李 佳，余 雯，何建華，曾 志

(1.四川大學(xué)物理學(xué)院，四川 成都 610065; 2.北京師范大學(xué)國家安全與應(yīng)急管理學(xué)院，廣東 珠海 519087; 3.自然資源部第三海洋研究所，海洋放射性技術(shù)與環(huán)境安全評估實驗室，福建 廈門 361005; 4.四川大學(xué)華西醫(yī)院，四川 成都 610041; 5.清華大學(xué)工程物理系，北京100091)

2011年3月11日，日本東北地區(qū)太平洋海域發(fā)生9.0級地震并引發(fā)巨大海嘯，引發(fā)福島第一核電站發(fā)生堆芯熔毀事故，導(dǎo)致大量放射性核素通過大氣沉降、徑流沖刷、直接排放等途徑進入到海洋環(huán)境中，對海洋生物造成潛在輻射影響。事故發(fā)生后25 d內(nèi)泄漏的高活度放射性污水總量約為516 m3，4月6日福島第一核電站現(xiàn)場海水監(jiān)測結(jié)果顯示:131I、134Cs、137Cs活度分別為5.4×106、1.8×106、1.8×106Bq/cm3[1]。截止目前，事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)仍通過地下水不斷進入海洋環(huán)境。

福島事故發(fā)生后，國際上多個國家相繼開展大量的海洋放射性監(jiān)測工作: 日本在近岸、北太平洋開展大量的海洋放射性監(jiān)測工作[2-3]；美國聯(lián)合日本、英國、西班牙等其他國家于2011年6月4日至18日在西太平洋開展放射性監(jiān)測[4]；韓國于2011年3月28日起開展大量海洋放射性調(diào)查，主要區(qū)域為其近岸海域、黃海、東海及日本海[5]；俄羅斯于2011年4—5月、2012年8—9月在日本海和西太平洋附近開展海水放射性監(jiān)測[6]；中國也開展了對近海、西太平洋的放射性監(jiān)測工作[7]。上述這些調(diào)查監(jiān)測的要素主要是3H、90Sr、134Cs、137Cs等，而本研究主要報道的為總α、總β的測量結(jié)果，是上述研究的補充。

電離輻射對非人類物種的影響日漸受到國際社會的關(guān)注，國際上一些機構(gòu)已經(jīng)建立了非人類物種輻射劑量評估方法及其配套工具。如美國能源部開發(fā)了DOE GRADED方法和相應(yīng)的軟件RESRAD-BIOTA，歐盟的ERICA項目建立了一套評價歐洲地區(qū)電離輻射對生物和生態(tài)系統(tǒng)影響的評價方法——ERICA方法和評估工具ERICA Tool。這些評估方法大多是通過將參考生物簡化為圓柱、橢球和球形來進行的，是目前國際上較為通用的非人類物種輻射劑量評估工具。其中，ERICA Tool具有對物種的針對性強、可考慮場址具體特征、生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫較為全面、可根據(jù)需要添加新的生物和核素等諸多優(yōu)點[8]，本研究使用ERICA Tool對巴特柔魚(Ommastrephesbartrami)進行劑量評估。

本研究測量了巴特柔魚體內(nèi)各器官的總α、總β放射性活度，相對于只是把巴特柔魚簡單的分為可食部分與不可食部分的研究來說，更加精細(xì)，得到的結(jié)果也更加具有針對性。

1 材料與方法

本研究所用樣品來自于國家海洋局第三海洋研究所西太平洋第二航次[7]，通過拉網(wǎng)或垂釣獲取，捕撈時間為2012年11月8日至12月23日之間，捕撈位置在東經(jīng)135°—155°，北緯21°—31°之間。為了測量巴特柔魚各器官的總α、β放射性活度，需要將巴特柔魚先進行解剖并分離各器官，對樣品進行預(yù)處理(炭化和灰化)，然后將處理后的樣品用低本底α/β計數(shù)器進行測量。最后根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)源效率曲線和α、β活度濃度計算方法得到各器官的α、β活度濃度。

1.1 巴特柔魚簡介

巴特柔魚屬頭足綱，槍形目，柔魚科，柔魚屬(Ommastrephes)，俗名巴氏狹烏、巴氏柔魚等，分布于鄂霍次克海、白令海、千島群島、日本群島、小笠原群島、夏威夷群島等西北太平洋海域，是西北太平洋重要的漁業(yè)經(jīng)濟物種之一[9]。巴特柔魚生命周期一般為1 a，雄性成熟個體胴長為30～35 cm,雌性胴長為40～55 cm[10]。巴特柔魚通過攝入含核素的食物和直接吸收水中核素這兩種途徑在體內(nèi)富集銫、銀等核素[11]，研究其體內(nèi)的放射性核素活度濃度有助于了解福島核事故對海洋環(huán)境的影響。

1.2 巴特柔魚樣品解剖

本研究共選用3個巴特柔魚樣品，按照其胴長(25、20、17 cm)分別編號為1、2、3號，對這3條巴特柔魚進行解剖并分離各器官，最終分別分離出它們的羽狀殼、肝臟、墨囊、鰓、胃、其他腺體等器官，將其可食部分分為足、頭、胴部三部分。由于2號巴特柔魚處于饑餓狀態(tài)，所以未分離出胃；3號巴特柔魚體型較小，所以未將胃與墨囊分離開。根據(jù)樣品胴長和巴特柔魚性成熟時間可判斷這3條巴特柔魚均未性成熟，所以比較難以分辨出性腺。3條解剖后的巴特柔魚共制成21個樣品。

1.3 巴特柔魚樣品預(yù)處理

放射性核素主要通過浮游植物-浮游動物-魚類這樣的食物鏈在巴特柔魚體內(nèi)逐步濃集，為了富集目標(biāo)核素并排除其他核素(如14C、3H)的干擾，需要對解剖后的樣品進行預(yù)處理。這時，對生物樣品進行炭化、灰化預(yù)處理是核素分析前的必要濃集步驟。

1.3.1 巴特柔魚樣品炭化 炭化是利用高溫除去樣品中的有機質(zhì)，是灰化的前期步驟。將一定量的樣品置于電熱鍋中加熱，使其中的有機物脫水、分解、氧化、炭化。炭化在通風(fēng)櫥中進行，首先將樣品切成約2 cm×2 cm的均勻小塊，然后放入電熱鍋中加熱，過程中需要對樣品進行不斷緩慢的攪拌和翻動，直至沒有煙產(chǎn)生，此時樣品變成像炭一樣的黑色粉末。

1.3.2 巴特柔魚樣品灰化 將炭化樣品置于高溫爐中灼燒，使有機物質(zhì)被氧化分解，以二氧化碳、氮的氧化物及水等形式逸出，而無機物質(zhì)以硫酸鹽、磷酸鹽、碳酸鹽、氯化物等無機鹽和金屬氧化物的形式殘留下來，這些殘留物即為灰分。

將炭化樣置于坩堝中放入馬弗爐用430 ℃高溫加熱直至樣品變成白色或淺灰色；最后將樣品放入干燥箱中，待其冷卻后研磨并稱重。

1.4 灰鮮比

灰鮮比(M)是指樣品灰分重量與樣品鮮重的比值，其定義如下:

(1)

式(1)中：ma為樣品灰化后的灰分質(zhì)量(g)，m0為樣品鮮重(g)。巴特柔魚各器官樣品的具體信息見表1。

表1 巴特柔魚各器官樣品信息Tab. 1 Information of different organs of O. bartramii samples

續(xù)表

由表1可知，不同樣品的同一組織器官灰鮮比不相同，同一樣品的不同組織器官灰鮮比也有差異，說明巴特柔魚不同部位的元素含量和密度各不相同，而且不同樣品處于不同生長階段也會使灰鮮比出現(xiàn)差異。

1.5 標(biāo)準(zhǔn)源效率校準(zhǔn)

國家海洋局第三海洋研究所曾做過關(guān)于MPC6904低本底α/β計數(shù)器各通道效率標(biāo)定曲線工作，每個通道都有對應(yīng)不同的標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量的效率曲線。α的標(biāo)準(zhǔn)源為天然鈾氧化物U3O8，β的標(biāo)準(zhǔn)源為KCl。標(biāo)準(zhǔn)源曲線橫軸為標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量，縱軸為測量效率，根據(jù)這個曲線得到不同質(zhì)量、不同通道的測量效率。

1.6 總α、β放射性活度濃度的測量

用電子分析天平(感量1 mg)稱量100 mg左右經(jīng)灰化、研細(xì)后的樣品，平鋪在測量盤中，滴入數(shù)滴無水乙醇，使得樣品更均勻地鋪平。隨后，將樣品放置于搪瓷盤中于紅外線干燥燈下加速干燥。除巴特柔魚-3的鰓灰化后僅60 mg，其余各樣品源的重量均約100 mg。研究采用美國ORTEC公司生產(chǎn)的MPC9604低本底α/β流氣式正比計數(shù)器，運用厚源法[12-13]對樣品進行測量，使用的工作氣體為P-10氣體(90%氬氣及10%甲烷氣)，測量時間為500 min。

1.7 巴特柔魚各器官總α、β活度濃度的計算

總α和總β活度濃度計算如下:

(2)

式(2)中:C為巴特柔魚某器官樣品中總α或總β活度濃度(Bq/Kg)；Rm為扣除本底后樣品中總α或總β凈計數(shù)率(cps,Rm=Rs-Rb；Rs為被測樣品中總α或總β計數(shù)率；Rb為測量儀器的α或β本底計數(shù)率);εs為儀器的α或β標(biāo)準(zhǔn)源效率(%)；M為被測樣品灰鮮比(g/kg)；ms為裝入樣品盤中的被測樣品質(zhì)量(g)。

2 結(jié)果與討論

2.1 巴特柔魚各器官總α/β活度濃度結(jié)果

根據(jù)公式(1、2)計算出巴特柔魚各器官樣品總α和總β活度濃度(Bq/kg)，如表2所示。

表2 巴特柔魚各器官總α/β活度濃度Tab. 2 Total alpha/beta activity concentrations of different organs of O. bartramii

續(xù)表

2.2 巴特柔魚的輻射劑量評估

本研究使用ERICA Tool的Tier 2對巴特柔魚進行了輻射劑量評估，評估對象選取海洋中的巴特柔魚，根據(jù)其形態(tài)將其建模為長、寬、高分別為0.25 m、0.08 m、0.06 m的橢球體，平均質(zhì)量為0.618 kg，居留因子與ERICA Tool中的“pelagic fish”一致。海水核素數(shù)據(jù)均來源于IAEA官方網(wǎng)站，選取了日本近岸(30°39′—41°54′N ，130°57′—153°27′E)和西太某海區(qū)(21°—31°N，135°—155°E)兩個海域中的3H、90Sr、238Pu、241Am的數(shù)據(jù)作為輸入項，對其進行篩選并根據(jù)采樣時間分類；巴特柔魚的富集系數(shù)(CONCENTRATION FACTORS)取ICRP 66中頭足綱(CEPHALOPODS)的值(3H的值借鑒了ERICA Tool中的“pelagic fish”的自帶參考值)。各輻射粒子的權(quán)重系數(shù)取ERICA Tool中的默認(rèn)值，具體信息見表3。

表3 輻射劑量評估輸入項信息表Tab. 3 Information of input items for radiation dose assessment

本研究將評估階段分成FNA(Fukushima-Daiichi Nuclear Accident)前, FNA和FNA后 3段，F(xiàn)NA前表示2011.3.15之前在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，F(xiàn)NA表示2011.3.15—2013.1.1之間在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，F(xiàn)NA后表示2013.1.1之后在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，有的核素數(shù)據(jù)較多，因此在對數(shù)據(jù)進行類型篩選之后選取平均值進行評估；有的核素在不同階段有數(shù)據(jù)缺乏現(xiàn)象，所以每個階段的核素并不完全相同。評估結(jié)果如圖1所示。

圖1 日本及西太附近巴特柔魚輻射劑量評估Fig. 1 Radiation dose assessment of O.bartramii in waters adjacent to Japan and the western Pacific Ocean外、內(nèi)表示外照射、內(nèi)照射，J、P表示日本近岸、西太某海區(qū)。

在日本附近區(qū)域，F(xiàn)NA前與FNA的評估結(jié)果相差最大可達4個數(shù)量級，F(xiàn)NA后相對于FNA有少許減少，這說明目前該區(qū)域雖然污染下降但仍受事故影響，事故發(fā)生后2 a內(nèi)評估結(jié)果最為突出，以90Sr為例，F(xiàn)NA比FNA前的評估高4個數(shù)量級且FNA后期間下降了2個數(shù)量級；而在西太某區(qū)域的現(xiàn)象和日本附近很像，評估結(jié)果顯示FNA前與FNA的評估結(jié)果相差4個數(shù)量級，F(xiàn)NA后相對于FNA有少許減少但是沒有日本區(qū)域減少的多；我們可以看出雖然根據(jù)時段不同評估結(jié)果有較大的差異，但是都在安全限值內(nèi)，說明事故對巴特柔魚雖然有一定影響但是這種影響是可接受的。

3 結(jié)論

研究結(jié)果顯示不同巴特柔魚的總α、β的活度濃度相差不大，而同一樣品不同器官的結(jié)果卻相差較大，其中以肝臟最為突出；對巴特柔魚的評估表明到目前為止福島事故對日本仍有一定的影響。

本研究的結(jié)果將有助于評估福島事故的影響范圍和時限，從對非人類生物的輻射劑量評估結(jié)果可以側(cè)面反映出事故的影響力，成為評估事故嚴(yán)重與否和影響范圍的重要手段之一，填補關(guān)于非人類生物在輻射防護方面的空白。巴特柔魚是人類喜愛食用的海產(chǎn)品之一，在事故之后對巴特柔魚的研究可以有效檢測出其受事故的影響并判斷其是否可以被食用，以及評估其他區(qū)域類似海產(chǎn)品受事故影響程度及其環(huán)境安全性。同時，有關(guān)巴特柔魚各器官總α、β放射性活度濃度測量，可以初步判斷巴特柔魚的污染水平，并且與福島事故前的相關(guān)數(shù)據(jù)進行對比可以得出相關(guān)結(jié)論。

致謝：十分感謝廈門市海滄醫(yī)院莊建民醫(yī)生在本實驗中做出的技術(shù)支持。