董慶民，胡忠貴，陳世悅，李世臨，蔡家蘭，朱宜新，張玉穎

川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳酸鹽巖同位素地球化學(xué)響應(yīng)及其地質(zhì)意義

董慶民1，2，胡忠貴3，陳世悅1，2，李世臨4，蔡家蘭4，朱宜新4，張玉穎5

［1.中國石油大學(xué)（華東） 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580； 2.中國石油大學(xué)（華東）深層油氣重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580； 3.長江大學(xué) 沉積盆地研究中心，湖北 武漢 430100； 4.中國石油 西南油氣田公司重慶氣礦，重慶 402160； 5.森諾科技有限公司，山東 東營 257000］

碳、氧同位素是碳酸鹽巖研究的重要地化指標(biāo)之一，在反映全球氣候變化、海平面升降變化、成巖作用影響及進(jìn)行地層對比等方面發(fā)揮著重要作用?；诖|北地區(qū)野外剖面考察、巖石薄片鑒定和微量元素分析，結(jié)合長興組-飛仙關(guān)組241件碳酸鹽巖樣品的碳、氧同位素組成，建立同位素演化曲線，重點(diǎn)對碳、氧同位素地球化學(xué)響應(yīng)特征進(jìn)行區(qū)域性對比分析，進(jìn)一步對其地質(zhì)意義進(jìn)行試驗(yàn)性探討。研究結(jié)果表明：川東北地區(qū)長興期碳同位素演化曲線與海平面變化呈明顯的正相關(guān)關(guān)系，并可與層序內(nèi)部體系域進(jìn)行良好對應(yīng)，該時(shí)期氧同位素組成呈相對穩(wěn)定趨勢；在二疊系/三疊系界線附近碳、氧同位素值均發(fā)生強(qiáng)烈負(fù)漂移，達(dá)到最低值；進(jìn)入飛仙關(guān)期后碳同位素值進(jìn)入低幅波動(dòng)的恢復(fù)階段，在飛四段內(nèi)部達(dá)到極大值后降低，氧同位素組成在飛仙關(guān)期也較為穩(wěn)定。碳、氧同位素值在二疊系/三疊系界線處發(fā)生強(qiáng)烈負(fù)漂移可能與甲烷釋放及火山噴發(fā)事件有密切關(guān)系。

同位素地球化學(xué)特征；碳酸鹽巖；長興組；飛仙關(guān)組；川東北地區(qū)；四川盆地

近年來，四川盆地油氣勘探取得了重大突破，海相碳酸鹽巖層系所含資源量在四川盆地常規(guī)油氣資源總量中占據(jù)重要地位，占比達(dá)85 %左右［1-6］。對于川東北地區(qū)而言，自1995年至今先后發(fā)現(xiàn)了鐵山坡、渡口河、盤龍洞等大中型礁灘鮞灘油氣藏，尤其在環(huán)開江-梁平海槽周緣的臺(tái)緣帶發(fā)現(xiàn)了以普光、元壩等為代表的一系列大型臺(tái)緣礁、灘相氣藏［7-8］，顯示了川東北地區(qū)具有良好的油氣勘探前景，也掀起了相關(guān)學(xué)者對川東北地區(qū)礁灘油氣藏研究的熱潮。此外，研究表明，碳、氧等同位素地球化學(xué)方法在海平面演化對比與反映成巖環(huán)境過程中扮演著十分重要的角色，因此可以作為海平面升降變化、成巖環(huán)境及層序地層劃分和對比的一種指示性標(biāo)志［9-11］。

通過對川東北地區(qū)地質(zhì)背景資料及前人對碳酸鹽巖同位素研究總結(jié)發(fā)現(xiàn)：①二疊系/三疊系（P/T）界線處生物滅絕事件是顯生宙以來地球經(jīng)歷的5次大滅絕事件中對陸地和海洋影響最大的一次，在短時(shí)間內(nèi)引起海洋體系及陸地體系范圍中50 %以上的物種滅絕，與此同時(shí)早三疊世陸續(xù)出現(xiàn)的生物體積變小及生物種屬單一化、火山活動(dòng)多發(fā)等多次波動(dòng)事件，使得學(xué)者的關(guān)注重點(diǎn)集中在P/T界線處及早三疊世［12-13］，而在二疊紀(jì)同樣出現(xiàn)了海平面大幅度的波動(dòng)、大范圍的冰川活動(dòng)及較頻繁的火山活動(dòng)［9］，因此對長興期研究也具有重要意義；②國內(nèi)外對于P/T界線處生物集群滅絕事件的驅(qū)動(dòng)機(jī)制存在較大爭議，如外星撞擊、甲烷氣體釋放、海洋缺氧、火山活動(dòng)等［14］，但至今仍未達(dá)成一致的認(rèn)識(shí)；③前人對于川東北地區(qū)生物礁灘特征、沉積環(huán)境及儲(chǔ)層研究程度較高，研究已趨于精細(xì)和成熟［9，15-16］，雖在川東北地區(qū)碳、氧同位素特征等方面也開展過一些研究［17］，但在碳酸鹽巖同位素地球化學(xué)特征的研究上大多是基于大范圍且宏觀尺度的研究，對局部重點(diǎn)區(qū)域的長興組-飛仙關(guān)組碳酸鹽巖同位素地球化學(xué)特征及其差異性對比研究相對薄弱。此外，研究發(fā)現(xiàn)海平面的升降變化是形成層序的重要因素，而層序地層對儲(chǔ)層發(fā)育又具有明顯的控制作用。以往對于海平面升降變化的分析，通?；趲r相等定性的方式進(jìn)行判別，本文結(jié)合地化特征等定量的方式來進(jìn)行海平面升降變化趨勢的分析，這對于更準(zhǔn)確識(shí)別層序、判別儲(chǔ)層發(fā)育規(guī)律及指導(dǎo)油氣勘探具有重要的實(shí)際意義。綜上所述，本文擬選擇定性與定量相結(jié)合的方式，以位于同一海槽側(cè)緣帶的盤龍洞剖面、羊鼓洞剖面、渡口剖面、云陽沙市剖面作為主要研究剖面，將重點(diǎn)研究區(qū)域的同位素演化曲線與全球其他地區(qū)碳、氧同位素演化曲線進(jìn)行對比，探討P/T界線上下地層碳酸鹽巖同位素地球化學(xué)響應(yīng)特征及地質(zhì)意義。

1　區(qū)域地質(zhì)概況

四川盆地東北部處于揚(yáng)子板塊北緣，與大巴山-米倉山造山帶相鄰。研究區(qū)主要位于四川盆地東北部城口-鄂西海槽西側(cè)，在構(gòu)造位置上隸屬于川東高陡弧形褶皺帶，西抵華鎣山，東達(dá)齊岳山，南起梁平，北至大巴山，相較于鄰區(qū)構(gòu)造面貌其構(gòu)造活動(dòng)相對活躍（圖1）。川東北地區(qū)自震旦紀(jì)以來，研究區(qū)先后歷經(jīng)了加里東運(yùn)動(dòng)、燕山運(yùn)動(dòng)、喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)等多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)［18］，根據(jù)構(gòu)造運(yùn)動(dòng)方式的差異，可進(jìn)一步劃分為兩個(gè)階段，燕山運(yùn)動(dòng)以前主要表現(xiàn)為以升降作用為主導(dǎo)，此后主要表現(xiàn)為水平作用為主導(dǎo)，這使得區(qū)內(nèi)海相沉積具多元化的顯著特點(diǎn)，從而在研究區(qū)內(nèi)不同時(shí)期地層中形成了以長興組-飛仙關(guān)組礁灘相儲(chǔ)層為代表的多種儲(chǔ)層類型。

圖1　川東北地區(qū)分布范圍（a）及構(gòu)造位置（b）

在綜合電性特征、巖性標(biāo)志層及沉積旋回演化的基礎(chǔ)上，通常將川東北地區(qū)長興組確定為三分。飛仙關(guān)組以鄰水—達(dá)縣—涪陵區(qū)為界限，從南至北因三分漸不明顯，通常以飛一段—飛三段、飛四段劃分。長興早期以碳酸鹽緩坡為主，大致對應(yīng)于長一段底部，主要發(fā)育泥晶灰?guī)r及燧石結(jié)核灰?guī)r，向上漸變?yōu)樘妓猁}臺(tái)地環(huán)境，長一段中上部和長二段主要發(fā)育泥晶灰?guī)r、生屑灰?guī)r（圖2a，b）及礁灰（云）巖（圖2c—f）；長三段以泥晶灰?guī)r、生屑灰?guī)r及白云巖為主。飛仙關(guān)期的沉積格局對晚二疊世古地理有明顯的繼承性又有進(jìn)一步的發(fā)展，整體為一套碳酸鹽臺(tái)地沉積，飛仙關(guān)末期演變?yōu)榫窒蕹逼?潟湖環(huán)境［9］。飛一段—飛三段主要發(fā)育泥晶灰?guī)r、泥質(zhì)灰?guī)r、顆?；遥ㄔ疲r（圖2g，h）及白云巖，飛四段主要以發(fā)育泥質(zhì)灰?guī)r、泥晶灰?guī)r和白云巖（圖2i）為主。

圖2　川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組主要巖石類型

a.泥晶含生屑砂屑灰?guī)r，砂屑較為發(fā)育，羊鼓洞剖面，長興組，普通染色薄片（-）；b.泥晶生屑灰?guī)r，渡口剖面，生屑可見蜓類等，長興組，普通染色薄片（-）；c.海綿骨架礁灰?guī)r，骨架間被方解石充填，盤龍洞剖面，長興組；d.骨架礁云巖，造礁生物以水螅為主，盤龍洞剖面，長興組；e.海綿礁云巖，可見海綿體腔孔，盤龍洞剖面，長興組；f.海綿障積礁灰?guī)r，造礁生物以海綿為主，溫泉003-X2井，長興組，埋深3 298.50 m，巖心照片；g.含粒屑?xì)堄圊b粒白云巖，溶洞發(fā)育，七里北1井，飛仙關(guān)組，埋深5 830.06 m，巖心照片；h.亮晶鮞粒云質(zhì)灰?guī)r，白云石主要交代鮞粒核心，云陽沙市剖面，飛仙關(guān)組，普通染色薄片（-）；i.細(xì)晶白云巖，白云石晶形完好，晶間孔較發(fā)育，新興1井，飛仙關(guān)組，埋深3 277.18 m，鑄體染色薄片（-）

2　樣品來源、測試分析及評(píng)價(jià)方法

2.1　樣品來源及分布

四川盆地古生代—中三疊世海相碳酸鹽巖地層較為發(fā)育且廣泛出露，同時(shí)依據(jù)前人的研究數(shù)據(jù)表明盆地范圍內(nèi)的碳酸鹽巖樣品大多可以較好的代表古海水信息。本次研究選擇城口-鄂西海槽邊緣帶盤龍洞剖面、羊鼓洞剖面、渡口剖面、云陽沙市剖面為主要研究剖面（圖1），這些剖面雖處于同一臺(tái)地區(qū)但地理位置及沉積相帶卻存在明顯差異［9］，這為進(jìn)行局部重點(diǎn)區(qū)域內(nèi)同位素演化曲線的對比分析提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。盤龍洞剖面主要涉及長興組樣品，因飛仙關(guān)組出露不完全導(dǎo)致采樣工作終止于P/T界線處；羊鼓洞剖面、云陽沙市剖面及渡口剖面則完整采集長興組-飛仙關(guān)組的樣品，是3條完整的長興期—飛仙關(guān)期海相碳酸鹽巖沉積記錄剖面。與此同時(shí)，它們具有交通方便、便于測量、便于取樣、P/T界線容易識(shí)別以及有較好的前期地層學(xué)工作基礎(chǔ)等特點(diǎn)。

研究區(qū)內(nèi)盤龍洞、羊鼓洞、渡口剖面均位于四川盆地東北部宣漢縣境內(nèi)，而云陽沙市剖面位于云陽縣境內(nèi)。本次研究采集原則為系統(tǒng)地由底到頂逐層采樣，在每個(gè)小層采集一件樣品，并在厚度較大的單個(gè)小層中增加樣品采集數(shù)量，比如在盤龍洞剖面第8小層海綿骨架礁云巖中共采集了7件樣品?；诖嗽瓌t，盤龍洞剖面采集51件樣品，羊鼓洞剖面采集60件，渡口剖面采集71件，云陽沙市剖面采集59件。

2.2　樣品處理與測試分析

研究區(qū)長興組-飛仙關(guān)組研究剖面在采樣過程中需采集具新鮮面樣品，并避開發(fā)育溶孔、溶洞、方解石脈及構(gòu)造斷裂帶等位置，即從宏觀尺度保證樣品的有效性。在樣品處理方面，要先將野外樣品的風(fēng)化面去除，選擇其內(nèi)部的小塊樣品，將所選取小塊樣品在瑪瑙研缽內(nèi)研磨至200目以上，以保證樣品與固體磷酸充分反應(yīng)。與此同時(shí)，在樣品處理流程中要防止地質(zhì)錘、瑪瑙研缽等工具的交叉污染，否則也會(huì)在一定程度上對樣品數(shù)據(jù)造成誤差。

此外，在進(jìn)行同位素測試分析之前，需在野外剖面觀察的基礎(chǔ)上，結(jié)合鏡下薄片鑒定以明確樣品的巖性特征，為樣品的有效篩選提供基本的巖石學(xué)資料。依據(jù)巖石學(xué)資料，需借助微觀尺度手段來保證樣品數(shù)據(jù)的有效性，即進(jìn)一步對微量元素進(jìn)行測試，Mn和Sr含量測試在ICAP 7000等離子體質(zhì)譜儀上進(jìn)行，全巖碳、氧同位素測試分析在DELTA V Advantage氣體同位素比質(zhì)譜儀上采用磷酸法進(jìn)行，測試標(biāo)樣標(biāo)準(zhǔn)為IAEA-CO-8，δ13C和δ18O測定值標(biāo)準(zhǔn)偏差分別小于0.032 ‰和0.2 ‰。

2.3　樣品蝕變性評(píng)價(jià)方法

不同類型的海相碳酸鹽巖對古海水信息保存性存在明顯差異，原因在于碳酸鹽巖在沉積演化中易遭受成巖蝕變［9，19］。海相碳酸鹽巖在成巖后生作用中會(huì)伴生微量元素的增多或減少，比如在成巖作用過程中會(huì)出現(xiàn)Mn含量的增多及Sr含量的減少。由于生物大滅絕等原因使得古生物化石相對貧乏，且分布不均勻，因此建立一條以抗蝕變性較強(qiáng)的生物殼體為測試樣品的高分辨率同位素曲線難乎其難。更何況目前學(xué)者對于同位素分析測試多采用全巖樣品，因此，唯有準(zhǔn)確識(shí)別碳酸鹽巖的成巖蝕變作用才能更好地反映古海水信息。此外，Horacek等［20］在研究阿爾卑斯山南部地層剖面時(shí)發(fā)現(xiàn)碳同位素在成巖環(huán)境中較穩(wěn)定，不易遭受成巖作用干擾，但氧同位素在成巖環(huán)境中相較于碳同位素更加靈敏，成巖作用對其具有明顯的影響，這更表明了在研究碳、氧同位素時(shí)進(jìn)行樣品蝕變性評(píng)價(jià)的必要性。

目前對于碳酸鹽巖蝕變性的評(píng)價(jià)方法主要有穩(wěn)定同位素分析，Mn、Sr含量和Mn/Sr比值分析，掃描電鏡分析，X衍射分析，陰極發(fā)光分析，以及氨基酸分析等。微量元素分析作為海相碳酸鹽巖蝕變性評(píng)價(jià)方法中重要的一環(huán)，主要是依據(jù)在成巖過程中碳酸鹽巖礦物中的元素會(huì)與成巖流體中元素進(jìn)行交換，碳酸鹽巖會(huì)出現(xiàn)Sr和Na的丟失及Fe和Mn的獲?。?1］，若樣品的成巖蝕變性較弱，則樣品中會(huì)相應(yīng)發(fā)生Sr元素含量較高及Mn元素含量較低的現(xiàn)象。Derry和Korte等［22-23］在研究同位素地層學(xué)時(shí)，提出將Sr元素含量的下限值設(shè)為200×10-6及Mn元素含量的上限值設(shè)為250×10-6，以此作為蝕變性評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，但由于碳酸鹽巖中元素的含量也容易遭受溫度、壓力等沉積環(huán)境的影響，因此Kaufman等［24］在研究加拿大西北部地層剖面時(shí)建議通過Mn/Sr含量比值分析來進(jìn)一步識(shí)別和判斷樣品蝕變性。目前大多數(shù)學(xué)者認(rèn)為當(dāng)Mn/Sr含量比值小于2 ～ 3時(shí)，樣品才能較好地反映當(dāng)時(shí)海水的組成。因此本次研究在微量元素方面將Mn/Sr含量比值標(biāo)準(zhǔn)設(shè)為2，若Mn/Sr含量比值小于2，則表明樣品蝕變性較弱，能較好地反映古海水信息。

除上述評(píng)價(jià)方法外，碳、氧同位素組成在一定程度上也能為成巖蝕變性評(píng)價(jià)提供參考依據(jù)。若碳酸鹽巖在成巖作用過程中遭受蝕變越強(qiáng)烈，碳、氧同位素組成的相關(guān)性就越強(qiáng)［25］。從研究區(qū)內(nèi)4條剖面的碳、氧同位素相關(guān)性分析圖中可以看出（圖3），羊鼓洞剖面的碳氧同位素組成相較于其他剖面相關(guān)性較明顯。但鑒于采集樣品數(shù)量較多，在分析碳、氧同位素相關(guān)性時(shí)也只能具體到單個(gè)剖面的整體相關(guān)性，具有一定程度的隱蔽性，因此有必要對單個(gè)樣品進(jìn)行蝕變性評(píng)價(jià)。此外，由于氧同位素組成在后期更易遭受成巖改變，因此氧同位素組成也可以作為判斷蝕變性標(biāo)準(zhǔn)之一［9，26］，本次研究將氧同位素的蝕變性評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值設(shè)為 -10 ‰，當(dāng)氧同位素值δ18O大于-10 ‰時(shí)，則說明能較好地反映古海水信息，反之則說明遭受成巖作用較強(qiáng)烈。目前在使用氧同位素組成這項(xiàng)評(píng)估方法時(shí)雖有更嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)，但由于羊鼓洞剖面氧同位素整體值偏負(fù)，所以氧同位素選取-10 ‰為評(píng)估界限。

圖3　川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳、氧同位素值相關(guān)性分析

a.盤龍洞剖面；b.羊鼓洞剖面；c.渡口剖面；d.云陽沙市剖面

此外，鑒于氨基酸分析、掃描電鏡分析和X衍射分析等手段在碳酸鹽巖成巖蝕變性評(píng)價(jià)中效果較差，同時(shí)碳、氧同位素相關(guān)性分析也具有一定的隱蔽性，因此，為保證研究區(qū)長興組-飛仙關(guān)組海相碳酸鹽巖的碳、氧同位素組成的準(zhǔn)確性，本次研究筆者采取了將Mn/Sr含量比值法與穩(wěn)定同位素含量法二者相結(jié)合的方法來對樣品進(jìn)行蝕變性評(píng)價(jià)。

3　測試結(jié)果及樣品蝕變性評(píng)價(jià)

研究區(qū)長興組-飛仙關(guān)組共采集碳酸鹽巖樣品241件，其中長興組樣品共132件，飛仙關(guān)組樣品109件。在樣品處理與測試的基礎(chǔ)上，將測試結(jié)果依據(jù)上述蝕變性標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行蝕變性評(píng)價(jià)，盤龍洞剖面長興組巖石類型雖以礁灰（云）巖、顆粒云巖為主，但仍顯示出對古海水具有良好的代表性。若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有5個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，51個(gè)樣品均符合標(biāo)準(zhǔn)；因此將兩者綜合分析共有5個(gè)樣品需要剔除。羊鼓洞剖面若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有9個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，有7個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)，將兩者綜合分析共有15個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)，表明羊鼓洞剖面對古海水信息的代表性較一般，同時(shí)縱觀羊鼓洞剖面飛仙關(guān)組的氧同位素組成，發(fā)現(xiàn)該剖面相較于渡口及云陽沙市剖面有較負(fù)的氧同位素組成，可能是羊鼓洞飛仙關(guān)組氧同位素本身就具備此特征。渡口剖面若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有6個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，71個(gè)樣品均在標(biāo)準(zhǔn)之內(nèi)；因此共有6個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)，表明渡口剖面樣品較好地保持了原始海水的同位素組成。云陽沙市剖面樣品若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有4個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，樣品均符合標(biāo)準(zhǔn)；因此共有4個(gè)樣品不符合標(biāo)準(zhǔn)，表明受到較弱的成巖蝕變（表1）。

表1　川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳酸鹽巖樣品蝕變性評(píng)價(jià)結(jié)果

綜上所述，4條剖面共采集樣品241件，經(jīng)過嚴(yán)格的蝕變性評(píng)價(jià)，27件樣品因不符合標(biāo)準(zhǔn)而被剔除，總剔除率為11.2 %，其中，12件來源于長興組，15件來源于飛仙關(guān)組，其原因可能與飛仙關(guān)組發(fā)生不同程度的白云巖化有關(guān)，由此造成飛仙關(guān)組樣品對古海水信息的保存程度稍差于長興組。

4　碳、氧同位素組成及地質(zhì)響應(yīng)特征

4.1　碳同位素演化特征

依據(jù)樣品蝕變性評(píng)價(jià)方法，采用在標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)、對古海水信息保存較好的樣品數(shù)據(jù)來建立川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳酸鹽巖碳、氧同位素演化曲線。張繼慶等［27］學(xué)者對四川盆地內(nèi)P/T分界線等有關(guān)研究成果作過歸納，在不考慮混生動(dòng)物層時(shí)，一般都把巖性差異作為分界依據(jù)。本文即是在巖性界面基礎(chǔ)上建立的長興組-飛仙關(guān)組δ13C演化曲線（圖4—圖6），并可與周緣及國內(nèi)外地區(qū)使用生物分帶建立的長興組-飛仙關(guān)組碳同位素演化曲線進(jìn)行對比研究。

圖4　川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組關(guān)鍵巖性界面

a. 云陽沙市剖面長興組與飛仙關(guān)組分界面；b. 云陽沙市剖面飛仙關(guān)組與嘉陵江組分界面

圖5　川東北地區(qū)盤龍洞剖面長興組碳、氧同位素曲線演化特征

圖6　川東北地區(qū)長興組-飛仙關(guān)組剖面位置（a）和碳、氧同位素組成特征及海平面變化（b—d）

川東北地區(qū)長興組共采集120件樣品，δ13C值介于0.152 ‰ ～ 5.529 ‰，平均值為2.941 ‰。研究剖面在長興期δ13C值最大幅度差為4.654 ‰，進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)在長興初期海平面大幅度上升，從四級(jí)層序內(nèi)部的體系域來看，可與層序sq1中的海侵體系域相對應(yīng)（圖5、圖6中—段），碳同位素值因海平面上升也相應(yīng)呈增加的趨勢，上升幅度在0.968 ‰ ～ 3.277 ‰，在此時(shí)期δ13C值分布在2.191 ‰ ～ 5.468 ‰，反映出碳同位素組成具有高值的特征，此時(shí)研究區(qū)以發(fā)育泥晶灰?guī)r相或硅質(zhì)灰?guī)r相等低能巖相為主。川東北地區(qū)從sq2時(shí)期至sq3時(shí)期轉(zhuǎn)變?yōu)楦呶惑w系域，海平面呈整體下降趨勢，碳同位素值也相應(yīng)呈下降的趨勢，在此期間碳同位素值存在著小幅度的震蕩（圖5、圖6中—段），這也間接證明了當(dāng)時(shí)水體環(huán)境的動(dòng)蕩，使得該時(shí)期發(fā)育的巖相類型以高能沉積為主，可見礁灰?guī)r相、礁云巖相和顆粒灰?guī)r相等。sq3時(shí)期后海平面由下降變化為上升，可與sq4中的海侵體系域相對應(yīng)，碳同位素值也相應(yīng)增大（圖5、圖6中—段），巖相類型也相應(yīng)以發(fā)育泥晶灰?guī)r相等低能巖相類型為主，盤龍洞剖面在該時(shí)期由于處于古地貌相對高地而發(fā)育顆?；?guī)r相，但灰泥含量較高。繼長興中晚期短暫海侵之后，研究區(qū)轉(zhuǎn)變?yōu)楹Ｍ?，可與sq4—sq5中的高位體系域相對應(yīng)，碳同位素值整體也相應(yīng)減?。▓D5、圖6中段），羊鼓洞剖面、盤龍洞剖面及云陽沙市剖面在該時(shí)期可見顆?；?guī)r相、顆粒云巖相等高能巖相類型，代表水體環(huán)境相對較淺，適宜灘體發(fā)育。最終在海平面持續(xù)下降的背景下，研究區(qū)以泥-粉晶云巖相結(jié)束。整體而言，長興期海平面整體上呈下降趨勢［9］，碳同位素值呈明顯減小的現(xiàn)象，表明碳同位素值與海平面升降變化呈較好的正相關(guān)特征。

進(jìn)入P/T界線附近時(shí)，川東北地區(qū)渡口剖面樣品的δ13C值從長興末期的2.232 ‰降低至P/T界線處的-2.547 ‰，差值達(dá)到4 ‰以上；羊鼓洞剖面樣品的δ13C值從長興末期的3.021 ‰降低至P/T界線處的-3.356 ‰，差值達(dá)到6 ‰以上；云陽沙市剖面樣品的δ13C值從長興末期的4.557 ‰降低至P/T界線處的-2.46 5‰，差值同樣達(dá)到6 ‰以上（圖6中—段）。區(qū)內(nèi)建立的3條曲線再度證實(shí)了前人所總結(jié)出的碳同位素負(fù)漂移的客觀事實(shí)，如浙江煤山、大貴州灘等地區(qū)［28-29］（圖7a），浙江煤山剖面樣品的δ13C值從3.7 ‰降低至P/T界線處的-2.4 ‰，大貴州灘地區(qū)樣品的δ13C值從長興末期的約3.5 ‰迅速降低至P/T界線處的-1.0 ‰左右，差值同樣達(dá)到4 ‰以上，表明負(fù)漂移事件為全球性的事件，這也為飛仙關(guān)期全球碳循環(huán)大幅度動(dòng)蕩拉開帷幕。

圖7　貴州大貴州灘（a）和南京湖山剖面（b）早三疊世碳酸鹽巖碳同位素演化曲線（據(jù)文獻(xiàn)［29］和［31］修改）

川東北地區(qū)飛仙關(guān)組共94個(gè)樣品，δ13C值分布在-3.356 ‰ ～ 4.228 ‰，平均值為1.125 ‰。繼P/T界線附近碳同位素的迅速負(fù)漂移后，羊鼓洞剖面、渡口剖面及云陽沙市剖面飛仙關(guān)期海水的δ13C值進(jìn)入了一個(gè)低幅波動(dòng)的恢復(fù)階段（圖6中—段），渡口剖面及云陽沙市剖面飛仙關(guān)期海水的δ13C值接近恢復(fù)到了長興期海水的碳同位素值，表明飛仙關(guān)期為生物大滅絕后的生態(tài)恢復(fù)期，有機(jī)碳埋藏量增加。但羊鼓洞剖面在飛仙關(guān)期碳同位素組成與前兩個(gè)剖面存在較大的差異，具體表現(xiàn)為羊鼓洞剖面在此期間δ13C值大部分為負(fù)數(shù)，飛仙關(guān)晚期才轉(zhuǎn)為正值，此現(xiàn)象與下?lián)P子南京湖山剖面、巢湖平頂山北坡剖面表現(xiàn)一致［30-31］（圖7b），均在飛仙關(guān)中晚期時(shí)碳同位素值才逐漸恢復(fù)正值。δ13C值增加是生物復(fù)蘇的反映，δ13C值增加緩慢的原因可能與P/T界線處生物大滅絕地質(zhì)事件對該區(qū)生態(tài)環(huán)境的破壞極其嚴(yán)重、生物復(fù)蘇緩慢有關(guān)，表明早三疊世碳同位素組成既有著大范圍的共性，也具有著小區(qū)域的差異。其次，從所建立的飛仙關(guān)組海相碳酸鹽巖的碳同位素組成特征來分析，其規(guī)律性較長興期差，與四級(jí)層序內(nèi)部的體系域無明顯相關(guān)關(guān)系，因此與巖相發(fā)育類型也缺乏較好的響應(yīng)特征。其原因可能與生物集群大滅絕后碳循環(huán)的動(dòng)蕩及生態(tài)環(huán)境的不穩(wěn)定相關(guān)。但演化曲線總體上表現(xiàn)出明顯的上升趨勢，在飛四段內(nèi)部達(dá)到極大值后降低（圖6中點(diǎn)）。

綜上所述，長興期碳同位素組成相對穩(wěn)定，從P/T界線附近至飛仙關(guān)期時(shí)，碳同位素組成轉(zhuǎn)變?yōu)榇蠓鹊膭?dòng)蕩。從長興期—飛仙關(guān)期整體碳同位素值分析來看，碳同位素值呈下降趨勢，反映海平面不斷降低，表明研究區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳同位素演化曲線與海平面變化呈明顯正相關(guān)關(guān)系（圖6）；此外，長興期—飛仙關(guān)期碳同位素值范圍均分布在Veizer等［32］報(bào)道的同期海水的碳同位素分布區(qū)間范圍內(nèi)（圖8a）。

圖8　顯生宙低鎂方解石生物殼δ13C（a）和δ18O（b）的演化趨勢（據(jù)文獻(xiàn)［32］修改）

4.2　氧同位素演化特征

目前，前人對全球地區(qū)P/T界線附近及早三疊世海水的碳同位素組成研究程度較高［12，31］，但對于長興期—飛仙關(guān)期海水的氧同位素組成的研究相對薄弱，這主要是由于氧同位素易和孔隙流體中的元素發(fā)生替代所導(dǎo)致的，此外氧同位素對溫度變化較為靈敏，因此碳酸鹽巖的氧同位素在成巖環(huán)境中具有不穩(wěn)定性。雖然其所代表的氧同位素組成對川東北地區(qū)長興期—飛仙關(guān)期僅具有有限的參考價(jià)值，但在氧同位素演化曲線演化趨勢中意義較大。

從建立的長興期碳酸鹽巖的氧同位素曲線演化型式來看，研究區(qū)內(nèi)4條剖面表現(xiàn)為小幅度的波動(dòng)，盤龍洞剖面樣品的δ18O值分布在-3 ‰ ～ -5 ‰；羊鼓洞剖面及渡口剖面樣品的δ18O值分布在-4 ‰ ～ -5 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值分布在-5 ‰ ～ -6 ‰（圖6）。上述4條剖面在長興期時(shí)δ18O值范圍分布在Veizer等［32］報(bào)道的同期海水的氧同位素分布區(qū)間范圍內(nèi)（圖8b）。

當(dāng)進(jìn)入P/T界線附近時(shí)，長興末期海水的氧同位素組成與碳同位素組成類似，也發(fā)生了負(fù)漂移現(xiàn)象，在界線處氧同位素值降至最低。羊鼓洞剖面樣品的δ18O值從長興末期的-2.756 ‰降低至-8.935 ‰；渡口剖面樣品的δ18O值從長興末期的-4.846 ‰降低至-8.060 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值從長興末期的-3.457 ‰降低至-8.440 ‰。3條剖面樣品的δ18O值在P/T界線附近時(shí)都出現(xiàn)了類似碳同位素的負(fù)漂移現(xiàn)象（圖6中'—'段），在過去的研究中大多將負(fù)漂移現(xiàn)象認(rèn)為受成巖作用的影響，隨著進(jìn)一步的研究探索后，發(fā)現(xiàn)在巢湖平頂山北坡剖面及開江-梁平海槽西側(cè)的中梁山/仰天窩剖面在P/T界線處δ18O值均發(fā)生負(fù)漂移現(xiàn)象［17，30］，中梁山剖面/仰天窩剖面在界線附近甚至降至-10 ‰。Sun等［33］在研究南盆江盆地早三疊世磷酸鹽氧同位素時(shí)也指出，在南盆江盆地P/T界線附近也發(fā)生類似的現(xiàn)象。雖然碳酸鹽巖氧同位素與磷酸鹽氧同位素不能直接對比，但從前述不同地區(qū)的P/T界線附近處氧同位素特征來看，也印證了負(fù)漂移現(xiàn)象是存在的。

隨著P/T界線附近氧同位素負(fù)漂移事件的結(jié)束，飛仙關(guān)期海水的δ18O值略有恢復(fù)，但幅度較?。▓D6）。羊鼓洞剖面樣品的δ18O值集中在-7 ‰ ～ -8 ‰；渡口剖面樣品的δ18O值集中在-6 ‰ ～ -7 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值集中在-6 ‰ ～ -7 ‰。上述3條剖面在飛仙關(guān)期時(shí)δ18O值范圍分布在Veizer等［32］報(bào)道的同期海水的氧同位素分布區(qū)間范圍內(nèi)（圖8b）。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)，羊鼓洞剖面相較于渡口及云陽沙市剖面樣品的δ18O值也具有明顯不同的特征（圖6），具有相對較低的氧同位素組成。

5　碳、氧同位素演化曲線的地質(zhì)意義

5.1　碳同位素演化曲線

P/T界線附近碳同位素負(fù)漂移事件在全球很多剖面都有出現(xiàn)，如伊朗、加拿大、中國下?lián)P子地區(qū)、挪威、澳大利亞等，相關(guān)學(xué)者進(jìn)行研究后一致認(rèn)為這是涉及到全球性地質(zhì)事件［34-35］。研究區(qū)內(nèi)晚二疊世期海水的δ13C值主要集中在3‰ ～ 5 ‰，而在P/T界線處突變?yōu)?2 ‰ ～ -3 ‰，差值達(dá)到4‰ ～ 7 ‰，負(fù)漂移現(xiàn)象在國內(nèi)外地區(qū)也廣泛存在。此外，生物種類也急劇減少，從長興期古生物繁盛，地層常含?、有孔蟲、海綿藻類等化石轉(zhuǎn)變?yōu)樵缛B世時(shí)期的古生物大量滅絕［9］。

關(guān)于P/T界線附近的碳同位素負(fù)漂移驅(qū)動(dòng)機(jī)制莫衷一是，如火山事件、海平面下降有機(jī)碳埋藏與氧化、甲烷釋放等。碳同位素負(fù)漂移現(xiàn)象代表著有較多的輕碳從巖石圈到海洋-大氣圈中運(yùn)移，Kamo等［36］認(rèn)為西伯利亞地區(qū)火山活動(dòng)是P/T界線附近的碳同位素負(fù)漂移的驅(qū)動(dòng)機(jī)制之一，但Payne等［37］研究計(jì)算后認(rèn)為，即使是西伯利亞地區(qū)龐大的火山噴發(fā)碳總量也只能造成不足1‰的碳同位素負(fù)漂移，這顯然與研究區(qū)及全球其他地區(qū)發(fā)生的負(fù)漂移現(xiàn)象存在較大差異，表明碳同位素負(fù)漂移現(xiàn)象不單純是由西伯利亞地區(qū)火山活動(dòng)控制的。

筆者認(rèn)為P/T界線附近出現(xiàn)碳同位素負(fù)漂移現(xiàn)象的另外一個(gè)原因可能與甲烷釋放有關(guān)。甲烷在海洋底部呈相對穩(wěn)定狀態(tài)，大量釋放須在火山活動(dòng)、行星撞擊等地質(zhì)事件觸發(fā)條件下發(fā)生，晚二疊世發(fā)生的地幔柱活動(dòng)引起的火山噴發(fā)、構(gòu)造抬升、斷裂會(huì)造成甲烷的大量釋放。另一方面晚二疊世末期發(fā)生的海平面下降既會(huì)造成有機(jī)碳氧化速率的增加，也會(huì)造成甲烷的釋放。甲烷釋放到海洋中與氧氣發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生大量的CO2，由于甲烷的碳同位素組成本身較負(fù)，大致分布在-40 ‰ ～ -80 ‰［38］，相較于碳酸鹽巖碳同位素組成相差較大。Buffett等［39］研究后認(rèn)為在P/T界線處發(fā)生4 ‰的碳同位素負(fù)漂移最多會(huì)消耗海洋底部甲烷總量的1/4左右，這是碳同位素負(fù)漂移依據(jù)的一個(gè)良好補(bǔ)充。此外，在海平面下降的背景下，陸地風(fēng)化速度逐漸增加，陸源輸入也相應(yīng)呈增加趨勢，進(jìn)一步促成了碳同位素的負(fù)偏移。與此同時(shí)，甲烷氣體與有機(jī)質(zhì)在發(fā)生氧化反應(yīng)的過程中，不斷消耗海洋中的硫酸鹽，因而產(chǎn)生大量的12C，也會(huì)導(dǎo)致碳同位素的負(fù)偏移（圖9a）。隨著海平面的逐漸上升，海洋水合物系統(tǒng)也呈相對穩(wěn)定的趨勢，甲烷釋放和氧化反應(yīng)等基本結(jié)束（圖9b）。綜上所述，火山活動(dòng)及甲烷釋放等因素足夠引起海水碳同位素組成下降、全球變暖、生物大滅絕等。

圖9　川東北地區(qū)P/T界線處碳同位素負(fù)漂移成因模式

a. 海平面下降時(shí)期碳同位素演化模式 b. 海平面上升時(shí)期碳同位素演化模式

5.2　氧同位素演化曲線

除了成巖作用對海相碳酸鹽巖的氧同位素組成有影響之外，古海水組成及古溫度也對其有重大影響。目前針對P/T界線附近氧同位素負(fù)漂移現(xiàn)象的研究較少，相關(guān)學(xué)者起初認(rèn)為這是與氧同位素的不穩(wěn)定性有關(guān)，隨著類似現(xiàn)象的增多，如四川盆地東部的仰天窩剖面/中梁山剖面及西北部的廣元上寺剖面（圖1）均出現(xiàn)此現(xiàn)象，廣元上寺剖面氧同位素值從-5.0 ‰降至-7.7 ‰［17］，表明這與成巖蝕變關(guān)系較小，何況在分析氧同位素組成前均經(jīng)過嚴(yán)格的蝕變性評(píng)價(jià)，因此初步研究認(rèn)為負(fù)漂移現(xiàn)象可能與地質(zhì)事件有密切關(guān)聯(lián)。

四川盆地及周邊的云貴等地區(qū)在二疊世及早-中三疊世期間發(fā)生過大規(guī)模的火山活動(dòng)，因而被國際學(xué)術(shù)界認(rèn)同為國內(nèi)唯一的大火成巖省。研究表明，P/T界線附近也發(fā)生過大規(guī)模的火山噴發(fā)，如四川盆地中梁山剖面、廣元上寺剖面在飛仙關(guān)組底部就有3層以上的粘土巖存在［40］，經(jīng)測試分析后認(rèn)為是火山物質(zhì)的產(chǎn)物，這也充分證明了火山事件的發(fā)生。受大規(guī)模火山活動(dòng)的影響，可以造成局部海水古溫度增高，從而使海相碳酸鹽巖沉淀過程中氧同位素分餾系數(shù)發(fā)生改變，進(jìn)而使其具有較輕的氧同位素組成。若將沒有經(jīng)受成巖蝕變的海相碳酸鹽巖的δ18O值設(shè)為-5 ‰，沉淀溫度設(shè)為25 ℃，可得出相應(yīng)流體的δ18O（SMOW）值大約為-3 ‰。按方解石-水系統(tǒng)18O/16O分餾系數(shù)表達(dá)方程計(jì)算：103ln方解石-水=2.789（±0.017）×106/2-2.89（±0.08），假設(shè)δ18O值設(shè)為-7.00 ‰，那么沉淀溫度為36 ℃左右。而本次研究區(qū)云陽沙市剖面在P/T界線附近δ18O最低值為-8.44 ‰，按上述公式計(jì)算得出該樣品對應(yīng)的古海水溫度為44 ℃左右。這一溫度比二疊紀(jì)末期上升了17 ℃，此現(xiàn)象與黃思靜等［17］在研究川東地區(qū)開江-梁平海槽東西兩側(cè)剖面時(shí)得出的趨勢一致，進(jìn)一步表明P/T界線附近火山活動(dòng)造成的古溫度升高與氧同位素負(fù)漂移有密切關(guān)系。

6　結(jié)論

1）依據(jù)樣品蝕變性標(biāo)準(zhǔn)，選取對古海水信息保存較好的樣品來建立研究區(qū)長興組-飛仙關(guān)組碳酸鹽巖同位素演化曲線。碳同位素組成在長興期與海平面有較好的響應(yīng)關(guān)系，長興期海平面整體上顯示為下降趨勢，碳同位素值也相應(yīng)呈明顯下降趨勢。進(jìn)入P/T界線附近時(shí)，研究區(qū)3條剖面均發(fā)生碳同位素負(fù)漂移的現(xiàn)象，下降幅度高達(dá)6 ‰。進(jìn)入飛仙關(guān)期時(shí)，碳同位素值總體上表現(xiàn)出明顯的上升趨勢，在飛四段內(nèi)部達(dá)到極大值后降低。

2）研究區(qū)氧同位素組成在長興期和飛仙關(guān)期時(shí)范圍均落在Veizer等公布的同期海水的氧同位素分布區(qū)間內(nèi)，但羊鼓洞剖面在飛仙關(guān)期時(shí)相較于其他剖面同期海水的δ18O值具有相對較低的氧同位素組成。在進(jìn)入P/T界線附近時(shí)，氧同位素值也發(fā)生了強(qiáng)烈的負(fù)漂移現(xiàn)象，在P/T界線附近達(dá)到了最低值。

3）在綜合巖石學(xué)、地球化學(xué)信息的基礎(chǔ)上探討了P/T界線附近碳、氧同位素負(fù)漂移現(xiàn)象的可能驅(qū)動(dòng)機(jī)制，研究認(rèn)為西伯利亞地區(qū)火山活動(dòng)對P/T界線附近碳同位素負(fù)漂移影響較小，出現(xiàn)負(fù)漂移的主要原因可能與甲烷釋放有關(guān)。P/T界線附近的氧同位素負(fù)漂移驅(qū)動(dòng)機(jī)制可能與火山活動(dòng)造成的古溫度升高有關(guān)。

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Isotope geochemical responses and their geological significance of Changxing-Feixianguan Formation carbonates，northeastern Sichuan Basin

Dong Qingmin1，2，Hu Zhonggui3，Chen Shiyue1，2，Li Shilin4，Cai Jialan4，Zhu Yixin4，Zhang Yuying5

［1，（），，266580，；2，（），，266580，；3，，，430100，；4，，，402160，；5，，，257000，］

The carbon and oxygen isotopes are important geochemical indexes for the study of carbonate rocks and have been widely used in revealing global climate changes and sea level fluctuation as well as diagenesis and stratigraphic correlations. This study starts with outcrop observation，thin-section identification and trace element analysis，continues with establishing isotope evolution curves with emphasis on the regional comparative analysis of the geochemical response characteristics of carbon and oxygen isotopes based on analyses of carbon and oxygen isotope compositions of 241 carbonate samples from the Changxing-Feixianguan Formations in northeastern Sichuan Basin，and ends with a discussion on the geological significance of these characteristics. The results show that the carbon isotope evolution curves positively correlate with sea level changes in the Changxing period and correspond well with the system tracts in the sequence. The oxygen isotope composition shows a relatively stable trend during this period. Strong negative drift of carbon and oxygen isotope values occurs near the Permian/Triassic boundary while reaching their lowest values. After entering the Feixianguan period，the carbon isotope value keeps rising with a low-amplitude fluctuation until reaching the maximum value inside the fourth member of Feixianguan Formation. The oxygen isotope composition is stable during the Feixianguan period. It is also suggested that the strong negative drift of carbon and oxygen isotopes at the Permian/Triassic boundary may be closely related to methane release and volcanic eruption events.

isotope geochemical characteristic，carbonate rock，Changxing Formation，F(xiàn)eixianguan Formation，northeastern Sichuan Basin，Sichuan Basin

TE121.3

A

0253-9985（2021）06-1307-14

10.11743/ogg20210606

2020-05-27；

2021-10-12。

董慶民（1993—），男，博士研究生，沉積學(xué)及層序地層學(xué)。E?mail：416648529@qq.com。

陳世悅（1963—），男，教授、博士生導(dǎo)師，沉積學(xué)及非常規(guī)油氣地質(zhì)學(xué)。E?mail：chenshiyue@vip.sina.com。

國家科技重大專項(xiàng)（2016ZX05006-007，2016ZX05007-002）。

（編輯 張亞雄）