趙金環(huán)，劉昌嶺，鄒長(zhǎng)春，陳強(qiáng)，孟慶國(guó)，劉洋，卜慶濤

1. 自然資源部天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局青島海洋地質(zhì)研究所，青島 266237

2. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)試點(diǎn)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室海洋礦產(chǎn)資源評(píng)價(jià)與探測(cè)技術(shù)功能實(shí)驗(yàn)室，青島 266237

3. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）地球物理與信息技術(shù)學(xué)院，北京 100083

天然氣水合物被視為21世紀(jì)可供開發(fā)的新能源。天然氣水合物儲(chǔ)層識(shí)別和飽和度估算是水合物資源勘探開發(fā)的重要任務(wù)之一[1-2]。近幾十年來，世界范圍內(nèi)開展了大量的天然氣水合物的實(shí)驗(yàn)?zāi)M研究和現(xiàn)場(chǎng)勘探工作，致力于通過了解含天然氣水合物沉積物的物性參數(shù)演化識(shí)別水合物并估算飽和度[3-12]?；陔妼W(xué)響應(yīng)特征的儲(chǔ)層定性與定量評(píng)價(jià)在天然氣水合物的勘探開發(fā)中發(fā)揮著重要作用，是天然氣水合物資源評(píng)價(jià)的重要手段之一。

隨著越來越多的原位水合物樣品被獲取，天然氣水合物在沉積物內(nèi)的賦存形態(tài)已基本明確，分為孔隙型（分散狀）和裂隙型（塊狀、脈狀和層狀等）。天然氣水合物賦存形態(tài)多樣性使得儲(chǔ)層各向異性特征顯著，現(xiàn)場(chǎng)勘探獲取的水合物飽和度相近時(shí)，電阻率響應(yīng)差異十分明顯[13-16]，極大地影響現(xiàn)場(chǎng)基于測(cè)井資料評(píng)估儲(chǔ)層中水合物飽和度的準(zhǔn)確性。物理模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果同樣表明，即使在相同平均水合物飽和度條件下，采用電測(cè)法獲得的沉積物體系電阻率也不盡相同[17-19]。目前，水合物物理模擬實(shí)驗(yàn)大部分采用的是傳統(tǒng)的電阻率點(diǎn)測(cè)方法，獲取的是測(cè)量電極周圍沉積物的綜合電學(xué)響應(yīng)。然而，含水合物沉積物的電阻率響應(yīng)不僅受沉積物固有性質(zhì)、孔隙流體和孔隙尺度上水合物的分布模式的影響，而且還受水合物宏觀賦存形態(tài)的控制[20]。傳統(tǒng)的電阻率點(diǎn)測(cè)不能反映水合物的賦存形態(tài)，一定程度上限制了水合物的有效識(shí)別和飽和度的準(zhǔn)確估算。

電阻率層析成像技術(shù)（Eleactrical Resistivity Tomography，ERT）通過獲取被測(cè)物體周圍的電壓信號(hào)，建立被測(cè)物體的電阻率分布圖像，可用于直觀地呈現(xiàn)水合物的分布情況。成像算法是電阻率層析成像技術(shù)的核心。對(duì)于非均質(zhì)性和各向異性較強(qiáng)的水合物儲(chǔ)層，成像算法是研究的重點(diǎn)，以期獲得高分辨率和高準(zhǔn)確度的水合物電阻率分布圖像。目前，電阻率層析成像技術(shù)已在孔隙型水合物樣品上進(jìn)行應(yīng)用[21-26]，而裂隙型水合物的電阻率成像還有待進(jìn)一步的研究。

本文利用水合物電阻率層析成像實(shí)驗(yàn)裝置，模擬分散狀和塊狀水合物的生成過程；基于物理模擬實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果，建立了含水合物沉積物電阻率層析成像反演方法，實(shí)現(xiàn)分散狀和塊狀水合物的可視化；基于含不同賦存類型水合物沉積物的電阻率圖像，揭示水合物生長(zhǎng)規(guī)律，研究水合物賦存形態(tài)對(duì)電阻率響應(yīng)特征的影響，以期為天然氣水合物賦存類型識(shí)別和飽和度估算提供支持。

1 實(shí)驗(yàn)

本研究采用的是青島海洋地質(zhì)研究所自主研制的水合物電阻率層析成像實(shí)驗(yàn)裝置。實(shí)驗(yàn)裝置可實(shí)時(shí)采集原位水合物生成和分解過程中電阻率層析成像數(shù)據(jù)。根據(jù)電阻率層析成像算法，重建不同時(shí)刻沉積物內(nèi)水合物賦存形態(tài)電阻率圖像。

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

水合物電阻率層析成像實(shí)驗(yàn)裝置包括水合物生成/分解和數(shù)據(jù)采集兩個(gè)模塊（圖1）。水合物生成/分解模塊主要包括高壓反應(yīng)釜、恒溫水浴槽和內(nèi)筒，是水合物生成和分解的場(chǎng)所。高壓反應(yīng)釜和恒溫水浴槽用于模擬水合物生成的高壓低溫環(huán)境。內(nèi)筒為一直徑10 cm的圓柱狀絕緣筒，用于承裝沉積物，筒壁和筒底部均布置透氣不透水通道；數(shù)據(jù)采集模塊主要包括測(cè)量電極、電僑儀和控制器，采集水合物生成/分解過程中的電學(xué)參數(shù)。測(cè)量電極布設(shè)在內(nèi)筒的同一高度，徑向均布16個(gè)測(cè)點(diǎn)、間距22.5°；電僑儀與控制器的相互配合，完成電學(xué)參數(shù)的采集。水合物生成過程中電學(xué)數(shù)據(jù)的采集方式為四電極法，同一高度的16個(gè)電極中，選相鄰的兩個(gè)電極作為供電電極，其余電極相鄰的兩兩一對(duì)作為測(cè)量電極，直至16個(gè)電極皆完成作為供電電極任務(wù)，每一輪次的采集可獲取208個(gè)有效數(shù)據(jù)。

圖1 水合物電阻率層析成像實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experiment device of hydrate electrical resistivity tomography

1.2 實(shí)驗(yàn)方法及條件

（1）分散狀水合物

將充分飽水（濃度為3.5%的NaCl溶液）的石英砂（＞500 μm）填入內(nèi)筒后放入高壓反應(yīng)釜，密封反應(yīng)釜；向密封反應(yīng)釜內(nèi)充入甲烷氣體（純度99.99%）至實(shí)驗(yàn)壓力；穩(wěn)定后，開啟水浴循環(huán)進(jìn)行系統(tǒng)降溫，開始水合物生成實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)過程中，實(shí)時(shí)采集含分散狀水合物沉積物體系的電阻率層析成像數(shù)據(jù)。

（2）塊狀水合物

為提高實(shí)驗(yàn)效率，實(shí)驗(yàn)將已經(jīng)制備好的圓柱狀水合物裝入沉積物內(nèi)，以模擬塊狀的裂隙型水合物。參照已有的裂隙充填型水合物合成實(shí)驗(yàn)[27]，將去離子水冰粉裝入圓柱狀模具后，放入液氮中冷卻；然后將其放入水合物樣品制備反應(yīng)釜，密閉后充入甲烷氣（純度99.99%）至水合物生成所需的壓力；將反應(yīng)釜放入循環(huán)水浴控溫裝置中進(jìn)行降溫，生成圓柱狀水合物。水合物開始生成后，釜內(nèi)的壓力會(huì)不斷地降低。水合物的生成是一個(gè)從成核到不斷生長(zhǎng)的過程，十分耗時(shí)。在壓力下降過程中，也就是冰粉還未完全轉(zhuǎn)換成水合物時(shí)，開釜后取出的圓柱狀水合物樣品為冰粉與水合物的混合物（圖2）。

圖2 圓柱狀水合物樣品（模擬塊狀水合物）Fig.2 Photos of cylindrical hydrate sample which simulates massive hydrate

為了盡量避免圓柱狀水合物與沉積物接觸導(dǎo)致水合物分解，將充分飽水（濃度為3.5%的NaCl溶液）的石英砂（＞500 μm）放入恒溫箱進(jìn)行預(yù)冷，并提前開啟水浴循環(huán)進(jìn)行高壓反應(yīng)釜系統(tǒng)的降溫。待溫度穩(wěn)定后，取出壓力還處在下降過程中的圓柱狀水合物，放入液氮中冷卻，盡量降低水合物的分解。取出部分預(yù)冷后的石英砂填入內(nèi)筒，將圓柱狀水合物埋入石英砂中，并將內(nèi)筒整體放入反應(yīng)釜內(nèi)，快速密封反應(yīng)釜，并迅速向反應(yīng)釜內(nèi)充入甲烷氣體至實(shí)驗(yàn)壓力，盡量避免水合物的分解。由于裝樣過程和充入的室溫環(huán)境下的甲烷氣體導(dǎo)致沉積物體系溫度升高，高于水合物穩(wěn)定存在的溫度范圍，水合物將存在分解現(xiàn)象。維持水浴循環(huán)的低溫對(duì)沉積物體系進(jìn)行降溫。隨著溫度的降低，水合物將繼續(xù)生成。實(shí)驗(yàn)過程中，實(shí)時(shí)采集含塊狀水合物沉積物體系的電阻率層析成像數(shù)據(jù)。

2 層析成像反演算法

本文電阻率層析成像圖像重建算法采用引入了正則化矩陣和參數(shù)獲取穩(wěn)定解、收斂速度快的高斯牛頓迭代方法求解目標(biāo)函數(shù)。電阻率層析成像屬于非線性的不適定反問題，反問題等價(jià)于非線性最優(yōu)化問題，其最小化目標(biāo)函數(shù)為：

其中：G為加權(quán)靈敏度矩陣；X為模型參數(shù)；d為測(cè)量數(shù)據(jù)；λ為正則化參數(shù)；C為光滑度矩陣。

第i+1次迭代得到的新模型為第i次模型X與修正量?X之和，則目標(biāo)函數(shù)可寫為：

對(duì)目標(biāo)函數(shù)進(jìn)行泰勒展開后，忽略高階項(xiàng)，并令其偏導(dǎo)為零，則有：

其中，J為雅可比矩陣。精度時(shí)，迭代終止，Xi即所求模型。

當(dāng)新模型的解與測(cè)量數(shù)據(jù)的均方根誤差滿足

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

水合物物理模擬實(shí)驗(yàn)開展了多組重復(fù)試驗(yàn)，驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)裝置和層析成像反演算法的可靠性，本文選取其中的一組數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。需要說明的是，壓力的變化對(duì)電阻率的影響可忽略不計(jì)[26]，而溫度的變化對(duì)孔隙水中導(dǎo)電離子的移動(dòng)影響較大，不可忽略。在層析成像反演過程中，已將常溫條件下的電阻率作為參考值對(duì)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行了溫度校正。因此，分散狀與塊狀水合物生成的起始溫壓條件的不同不影響水合物物賦存形態(tài)差異引起的電學(xué)響應(yīng)差異的研究。

對(duì)比分散狀水合物和塊狀水合物的電阻率圖像可以發(fā)現(xiàn)，分散狀水合物的高值電阻率分布存在明顯的零散性，塊狀水合物的高值電阻率分布則是相對(duì)比較聚集，且隨著水合物的不斷生成，分散狀水合物的零散性和塊狀水合物的聚集性變得更加明顯。利用二維電阻率圖像上這一特性可初步判斷水合物的賦存形態(tài)。

3.1 分散狀水合物

實(shí)驗(yàn)過程中壓力維持穩(wěn)定10 h后，進(jìn)行了一次補(bǔ)壓和升溫，使沉積物體系內(nèi)的氣水重新分布，促進(jìn)水合物的生成（圖3）。反應(yīng)過程中隨著水合物生成，體系壓力下降明顯，經(jīng)補(bǔ)壓升溫后，水合物繼續(xù)生成。初始狀態(tài)下，各層的平均電阻率在1.55 Ω·m左右，屬正常海底沉積物電阻率分布范圍內(nèi)（圖4）。分散狀水合物生成過程中內(nèi)筒內(nèi)不同高度沉積物介質(zhì)的電阻率分布情況如圖5所示。隨著時(shí)間的推移，孔隙水不斷固化成水合物，每層不同位置的電阻率和平均電阻率皆逐漸升高，局部電阻率升高明顯，尤其是上部層位。分析認(rèn)為，水合物的聚集特征受氣源的供給和輸導(dǎo)通道共同控制[28]。Chen等研究認(rèn)為沉積物中水合物首先在氣水接觸面生長(zhǎng)，天然氣聚集區(qū)域?qū)⑿纬纱罅康乃衔颷29]。考慮實(shí)驗(yàn)裝置內(nèi)筒上部為開口式，上部氣水接觸充分，下部層位依賴內(nèi)筒側(cè)壁的氣孔進(jìn)氣，氣水接觸相對(duì)較弱。從電阻率圖像上可以觀測(cè)到上部水合物最早生成，生成速度相對(duì)較快，且隨著時(shí)間的變化，大量水合物聚集。

圖3 分散狀和塊狀水合物生成過程中溫度和壓力的變化Fig.3 Temperature and pressure during formation of dispersed hydrate and massive hydrate

圖4 分散狀和塊狀水合物生成過程每層平均電阻率的變化Fig.4 Average resistivity of each layer during formation of dispersed hydrate and massive hydrate

從分散狀水合物生成過程中電阻率圖像的變化可以看出，水合物圍繞水合物優(yōu)先生成區(qū)域不斷擴(kuò)張生長(zhǎng)；層與層之間的電阻率和層內(nèi)的電阻率不同指示了水合物的生長(zhǎng)具有明顯的非均質(zhì)性。國(guó)內(nèi)外學(xué)者利用電阻率層析成像技術(shù)在研究水合物生成/分解規(guī)律以及物性演化規(guī)律時(shí)也曾發(fā)現(xiàn)了水合物的上述生長(zhǎng)行為[22-23]。

隨著時(shí)間的變化，分散狀水合物部分區(qū)域（圖5中橢圓形區(qū)域）電阻率明顯降低，尤其是t3時(shí)刻。分析認(rèn)為是由于水合物生成過程中的排鹽效應(yīng)導(dǎo)致孔隙流體電阻率降低[30]。水合物生成過程中孔隙流體被水合物圈閉，被圈閉的這部分流體對(duì)含水合物沉積物的導(dǎo)電貢獻(xiàn)相當(dāng)于水合物[31]。也就是說，當(dāng)?shù)V化度升高的孔隙流體被水合物圈閉后，同樣會(huì)呈現(xiàn)出高電阻率值。圖5中的長(zhǎng)方形區(qū)域，電阻率出現(xiàn)了升高（t1）-降低（t2）升高（t3）的特征。圖5中t3時(shí)刻方形區(qū)域周圍并沒有形成高電阻率值的圈閉現(xiàn)象，認(rèn)為圖5中t3時(shí)刻長(zhǎng)方形區(qū)域電阻率的升高是水合物的影響。因此，不同時(shí)刻電阻率圖像的對(duì)比可以明確受水合物影響引起的電阻率的變化，對(duì)水合物的有效識(shí)別十分有利。

圖5 分散狀水合物生成過程中不同時(shí)刻電阻率圖像Fig.5 The changes of resistivity distribution of dispersed hydrate with time

3.2 塊狀水合物

受實(shí)驗(yàn)裝置硬件條件的影響，塊狀水合物僅成功獲取2層測(cè)量數(shù)據(jù)。塊狀水合物生成過程中內(nèi)筒內(nèi)沉積物介質(zhì)不同高度的電阻率分布情況如圖6所示。加壓穩(wěn)定后，塊狀水合物的大小呈現(xiàn)準(zhǔn)確，位置稍微有些偏差。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著時(shí)間的變化圓柱體水合物電阻率不斷增加。非圓柱體水合物區(qū)域處的電阻率值在溫壓條件達(dá)到后的1.5 h（t1時(shí)刻），電阻率值即達(dá)到20 Ω·m，而在分散狀水合物生成過程歷經(jīng)幾十個(gè)小時(shí)后，電阻率僅有5～7 Ω·m（圖3，圖4）。Lei和Seol通過對(duì)熱刺激法和降壓法開采的實(shí)驗(yàn)?zāi)M，認(rèn)為外界壓力會(huì)迫使水合物分解產(chǎn)生的氣體滯留在沉積物孔隙內(nèi)[32]。圓柱體水合物放入釜內(nèi)后，受溫度影響水合物仍在分解，分解產(chǎn)生的游離氣被滯留在沉積物內(nèi)，驅(qū)替了部分孔隙水。游離氣為不導(dǎo)電介質(zhì)，造成其他區(qū)域的電阻率值過大，進(jìn)而導(dǎo)致圓柱體水合物的位置發(fā)生偏移。同時(shí)，孔隙內(nèi)的游離氣與孔隙水接觸充分，促進(jìn)了水合物再次生成，導(dǎo)致非圓柱體水合物區(qū)域處的電阻率值升高較快。

圖6 塊狀水合物生成過程中不同時(shí)刻電阻率圖像Fig.6 The changes of resistivity distribution of massive hydrate with time

4 討論

在相同沉積物樣品體積條件下，分散狀水合物在壓力下降0.5 MP的情況下，平均電阻率升高了1.22 Ω·m；塊狀水合物在壓力下降約0.12 MP的情況下，平均電阻率升高了14.37 Ω·m（圖3，圖4）。對(duì)比分散狀水合物和塊狀水合物，塊狀水合物電阻率升高較快，而從壓力下降情況可知塊狀水合物生成量又較少。Liu等人通過數(shù)值模擬研究了水合物形態(tài)對(duì)含天然氣水合物沉積物電阻率特性的影響，發(fā)現(xiàn)低水合物飽和度范圍內(nèi)裂隙型水合物電阻率同樣存在急劇增加的現(xiàn)象[33]。

電阻率測(cè)量是經(jīng)數(shù)值解法求出測(cè)量電極周圍介質(zhì)的電場(chǎng)分布，然后求取電阻率的計(jì)算公式。測(cè)量電極周圍存在不同賦存形態(tài)的水合物時(shí)，電場(chǎng)的分布不同，求取的電阻率也將不同。分散狀水合物是指水合物以顆粒形式分布于粒間孔隙內(nèi)，在含量較少的情況下，對(duì)導(dǎo)電路徑（孔隙水）的堵塞作用不明顯；當(dāng)大量的水合物生成后，沉積物內(nèi)的導(dǎo)電路徑將被逐漸堵塞。塊狀水合物模擬實(shí)驗(yàn)的沉積物中，圓柱體水合物為冰粉、孔隙水、水合物和氣的混合。圓柱體水合物是用去離子水制成的冰粉生成的，壓實(shí)后的孔隙空間也很小，可被視為體積相對(duì)較大的不導(dǎo)電介質(zhì)，即使水合物生成量相對(duì)較低，對(duì)導(dǎo)電路徑的阻礙作用也會(huì)比較明顯，對(duì)獲取的電學(xué)響應(yīng)的貢獻(xiàn)突出，電阻率升高的就會(huì)較快。

不同賦存形態(tài)的水合物飽和度估算需要采用不同的電阻率巖石物理模型[12,33-34]。對(duì)于取心難度較大的水合物儲(chǔ)層，水合物的賦存形態(tài)很難獲得。電阻率層析成像技術(shù)在孔隙尺度的微觀探測(cè)與現(xiàn)場(chǎng)尺度的宏觀探測(cè)中具有廣闊的前景[25]。劉洋等人已研發(fā)了一種新的電阻率層析成像陣列，應(yīng)用于含水合物沉積物的電阻率成像模擬實(shí)驗(yàn)裝置[26]。結(jié)合本文研究，電阻率層析成像技術(shù)可作為識(shí)別水合物賦存形態(tài)的一種手段應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)水合物儲(chǔ)層，為選取電阻率巖石物理模型提供依據(jù)，提高基于現(xiàn)場(chǎng)測(cè)井資料評(píng)估儲(chǔ)層中水合物飽和度的準(zhǔn)確性。

5 結(jié)論

（1）利用電阻率層析成像結(jié)果可初步判斷沉積物中水合物的賦存形態(tài)。分散狀水合物的高值電阻率分布具有零散性，塊狀水合物的高值電阻率分布比較聚集，且隨著水合物的不斷生成，電阻率高值的零散性和聚集性將越加明顯。

（2）分散狀水合物不同時(shí)刻電阻率圖像的對(duì)比，可以明確由水合物生成所引起的電阻率的變化。被滯留在沉積物內(nèi)的游離氣對(duì)沉積物的電阻率影響較大，影響了塊狀水合物電阻率層析成像的位置，多物理參數(shù)的聯(lián)合探測(cè)將有助于區(qū)分游離氣和水合物對(duì)沉積物電阻率響應(yīng)的影響。

（3）水合物的賦存形態(tài)是影響電阻率響應(yīng)特征的重要因素，分散狀水合物和塊狀水合物的電阻率響應(yīng)特征差異明顯；相對(duì)于分散狀水合物，塊狀水合物作為大體積的不導(dǎo)電介質(zhì)，對(duì)導(dǎo)電路徑的堵塞作用明顯，導(dǎo)致塊狀水合物電阻率隨著水合物的生成升高較快。