田麗霞 尹 毅,2 戴朝成

1（東華理工大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院 南昌 330013）

2（中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所多學(xué)科研究中心 北京 100049）

3（東華理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院 南昌 330013）

Ni 金屬?gòu)V泛應(yīng)用于電鍍、化工以及飛機(jī)、雷達(dá)等制造業(yè)，對(duì)Ni 及合金的電子探針?lè)治?、俄歇電子能譜分析，精確的電子碰撞致Ni元素的K殼層電離截面數(shù)據(jù)都是必不可少的。近年來(lái)，電子致原子內(nèi)殼層電離截面測(cè)量在理論和實(shí)驗(yàn)方面都進(jìn)行了大量的討論與研究［1?5］。理論方面，已經(jīng)發(fā)展了諸如包含庫(kù)侖和交換修正的平面波玻恩近似（Plane Wave Born Approximation，PWBA-C-Ex）［6］、扭曲波玻恩近似（Distorted Wave Born Approximation，DWBA）［7?8］等理論模型，而Bote等［3］將PWBA與DWBA結(jié)合起來(lái)，提出了一種新的DWBA 模型，計(jì)算了入射離子能量自電離閾能到1 GeV范圍內(nèi)的原子內(nèi)殼層電離截面值。實(shí)驗(yàn)方面，目前已發(fā)展了薄靶、薄靶厚襯底［9］以及厚靶測(cè)量方法，特別是近年來(lái)，Zhu［10］和An［11］提出了一種近閾能區(qū)電子轟擊電離截面的厚靶實(shí)驗(yàn)方法，所謂厚靶是指靶樣厚度大于入射電子的最大射程，以保證在實(shí)際使用的能量范圍內(nèi)電子不能穿透靶層。該方法不僅成功避免了幾十納米的薄靶樣品制備以及厚度測(cè)量的問(wèn)題，又有效提高了特征X射線產(chǎn)額計(jì)數(shù)率。

厚靶的特征X 射線產(chǎn)額是評(píng)估蒙特卡羅（Monte Carlo，MC）模擬中所用理論模型和數(shù)據(jù)庫(kù)準(zhǔn)確性的重要依據(jù)，涉及到內(nèi)殼層電離截面、原子弛豫參數(shù)、電子和光子在材料中的傳輸參數(shù)等［12］。然而，之前的厚靶實(shí)驗(yàn)方法都是假定靶表面是光滑的［10?11］，事實(shí)上很多情況下所用的靶都有一定的粗糙度，Geil 和Yesil 等［13?14］已經(jīng)通過(guò)MC 模擬證實(shí)靶樣表面粗糙度對(duì)中能離子背散射能譜和彈性反沖探測(cè)分析的確有一定的影響。因此，本研究以Ni靶為例，采用實(shí)驗(yàn)測(cè)量和MC模擬相結(jié)合的方法，對(duì)靶表面粗糙度對(duì)厚Ni 靶特征X 射線產(chǎn)額的影響進(jìn)行了探討與研究。

1 MC模擬

靶表面粗糙度對(duì)特征X射線產(chǎn)額的影響由電子和光子輸運(yùn)MC 模擬的編碼系統(tǒng)PENELOPE-2008計(jì)算完成。PENELOPE-2008［15］采用壓縮的MC 方法，將正負(fù)電子與物質(zhì)的相互作用分為硬碰撞和軟碰撞，能在50 eV～1 GeV 的入射能量范圍內(nèi)描述正負(fù)電子和光子與物質(zhì)的相互作用過(guò)程，并對(duì)其輸運(yùn)過(guò)程進(jìn)行詳細(xì)模擬分析，該程序植入的元素電離截面數(shù)據(jù)及相關(guān)參數(shù)數(shù)據(jù)均取自目前最新的DWBA理論模型［3］，是模擬正負(fù)電子和光子輸運(yùn)MC模擬的最先進(jìn)和可靠的軟件之一［1?5，16］。

厚Ni 靶表面粗糙度模型如圖1 所示：半圓形為粗糙度顆粒，假設(shè)靶表面粗糙度顆粒為大小相同的半圓形，相鄰粗糙度顆粒之間的間距都相等，電子束垂直入射至厚靶表面，X 射線探測(cè)器D 與靶樣表面成45°夾角。

圖1 厚Ni表面靶粗糙模型示意圖Fig.1 Schematic diagram of the rough surface model of thickNi target

根據(jù)An等［11］提出的厚靶法理論，即假定電子在介質(zhì)中的徑跡是直線，對(duì)于韌致輻射及散射效應(yīng)致靶原子內(nèi)殼層電離的貢獻(xiàn)忽略不計(jì)，那么電子碰撞厚Ni靶的特征X射線產(chǎn)額NX可表示為：

式中：E0為入射電子能量；I0為入射電子數(shù)；NA為阿夫加德羅常數(shù)；A為靶原子質(zhì)量；εΩ/4π 為探測(cè)系統(tǒng)的效率；σX為原子特征X射線產(chǎn)生截面；μX為特征X射線在樣品中的質(zhì)量吸收系數(shù)；S（E）=?1/ρ（dE/dX）為靶對(duì)電子的質(zhì)量阻止本領(lǐng)；t（E）為特征X 射線出射點(diǎn)與探測(cè)器之間的距離。

為方便計(jì)算t（E），將靶表面分為A、B、C 3 個(gè)區(qū)域來(lái)分別計(jì)算，其他所需的參數(shù)值均取自PENELOPE 數(shù)據(jù)庫(kù)。假設(shè)10 000 個(gè)入射電子在靶中A、B 和C 區(qū)域的位置隨機(jī)分布，對(duì)于10～30 keV的入射電子，分別計(jì)算了粗糙度顆粒半徑（r）分別為2 000 nm、3 000 nm、6 000 nm 和9 000 nm 時(shí)由探測(cè)器D得到的特征X射線產(chǎn)額，并與光滑表面時(shí)（r=0）計(jì)算得到的結(jié)果進(jìn)行了比較（圖2）。由圖2可知，靶表面粗糙度對(duì)特征X 射線產(chǎn)額的確會(huì)有一定的影響，粗糙表面時(shí)的特征X 射線產(chǎn)額值要低于光滑表面。在同樣粗糙度情況下，隨著入射能量的增加，光滑表面與粗糙表面時(shí)得到的特征X射線產(chǎn)額差異越來(lái)越顯著，而且隨著靶表面粗糙度的增加，其特征X射線產(chǎn)額逐漸減小，例如當(dāng)入射電子能量為30 keV時(shí)，在r為2 000 nm 得到的特征X 射線產(chǎn)額僅低于光滑表面約2.3%，而當(dāng)r為9 000 nm時(shí)，兩者之間的差異高達(dá)11.2%。

圖2 厚Ni靶粗糙與光滑表面的特征X射線產(chǎn)額比較Fig.2 Comparisons of characteristic X-ray yields between rough and smooth surfaces of thick Ni targets

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

2.1 實(shí)驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)裝置采用北京中科科儀KYKY-2800B型掃描電鏡，并內(nèi)置一個(gè)法拉第筒，電子束從電子槍出射后經(jīng)二次準(zhǔn)直及聚焦，進(jìn)入法拉第筒，垂直入射到厚Ni 靶樣品的表面。靶樣品與水平方向傾斜45°放置，電子打靶產(chǎn)生的特征X射線由一個(gè)PIONEER型Si（Li）探測(cè)器收集，該探測(cè)器有一個(gè)超薄NORVAR窗，其對(duì)55Mn 的Kα特征X 射線峰（5.89 keV）的能量分辨率為131 eV，其靈敏面積為10 mm2。圖3 為實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。 實(shí)驗(yàn)所用的靶材料為高純度（99.99%）的Ni 金屬，厚度為0.2 mm，為減少靶表面粗糙度對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，靶樣品表面特別做了鏡面拋光處理。

圖3 電子致厚Ni靶特征X射線產(chǎn)額測(cè)定實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of experimental setup of measurements of characteristic X-ray yields of the thick Ni target impact by electrons

2.2 結(jié)果與討論

在實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前，需要對(duì)Si（Li）探測(cè)器進(jìn)行效率刻度，其刻度方法與文獻(xiàn)［12］中相同，即在高能區(qū)的效率采用標(biāo)準(zhǔn)放射源刻度的方式進(jìn)行刻度，而對(duì)于低能區(qū)的效率，先利用19 keV 電子束轟擊厚碳靶（ 純度為99.99%）產(chǎn)生的韌致輻射實(shí)驗(yàn)譜與PENELOPE 計(jì)算的韌致輻射譜之比得到低能區(qū)效率刻度曲線的形狀，再將其歸一到高能區(qū)絕對(duì)效率上，從而得到整個(gè)效率刻度曲線。在本次實(shí)驗(yàn)中，Si（Li）探測(cè)器對(duì)Ni靶的Kα（7.47 keV）及Kβ（8.26 keV）特征X 射線的探測(cè)效率（εΩ/4π）分別為1.180 4×10?4和1.277×10?4。

此次實(shí)驗(yàn)測(cè)得的特征X射線峰計(jì)數(shù)利用以下公式轉(zhuǎn)化為每入射電子每單位立體角的特征X 射線產(chǎn)額［12］：

式中：NX（E）為Si（Li）探測(cè)器收集到的特征X射線峰計(jì)數(shù)；I0為總?cè)肷潆娮訑?shù)；ΔΩ為X 射線探測(cè)器的立體角；ε（E）為作為光子能量函數(shù)的探測(cè)器本征效率。因子ε（E）ΔΩ/4π 的值取自Si（Li）探測(cè)器效率刻度曲線。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到了9～29 keV 電子碰撞厚Ni靶的特征X 射線產(chǎn)額，圖4 為20 keV 電子入射時(shí)測(cè)得的特征X 射線能譜圖，圖中低能端Al 的Kα、Kβ峰極有可能是鋁質(zhì)法拉第筒的探測(cè)孔邊沿遭受散射電子轟擊所產(chǎn)生的。

圖4 20 keV電子碰撞厚Ni靶的特征X射線能譜Fig.4 The characteristic X-ray spectrum of the thick Ni target impacted by 20 keV electrons

根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的厚Ni 靶Kα和Kβ特征X 射線峰的凈計(jì)數(shù)，利用式（2）計(jì)算得到了9～29 keV 電子碰撞厚Ni 靶的Kα及Kβ特征X 射線產(chǎn)額（圖5）。圖5中，實(shí)線為DWBA 理論的計(jì)算值，實(shí)心方塊為本實(shí)驗(yàn)測(cè)得的數(shù)據(jù)。 在圖5（b）中，為方便比較，將DWBA理論計(jì)算值乘以一個(gè)比例因子（1.10）歸一到實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)上并用虛線表示，該比例因子是由不同入射能量時(shí)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的數(shù)據(jù)分別除以相對(duì)應(yīng)的DWBA理論值所得的商求平均值所得。

圖5 9～29 keV電子入射厚Ni靶的Kα (a)和Kβ (b) X射線產(chǎn)額Fig.5 The Kα(a) and Kβ (b) X-ray yields of the thick Ni target impacted by 9～29 keV electrons

由圖5可知，在所測(cè)能區(qū)范圍內(nèi)，厚Ni靶的KαX射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額值與DWBA理論計(jì)算值吻合很好，在入射電子能量高于19 keV時(shí)，KβX射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額值均普遍高于DWBA 理論計(jì)算值。歸一后的KβX 射線DWBA 理論值曲線和實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額曲線形狀是一致的，兩者之間的差異主要來(lái)自于DWBA理論計(jì)算時(shí)采用的諸如原子弛豫數(shù)據(jù)（如熒光產(chǎn)額、俄歇效應(yīng)參數(shù)、C-K 過(guò)程參數(shù)）等引入的誤差。Li 等［12］對(duì)5～30 keV 的電子碰撞厚Zr、Mo、W 靶的特征X 射線產(chǎn)額值與理論值進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)其Kβ及L殼層產(chǎn)額值與理論值也存在10% 左右的差異。本次實(shí)驗(yàn)的誤差主要來(lái)自特征峰計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)的誤差（～5%），以及探測(cè)效率刻度的誤差（～5%），該誤差主要來(lái)自使用標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差（～3.5%）、X射線絕對(duì)強(qiáng)度誤差（～3%）、標(biāo)準(zhǔn)放射源覆蓋層吸收修正誤差（～2%）以及標(biāo)準(zhǔn)放射源活度誤差（～1%）等方面。因此，將來(lái)自特征峰計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)的誤差及探測(cè)效率刻度的誤差正交相加，即可得本實(shí)驗(yàn)的總誤差約為7%。

3 結(jié)語(yǔ)

本研究以厚Ni 靶為例，采用PENELOPE-2008程序?qū)Π斜砻娲植诙葘?duì)特征X射線產(chǎn)額的影響進(jìn)行了模擬分析。結(jié)果表明：粗糙表面時(shí)的特征X 射線產(chǎn)額值要低于光滑表面，而且粗糙度越大，其特征X射線產(chǎn)額越小。由此，對(duì)Ni靶樣品進(jìn)行了鏡面拋光處理，并采用掃描電鏡實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到了9～29 keV的電子碰撞厚Ni 靶的特征X 射線產(chǎn)額，并于最新的DWBA理論計(jì)算值進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明：Kα實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額在曲線形狀及數(shù)值上均與DWBA 理論計(jì)算值吻合很好，由于DWBA理論計(jì)算時(shí)采用的原子弛豫數(shù)據(jù)的不確定性，使得KβX射線產(chǎn)額高于DWBA理論值10%左右。由此可見(jiàn)，在今后的電子致厚靶原子內(nèi)殼層電離截面實(shí)驗(yàn)中，對(duì)實(shí)驗(yàn)靶樣品進(jìn)行鏡面拋光是非常必要的，以減少表面粗糙度對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。

致謝感謝四川大學(xué)安竹及朱敬軍老師在本次實(shí)驗(yàn)裝置調(diào)試中給予的支持和幫助。