李莎，賈燚，劉欣陽，牛輝，韓建超，王濤,2

金屬層狀復(fù)合材料軋制成形技術(shù)與裝備專題

層狀鎂/鋁復(fù)合板軋制工藝研究進(jìn)展

李莎1a,1b，賈燚1a,1b，劉欣陽1c，牛輝1a,1b，韓建超1a,1b，王濤1a,1b,2

（太原理工大學(xué) a. 機(jī)械與運(yùn)載工程學(xué)院；b. 先進(jìn)金屬復(fù)合材料成形技術(shù)與裝備教育部工程研究中心；c. 材料科學(xué)與工程學(xué)院，太原 030024；2. 太原重型機(jī)械（集團(tuán)）有限公司，太原 030027）

鎂/鋁復(fù)合板具有密度小、比強(qiáng)度高和耐腐蝕性好等優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于航空航天、汽車制造等領(lǐng)域。軋制法是目前生產(chǎn)鎂/鋁復(fù)合板最為廣泛的一種方法，該法設(shè)備簡單、操作容易、成本低廉。介紹了普通軋制法、異步軋制法、爆炸+軋制法、累積疊軋法、固-液鑄軋法、波-平軋制法6種軋制工藝，以及這些工藝在制備鎂/鋁復(fù)合板時(shí)的優(yōu)缺點(diǎn)。波-平軋制工藝可以提高復(fù)合板的平直度，有利于板材后續(xù)加工成形。也研究了軋制溫度、軋制壓下率、軋制速度、軋后退火處理對鎂/鋁復(fù)合板力學(xué)性能的影響，鎂/鋁界面金屬間化合物的形成因素，以及化合物層厚度對鎂/鋁復(fù)合板力學(xué)性能的影響。

鎂/鋁復(fù)合板；軋制法；工藝參數(shù)；力學(xué)性能

隨著航空航天、電子科技、石油化工、電力等新興產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展，傳統(tǒng)單一金屬材料已經(jīng)很難滿足這些產(chǎn)業(yè)對材料綜合性能的需求[1—3]，因此，層狀金屬復(fù)合材料受到了人們的廣泛關(guān)注。層狀金屬復(fù)合材料是通過特定的制備工藝將兩種或多種金屬板結(jié)合起來，綜合了組元材料的優(yōu)良性能，成為一種能夠滿足性能要求的新型材料。這種金屬材料具有制備方法簡單、節(jié)約經(jīng)濟(jì)、結(jié)合強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為近年來研究的熱點(diǎn)話題。

鎂是一種質(zhì)量輕、比強(qiáng)度高、比剛度高的金屬元素[4]，廣泛應(yīng)用于航空航天、機(jī)械電力等領(lǐng)域[5—6]。由于鎂自身的結(jié)構(gòu)特殊，如腐蝕電位低（=?2.73 V），形成的表面氧化膜疏松多孔，室溫塑性變形能力差，易脆裂，在常溫下難成形，導(dǎo)致鎂的生產(chǎn)成本較高，極大限制了鎂及其合金的使用。鋁是一種質(zhì)輕的環(huán)保型材料（密度為2.72 g/cm3），是地球上含量最多的金屬元素。鋁的化學(xué)性質(zhì)較為活潑，易與空氣中的氧氣反應(yīng)生成致密的氧化薄膜，具有較好的耐蝕性和塑性變形能力，適用于多種成形加工方法。鋁及其合金廣泛用于交通運(yùn)輸、海洋船舶、人造衛(wèi)星等領(lǐng)域。將金屬鎂與金屬鋁結(jié)合起來制成鎂/鋁層狀金屬復(fù)合板，可以充分發(fā)揮鎂和鋁的優(yōu)勢，具有更小的密度、更高的強(qiáng)度和良好的耐腐蝕性。

目前，通過軋輥制備鎂/鋁復(fù)合板的方法有很多，例如軋制法、爆炸+軋制法、異步軋制法、累積疊軋法、鑄軋法等。軋制復(fù)合過程對復(fù)合機(jī)制的理論解釋有薄膜理論（也叫N. Bay理論）[7]、再結(jié)晶理論[8]、能量理論[9]和擴(kuò)散理論[10]。20世紀(jì)80年代，丹麥學(xué)者N. Bay首次提出薄膜理論，該理論認(rèn)為，待結(jié)合金屬表面的氧化層在軋制力的作用下發(fā)生破碎，金屬表面出現(xiàn)大量裂縫，新鮮金屬從這些裂縫中擠出并擠入對方基體中實(shí)現(xiàn)冶金結(jié)合。1953年，Parks提出的再結(jié)晶理論認(rèn)為發(fā)生大塑性變形后金屬的再結(jié)晶溫度會(huì)下降，發(fā)生大塑性變形金屬界面的溫度要高于遠(yuǎn)離界面的金屬，這就促使界面金屬發(fā)生再結(jié)晶，從而引起界面金屬原子重新排列，形成新的晶體，使兩層金屬實(shí)現(xiàn)冶金結(jié)合，但該理論不適用于再結(jié)晶溫度相差較大的金屬。1958年，西米奧洛夫提出了能量理論，該理論認(rèn)為，待結(jié)合金屬表面的原子能夠獲得足夠大的能量且克服能量勢壘時(shí)，才能形成金屬鍵，從而到達(dá)金屬間的結(jié)合。1963年，Earl認(rèn)為發(fā)生塑性變形時(shí)，兩金屬要產(chǎn)生變形熱，這會(huì)造成局部溫度升高，金屬原子被激活，另外塑性變形產(chǎn)生的位錯(cuò)等晶體缺陷為原子擴(kuò)散提供通道，使結(jié)合界面處形成一層薄薄的擴(kuò)散層，從而實(shí)現(xiàn)金屬間的結(jié)合，這一現(xiàn)象被稱為擴(kuò)散理論。

為了解軋制鎂/鋁復(fù)合板國內(nèi)外研究狀況，文中從制備工藝、工藝參數(shù)對復(fù)合板性能的影響、金屬間化合物的形成因素以及力學(xué)性能等方面進(jìn)行了研究。

1 鎂/鋁復(fù)合板制備方法

1.1 普通軋制法

美國于1860年開始對層狀金屬復(fù)合板進(jìn)行研究，并提出了軋制三步法，即“表面處理-軋制結(jié)合-軋后退火”。表面處理是對待結(jié)合金屬進(jìn)行打磨，去除氧化物等雜質(zhì)，獲得潔凈且具有一定粗糙度的金屬基材；軋制復(fù)合是將金屬板坯放入軋機(jī)輥縫中進(jìn)行軋制；軋后退火是通過保溫處理的方式去除金屬殘余應(yīng)力和加工硬化現(xiàn)象，從而得到綜合性能優(yōu)良的金屬復(fù)合板[11]。根據(jù)軋前板材是否加熱到一定溫度，將軋制復(fù)合法分為冷軋和熱軋[12]。冷軋是金屬在再結(jié)晶溫度以下進(jìn)行的軋制復(fù)合，一般板坯在送入軋輥前無需進(jìn)行加熱處理，這易導(dǎo)致復(fù)合板內(nèi)部形成較大的殘余應(yīng)力，并且所需軋制力較大，易降低軋機(jī)使用壽命。熱軋法是指將板坯進(jìn)行金屬再結(jié)晶溫度以上的加熱后再送入軋輥進(jìn)行的復(fù)合，熱軋可以提高板材塑性變形能力，降低軋制力，延長軋機(jī)使用壽命，熱軋復(fù)合過程如圖1所示。

圖1 熱軋復(fù)合過程示意[10]

大量研究表明，具有密排六方結(jié)構(gòu)（Hexagonal closed pack，HCP）的金屬鎂在室溫下易脆斷，因此多采用熱軋法來制備鎂/鋁復(fù)合板。熱軋鎂/鋁復(fù)合板可以細(xì)化板材界面處的晶粒，提高金屬鎂和鋁的協(xié)同變形能力，最終提高板材力學(xué)性能。Nie等[13]在400 ℃條件下，通過熱軋復(fù)合法制備了3層復(fù)合板（Al/Mg/ Al），此過程總共分為4個(gè)道次且總壓下率為71%，并對軋后的3層復(fù)合板進(jìn)行了200 ℃保溫1 h的退火處理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)鎂合金晶粒由于發(fā)生了再結(jié)晶現(xiàn)象而呈現(xiàn)等軸狀，鋁側(cè)主要是以尺寸不均的拉長晶粒為主。羅長增等[14]在400 ℃條件下，利用兩道次熱軋法也實(shí)現(xiàn)了3層復(fù)合板（Al/Mg/Al）的結(jié)合，觀察發(fā)現(xiàn)第1道次軋制后界面無金屬間化合物，但卻在第2道次軋制后出現(xiàn)，并以細(xì)碎不連續(xù)的狀態(tài)分布。作者認(rèn)為金屬間化合物這種分布狀態(tài)可以限制裂紋的繼續(xù)傳播，消耗裂紋擴(kuò)展所需的能量，從而最終達(dá)到提高復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度的目的。徐希軍等[15]對鋁/鎂/鋁3層復(fù)合板進(jìn)行了軋制實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，界面結(jié)合強(qiáng)度隨軋制壓下率的升高而增大，當(dāng)軋制溫度為465 ℃、壓下率為50%，并采取350 ℃保溫2 h退火的工藝制備復(fù)合板時(shí)，可以獲得性能最好的層狀金屬復(fù)合板。盡管熱軋法是制備鎂/鋁復(fù)合板的主要方法，但是軋后板材翹曲嚴(yán)重、不利于后續(xù)成形，結(jié)合強(qiáng)度低等問題仍舊存在。

也有少量研究中使用冷軋法制備鎂/鋁復(fù)合板，Matsumoto等[16]在室溫、50%壓下率條件下，通過冷軋法制備出純鋁/Mg-Li合金/純鋁復(fù)合板，然后對其進(jìn)行100～300 ℃保溫1 h的退火處理。研究表明，當(dāng)退火溫度低于200 ℃時(shí)，界面處無金屬間化合物產(chǎn)生，并且呈現(xiàn)較好的彎曲性能，而當(dāng)退火溫度超過250 ℃時(shí)，界面出現(xiàn)金屬間化合物。祖國胤等[17]也通過冷軋的方式制備出了鋁/Mg-Li合金/鋁3層復(fù)合板，研究中確定了該復(fù)合板可以實(shí)現(xiàn)結(jié)合的壓下率為50%，壓下率在60%～65%之間時(shí)可以得到最佳的結(jié)合強(qiáng)度。冷軋鎂/鋁復(fù)合板需要較大的壓下率才能使其發(fā)生結(jié)合，室溫下鎂合金易脆斷，成材率較低，浪費(fèi)資源，不適合連續(xù)化工業(yè)生產(chǎn)。

1.2 異步軋制法

異步軋制法興起于20世紀(jì)70年代，通過改變上下軋輥的直徑或速度造成不同線速度，從而實(shí)現(xiàn)異步軋制過程。軋制過程中，一般把相對較硬的金屬與快速軋輥接觸，相對較軟的金屬與慢速軋輥接觸[18]，由于上下軋輥的線速度不同，造成軋輥與板材表面有速度差，速度差的存在會(huì)導(dǎo)致變形區(qū)內(nèi)的中性點(diǎn)與垂直方向出現(xiàn)了一定角度，快速輥一側(cè)的中性點(diǎn)向變形區(qū)出口側(cè)偏移，慢速輥一側(cè)中性點(diǎn)向變形區(qū)入口側(cè)偏移，復(fù)合板上下兩表面的摩擦力方向相反，界面處形成“搓軋區(qū)”?！按贶垍^(qū)”的形成可以改變板材的應(yīng)力、應(yīng)變分布情況，加速待結(jié)合金屬表面氧化層的破碎和新鮮金屬的擠出，同時(shí)界面產(chǎn)生大量熱量能夠加速界面金屬原子的運(yùn)動(dòng)，細(xì)化晶粒[19]。輥徑相同，水平線速度不等的異步軋制復(fù)合過程如圖2所示。

圖2 輥徑相同，水平線速度不等的異步軋制復(fù)合[19]

劉子健等[20]通過上下工作輥直徑不同的異步軋制法成功制備出鎂/鋁復(fù)合板，可將板材的臨界壓下率降低至30%，結(jié)合界面處變形劇烈，鎂合金晶粒得到顯著細(xì)化，在350 ℃、38%壓下率下制得的復(fù)合板性能最佳，抗拉強(qiáng)度達(dá)到230 MPa。Afrouz等[21]則建立了異步軋制雙金屬復(fù)合板材的應(yīng)力模型，研究發(fā)現(xiàn)工作區(qū)域內(nèi)剪應(yīng)力分布不均勻，而壓應(yīng)力卻均勻分布，并且在剪切應(yīng)力作用下，軟質(zhì)金屬板會(huì)率先發(fā)生臨界變形。近年來，異步軋制主要用來研究單種鎂合金材料的微觀組織和成形性能[22—24]，對于鎂/鋁復(fù)合板的研究還較少，還需進(jìn)一步探究。

相比于同步軋制，異步軋制有利于降低異種金屬復(fù)合所需的臨界壓下率，可以降低軋制力，促進(jìn)復(fù)合板結(jié)合界面剪切變形，增強(qiáng)異種金屬間的機(jī)械嚙合，提高界面結(jié)合質(zhì)量[25—26]。異步軋制法也存在很多缺點(diǎn)，比如力矩分配不均、自動(dòng)咬入困難、軋機(jī)易發(fā)生震顫等現(xiàn)象，并且異步軋制通常采用單道次、大變形來進(jìn)行，這會(huì)導(dǎo)致復(fù)合板加工硬化嚴(yán)重，不利于后續(xù)板材成形。

1.3 爆炸+軋制法

爆炸+軋制法是先將金屬板材進(jìn)行爆炸焊接，然后再進(jìn)行軋制復(fù)合的工藝。該方法適用于生產(chǎn)大尺寸的層狀金屬板材，目前太鋼、上海浦鋼等均采用此方法來制備金屬復(fù)合板[27]。爆炸+軋制復(fù)合法示意圖如圖3所示。

圖3 爆炸+軋制復(fù)合示意

Yang等[28]通過爆炸+熱軋的方法成功制備出最終厚度為1.78 mm的鋁/鎂/鋁3層復(fù)合板，其抗拉強(qiáng)度為235 MPa，伸長率為8.5%。Chen等[29]對爆炸后的鎂/鋁復(fù)合板在400 ℃條件下進(jìn)行了5道次熱軋，最終得到2.14 mm厚的板材，并且對其進(jìn)行軋后退火處理。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著退火溫度和時(shí)間的延長，界面擴(kuò)散層厚度增加，力學(xué)性能呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢。當(dāng)對復(fù)合板進(jìn)行200 ℃軋后退火處理時(shí)，復(fù)合板呈現(xiàn)優(yōu)良的力學(xué)性能，抗拉強(qiáng)度和伸長率分別達(dá)到285 MPa和24.5%。王東亞[30]指出，界面處產(chǎn)生的厚硬脆金屬間化合物（Mg2Al3和Mg17Al12）會(huì)嚴(yán)重降低復(fù)合板的協(xié)調(diào)變形能力以及力學(xué)性能，因此選用400 ℃保溫5 min的軋前預(yù)熱工藝來控制界面擴(kuò)散層的厚度。

1.4 累積疊軋法

累積疊軋法1998年由日本學(xué)者Saito[31]提出，將經(jīng)過一道次軋制的復(fù)合板從中間切開，重新堆疊進(jìn)行軋制，重復(fù)循環(huán)此過程，最終獲得滿足要求的復(fù)合板，是傳統(tǒng)軋制方法的循環(huán)過程。累積疊軋法是一種強(qiáng)塑性變形，可以使材料中的位錯(cuò)缺陷形成位錯(cuò)胞和亞晶粒等，細(xì)化基體金屬晶粒，提高板材結(jié)合強(qiáng)度[32]。累積疊軋法制備鎂/鋁復(fù)合板如圖4所示。

圖4 累積疊軋示意[33]

Chang等[34—35]累積疊軋3次制備出純鎂/純鋁復(fù)合板，每次壓下率均為50%，由于強(qiáng)塑性應(yīng)變的發(fā)生，金屬鎂、鋁晶粒得到顯著細(xì)化，界面形成了150 nm厚的金屬間化合物層。隨著疊軋次數(shù)的增加，不管是軋向還是橫向，復(fù)合板的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度均逐漸增加，伸長率下降。Ebrahimi等[36]通過累積疊軋法制備了鎂/鋁復(fù)合板，結(jié)果表明ARB工藝能使第二相分布均勻，晶粒尺寸減小，并且在前2次循環(huán)塑性變形過程中，沒有任何頸縮或斷裂發(fā)生。

累積疊軋工藝是一種有效提高鎂鋁復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度的方法，對設(shè)備無特殊要求，但是操作過程中不能使用潤滑劑，在熱軋鎂/鋁復(fù)合板時(shí)，極可能發(fā)生黏輥現(xiàn)象，降低了軋輥的使用壽命，導(dǎo)致較高的生產(chǎn)成本[37—38]。

1.5 固-液鑄軋法

固-液鑄軋法主要適用于不同熔點(diǎn)金屬之間的連接，將一種液態(tài)金屬澆鑄在另一種固態(tài)金屬表面，待液態(tài)金屬冷卻至半固態(tài)時(shí)進(jìn)行軋制，實(shí)現(xiàn)異種金屬的復(fù)合，示意圖如圖5所示。Bae等[39]在25%壓下率條件下，利用雙輥鑄軋法以及軋后退火處理工藝制備了鎂/鋁復(fù)合板，板材界面形成了金屬間化合物，在板材彎曲過程中裂紋萌生點(diǎn)出現(xiàn)在金屬間化合物多的位置，并擴(kuò)展至鎂合金基板上，降低了板材力學(xué)性能。楊世杰等[40]通過鑄軋法得到了鎂/鋁復(fù)合板，結(jié)果表明界面過渡層的寬度隨著鋁合金溫度的升高而增加。

該工藝制備復(fù)合板成形速度快、成本低，但是由于固態(tài)基體金屬在預(yù)熱到較高溫度過程中極易氧化，這會(huì)導(dǎo)致結(jié)合界面形成孔洞、裂紋等缺陷，而且鑄軋過程中極易發(fā)生粘輥現(xiàn)象。各種軋制方法的優(yōu)缺點(diǎn)見表1。

圖5 固-液鑄軋示意

表1 各種軋制方法的優(yōu)缺點(diǎn)

Tab.1 Advantages and disadvantages of various rolling techniques

2 工藝參數(shù)對復(fù)合板性能的影響

2.1 軋制溫度

鎂合金在室溫條件下僅有2個(gè)滑移系被激活，塑性變形能力極差，因此需要在較高溫度下進(jìn)行鎂/鋁復(fù)合板的制備。軋制溫度對于鎂/鋁復(fù)合板變形能力和結(jié)合性能的好壞起著關(guān)鍵作用。軋制溫度過低，鎂板由于其固有的脆性易發(fā)生斷裂；軋制溫度過高，鎂板表面易被氧化，不利于結(jié)合，而且還會(huì)導(dǎo)致金屬黏著在軋輥上，嚴(yán)重?fù)p害軋輥表面質(zhì)量，降低板材結(jié)合質(zhì)量。

翟龍等[41]發(fā)現(xiàn)，在壓下率為45%，軋制溫度為350～550 ℃條件下，軋制鎂/鋁復(fù)合板時(shí)具有良好的性能。選擇合適的軋制溫度還可以改善復(fù)合板的翹曲情況，申潞潞[42]對爆炸焊接的鎂/鋁復(fù)合板進(jìn)行多道次軋制，指出前6道次軋制溫度均為375 ℃，第7，8道次軋制溫度為350 ℃時(shí)，復(fù)合板的板形較為平直。

2.2 軋制壓下率

金屬在較大壓力下才能發(fā)生塑性變形，因此壓下率是決定復(fù)合板能否實(shí)現(xiàn)結(jié)合的關(guān)鍵因素，使金屬實(shí)現(xiàn)結(jié)合的最小壓下率稱為臨界壓下率。當(dāng)復(fù)合板變形率低于臨界壓下率時(shí)，待結(jié)合金屬表面的氧化層不易發(fā)生破碎，限制了新鮮金屬的暴露，復(fù)合板無法實(shí)現(xiàn)冶金結(jié)合[43]。在合適的壓下率范圍內(nèi)，復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度隨壓下率的增加而增大，但是壓下率過大時(shí)，板材易發(fā)生錯(cuò)動(dòng)，還會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的邊裂，不利于復(fù)合板的結(jié)合，降低成材率。

Jamaati等[44]發(fā)現(xiàn)較高的壓下率、較小的板材初始厚度是提高金屬復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度的關(guān)鍵，但是如果壓下率超過一定限值，鎂合金表面會(huì)出現(xiàn)邊裂現(xiàn)象，甚至?xí)霈F(xiàn)板材的斷裂，降低成材率。陳志青等[45]在400 ℃條件下對通過爆炸焊接得到的鎂/鋁復(fù)合板進(jìn)行壓下率分別為20%，30%，40%，50%的熱軋實(shí)驗(yàn)，研究發(fā)現(xiàn)板材翹曲程度隨壓下率的上升出現(xiàn)先減小后增加的趨勢，當(dāng)壓下率為30%時(shí)，板材翹曲程度最小。當(dāng)壓下率為40%時(shí)，鎂合金板開始出現(xiàn)邊裂現(xiàn)象，且隨著壓下率的增加邊裂現(xiàn)象越嚴(yán)重。

2.3 軋制速度

軋制速度也是影響復(fù)合板界面結(jié)合的重要因素，軋制速度過快會(huì)降低板材復(fù)合的時(shí)間，導(dǎo)致板坯在短時(shí)間內(nèi)無法實(shí)現(xiàn)新鮮金屬的大面積接觸，降低界面結(jié)合質(zhì)量[46]。軋制速度較慢又會(huì)導(dǎo)致板材溫降較大，尤其對于常溫下難變形的金屬鎂來說，會(huì)出現(xiàn)軋件斷裂的情況，進(jìn)而嚴(yán)重影響產(chǎn)品成材率。

2.4 軋后退火處理

軋制金屬板材屬于強(qiáng)塑性變形，軋后板材殘余應(yīng)力增加，板材內(nèi)部位錯(cuò)密度也增加，不利于后續(xù)成形，因此，要對軋制板材進(jìn)行退火處理來降低其殘余應(yīng)力和加工硬化現(xiàn)象，提高復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度。軋后退火溫度和時(shí)間是影響復(fù)合板結(jié)合性能的重要參數(shù)，復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度隨退火時(shí)間的增加和退火溫度的升高出現(xiàn)先升高后下降的趨勢，這是由于基體金屬原子受熱激活形成擴(kuò)散作用，在結(jié)合界面處形成擴(kuò)散層，而當(dāng)溫度和時(shí)間不斷增大時(shí)，界面處會(huì)產(chǎn)生脆性的金屬間化合物，過厚的金屬間化合物會(huì)降低復(fù)合板界面結(jié)合性能[47]。

3 界面金屬間化合物研究

3.1 化合物的形成

金屬間化合物是由2種或2種以上的金屬元素按照一定的原子比例組成，其原子間的鍵合方式包括金屬鍵、離子鍵和共價(jià)鍵[48]。金屬間化合物與基體金屬之間的結(jié)構(gòu)不同，是具有長程有序的超點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)，其組元原子各占據(jù)點(diǎn)陣的固定陣點(diǎn)，最大程度地形成異類原子之間的結(jié)合。

由圖6所示的鎂-鋁合金二元相圖可知[49]，溫度為437 ℃時(shí)，鋁在鎂中的最大固溶度為11.8%（原子數(shù)分?jǐn)?shù)），溫度為450 ℃時(shí)，鎂在鋁中的最大固溶度為18.9%（原子數(shù)分?jǐn)?shù)）。鎂/鋁復(fù)合板進(jìn)行一定溫度保溫的初始階段，鎂原子和鋁原子在界面處相互擴(kuò)散速度較低，這減緩了化合物的形核和長大。隨著擴(kuò)散過程的繼續(xù)進(jìn)行，界面處形成了靠近鋁板的鋁基固溶體和靠近鎂板的鎂基固溶體。繼續(xù)保溫處理，γ-Mg17Al12和β-Mg2Al3兩種金屬間化合物開始形核并生長，靠近金屬鎂側(cè)的是Mg17Al12，靠近金屬鋁側(cè)的是Mg2Al3。在相同條件下，Mg17Al12較Mg2Al3來說更容易生成，但是Mg2Al3的生長速度高于Mg17Al12，這也就能解釋Mg2Al3的厚度大于Mg17Al12。金屬間化合物的形成是復(fù)合板實(shí)現(xiàn)冶金結(jié)合的一個(gè)標(biāo)志，當(dāng)界面存在少量的化合物時(shí)可以提高復(fù)合板的結(jié)合性能，但是，過厚的硬脆金屬間化合物的存在會(huì)削弱復(fù)合板的界面結(jié)合質(zhì)量。

圖6 鎂-鋁合金二元相圖[49]

3.2 影響化合物形成的因素

眾多研究表明，溫度和時(shí)間是影響鎂/鋁金屬間化合物生成和長大的重要因素。較高的溫度能夠降低化合物的激活能，增大原子的擴(kuò)散速率，有利于界面化合物的形成和生長。對于層狀金屬復(fù)合板而言，在高溫條件下，界面處產(chǎn)生的脆性金屬間化合物會(huì)降低復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度，導(dǎo)致板材無法進(jìn)行后續(xù)成形，限制其使用范圍。盡管如此，也不能完全認(rèn)為金屬間化合物只能降低復(fù)合板的結(jié)合性能，有研究指出[48]，當(dāng)金屬間化合物層厚度在1.6 μm左右時(shí)，能有效改善鎂/鋁復(fù)合板界面結(jié)合性能，因此在制備金屬復(fù)合板時(shí)，要避免過厚的金屬間化合物形成。

Yang等[28]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)退火溫度升高時(shí)，界面擴(kuò)散層厚度的平方呈指數(shù)增長，而且，擴(kuò)散層厚度的平方與退火時(shí)間呈線性關(guān)系，這可以解釋為什么隨著退火溫度的升高，擴(kuò)散層厚度迅速增加。Luo等[50]通過兩道次熱軋的方法制備出3層鋁/鎂/鋁復(fù)合板，并對其進(jìn)行了軋后退火處理，當(dāng)退火溫度低于200 ℃時(shí)，界面處沒有觀察到反應(yīng)層，200 ℃退火1 h后在界面處能觀察到大約6 μm厚的不連續(xù)分布的新相。當(dāng)退火溫度達(dá)到300 ℃時(shí)，界面生成了連續(xù)的金屬間化合物Mg17Al12和Mg2Al3，隨著退火溫度的升高，界面化合物的生長速率增大，如圖7所示。根據(jù)阿累尼烏斯經(jīng)驗(yàn)公式得出金屬間化合物厚度隨時(shí)間變化為二次拋物線關(guān)系，其動(dòng)力學(xué)方程為：

式中：y為界面擴(kuò)散層厚度（μm）；T為熱力學(xué)溫度（K）；R為玻爾茲曼常數(shù)，R=8.314 J/(mol·K)；t為擴(kuò)散時(shí)間（s）。

4 軋制鎂/鋁復(fù)合板的力學(xué)性能

4.1 拉伸性能

Nie等[51]采用熱軋的方法，分別對一道次33%壓下率和四道次71%壓下率條件下制備的3層鋁/鎂/鋁復(fù)合板進(jìn)行了200 ℃保溫1 h的退火處理，并對復(fù)合板進(jìn)行了軋向拉伸測試，前者的抗拉強(qiáng)度為102 MPa，遠(yuǎn)小于后者的230 MPa。又通過EBSD技術(shù)測得一道次復(fù)合板鎂合金的基面織構(gòu)強(qiáng)度為15.1，四道次復(fù)合板鎂合金的基面織構(gòu)強(qiáng)度為9.8，得出鎂合金織構(gòu)強(qiáng)度和再結(jié)晶程度對復(fù)合板力學(xué)性能有重要影響。Habila等[33]通過累積疊軋5次的方法制備了鋁/鎂/鋁3層復(fù)合板，并且研究了不同疊軋次數(shù)下復(fù)合板的拉伸性能，結(jié)果表明，疊軋1—3次復(fù)合板的抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度逐漸上升，這是因?yàn)殡S著疊軋次數(shù)的增加，復(fù)合板的應(yīng)變強(qiáng)化效果加強(qiáng)以及晶粒細(xì)化顯著。然而，繼續(xù)增加疊軋次數(shù)到4次和5次時(shí)，界面出現(xiàn)的硬脆金屬間化合物會(huì)極大地削弱復(fù)合板的抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度。

大量研究表明，軋后退火處理也會(huì)對鎂/鋁復(fù)合板的拉伸性能產(chǎn)生重要影響。Zheng等[52]通過軋制方法制備出3層Al/Mg/Al復(fù)合板，并對退火態(tài)復(fù)合板的拉伸性能進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，在150～350 ℃內(nèi)退火2 h時(shí)，隨著退火溫度的升高，抗拉強(qiáng)度從264 MPa降低到189 MPa，屈服強(qiáng)度從240 MPa下降到102 MPa，伸長率從4%升高到22%。當(dāng)退火溫度超過200 ℃時(shí)，由于回復(fù)和再結(jié)晶產(chǎn)生軟化效應(yīng)，復(fù)合板強(qiáng)度降低、伸長率上升。隨著退火溫度的升高，晶粒回復(fù)和再結(jié)晶的速度上升，加工硬化也被弱化。Nie等[53]對軋制后得到的鎂/鋁復(fù)合板在200～400 ℃內(nèi)進(jìn)行了1～4 h的退火處理。結(jié)果表明，在200 ℃退火時(shí)，復(fù)合板有較好的抗拉強(qiáng)度和伸長率，抗拉強(qiáng)度為223～240 MPa，伸長率為21%～26%，當(dāng)退火溫度高達(dá)400 ℃時(shí)，界面生成較厚的化合物會(huì)降低板材的抗拉強(qiáng)度和伸長率。

4.2 界面結(jié)合強(qiáng)度

在大量研究中，通過拉剪實(shí)驗(yàn)來測量復(fù)合板的界面結(jié)合強(qiáng)度，在切取試樣的上下兩側(cè)各切一個(gè)槽口，測試過程中，兩槽口之間的界面受到拉力作用而發(fā)生分離，實(shí)驗(yàn)測得的最大載荷值除以兩槽口之間的面積，即是該復(fù)合板的界面剪切強(qiáng)度。Zhang等[54]通過拉剪實(shí)驗(yàn)測試了單道次軋制Al/Mg/Al復(fù)合板的界面結(jié)合強(qiáng)度，研究發(fā)現(xiàn)，界面結(jié)合強(qiáng)度隨軋制壓下率的增加而增強(qiáng)。當(dāng)壓下率為30%時(shí)，結(jié)合強(qiáng)度僅為10 MPa，壓下率為50%時(shí)，結(jié)合強(qiáng)度超過了40 MPa。根據(jù)薄膜理論，兩金屬板材由于受到軋制力的作用而發(fā)生變形，待結(jié)合金屬表面產(chǎn)生大量裂紋，新鮮金屬從這些裂紋中擠出并擠進(jìn)對方基體中形成結(jié)合。

膠粘實(shí)驗(yàn)也是測量金屬復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度的一種重要方法，該方法不受復(fù)合板厚度的限制，可以準(zhǔn)確測出復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度。用粘接劑將復(fù)合板樣品的異種金屬分別粘在夾頭上，對兩端的夾頭施加載荷，復(fù)合板界面在載荷的作用下發(fā)生分離。Chen等[55]通過膠粘實(shí)驗(yàn)測試了軋制鎂/鋁復(fù)合板的界面結(jié)合強(qiáng)度，結(jié)果表明，當(dāng)軋后退火溫度低于350 ℃時(shí)，界面結(jié)合強(qiáng)度隨退火溫度的升高而升高。原子的活性隨退火溫度的升高而增大，這加速了原子的擴(kuò)散，復(fù)合板界面從機(jī)械結(jié)合轉(zhuǎn)向冶金結(jié)合，提高了復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度。同樣，Wei等[56]也采用膠粘實(shí)驗(yàn)測試了一道次軋制Al/Mg/Al板材的界面結(jié)合強(qiáng)度，研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)軋制壓下率小于40%時(shí)，結(jié)合強(qiáng)度隨壓下率的增大而增大，這是因?yàn)檩^大的軋制力導(dǎo)致待結(jié)合金屬表面裂紋擴(kuò)展面積和裂紋數(shù)量增加。當(dāng)壓下率超過40%，結(jié)合強(qiáng)度降低。當(dāng)軋制溫度為400 ℃、壓下率為40%時(shí)，復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度達(dá)到最大20 MPa。

4.3 彎曲性能

三點(diǎn)彎曲測試是將樣品放在兩個(gè)支撐點(diǎn)上，在兩支撐點(diǎn)的中點(diǎn)上方對樣品施加載荷，樣品的3個(gè)接觸點(diǎn)形成相等的兩個(gè)力矩時(shí)即發(fā)生三點(diǎn)彎曲。Liu等[57]通過熱軋法制備出鎂/鎂雙層復(fù)合板和鎂/鋁/鎂3層復(fù)合板（原始材料為AZ31B鎂合金板和1060鋁合金板），并且對30%和50%壓下率條件下制備的2種材料進(jìn)行了三點(diǎn)彎曲性能測試。結(jié)果表明，30%壓下率下，由于1060鋁合金的強(qiáng)度低，鎂/鋁/鎂3層復(fù)合板的最大彎曲載荷小于鎂/鎂2層復(fù)合板；50%壓下率時(shí)，最大彎曲載荷的情況正好相反。圖8為復(fù)合板彎曲后樣品的側(cè)視圖，在壓下率為30%的情況下，鎂/鎂復(fù)合板彎曲斷裂的層間分層更大，當(dāng)裂紋到達(dá)各層界面時(shí)，由于存在層間分層現(xiàn)象，裂紋發(fā)生偏轉(zhuǎn)，相比之下，鎂/鋁/鎂3層復(fù)合板的分層較少。Abbasi等[58]在不同溫度下通過累積疊軋法制備出鎂/鋁復(fù)合板，通過三點(diǎn)彎曲實(shí)驗(yàn)測試其彎曲性能得出，疊軋1—4次，復(fù)合板均出現(xiàn)了大面積的裂紋和斷裂現(xiàn)象。

圖8 彎曲測試后樣品側(cè)視[57]

5 波紋輥-平輥軋制方法

目前生產(chǎn)鎂/鋁復(fù)合板的方法主要是傳統(tǒng)平輥軋制復(fù)合法，但是這種方法需要大的軋制壓下率才能實(shí)現(xiàn)良好結(jié)合，并且這種方法生產(chǎn)的復(fù)合板板形翹曲，嚴(yán)重影響板材的后續(xù)成形，而且大的軋制壓下率還會(huì)損壞軋機(jī)，降低軋機(jī)使用壽命。針對這些問題，筆者團(tuán)隊(duì)的Wang等[59—60]在2019年首次采用波-平軋制（Corrugated+flat rolling，CFR）技術(shù)制備鎂/鋁復(fù)合板，該方法主要分為2個(gè)軋制道次，第1道次為波紋

輥軋制，即上軋輥采用波紋型軋輥，下軋輥采用普通平軋輥，將進(jìn)行過預(yù)熱處理的鎂/鋁板坯放入調(diào)好輥縫的軋機(jī)中進(jìn)行第1道次波紋軋制實(shí)驗(yàn)。在該軋制過程中，鎂合金板與上波紋軋輥接觸，鋁合金板與下平輥接觸，軋后得到了鎂合金表面為波紋、結(jié)合界面為微波紋的波紋狀鎂/鋁復(fù)合板。然后將第1道次波紋輥軋制得到的鎂/鋁復(fù)合板進(jìn)行保溫?zé)崽幚?，并進(jìn)行第2道次軋制，第2道次軋制是采用上下軋輥均為普通平輥的軋機(jī)，最后得到上下表面平整，界面波紋形狀的鎂/鋁復(fù)合板。實(shí)際軋制出的板材如圖9所示。

圖9 波平軋制法制備鎂/鋁復(fù)合板[59]

筆者對第1道次波紋軋制得到的波紋鎂/鋁復(fù)合板[61]和第2道次平軋得到的平直鎂/鋁復(fù)合板[59]進(jìn)行了界面微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的研究。400 ℃保溫15 min，壓下率為35%條件下，第1道次波紋軋得到的波紋鎂/鋁復(fù)合板界面結(jié)合緊密，無孔洞、裂紋等缺陷，并且其室溫橫向抗拉強(qiáng)度為278 MPa，斷裂伸長率約為14%。第2道次平輥軋制得到的鎂/鋁復(fù)合板表面平直、界面波紋，從界面SEM圖（見圖10）也能看出，第2道次平軋后，界面出現(xiàn)斷續(xù)分布的金屬間化合物，這是由于兩道次軋制中間進(jìn)行保溫處理后，界面產(chǎn)生了硬脆的金屬間化合物，第2道次平軋時(shí)，隨著板材的延長，金屬間化合物發(fā)生斷裂，并且，界面波峰和波谷位置處化合物的形貌不同，在波峰處金屬間化合物出現(xiàn)裂紋，在波谷處金屬間化合物發(fā)生嚴(yán)重?cái)嗔亚医缑嫣幮纬闪诵碌慕Y(jié)合區(qū)域，這是由于波紋輥特殊的形狀使界面波谷處受到的塑性應(yīng)變大于界面波峰處。

圖10 平直鎂/鋁復(fù)合板界面SEM[59]

波-平軋制法可以在相對較小的壓下率下實(shí)現(xiàn)鎂/鋁復(fù)合板的結(jié)合，可以提高軋機(jī)的使用壽命，節(jié)約成本，提高生產(chǎn)效率。同時(shí)，波紋軋輥的特殊形狀可以使上下2層金屬的待結(jié)合表面發(fā)生劇烈的剪切變形，促進(jìn)金屬表面氧化層破裂，暴露出大量的新鮮金屬并擠進(jìn)對方基體中形成緊密結(jié)合，可以將結(jié)合面形狀由傳統(tǒng)的二維提升至三維，這能有效提高金屬鎂和金屬鋁之間的協(xié)調(diào)變形能力，改善板形質(zhì)量。

6 結(jié)論與展望

鎂/鋁層狀金屬復(fù)合板因其比強(qiáng)度高、比剛度高、質(zhì)輕、耐腐蝕等優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)成為金屬復(fù)合板領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)話題，國內(nèi)外專家學(xué)者對其制備工藝和界面結(jié)合強(qiáng)度等進(jìn)行了大量研究，但是仍有一些影響因素和性能指標(biāo)需要進(jìn)一步的探究。主要結(jié)論以及對未來的展望主要?dú)w結(jié)為以下3點(diǎn)。

1）軋制復(fù)合法是目前生產(chǎn)鎂/鋁復(fù)合板應(yīng)用最廣泛的一種方法，該法生產(chǎn)設(shè)備簡單、操作容易、工藝成熟、不易帶來環(huán)境污染問題，適合連續(xù)工業(yè)化生產(chǎn)。選擇適當(dāng)?shù)能堉乒に噮?shù)對減少鎂合金邊裂，提高鎂/鋁復(fù)合板界面結(jié)合強(qiáng)度有極其重要的作用。

2）波-平新工藝的提出可以有效改善板材的平直度，有利于復(fù)合板后續(xù)加工成形，但界面金屬間化合物的形成與控制，以及其對鎂/鋁復(fù)合板結(jié)合強(qiáng)度的影響仍是研究的重點(diǎn)。

3）層厚比是影響層狀金屬復(fù)合板力學(xué)性能的一個(gè)重要指標(biāo)，其精確控制是未來的研究方向之一。此外，軋前處理方式對層狀金屬復(fù)合板界面結(jié)合性能有重要影響，但是如何將基礎(chǔ)數(shù)學(xué)模型與之相結(jié)合仍是研究的重點(diǎn)與難點(diǎn)，希望在未來的研究中可以多關(guān)注與數(shù)學(xué)模型的結(jié)合。最后，在提高層狀金屬復(fù)合板生產(chǎn)自動(dòng)化和智能化方面，也是值得同行和從業(yè)工作人員思考的一個(gè)方向。

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Research Progress on Rolling Process of Laminated Mg/Al Clad Plate

LI Sha1a,1b, JIA Yi1a,1b, LIU Xin-yang1c, NIU Hui1a,1b, HAN Jian-chao1a,1b, WANG Tao1a,1b,2

(1. a. College of Mechanical and Vehicle Engineering; b. Engineering Research Center of Advanced Metal Composites Forming Technology and Equipment, Ministry of Education; c. College of Materials Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China; 2. Taiyuan Heavy Machinery (Group) Co., Ltd., Taiyuan 030027, China)

Mg/Al clad plates are widely used in aerospace and automobile manufacturing industries due to the advantages of low density, high specific strength and good corrosion resistance. Rolling technique is one of the most widely used methods in the production of Mg/Al clad plates, which has the advantages of simple equipment, easy operation and low cost. Six rolling processes were introduced, including common rolling, asynchronous rolling, explosion + rolling, accumulative rolling, solid-liquid casting rolling and corrugated-flat rolling. The advantages and disadvantages of these processes in preparing Mg/Al clad plates were also studied. Corrugated-flat rolling process improved the flatness of the clad plates, which was conducive to the subsequent processing and forming of plates. The effects of rolling temperature, rolling reduction ratio, rolling speed and annealing treatment on the mechanical properties of Mg/Al clad plates, the formation factors of intermetallic compound at Mg/Al interface and the influence of intermetallic compounds thickness on the mechanical properties of Mg/Al clad plates were also analyzed.

Mg/Al clad plate; rolling technique; process parameters; mechanical properties

10.3969/j.issn.1674-6457.2021.06.001

TG335.81

A

1674-6457(2021)06-0001-11

2021-07-06

國家自然科學(xué)基金（U1710254，51904205）；山西省科技重大專項(xiàng)（20181101008）；山西省應(yīng)用基礎(chǔ)研究（201801D221221）；中國博士后科學(xué)基金（2018M641681，2018M641680）

李莎（1993—），女，博士生，主要研究方向?yàn)殒V/鋁復(fù)合板軋制工藝。

韓建超（1989—），男，博士，副教授，主要研究方向?yàn)閺?fù)合板波紋輥軋制工藝開發(fā)及優(yōu)化、顯微組織與力學(xué)性能評價(jià)、界面力學(xué)行為等。