, 2018, 12(10): 2725-2731.

DONG Q Y, CHEN F, CHENG H, et al. Woodchip-sulfur packed denitrification biofilter for enhanced nitrate removal [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(10): 2725-2731. (in Chinese)

[18] 周婭, 買文寧, 梁家偉, 等. 硫磺/硫鐵礦自養(yǎng)反硝化系統脫氮性能[J]. 環(huán)境科學, 2019, 40(4): 1885-1891.

ZHOU Y, MAI W N, LIANG J W, et al. Nitrogen removal performance of a sulfur/pyrite autotrophic denitrification system [J]. Environmental Science, 2019, 40(4):1885-1891. (in Chinese)

[19] 廖宏燕,宋誠,萬柳楊, 等. 螯合鐵對厭氧鐵氨氧化脫氮效能及微生物群落的影響[J]. 環(huán)境科學, 2021, 42(9): 4366-4373.

LIAO H Y, SONG C, WAN L Y, et al. Effect of chelated iron on nitrogen removal efficiency and microbial community structure in anaerobic ferric ammonium oxidation [J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4366-4373. (in Chinese)

[20] 國家環(huán)境保護總局. 水和廢水監(jiān)測分析方法[M]. 4版. 北京:中國環(huán)境科學出版社,2002.

[21] 鄭照明, 楊函青, 馬靜, 等. SNAD反應器中顆粒污泥和絮體污泥脫氮特性[J]. 中國環(huán)境科學, 2015, 35(10): 2996-3002.

ZHENG Z M, YANG H Q, MA J, et al. The nitrogen removal performance of granules and flocs in SNAD reactor [J]. China Environmental Science, 2015, 35(10): 2996-3002. (in Chinese)

[22] SUN S H, JIA T P, CHEN K Q, et al. Simultaneous removal of hydrogen sulfide and volatile organic sulfur compounds in off-gas mixture from a wastewater treatment plant using a two-stage bio-trickling filter system [J]. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2019, 13(4): 1-13.

[23] 周婭, 買文寧, 代吉華, 等. 硫代硫酸鈉聯合硫鐵礦自養(yǎng)反硝化脫氮性能[J]. 中國環(huán)境科學, 2020, 40(5): 2081-2086.

ZHOU Y, MAI W N, DAI J H, et al. Study on autotrophic denitrification performance of sodium thiosulfate combined with pyrite system [J]. China Environmental Science, 2020, 40(5): 2081-2086. (in Chinese)

[24] FLERE J M, ZHANG T C. Nitrate removal with sulfur-limestone autotrophic denitrification processes [J]. Journal of Environmental Engineering,1999, 125(8): 721-729.

[25] HAN G B, PARK J K. NO-3-N removal with sulfur-lime porous ceramic carrier (SLPC) in the packed-bed bioreactors by autosulfurotrophic denitrification [J]. Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 2012, 43(4): 591-596.

[26] ZHOU W L, SUN Y J, WU B T, et al. Autotrophic denitrification for nitrate and nitrite removal using sulfur-limestone [J]. Journal of Environmental Sciences, 2011, 23(11): 1761-1769.

[27] 袁玉玲, 李睿華. 硫磺/石灰石自養(yǎng)反硝化系統脫氮除磷性能研究[J]. 環(huán)境科學, 2011, 32(7): 2041-2046.

YUAN Y L, LI R H. Performance of nitrogen and phosphorus removal of sulfur/limestone autotrophic denitrification system [J]. Environmental Science, 2011, 32(7): 2041-2046. (in Chinese)

[28] LI Y Y, WANG Y L, WAN D J, et al. Pilot-scale application of sulfur-limestone autotrophic denitrification biofilter for municipal tailwater treatment: Performance and microbial community structure [J]. Bioresource Technology, 2020, 300: 122682.

[29] 湯丹娜, 陳瑩, 田曉雷, 等. 硫磺/石灰石自養(yǎng)反硝化系統脫氮性能及N2O排放規(guī)律研究[J]. 當代化工, 2016, 45(12): 2810-2812, 2820.

TANG D N, CHEN Y, TIAN X L, et al. Performance of nitrogen removal and N2O emission law of sulfur/limestone autotrophic denitrification system [J]. Contemporary Chemical Industry, 2016, 45(12): 2810-2812, 2820. (in Chinese)

[30] SUN S S, LIU J, ZHANG M P, et al. Thiosulfate-driven autotrophic and mixotrophic denitrification processes for secondary effluent treatment: Reducing sulfate production and nitrous oxide emission [J]. Bioresource Technology, 2020, 300: 122651.

[31] SAHINKAYA E, KILIC A, DUYGULU B. Pilot and full scale applications of sulfur-based autotrophic denitrification process for nitrate removal from activated sludge process effluent [J]. Water Research, 2014, 60: 210-217.

[32] HE Q C, DASI E A, CHENG Z, et al. Wood and sulfur-based cyclic denitrification filters for treatment of saline wastewaters [J]. Bioresource Technology, 2021, 328: 124848.

[33] SAHINKAYA E, DURSUN N, KILIC A, et al. Simultaneous heterotrophic and sulfur-oxidizing autotrophic denitrification process for drinking water treatment: Control of sulfate production [J]. Water Research, 2011, 45(20): 6661-6667.

[34] LIU H J, JIANG W, WAN D J, et al. Study of a combined heterotrophic and sulfur autotrophic denitrification technology for removal of nitrate in water [J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 169(1/2/3): 23-28.

[35] 付炳炳, 潘建新, 馬景德, 等. 采用含硫鐵化學污泥作為反硝化電子供體進行焦化廢水中總氮深度去除[J]. 環(huán)境科學, 2018, 39(7): 3262-3270.

FU B B, PAN J X, MA J D, et al. Evaluation of advanced nitrogen removal from coking wastewater using sulfide iron-containing sludge as a denitrification electron donor [J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3262-3270. (in Chinese)

[36] 馬瀟然, 鄭照明, 卞偉, 等. 硫自養(yǎng)反硝化系統運行效能和微生物群落結構研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2020, 40(10): 4335-4341.

MA X R, ZHENG Z M, BIAN W, et al. Study on operation efficiency and microbial community structure of sulfur-based autotrophic denitrification system [J]. China Environmental Science, 2020, 40(10): 4335-4341. (in Chinese)

[37] 趙晴, 楊偉明, 王瑤, 等. 硫化物自養(yǎng)反硝化細菌顆粒污泥及其物化特征[J]. 環(huán)境工程學報, 2017, 11(6): 3884-3890.

ZHAO Q, YANG W M, WANG Y, et al. Granulation and physical-chemical characterization of sulfur-oxidizing bacteria sludge [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2017, 11(6): 3884-3890. (in Chinese)

[38] ZHONG F, WU J, DAI Y R, et al. Bacterial community analysis by PCR-DGGE and 454-pyrosequencing of horizontal subsurface flow constructed wetlands with front aeration [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2015, 99(3): 1499-1512.

(編輯 黃廷)

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