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熱中子參考輻射裝置參數(shù)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量

2021-11-22 06:42楊竣凱王平全
核技術(shù) 2021年11期
關(guān)鍵詞:中子源外場(chǎng)金箔

楊竣凱 王平全 張 輝 張 健

(中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院 北京 100029)

熱中子參考輻射裝置是中子計(jì)量和中子物理研究的重要設(shè)備[1]。熱中子參考輻射是ISO 8529推薦的中子參考輻射之一[2],不僅用于校準(zhǔn)熱中子測(cè)量?jī)x器和中子個(gè)人劑量計(jì),同時(shí)也是熱中子注量率基/標(biāo)準(zhǔn)運(yùn)行必要的基礎(chǔ)條件。通常情況下,熱中子可通過石墨、重水和聚乙烯等材料慢化能量較高的中子獲得[3?4]。目前,國(guó)際上除美國(guó)NIST(National Institute of Standards and Technology)使用核反應(yīng)堆,英國(guó)NPL(National Physical Laboratory)和法國(guó)IRSN (Institute for Radiological Protection and Nuclear Safety)利用加速器中子源形成熱中子參考輻射場(chǎng)外[5],其他國(guó)家計(jì)量院均使用放射性核素中子源(表1)。為恢復(fù)熱中子注量率國(guó)家基準(zhǔn),滿足對(duì)熱中子注量量傳的需要,中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院(以下簡(jiǎn)稱計(jì)量院)新建了一套由241Am-Be 中子源和石墨及重水慢化體組成的熱中子參考輻射裝置,該裝置形成兩個(gè)輻射場(chǎng),內(nèi)場(chǎng)具有較高的中子注量率,外場(chǎng)熱中子占比和均勻區(qū)均高于世界其他同類裝置。

表1 世界各個(gè)國(guó)家熱中子參考輻射場(chǎng)基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of thermal neutron reference radiation field in various countries in the world

1 裝置結(jié)構(gòu)

裝置設(shè)置有兩個(gè)方向相反的熱中子參考輻射場(chǎng),分別為內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)。整體結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,主要由中子源、慢化體、反射腔以及屏蔽體組成。整個(gè)裝置長(zhǎng)3.2 m、寬2.3 m、高2.2 m,12枚241Am-Be中子源鑲嵌在一塊10 cm 厚的石墨板上,垂直放置在裝置中間,根據(jù)每枚中子源的源強(qiáng),中子源布局如圖1(b)所示,每一枚中子源外面包有1 cm 鉛用以屏蔽241Am 衰 變 產(chǎn) 生(59.5 keV)和 與9Be(α,n)12C(4.438 MeV)產(chǎn)生的γ 射線[4],同時(shí)對(duì)241Am-Be 中子源發(fā)射的快中子具有一定慢化作用[6?7]。241Am-Be中子源的源強(qiáng)由計(jì)量院的中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)裝置測(cè)量,測(cè)量結(jié)果如表2 所示。12 枚中子源總源強(qiáng)為1.406×108s?1,12枚源強(qiáng)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.4%。

表2 12枚241Am-Be中子源測(cè)量結(jié)果Table 2 The measurement results of 12241Am-Be

圖1 熱中子參考場(chǎng)設(shè)計(jì)剖面圖(a)和中子源布局示意圖(b)Fig.1 Thermal neutron reference field profile (a) and the diagram of neutron source layout (b)

外場(chǎng)主要慢化材料為重水,慢化體厚度為90 cm,高和寬均為72 cm。重水容器壁材料為Zr-4,厚度為3 mm,純度為99.9%。為提高241Am-Be 中子源利用率,重水容器側(cè)面增加了高純石墨。受限于房間尺寸,12枚241Am-Be中子源分布區(qū)域有限,造成中間區(qū)域中子注量率較高,為此在慢化體的熱中子出射面安裝了一塊球冠形狀(球半徑為220 cm,中心厚度為2.5 cm)的高密度聚乙烯(High Density Polyethylene,HDPE),有效提高了熱中子分布均勻性,稱為均整透鏡。在熱中子出射方向設(shè)置了一個(gè)長(zhǎng)90 cm、寬90 cm、深65 cm高純聚乙烯可移動(dòng)反射腔,聚乙烯密度為0.95 g·cm?3,用來提高熱中子注量率以及進(jìn)一步改善熱中子分布的均勻性(圖2(a))。設(shè)計(jì)指標(biāo)為中子注量率大于500 cm?2·s?1,均勻性小于1.0%(40 cm×40 cm),熱快比大于1 000∶1。MCNP(Monte Carlo Neutron Particle Transport Code)模擬計(jì)算結(jié)果表明:熱快比大于1 400∶1,分布均勻性優(yōu)于1.0%(40 cm×40 cm)。

內(nèi)場(chǎng)主要慢化材料為高純石墨,慢化體厚度為50 cm,高和寬均為78 cm。與外場(chǎng)一樣,石墨慢化體外圍也額外增加厚度為23 cm 的高純石墨,同樣在出射面安裝球冠形狀均整透鏡,球半徑為141 cm,中心厚度為4 cm。在熱中子出射方向設(shè)置了一個(gè)深27 cm、寬72 cm、高72 cm 石墨反射腔(圖2(b))。設(shè)計(jì)指標(biāo)為中子注量率大于20 000 cm?2·s?1,均勻性小 于0.5%(30 cm×30 cm),熱快比大于15∶1。MCNP 計(jì)算結(jié)果表明:熱快比大于15,分布均勻性優(yōu)于0.1%(30 cm×30 cm)。

圖2 熱中子參考輻射場(chǎng)的外場(chǎng)(a)和內(nèi)場(chǎng)(b)Fig.2 Outer field (a) and inner field (b) of thermal neutron reference radiation field

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

2.1 中子注量率的絕對(duì)測(cè)量

197Au(n,γ)198Au 活化反應(yīng)截面是國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency,IAEA)推薦的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)截面[8],198Au半衰期為2.694 1 d,金箔活化法方法測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確度較高且相對(duì)簡(jiǎn)便,從而成為確定熱中子注量率的絕對(duì)測(cè)量方法之一[9?10]。

金箔活化法飽和活度和中子注量率計(jì)算見式(1)和(2):

式中:Asat為照射后金箔的飽和活度;NAu為被照射金箔的197Au 原子數(shù);σa為中子活化截面;φn為中子注量率;A為照射后金箔的活度;T1/2為198Au 半衰期;t為輻照時(shí)間。

通過式(1)、(2)可得中子注量率為:

式中:mAu為金箔質(zhì)量;MAu金相對(duì)原子質(zhì)量;NA為阿伏伽德羅常數(shù);fabs為金箔自吸收修正系數(shù)。

金箔活化截面計(jì)算中,熱中子服從kT=25.3 meV 時(shí)的Maxwellian 中子能量分布,溫度為(293.6±10)K[11],根據(jù)MCNP 計(jì)算的內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)參考點(diǎn)處中子能譜(圖3),從IAEA 核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII[12],選取適當(dāng)能量區(qū)間的截面數(shù)據(jù)代入式(4)中,可得到內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)197Au 的平均中子俘獲截面為σa,out=(87.15±1.48)b,σa,in=(87.00±1.48)b。

圖3 MCNP計(jì)算內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)參考點(diǎn)的中子能譜Fig.3 Neutron energy spectra of inner and outer field in reference points simulated by MCNP

將金箔固定在參考點(diǎn)處,外場(chǎng)參考點(diǎn)距離源板直線距離130 cm,反射腔后壁32.5 cm,其余四側(cè)壁均為45 cm,內(nèi)場(chǎng)參考點(diǎn)位于反射腔正中心,距離源板72 cm,金箔質(zhì)量、厚度等參數(shù)、修正后的輻照結(jié)果見表3,不確定度評(píng)定見表4。

表3 金箔輻照參數(shù)和結(jié)果Table 3 Irradiation parameters and results of gold foil

表4 金箔活化法不確定度分量(k=1)Table 4 Uncertainty components of gold foil activation method (k=1)

由式(3),外場(chǎng)、內(nèi)場(chǎng)中子注量率分別為(1 999.4±48.0)cm?2·s?1和(21 288.3±404.4)cm?2·s?1。

2.2 鎘比

113Cd 的熱中子(鎘下中子)吸收截面高達(dá)2×104b,而大于0.5 eV 的鎘上中子吸收較少,其比值(式(5))鎘比(RCd)是計(jì)算熱中子純度的重要指標(biāo)。將金箔用1 mm厚鎘完全包裹,分別測(cè)量?jī)?nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)參考位置處鎘上中子,其各自的不確定度分量見表3。內(nèi)場(chǎng)測(cè)量中,根據(jù)圖3 和式(4)計(jì)算可得金箔包鎘之后平均中子俘獲截面σa,in(Cd)=(68.99±1.17)b,鎘上中子注量率為(1 302.2±28.6)cm?2·s?1,鎘比為15.4∶1。

外場(chǎng)測(cè)量中,金箔包鎘后活度低于高純鍺譜儀的探測(cè)下限(0.031 Bq),因此使用充氣壓力為200 kPa 的3He 正比計(jì)數(shù)器(SP9,Centronic,英國(guó))測(cè)量外場(chǎng)的鎘比。該計(jì)數(shù)器于2019年9月在德國(guó)PTB進(jìn)行了熱中子響應(yīng)的刻度,響應(yīng)值為(3.21±0.3)cm2。探測(cè)器不包鎘時(shí),測(cè)得參考位置處中子注量率為(1 879±193.5)cm?2·s?1,在不確定度范圍內(nèi)與金箔活化法吻合;探測(cè)器全包鎘時(shí),中子注量率為(1.31±0.1)cm?2·s?1,鎘比為1 433∶1。雖然外場(chǎng)的中子注量率低于內(nèi)場(chǎng),但鎘比較高,表明熱中子純度更高。內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)鎘比測(cè)量結(jié)果均與MCNP 模擬計(jì)算相符。

式中:RCd為鎘比;φ<0.5eV和φ>0.5eV分別為鎘下和鎘上中子注量率,cm?2·s?1。

2.3 中子注量率前后分布

通過金箔單面包鎘來確定反射腔參考點(diǎn)處前后中子注量率貢獻(xiàn)比。將兩片金箔分別貼在鎘片兩側(cè),金箔面中子與入射方向垂直,金箔參數(shù)和測(cè)量結(jié)果見表5,不確定度評(píng)定見表6。表中“前”“后”分別表示金箔面正對(duì)和背對(duì)入射中子方向。計(jì)算可得,內(nèi)場(chǎng)和外場(chǎng)反射腔參考點(diǎn)前后中子注量率比值分別為1.05和1.54。相比于內(nèi)場(chǎng),外場(chǎng)參考點(diǎn)處,前方入射的中子注量率占比更高,這可能是由于外場(chǎng)中子熱化比更高,其反射腔聚乙烯壁中所含的H 對(duì)熱中子吸收截面是C(石墨組成元素)的86倍[4,11],且外場(chǎng)反射腔體積更大,因此從反射腔后面散射中子數(shù)較少。內(nèi)、外場(chǎng)參考點(diǎn)處前后中子注量率之和分別為(21 842.5±415.0)cm?2·s?1、(2 075.5±60.2)cm?2·s?1,略高于絕對(duì)測(cè)量值2.6% 和3.8%??赡艿脑蛑饕袃蓚€(gè):1)金箔與鎘片之間有間隙,會(huì)有少量中子進(jìn)入并活化金箔,使中子注量率值增加;2)半包鎘時(shí),由于金箔厚度變?yōu)榻^對(duì)測(cè)量的兩倍,側(cè)面接收中子數(shù)增多,使注量率之和增大。

表5 金箔單面包鎘輻照參數(shù)和結(jié)果Table 5 Irradiation parameters and results of the gold foil half wrapped by cadmium

表6 金箔半包鎘不確定度分量(k=1)Table 6 Uncertainty component of gold foil half wrapped by cadmium (k=1)

2.4 中子場(chǎng)均勻性

均勻性用來表征場(chǎng)的某一物理量在一定范圍內(nèi)的均勻程度,熱中子分布均勻性是熱中子參考輻射場(chǎng)重要參數(shù)之一,均勻區(qū)的尺寸決定適用的探測(cè)器尺寸大小,均勻區(qū)和均勻度越大,中子場(chǎng)可覆蓋的探測(cè)器尺寸越大,在檢測(cè)大靈敏區(qū)探測(cè)器時(shí)(如用于反應(yīng)堆周圍的裂變電離室),結(jié)果準(zhǔn)確度也更高。利用SP93He探測(cè)器進(jìn)行熱中子場(chǎng)均勻性掃描測(cè)量,外場(chǎng)以參考點(diǎn)為原點(diǎn),測(cè)量所在水平面和豎直面的均勻性,各方向測(cè)量間隔為5 cm,通過式(6)計(jì)算兩個(gè)面的中子注量率均勻性。由于垂直平面和中子入射平面均為上下和左右對(duì)稱結(jié)構(gòu),因此僅測(cè)量垂直平面1/4 象限即可判斷整個(gè)平面的注量率分布。測(cè)量結(jié)果如圖4(a)所示,豎直面上,均勻性在35 cm×35 cm(全平面即為70 cm×70 cm)面積內(nèi)為1%,注量率變化僅為?0.12%~3.8%,表明透鏡對(duì)中子注量率均整效果顯著,豎直面均勻性較好。但中心和頂角處相比于其他位置注量率仍略有降低,中心位置變化是由于聚乙烯透鏡中心較厚,對(duì)中子吸收較多導(dǎo)致;而頂角處則是由于源的布局使該位置初始注量率較少。水平面(圖4(b))的均勻性在30 cm×30 cm面積內(nèi)為1.2%,在70 cm×35 cm 范圍內(nèi)為5.2%,注量率變化范圍為?4%~26.7%。從圖4 可以明顯看出,靠近反射腔后壁角落處中子注量率明顯升高,這是由于入射中子到達(dá)后壁聚乙烯時(shí)會(huì)發(fā)生散射,而內(nèi)角落處中子更容易在兩塊聚乙烯壁上發(fā)生多次散射,造成該范圍內(nèi)注量率增大。

圖4 外場(chǎng)參考點(diǎn)所在豎直平面(a)和水平平面(b)歸一化注量率Fig.4 Normalized fluence rate of reference point on vertical plane (a) and horizontal plane (b) in outer field

式中:M為熱中子場(chǎng)均勻性;S為測(cè)量面積內(nèi)中子注量率標(biāo)準(zhǔn)差;Xˉ為中子注量率均值。

內(nèi)場(chǎng)由于反射腔探測(cè)器入口尺寸的限制(圖2(b)內(nèi)場(chǎng)圓形入口處),僅測(cè)量參考點(diǎn)所在的水平直線的中子注量率均勻性(圖5),且該水平線位于反射腔中心。該直線范圍內(nèi)中子注量率均勻性為0.4%,變化范圍為?1.6%~0.3%,內(nèi)場(chǎng)由于反射腔體積較小,因此經(jīng)過反射使腔內(nèi)中子注量率相比外場(chǎng)更加均勻和穩(wěn)定。但兩邊中子注量率略有下降,這仍然是由于源的布局導(dǎo)致邊緣處中子注量率較低;而右側(cè)(?32.5 cm)注量率下降較多則可能是由于反射腔入口處少量中子泄漏導(dǎo)致。

圖5 內(nèi)場(chǎng)參考點(diǎn)所在水平線歸一化注量率Fig.5 Normalized fluence rate of reference field on the horizontal line in inner field

3 結(jié)語(yǔ)

中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院利用12 枚241Am-Be 中子源,并用重水和高純石墨做慢化體,形成兩個(gè)具有不同中子注量率和鎘比的參考輻射場(chǎng),各項(xiàng)參數(shù)均滿足設(shè)計(jì)指標(biāo)的要求。此外,由于反射腔和均整透鏡的設(shè)計(jì),使中子場(chǎng)具有較高均勻性和熱中子占比,參數(shù)指標(biāo)均高于世界同類裝置。外場(chǎng)反射腔參考點(diǎn)處中子注量率為(1 999.4±48.0)cm?2·s?1,具有較高的鎘比(1 433∶1)和較大的均勻區(qū)(70 cm×70 cm,1%),因此適用于大體積,高靈敏度探測(cè)器的測(cè)量和研究;內(nèi)場(chǎng)反射腔參考點(diǎn)處中子注量率為(21 288.3±404.4)cm?2·s?1,鎘比(15.4∶1)和均勻區(qū)較小(55 cm,0.4%),更適用于較低靈敏度和小體積探測(cè)器的測(cè)量和研究。由于反射腔內(nèi)形成的是封閉中子場(chǎng),當(dāng)有探測(cè)器或其他物體放入時(shí),會(huì)產(chǎn)生一定的擾動(dòng),因此未來需要對(duì)該問題做更深入的研究。

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