周志遠(yuǎn),史保森

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),中國(guó)科學(xué)院量子信息重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230026)

0 引言

1961年在石英晶體中觀察到二次諧波標(biāo)志著非線性光學(xué)的誕生[1],非線性光學(xué)的誕生給光物理與光學(xué)技術(shù)帶來(lái)了巨大的變革。不同的非線性過(guò)程提供了豐富的光場(chǎng)調(diào)控方法,為得到目標(biāo)光場(chǎng)帶來(lái)極大的便利。非線性光學(xué)調(diào)控一個(gè)重要的應(yīng)用領(lǐng)域就是提供不同的特殊光源,主要包括:利用和頻與倍頻過(guò)程得到極短的紫外光源[2?4];通過(guò)光學(xué)參量振蕩和差頻過(guò)程得到紅外光源[5?7];通過(guò)不同非線性過(guò)程的組合得到光學(xué)頻率梳以及超連續(xù)光源[8?10];還有通過(guò)自發(fā)輻射如自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換或者自發(fā)四波混頻過(guò)程產(chǎn)生非經(jīng)典的量子光源[11?14]。非線性光學(xué)調(diào)控另外一個(gè)重要的應(yīng)用領(lǐng)域是光學(xué)精密測(cè)量,主要包括:利用倍頻過(guò)程的光場(chǎng)自相關(guān)測(cè)量超短脈沖的脈沖寬度[15];通過(guò)二階或者三階過(guò)程實(shí)現(xiàn)頻率可分辨光學(xué)快門(mén)(FROG)用于重構(gòu)超短脈沖的電場(chǎng)[16];利用多光子非線性實(shí)現(xiàn)光與物質(zhì)相互作用中電子的動(dòng)力學(xué)行為的測(cè)量[17];另外,非線性頻率轉(zhuǎn)換還可用于光場(chǎng)的上轉(zhuǎn)換探測(cè),將紅外光場(chǎng)轉(zhuǎn)換到可見(jiàn)波段進(jìn)行探測(cè),避免紅外波段探測(cè)器靈敏度低的缺點(diǎn)[18?20]。以上應(yīng)用都依賴于在不同非線性過(guò)程中實(shí)現(xiàn)對(duì)光場(chǎng)不同自由度的精細(xì)調(diào)控。

光場(chǎng)具有多個(gè)自由度,這些自由度包括偏振、相位、時(shí)間、頻率、線動(dòng)量和角動(dòng)量,通過(guò)調(diào)控這些自由度可以實(shí)現(xiàn)滿足不同應(yīng)用場(chǎng)景的目標(biāo)光場(chǎng)[21]。在這些自由度中,軌道角動(dòng)量(OAM)自由度自從1992年被Allen等[22]提出后受到廣泛關(guān)注并開(kāi)展了大量研究。由于OAM光束特殊的強(qiáng)度和相位分布以及力學(xué)效應(yīng),該光束在高速高容量光通信、光鑷、成像、精密測(cè)量、非線性光學(xué)和量子信息中具有非常廣泛的應(yīng)用[23,24]。目前已有的關(guān)于OAM光束的研究主要集中于在不同的物理過(guò)程中實(shí)現(xiàn)OAM光束的產(chǎn)生、調(diào)控、傳輸和探測(cè)方面[23,24]。利用非線性過(guò)程對(duì)光場(chǎng)進(jìn)行調(diào)控?zé)o論是對(duì)非線性光學(xué)還是對(duì)結(jié)構(gòu)光場(chǎng)調(diào)控都帶來(lái)了新的機(jī)遇。一方面,將結(jié)構(gòu)光場(chǎng)引入非線性光學(xué)需要對(duì)原有的針對(duì)平面波和高斯光束的非線性光學(xué)理論進(jìn)行升級(jí)和完善,從而適應(yīng)結(jié)構(gòu)光場(chǎng)非線性相互作用的需求,進(jìn)而推動(dòng)非線性光學(xué)物理的發(fā)展;另一方面,非線性光學(xué)為結(jié)構(gòu)光場(chǎng)的產(chǎn)生、調(diào)控和探測(cè)提供了非常豐富的技術(shù)方法,是對(duì)已有線性光學(xué)方法的有效補(bǔ)充。

本文綜述了近十年來(lái)OAM光束在二階非線性過(guò)程中頻率轉(zhuǎn)換的研究進(jìn)展,主要針對(duì)準(zhǔn)相位匹配晶體。第一部分介紹了OAM光束的基本性質(zhì)和準(zhǔn)相位匹配非線性轉(zhuǎn)換的基本原理。第二部分綜述了目前OAM在QPM晶體中頻率轉(zhuǎn)換的主要進(jìn)展,包括:非線性過(guò)程中OAM光束的守恒、傳輸、演化和干涉行為研究;高效率的OAM激光和單光子態(tài)頻率轉(zhuǎn)換研究;OAM頻率轉(zhuǎn)換效率模式非依賴性研究;矢量光束的頻率轉(zhuǎn)換研究;以及無(wú)后向選擇的高維OAM糾纏態(tài)的制備研究。最后討論和展望了OAM在QPM晶體中頻率轉(zhuǎn)換的潛在研究趨勢(shì)和應(yīng)用方向。

1 軌道角動(dòng)量光束非線性轉(zhuǎn)換基本原理

1.1 軌道角動(dòng)量光束簡(jiǎn)介

角動(dòng)量是光的一個(gè)特殊自由度,光的角動(dòng)量包括自旋角動(dòng)量(SAM)和軌道角動(dòng)量(OAM),總的角動(dòng)量可表達(dá)為J=σ+L,其中σ=±1?表示左右旋偏振,L=l?表示軌道角動(dòng)量[23,24]。1992年,Allen等[22]證明了具有exp(ilφ)角向相位分布的光束每光子攜帶l?的軌道角動(dòng)量。如圖1所示,自旋角動(dòng)量可以取兩個(gè)分立的值,而軌道角動(dòng)量理論上可以取無(wú)限個(gè)值。

圖1 自旋角動(dòng)量與軌道角動(dòng)量的簡(jiǎn)單示意圖Fig.1 Simplified images for spin angular momentum and orbital angular momentum

軌道角動(dòng)量光束的種類很多,如厄米高斯光束、拉蓋爾高斯光束、貝塞爾高斯光束和艾里高斯等,這些光束是麥克斯韋方程在傍軸近似下的解析解,并且構(gòu)成完備正交基,任意其他光束可以寫(xiě)成某種光束的相干疊加態(tài)(感興趣的讀者可以參考相關(guān)綜述文獻(xiàn)[23,24])。在這些光束中,對(duì)拉蓋爾-高斯(LG)光束的研究最為廣泛,LG光束的表達(dá)式為[22]

式中:p和l是表征光束的徑向和角向特性的兩個(gè)重要參量,l表示在光束橫截面內(nèi)繞光束一周位相變化2π周期次數(shù),p決定光束的徑向節(jié)點(diǎn);w(z)是光束在傳播距離為z時(shí)位置的束腰;表示拉蓋爾多項(xiàng)式;k=2π/λ是波數(shù);R(z)是光束在傳播距離為z時(shí)的曲率半徑;φ是橫截面內(nèi)的極角;ζ(z)是依賴傳播距離的Gouy位相。圖2給出了幾個(gè)典型LG模的強(qiáng)度和位相分布。當(dāng)徑向分量p=0時(shí),LG模的強(qiáng)度分布是典型空心光束;而當(dāng)p≠0時(shí),光束的強(qiáng)度分布是同心圓環(huán),相鄰?fù)膱A環(huán)的位相相差π。

圖2 典型LG模的強(qiáng)度與位相分布。(a),(b)分別為l=2,p=0的強(qiáng)度與位相分布;(c),(d)分別為l=3,p=1的強(qiáng)度與位相分布Fig.2 Typical intensity and phase distribution of LG modes.Images(a),(b)are the intensity and phase distribution of mode l=2,p=0;Images(c),(d)are the intensity and phase distribution of mode l=3,p=1

軌道角動(dòng)量光束研究的兩個(gè)重要主題是產(chǎn)生與探測(cè)。在軌道角動(dòng)量產(chǎn)生方面,目前產(chǎn)生方法有很多(如圖3所示),主要包括:通過(guò)諧振腔的本征模式HG模經(jīng)過(guò)一對(duì)柱面透鏡進(jìn)行變換得到[如圖3(a)所示][25],全息光柵衍射[如圖3(b)所示][26],液晶q波片[如圖3(c)所示][27],螺旋相位板[如圖3(d)所示][28],液晶空間光調(diào)制器[如圖3(e)所示][29],微納環(huán)形光柵[如圖3(f)所示][30],超表面微納結(jié)構(gòu)[如圖3(g)所示][31],激光器直接產(chǎn)生[如圖3(h)所示][32]。在這些方法中,空間光調(diào)制器可以非常方便地產(chǎn)生任意大小單個(gè)拓?fù)浜绍壍澜莿?dòng)量光束和疊加態(tài)光束,被廣泛用于實(shí)驗(yàn)研究。另外,利用微納器件產(chǎn)生軌道角動(dòng)量光束也是最近的研究熱點(diǎn)和趨勢(shì),Fickler等[33]利用微納器件可以產(chǎn)生拓?fù)浜沙^(guò)10000 ?的軌道角動(dòng)量光束。南京大學(xué)陸延青教授研究組在基于液晶的q波片產(chǎn)生空間光束方面開(kāi)展了系統(tǒng)的研究,可以產(chǎn)生多種具有特殊性質(zhì)的空間結(jié)構(gòu)光束[34]。高階模式激光器也是這些年激光技術(shù)研究的熱點(diǎn)和發(fā)展趨勢(shì),如Naidoo等[35]在激光腔中插入q波片,可以直接輸出任意龐加萊球上的光束模式。

圖3 基于不同的方式產(chǎn)生OAM光束。(a)柱透鏡變換法[25];(b)全息光柵衍射法;(c)液晶q波片[27];(d)螺旋相位板;(e)空間光調(diào)制器;(f)圓環(huán)光柵[30];(g)超表面微納結(jié)構(gòu)[31];(h)半導(dǎo)體激光器直接產(chǎn)生[32]Fig.3 Generation of OAM-carrying light based on different methods.(a)Transformation by using a pair of cylindrical lenses[25];(b)Diffraction by hologram gratings;(c)Liquid crystal q plate[27];(d)Spiral phase plate;(e)Spatial light modulator;(f)Circular micro-ring gratings[30];(g)Dielectric meta-surface[31];(h)Direct generation by using semi-conductor laser[32]

軌道角動(dòng)量光束的探測(cè)是實(shí)現(xiàn)相關(guān)研究和應(yīng)用的重要前提,在OAM光束的區(qū)分與探測(cè)方面研究人員也開(kāi)展了大量系統(tǒng)的研究。目前主流的用于檢測(cè)OAM光束的方法包括干涉法[36?42]、幾何波前變換法[25,43?45]和投影法[46?48]。干涉法第一個(gè)用途是確定單個(gè)軌道角動(dòng)量光束的拓?fù)浜纱笮?主要有兩種方式[36]:第一種方式是高斯光束與渦旋光束干涉,通過(guò)干涉條紋的分叉數(shù)目確定拓?fù)浜纱笮如圖4(i)];第二種方式是利用特殊設(shè)計(jì)的MZ干涉儀用于產(chǎn)生具有相反拓?fù)浜傻膬蓚€(gè)OAM光束的干涉產(chǎn)生花瓣?duì)畹母缮鏃l紋,通過(guò)條紋的數(shù)目確定輸入光的拓?fù)浜纱笮如圖4(ii)]。對(duì)于單個(gè)拓?fù)浜蒓AM光束的檢測(cè),還可以通過(guò)柱透鏡將LG模式變換成為HG模式從而確定光束的拓?fù)浜蒣25]。為了實(shí)現(xiàn)具有多個(gè)拓?fù)浜傻墓馐挠行綔y(cè),需要對(duì)不同拓?fù)浜蛇M(jìn)行有效區(qū)分,軌道角動(dòng)量的區(qū)分中也有兩種方式:級(jí)聯(lián)干涉法[37?42]和幾何波前變換法[43?45]。對(duì)于干涉法又分為兩種:一種是基于雙光束干涉方法,通過(guò)級(jí)聯(lián)MZ干涉儀可以有效區(qū)分不同拓?fù)浜梢约皬较蚍至康能壍澜莿?dòng)量光束[如圖4(iii)][37?40];另一種是多光束干涉法,通過(guò)級(jí)聯(lián)光學(xué)諧振腔也可以實(shí)現(xiàn)軌道角動(dòng)量模式的非破壞區(qū)分[如圖4(iv)][41,42]。

圖4 基于干涉方法的OAM光束檢測(cè)與區(qū)分。(i)基于高斯光束與OAM光束干涉的方法檢測(cè)OAM光束的拓?fù)浜?(ii)基于相反拓?fù)浜蒓AM光束干涉檢測(cè)OAM光束的拓?fù)浜?(iii)基于雙光束MZ干涉儀級(jí)聯(lián)區(qū)分不同OAM光束[39];(iv)基于多光束干涉環(huán)形腔級(jí)聯(lián)區(qū)分不同的OAM光束[42]Fig.4 OAM-carrying light detecting and sorting based on interferometric methods.(i)Detecting topological charge of OAM-carrying light based on the interference of Gaussian beam with an OAM-carrying light beam;(ii)Detecting topological charge of OAM-carrying light based on the interference of two OAM-carrying beams with opposite topological charges;(iii)Sorting OAM-carrying light based on cascading two beam interference MZ interferometer[39];(iv)Sorting OAM-carrying light based on cascading multi-beam interference ring cavity[42]

幾何波前變換方法的原理是將螺旋波前變成依賴于拓?fù)浜傻钠矫娌ㄇ?通過(guò)傅里葉變換在頻譜面上變成分立的點(diǎn)狀分布[如圖5(i)][43,45];在此基礎(chǔ)上研究人員發(fā)展了光柵干涉的方法,進(jìn)一步增強(qiáng)了不同模式的區(qū)分度,并有效降低了串?dāng)_[44]。投影法是通過(guò)將空間結(jié)構(gòu)光束逆變換成高斯光束進(jìn)行檢測(cè),這種方法可以精確地刻畫(huà)光束狀態(tài)層析,但是測(cè)量過(guò)程會(huì)破壞光束原有的狀態(tài)[如圖5(ii)][46?48]。

圖5 基于幾何波前變換法和投影法的OAM光束區(qū)分與探測(cè)。(i)基于與幾何波前變換方法的OAM光束區(qū)分[45];(ii)基于模式投影法的OAM量子態(tài)測(cè)量[46]Fig.5 OAM-carrying light sorting and detecting based on geometric wavefront transformation and projection method.(i)OAM-carrying light sorting based on geometric wavefront transformation[45];(ii)OAM-carrying light detecting based on mode projection[46]

1.2 非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換基本原理

光場(chǎng)的感生極化場(chǎng)與所加電場(chǎng)的關(guān)系可表示為[49]

式中:ε0是真空中的介電常數(shù);χ(i)代表第i階極化張量;ε0χ(1)E1是傳統(tǒng)的線性光學(xué)研究的對(duì)象,與介質(zhì)的折射率相關(guān);ε0χ(2)E1E2是與倍頻、和頻、差頻、參量放大等現(xiàn)象相關(guān)的二階相應(yīng)項(xiàng);ε0χ(3)E1E2E3是與三次諧波產(chǎn)生、布里淵散射有關(guān)的三階相應(yīng)項(xiàng)。本綜述主要討論與χ(2)相關(guān)的二階非線性效應(yīng)。主要的二階非線性過(guò)程包括倍頻、和頻、差頻以及參量放大,如圖6所示。在這些非線性過(guò)程中,第一個(gè)重要的條件是相互作用中的能量守恒。當(dāng)兩個(gè)頻率為ω1和ω2的光束入射到非線性介質(zhì)時(shí),可以出現(xiàn)多種相互作用過(guò)程。以和頻過(guò)程為例,兩個(gè)入射光子頻率的和是新產(chǎn)生光子的頻率,即ω3=ω1+ω2。而對(duì)于參量放大來(lái)說(shuō),一個(gè)高頻的光子劈裂成頻率為ωs的信號(hào)光子(Signal)和ωi的閑散光子(Idler),由于能量守恒,ωp=ωs+ωi。如果參量放大過(guò)程是在一個(gè)光學(xué)諧振腔中進(jìn)行的,就構(gòu)成了參量放大振蕩器(OPO)。

圖6 主要二階非線性頻率變換的原理示意圖Fig.6 Simplified diagram for main second order nonlinear frequency processes

二階非線性的主要描述方式是耦合波方程,在連續(xù)光場(chǎng)相互作用下的方程為[49]

式中?k=k3?k1?k2是三波混頻過(guò)程中的位相失配,deff是取決于二階極化張量的有效非線性系數(shù),其具體表達(dá)式取決于入射光場(chǎng)的偏振和位相匹配條件。

相位匹配是實(shí)現(xiàn)高效率非線性轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵,目前的相位匹配方式主要包括雙折射相位匹配(BPM)和準(zhǔn)相位匹配(QPM)。雙折射相位匹配是利用晶體的雙折射效應(yīng),使得在某一個(gè)入射角下參與相互作用的光束的相速度相同;準(zhǔn)相位匹配是利用晶體中自發(fā)極化電籌的周期性翻轉(zhuǎn)得到一個(gè)有效的倒格矢,利用倒格矢補(bǔ)償不同光場(chǎng)的相位失配。QPM相對(duì)于BPM具有以下優(yōu)點(diǎn):光束沿光軸傳播,無(wú)走離效應(yīng);可以利用到最大的有效非線性系數(shù);在晶體的整個(gè)透明窗口內(nèi)都可以實(shí)現(xiàn)相位匹配。以倍頻為例,可以通過(guò)周期性改變晶體固有電籌的方向引入了一個(gè)有效的光柵矢量kQ,圖7(a)簡(jiǎn)單演示了如何用倒格矢來(lái)補(bǔ)償倍頻過(guò)程中的位相失配。

圖7 準(zhǔn)相位匹配基本特點(diǎn)。(a)利用光柵矢量kQ補(bǔ)償基頻光的波矢kF與倍頻光的波矢kSH之間的失配;(b)準(zhǔn)相位匹配晶體內(nèi)極化電籌反轉(zhuǎn)情況;(c)不同相位匹配情況下的倍頻功率與晶體長(zhǎng)度之間的關(guān)系Fig.7 Properties for quasi-phase matching.(a)The effective grating wavevector kQcan be used for compensating the mismatch between kFand kSH;(b)A picture of domain inverse in quasi-phase matching crystals;(c)Intensity of second harmonics beam with crystal length at different phase matching condition

1962年,Armstrong等[50]首次提出準(zhǔn)相位匹配技術(shù)。在數(shù)學(xué)上,極化方向的改變等效于π位相改變。從工程角度上看,在倍頻過(guò)程中,選擇合適的晶體電籌極化反轉(zhuǎn)長(zhǎng)度,其產(chǎn)生的π位相偏移正好補(bǔ)償基頻光與所產(chǎn)生倍頻光的位相差。總的位相失配在一個(gè)周期內(nèi)保持為零,保證有效的非線性轉(zhuǎn)化。盡管在準(zhǔn)相位匹配中有效非線性系數(shù)減小了2/π倍,但是由于可以使用最大的極化張量元d33,所以相比于雙折射位相匹配晶體仍然有很大的提高。最高的有效非線性轉(zhuǎn)換可以用一階準(zhǔn)相位匹配來(lái)實(shí)現(xiàn),在一階準(zhǔn)相位匹配中,極化反轉(zhuǎn)周期是一個(gè)相干長(zhǎng)度Lc[如圖7(b)]。如果極化反轉(zhuǎn)的周期是三個(gè)相干長(zhǎng)度,就稱為三階準(zhǔn)相位匹配。圖7(c)展示了不同位相匹配條件下倍頻功率與晶體長(zhǎng)度的關(guān)系。準(zhǔn)相位匹配周期Λ=2Lc可以設(shè)計(jì)在任何想要的溫度下。

在準(zhǔn)相位匹配晶體中,相互作用光之間的相速度失配可以用一個(gè)周期性調(diào)制的非線性系數(shù)d來(lái)描述,將周期性的非線性系數(shù)傅里葉展開(kāi)成[51]

式中:dil是介質(zhì)的非線性系數(shù);Gm是m次諧波的傅里葉系數(shù);m階光柵矢量定義為kmQ=2mπ/Λ,這里Λ是空間調(diào)制周期;其中第m階空間諧波所對(duì)應(yīng)的有效非線性系數(shù)為deff=dilGm。當(dāng)非線性系數(shù)的符號(hào)被周期性調(diào)制,那么第m次傅里葉系數(shù)可以表示為Gm=2sin(mπD)/(mπ),其中D是占空比,取決于反轉(zhuǎn)的電籌長(zhǎng)度與調(diào)制周期Λ的比例。在最佳占空比下正弦函數(shù)取值為1,因此deff=2dil/(mπ),從該式可以看出高階準(zhǔn)相位匹配的效率要比一階準(zhǔn)相位匹配的效率低。

2 OAM頻率轉(zhuǎn)換主要進(jìn)展

2.1 非線性過(guò)程中OAM光束的守恒、傳輸和演化行為研究

早在1996年,Allen及其合作者研究了不帶徑向模式的OAM模式與帶徑向參數(shù)的OAM光束在BPM晶體中的倍頻過(guò)程,證明了OAM光束在倍頻過(guò)程中的守恒特性,此后該方面的研究進(jìn)展一直比較緩慢[52]。2013年,南京大學(xué)陸延青教授研究組第一次通過(guò)數(shù)值模擬的方式證明了OAM光束在準(zhǔn)相位匹配PPLN晶體中的守恒特性[如圖8(i)][53]。自此開(kāi)始,基于準(zhǔn)相位匹配的OAM光束頻率轉(zhuǎn)換得到廣泛研究并且取得重要進(jìn)展。其中的主要進(jìn)展包括:2014年,本研究組在0型PPKTP晶體中實(shí)現(xiàn)了單個(gè)軌道角動(dòng)量和疊加態(tài)從795 nm到397.5 nm的倍頻研究,證明了在倍頻過(guò)程中軌道角動(dòng)量的守恒特性,并且研究了疊加態(tài)光束的干涉行為[如圖8(ii)][54];2015年,本研究組進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)軌道角動(dòng)量光束的和頻相互作用,研究了795 nm的高斯光束及拓?fù)浜蔀椤?的OAM光束與攜帶OAM拓?fù)浜蔀?～8的1550 nm光束的和頻,在短晶體或者強(qiáng)聚焦下得到了和頻過(guò)程O(píng)AM光束演化的解析公式,為研究非線性轉(zhuǎn)換中光束的傳輸演化奠定了基礎(chǔ)[如圖8(iii)][55];在得到解析結(jié)果后,本研究組又系統(tǒng)研究了和頻過(guò)程中光束的傳輸演化行為,包括正負(fù)拓?fù)浜晒馐皖l光場(chǎng)演化、單個(gè)OAM光束與疊加態(tài)和頻的演化和兩個(gè)OAM光束疊加態(tài)的演化[如圖8(iv)][56];2021年,本研究組通過(guò)級(jí)聯(lián)倍頻過(guò)程實(shí)現(xiàn)了1560 nm的OAM光束到390 nm OAM光束的四次諧波產(chǎn)生[57]。南京大學(xué)祝世寧院士、陸延青教授和肖敏教授等研究組也系統(tǒng)開(kāi)展了OAM光束的倍頻、和頻及三倍頻等方面的研究,他們基于自己加工的準(zhǔn)相位匹配晶體開(kāi)展了相關(guān)工作[58?60]。此外,華東師范大學(xué)曾和平教授研究組也在軌道角動(dòng)量光束的頻率轉(zhuǎn)換方面開(kāi)展了系列工作[61]。

圖8 準(zhǔn)相位匹配二階非線性過(guò)程中的OAM光束轉(zhuǎn)換。(i)PPLN晶體中OAM光束和頻數(shù)值模擬研究[53];(ii)PPKTP晶體中OAM光束及疊加態(tài)光束的倍頻研究[54];(iii)PPKTP晶體中OAM光束的和頻轉(zhuǎn)換研究[55];(iv)PPKTP晶體中OAM和頻轉(zhuǎn)換過(guò)程中的傳輸與演化研究[56]Fig.8 Second order nonlinear frequency conversion based on quasi-phase matching crystals for OAM-carrying light beams.(i)Simulations of sum frequency generation of OAM-carrying light beams in PPLN crystal[53];(ii)Second harmonics generation of single and superposition of OAM-carrying beam in PPKTP crystal[54];(iii)Sum frequency generation of OAM-carrying beam in PPKTP crystal[55];(iv)Evolution and propagation of sum frequency generated OAM-carrying beams in PPKTP crystal[56]

為了研究OAM光束在二階非線性過(guò)程中的守恒、傳輸和演化特性,根據(jù)耦合波方程(2),在假設(shè)傳輸損耗為0并且晶體較短或者緊聚焦的情況下,可以推導(dǎo)出和頻過(guò)程中產(chǎn)生的光場(chǎng)隨著距離的光場(chǎng)演化。假設(shè)參與和頻的OAM光束的模式為,其中m和n為兩束光的拓?fù)浜?在晶體中心束腰位置的和頻光場(chǎng)為[55]

式中w1和w2為兩個(gè)光束的束腰大小。和頻光場(chǎng)經(jīng)過(guò)傳輸演化變?yōu)?/p>

(6)式可以用于模擬產(chǎn)生的OAM光束的傳輸和演化行為,如文獻(xiàn)[54]中產(chǎn)生的倍頻光場(chǎng)的傳輸演化和文獻(xiàn)[56]中和頻光場(chǎng)的傳輸和演化。(7)式清晰地表明在和頻光程中軌道角動(dòng)量是守恒的,lSFG=l1+l2。

矢量渦旋光束具有非均勻的偏振分布,因此直接轉(zhuǎn)換后無(wú)法得到標(biāo)準(zhǔn)的矢量光束。實(shí)現(xiàn)矢量光束的轉(zhuǎn)換主要有兩種方式:第一種是采用Sagnac干涉儀或者M(jìn)Z干涉儀結(jié)構(gòu)將兩個(gè)偏振模式分開(kāi)轉(zhuǎn)換,再將轉(zhuǎn)換后的兩個(gè)偏振再合束[62?66];第二種方式是通過(guò)正交疊加的晶體分別對(duì)兩個(gè)偏振模式進(jìn)行轉(zhuǎn)換[67?69]。2019年,本研究組利用Sagnac干涉儀結(jié)構(gòu)在0型PPKTP晶體中實(shí)現(xiàn)了1560 nm矢量光束到780 nm矢量光束的倍頻,并且研究了倍頻光束的拓?fù)浜珊推裉匦訹如圖9(i)][62];同年,上海交通大學(xué)陳險(xiǎn)峰教授研究組利用正交疊加的角度相位匹配晶體實(shí)現(xiàn)了完美矢量渦旋的倍頻研究[如圖9(ii)][69],并且后續(xù)利用同樣的結(jié)構(gòu)通過(guò)倍頻實(shí)現(xiàn)了紫外矢量渦旋的產(chǎn)生[68],此外該研究組還利用MZ干涉儀結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了矢量渦旋的倍頻[63];最近,南京大學(xué)汪喜林教授和哈爾濱理工大學(xué)朱智涵教授研究組也利用Sagnac干涉儀結(jié)構(gòu)在II型準(zhǔn)相位匹配晶體中實(shí)現(xiàn)了矢量渦旋的頻率轉(zhuǎn)換[64?66]。

圖9 基于不同結(jié)構(gòu)的矢量光束倍頻轉(zhuǎn)換。(i)基于準(zhǔn)相位匹配晶體及Sagnac干涉儀結(jié)構(gòu)的矢量光束倍頻轉(zhuǎn)換[62];(ii)基于兩塊正交疊加的角度相位匹配晶體的完美矢量光束倍頻研究[69]Fig.9 Frequency conversion of vector vortex beam based on different configurations.(i)Second harmonics generation of vector vortex beam based on quasi-phase matching crystal in a Sagnac loop interferometer[62];(ii)Second harmonics generation of vector vortex beam based on birefringent phase matching for two crystals with orthogonal optical axes[69]

下面以Sagnac干涉儀結(jié)構(gòu)的矢量渦旋光束倍頻為例,闡述矢量光束倍頻的基本原理。輸入的基頻矢量光束的表達(dá)式為[62]

該光束通過(guò)Sagnac干涉儀進(jìn)行直接倍頻結(jié)果為

從(9)式可以看出,標(biāo)準(zhǔn)的矢量光束直接倍頻產(chǎn)生的光束不是標(biāo)準(zhǔn)的矢量光束,其中含有不含角動(dòng)量的高斯光束成分,該光束的偏振分布不滿足柱對(duì)稱條件。為了得到標(biāo)準(zhǔn)的倍頻矢量光束,需要將基頻矢量光束通過(guò)四分之一波片先變成指數(shù)形式的光束,該光束的表達(dá)式為

該光束在倍頻后保持原有的形式,再將該形式的倍頻光束通過(guò)四分之一波片倍頻產(chǎn)生標(biāo)準(zhǔn)的倍頻矢量光束

2.2 高效率的OAM頻率轉(zhuǎn)換研究

提高非線性轉(zhuǎn)換效率是非線性光學(xué)研究的重要主題,為了讓OAM光束的頻率轉(zhuǎn)換具有應(yīng)用價(jià)值,高效率的轉(zhuǎn)換至關(guān)重要。目前提升OAM非線性轉(zhuǎn)換效率的手段主要有兩種:一種是基于超快高峰值功率的脈沖光為泵浦光[如圖10(i)][61];另外一種方式是針對(duì)連續(xù)光泵浦,可以通過(guò)腔增強(qiáng)的方式增強(qiáng)泵浦功率,從而可以大幅度地提高轉(zhuǎn)換效率[如圖10(ii)][70?73]。對(duì)于脈沖泵浦的情況,華東師范大學(xué)曾和平教授研究組通過(guò)ps脈沖的和頻過(guò)程,對(duì)于OAM拓?fù)浜蔀?的光束將轉(zhuǎn)換的量子效率提升到68%[61];本研究組通過(guò)腔共振技術(shù),在2015年實(shí)現(xiàn)了OAM拓?fù)浜蔀?的光束的倍頻,將倍頻效率提升到10.3%[70];在此基礎(chǔ)上,本研究組將其拓展到量子光學(xué)領(lǐng)域,通過(guò)單共振的諧振腔分別實(shí)現(xiàn)了1550 nm標(biāo)記軌道角動(dòng)量單光子態(tài)和軌道角動(dòng)量糾纏態(tài)到525 nm的量子頻率轉(zhuǎn)換,證明了轉(zhuǎn)換過(guò)程中的單光子特性、相干特性和糾纏特性可以有效地保持[如圖10(iii),(iv)][71,72]。此外,本研究組還實(shí)現(xiàn)了OAM量子比特的差頻轉(zhuǎn)換[73]。為了系統(tǒng)地研究OAM光束參與非線性過(guò)程的轉(zhuǎn)換效率與實(shí)驗(yàn)參數(shù)之間的關(guān)系,本研究組將高斯光束的轉(zhuǎn)化效率公式拓展到了一般的情況,在泵浦光轉(zhuǎn)換損耗很低的情況下得到了轉(zhuǎn)換效率公式的解析結(jié)果[71]。

圖10 高效率的OAM光束頻率轉(zhuǎn)換方式與進(jìn)展。(i)基于脈沖泵浦的高效率OAM光束頻率轉(zhuǎn)換;(ii)基于單共振光學(xué)諧振腔結(jié)構(gòu)的高效率OAM光束頻率轉(zhuǎn)換;單共振諧振腔用于高效率的(iii)OAM標(biāo)記單光子頻率上轉(zhuǎn)換[71];(iv)OAM糾纏的頻率上轉(zhuǎn)換[72]Fig.10 Methods for high efficiency frequency conversion and some recent progress.(i)High efficiency OAM-carrying beam conversion based on intensively pulsed pump configuration;(ii)High efficiency OAM-carrying beam conversion based on cavity-enhanced configuration,and single resonance cavity for efficiently frequency conversion of(iii)heralded OAM state[71];(iv)OAM entangled state[72]

為了實(shí)現(xiàn)高效率的OAM單光子態(tài)頻率轉(zhuǎn)換[71],可以使用單共振的光學(xué)諧振腔。在實(shí)驗(yàn)中,諧振腔與795 nm的基頻光共振,攜帶OAM的單光子態(tài)從諧振腔中單次通過(guò)。諧振腔共振時(shí),其腔內(nèi)循環(huán)功率可以達(dá)到約20 W,對(duì)于拓?fù)浜蒷=0,1,2的OAM單光子態(tài)的轉(zhuǎn)換效率分別為22.4%、8.33%和2.96%。為了表征轉(zhuǎn)換后光子的相干性是保持的,利用一個(gè)Sagnac干涉儀產(chǎn)生偏振與OAM的混雜疊加態(tài),通過(guò)和頻轉(zhuǎn)換后其單光子態(tài)為,通過(guò)二分之一波片改變相對(duì)相位θ可以得到該量子態(tài)的干涉曲線,實(shí)驗(yàn)測(cè)得的干涉可見(jiàn)度為88.5%±5.6%?；谕瑯拥姆绞?本研究組實(shí)現(xiàn)了OAM糾纏頻率轉(zhuǎn)換器[72],在實(shí)驗(yàn)中通過(guò)偏振糾纏源進(jìn)行模式轉(zhuǎn)換變成軌道角動(dòng)量糾纏,分別實(shí)現(xiàn)了OAM量子比特、OAM與偏振混雜糾纏以及OAM糾纏的轉(zhuǎn)換,實(shí)驗(yàn)中對(duì)于OAM量子比特轉(zhuǎn)換的平均保真度為0.954±0.016;對(duì)于OAM與偏振混雜糾纏其重構(gòu)的密度矩陣保真度為0.837±0.025;對(duì)于OAM糾纏,其在兩組基矢下的干涉可見(jiàn)度分別為0.955±0.023和0.750±0.062,貝爾不等式S值大小為2.39±0.12。

不同OAM光與高斯光束相互作用的量子效率與實(shí)驗(yàn)參數(shù)的關(guān)系對(duì)于OAM光子頻率轉(zhuǎn)換至關(guān)重要。在泵浦弱耗散情況下,本研究組推導(dǎo)了不同OAM模式參與非線性的轉(zhuǎn)換效率公式。對(duì)于單光子頻率轉(zhuǎn)換,其中P為腔內(nèi)循環(huán)功率,Pmax是最佳轉(zhuǎn)換時(shí)的功率大小。對(duì)于OAM光束與高斯光束和頻,其和頻功率與實(shí)驗(yàn)參數(shù)的關(guān)系可表示為[71]

式中:P為泵浦功率,Ps為信號(hào)光子功率,deff為有效非線性系數(shù),ε0為真空介電常數(shù),c為真空中的光速,ns、nSFG為信號(hào)與和頻光子的折射率,λs、λSFG為信號(hào)與和頻光子的波長(zhǎng),h(l,ξ)為聚焦參數(shù),l為拓?fù)浜纱笮　?/p>

2.3 OAM頻率轉(zhuǎn)換效率模式非依賴性研究

在軌道角動(dòng)量光束頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程中,泵浦光束與攜帶不同拓?fù)浜傻腛AM光束的交疊程度不一致,因此不同軌道角動(dòng)量光束在頻率變換過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)效率不一致的情況,這種情況會(huì)導(dǎo)致軌道角動(dòng)量高維疊加態(tài)在頻率變換后發(fā)生畸變,保真度會(huì)下降[71]。為此,本研究組嘗試了兩種方式,第一種方式是通過(guò)光學(xué)成像的方式將OAM光束產(chǎn)生位置的光場(chǎng)成像到待轉(zhuǎn)換晶體的中心,這樣不同軌道角動(dòng)量光束雖然具有不同的空間相位分布,但是其強(qiáng)度分布是一致的?；谶@項(xiàng)原理,本研究組利用fs光泵浦驗(yàn)證了拓?fù)浜蔀?～3的條件下從1550 nm倍頻到775 nm條件下轉(zhuǎn)換效率隨泵浦光功率的變化一致,最高轉(zhuǎn)換效率可達(dá)到14%[如圖11(i)][74]。另外一種方式是改變泵浦光的光場(chǎng)分布,將高斯泵浦光換成平頂光束作為泵浦,由于平頂光束與不同拓?fù)浜傻能壍澜莿?dòng)量光束的交疊程度一樣,原則上可以消除不同模式轉(zhuǎn)換時(shí)效率的不一致。基于此原理,本研究組實(shí)現(xiàn)了標(biāo)記OAM單光子高維態(tài)的頻率轉(zhuǎn)換,并且證實(shí)了平頂光束轉(zhuǎn)換相對(duì)于高斯光束轉(zhuǎn)換保真度有明顯的提升[如圖11(ii)][75]。

圖11 頻率轉(zhuǎn)換效率不依賴于OAM模式實(shí)驗(yàn)進(jìn)展。(i)基于成像的方式實(shí)現(xiàn)倍頻效率不依賴于fs OAM光束的拓?fù)浜蒣74];(ii)基于平頂光束實(shí)現(xiàn)高保真度的高維軌道OAM單光子態(tài)的頻率轉(zhuǎn)換[75]Fig.11 The experimental progress for realizing conversion efficiency independent of input signal modes.(i)Realizing of conversion efficiencies independent of input fs OAM modes in second harmonics generation[74];(ii)High fidelity frequency conversion of high dimensional OAM superposition state based on flat-top pump beam[75]

2.4 泵浦調(diào)制制備無(wú)后向選擇OAM高維糾纏態(tài)

基于OAM自由度的高維量子態(tài)制備一直是量子信息領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),傳統(tǒng)方案中通常通過(guò)使用短晶體、大泵浦光斑和相位匹配調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)產(chǎn)生光子維度的調(diào)控,為了得到最大糾纏態(tài)往往需要通過(guò)后向選擇來(lái)獲得,后向選擇可以得到高維OAM最大量子糾纏態(tài),然而會(huì)犧牲產(chǎn)生光子的亮度[76?79]。由于自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程滿足軌道角動(dòng)量守恒特性,通過(guò)改變泵浦光的模式成分可以有效地影響下轉(zhuǎn)換過(guò)程中產(chǎn)生的狀態(tài)。基于這種原理,2018年,本研究組與俄羅斯Kulik研究組各自獨(dú)立實(shí)現(xiàn)了通過(guò)疊加態(tài)的光束泵浦周期性極化PPKTP晶體制備三維最大糾纏態(tài),并且制備的三維糾纏態(tài)的相對(duì)相位可以任意調(diào)控[80,81];在此基礎(chǔ)上,本研究組進(jìn)一步利用具有指數(shù)形式的光束泵浦實(shí)現(xiàn)了高維糾纏態(tài)的制備,從理論上證明可以產(chǎn)生高于10維的糾纏態(tài)制備,在實(shí)驗(yàn)中對(duì)5維糾纏做了系統(tǒng)的表征[82]。泵浦光調(diào)制方法提供了另外一種產(chǎn)生高維OAM糾纏態(tài)的有效方法,該方法的優(yōu)點(diǎn)是在長(zhǎng)晶體中可以進(jìn)行強(qiáng)聚焦,在光子產(chǎn)生效率上有大幅度的提升。

自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程中滿足角動(dòng)量守恒,泵浦光子與產(chǎn)生的信號(hào)和閑頻光子的角動(dòng)量滿足lp=ls+li。對(duì)于單個(gè)態(tài)泵浦,產(chǎn)生的光子對(duì)量子態(tài)為;與之對(duì)應(yīng),當(dāng)用(其中CL=|CL|eiθL)疊加態(tài)的泵浦激光泵浦時(shí),產(chǎn)生的光子對(duì)狀態(tài)。選取合適的疊加系數(shù),用C?2|?2〉p+C0|0〉p+C2|2〉p態(tài)進(jìn)行泵浦時(shí),可以產(chǎn)生基于此原理,當(dāng)用 |L〉p=|0〉p+|2〉p+|?2〉p的泵浦光進(jìn)行泵浦時(shí),可以產(chǎn)生無(wú)后向選擇的最大糾纏態(tài)|φ〉MES=|?1〉s|?1〉i+|0〉s|0〉i+|1〉s|1〉i。與此同時(shí),當(dāng)改變泵浦光疊加態(tài)的相對(duì)相位時(shí),產(chǎn)生的三維最大糾纏態(tài)的相對(duì)相位也隨之改變。當(dāng)用 |?2〉p+eiθ0|0〉p+eiθ2|2〉p態(tài)進(jìn)行泵浦時(shí),產(chǎn)生的糾纏態(tài)隨之變?yōu)閨φ〉MES=|?1〉s|?1〉i+eiθ0|0〉s|0〉i+eiθ2|1〉s|1〉i。在實(shí)驗(yàn)中 (如圖 12)[80],本研究組研究了改變泵浦光系數(shù)所產(chǎn)生的OAM雙光子的空間頻譜變化情況,發(fā)現(xiàn)在合適的系數(shù)下可以得到最大的三維糾纏態(tài)。另外,還研究了泵浦光疊加態(tài)相對(duì)相位的相干傳遞現(xiàn)象。最后通過(guò)高維干涉、高維貝爾不等式和量子態(tài)層析表征制備的糾纏態(tài)的特性。實(shí)驗(yàn)測(cè)量貝爾不等式S值為S3=2.3735±0.0159,重構(gòu)的密度矩陣的保真度為F=0.8581±0.0028。

圖12 基于泵浦調(diào)制的無(wú)后向選擇任意可編輯三維最大糾纏態(tài)的制備[80]Fig.12 Preparation of arbitrary engineered three dimensional maximum entangled state without post-selection based on pump mode modulation[80]

3 討論與展望

系統(tǒng)綜述了軌道角動(dòng)量光束在準(zhǔn)相位匹配晶體中參與非線性相互作用的基本物理體系和主要進(jìn)展情況。從已有的研究看,目前在基于一維準(zhǔn)相位匹配的OAM頻率轉(zhuǎn)換中,其基本物理體系已經(jīng)構(gòu)建,主要的技術(shù)難點(diǎn)也基本被克服。未來(lái)關(guān)于OAM頻率轉(zhuǎn)換研究的主要趨勢(shì)體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面:1)其他類型特殊光束的應(yīng)用,比如時(shí)空渦旋光場(chǎng)、空間陣列光場(chǎng)和自旋軌道耦合的空間光場(chǎng)[83?87];2)特殊微結(jié)構(gòu)材料的應(yīng)用,比如二維、三維準(zhǔn)相位匹配晶體,基于超表面的非線性表面材料等[88?94];3)研究的波長(zhǎng)范圍的拓展,可以從已有的近紅外波段拓展到中遠(yuǎn)紅外、太赫茲波段,以及往短波極紫外波段拓展[95?99]。新型光場(chǎng)調(diào)控給相關(guān)應(yīng)用提供了重要的工具,為光學(xué)技術(shù)的發(fā)展不斷貢獻(xiàn)力量,該領(lǐng)域的研究依然具有很旺盛的生命力。