何 凱,王洪偉,胡曉康 ,安燕飛,鐘繼承,張 雷* (.安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,安徽 合肥 3060；.中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0008；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,北京 00049)

湖泊是內(nèi)陸水體重要組成部分,在有機(jī)碳儲(chǔ)存、轉(zhuǎn)運(yùn)和礦化過程中起著重要作用[1].湖底沉積物富含有機(jī)質(zhì)、且處于較強(qiáng)的還原環(huán)境,是產(chǎn)CH4的活躍區(qū)域,產(chǎn)生的CH4穿過沉積物-水界面、水-氣界面進(jìn)入大氣[2-4].雖然湖泊所占面積不足陸地總面積的4%[5],但卻是CH4的重要自然源,在全球CH4排放中起著關(guān)鍵作用[6].

富營(yíng)養(yǎng)化使得湖泊內(nèi)生性有機(jī)碳增加,大量藻類的分解導(dǎo)致湖水和沉積物中 DO減少[7-8],CH4產(chǎn)生速率升高、氧化率下降[9-11],從而增加湖泊CH4排放[12].淺水湖泊因其水環(huán)境容量小、營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)循環(huán)迅速,往往面臨更嚴(yán)重的富營(yíng)養(yǎng)化問題[13].淺水湖泊頻繁的風(fēng)浪擾動(dòng)作用促進(jìn)了水體循環(huán)與混合,從而加速了沉積物中CH4的排放[14];而且淺水湖泊水深淺,沒有溫躍層的阻擋作用,減小了 CH4在水體中的氧化距離[15].因此,淺水湖泊常常具有較高的 CH4排放通量[13].

在淺水湖泊中,CH4可以通過擴(kuò)散、冒泡、植物傳輸?shù)韧緩脚欧臶15-16],其中植物傳輸僅存在于水生植物生長(zhǎng)區(qū)[17].研究表明,湖泊、池塘和水庫中通過擴(kuò)散排放產(chǎn)生的 CH4估計(jì)占總排放量的 21%～46%[15,18],冒泡對(duì)于 CH4排放具有更大的貢獻(xiàn)量[19].當(dāng)前對(duì) CH4通量的估算大多基于北方高緯度區(qū)域[6,20],而越來越多的證據(jù)表明亞熱帶和熱帶湖泊的CH4排放速率高于高緯度地區(qū)湖泊[21].鑒于全球湖泊 CH4排放的空間異質(zhì)性,對(duì)全球 CH4排放量的精確估算需要更多來自亞熱帶與熱帶地區(qū)的數(shù)據(jù).

我國(guó)東部平原區(qū)域分布著大量淺水湖泊,其中很多處于富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)[22].且由于這些湖泊各湖區(qū)受人為活動(dòng)干擾強(qiáng)度不同,同一湖泊存在著富營(yíng)養(yǎng)化程度不同的湖區(qū).這些湖泊CH4排放強(qiáng)度、排放途徑及其對(duì)富營(yíng)養(yǎng)化的相應(yīng)特征尚不明確.本研究選取位于安徽省中部的巢湖為研究對(duì)象,根據(jù)巢湖水體營(yíng)養(yǎng)水平與沉積物性質(zhì)的空間分布特征設(shè)置代表性研究點(diǎn)位,借助漂浮通量箱與經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ头治鏊?氣界面CH4總通量、擴(kuò)散通量、冒泡通量.在此基礎(chǔ)上探討不同富營(yíng)養(yǎng)化程度湖區(qū)CH4排放通量及排放途徑的時(shí)空異質(zhì)性,以揭示我國(guó)富營(yíng)養(yǎng)化淺水湖泊中CH4排放特征及機(jī)制.

1 材料與方法

1.1 點(diǎn)位設(shè)置

巢湖水體營(yíng)養(yǎng)水平呈自西北灣區(qū)向湖心、東部湖區(qū)逐漸降低的空間特征[23],沉積物中氮、磷與有機(jī)質(zhì)在西湖灣較高,中湖心則為全湖低值區(qū)域[24].綜合考慮上述因素,布設(shè)西北湖灣、西湖心、中湖心3個(gè)研究點(diǎn)位(圖1),其中西北湖灣為富營(yíng)養(yǎng)化水平最高區(qū)域,中湖心為最低區(qū)域.現(xiàn)場(chǎng)利用GPS確定研究點(diǎn)位經(jīng)緯度,分別于2019 年10月(秋季)、2020年1月(冬季)、5月(春季)、8月(夏季)開展野外采樣與觀測(cè)研究.

圖1 巢研究點(diǎn)位分布示意Fig.1 Map of sampling sites in Lake Chaohu

1.2 采樣與觀測(cè)

1.2.1 現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量 用便攜式溶氧測(cè)定儀(JPB-607A,雷磁,上海)測(cè)量現(xiàn)場(chǎng)的水溫與水體 DO,用 pH 計(jì)(PHBJ-260,雷磁,上海)測(cè)定水體 pH 值,用風(fēng)速儀(FYF-1,億歐,上海)測(cè)定水面上方的風(fēng)速.

1.2.2 樣品采集 每個(gè)點(diǎn)用50mL注射器吸取水面上方空氣,注入100mL鋁箔采樣袋中(LB-301,德霖,大連),每點(diǎn)取3個(gè)平行樣.利用采水器采集表層水樣,水樣通過采樣器底部硅膠管引入空注射器中,溢流2倍體積,然后輕輕安裝上注射器活塞、避免產(chǎn)生氣泡,將15mL水樣注入預(yù)置有2g氯化鉀、預(yù)先抽真空并注入15mL高純氮?dú)獾?0mL頂空瓶中,每個(gè)點(diǎn)采集3個(gè)平行樣,用于測(cè)定表層水溶存CH4.取100mL水樣經(jīng)0.45μm醋酸纖維濾膜過濾,濾后水樣和濾膜分別放入保溫箱保存;另取 100mL原水樣放入保溫箱保存,用于室內(nèi)化學(xué)分析.在每個(gè)采樣點(diǎn)位用柱狀采樣器(內(nèi)徑9cm,長(zhǎng) 50cm)采集沉積物柱樣3根,連同上覆水一起于當(dāng)天運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室、立即分層分析CH4含量和沉積物基本性質(zhì).

1.2.3 漂浮通量箱觀測(cè) 各點(diǎn)分別布設(shè) 4個(gè)漂浮通量箱,觀測(cè)水-氣界面 CH4總排放通量(Ft).通量箱密閉艙直徑 0.2m、高度 0.15m.在布設(shè)通量箱時(shí),先將充氣的橡膠圈置于水面上,然后將通量箱輕輕扣入橡膠圈中心,使通量箱中的氣體緩緩排出,借用橡膠圈的浮力使通量箱漂浮在水面上,并將三通閥關(guān)閉.待通量箱穩(wěn)定后,立即用 50mL注射器通過與通量箱相連的三通閥抽取 50mL氣體,注入到 100mL鋁箔采樣袋中,每個(gè)通量箱取兩個(gè)平行樣,每 15min取1次氣體,每個(gè)點(diǎn)觀測(cè)1h.

1.3 樣品分析

1.3.1 樣品預(yù)處理 將沉積物柱樣每 2cm 分為一層,用頂端截?cái)嗟?mL注射器獲取每2cm一層的沉積物樣品,并裝入到預(yù)先裝有50mL 2.5% NaOH溶液的100mL血清瓶中,立即加丁基橡膠塞密封,再利用高純氮?dú)馔ㄟ^注射針吹掃殘留空氣 2min,每層沉積物做 3個(gè)平行樣品,倒置保存在恒溫培養(yǎng)箱內(nèi)待測(cè) CH4.剩余沉積物樣品先冷凍干燥,然后研磨粉碎過100目篩,用來分析沉積物基本性質(zhì).

1.3.2 CH4分析 表層水溶存 CH4樣品放置在恒溫培養(yǎng)箱中靜置 12h,使氣相和液相達(dá)到平衡,抽取5mL頂空氣體注射進(jìn)入配有火焰離子檢測(cè)器的氣相色譜儀(GC/FID, 7890B, Agilent)分析CH4含量.氣袋樣品和沉積物樣品采用同樣方法分析.

1.3.3 水與沉積物樣品化學(xué)分析 原水樣用來分析總氮(TN)、總磷(TP),濾后水樣用來分析硝酸鹽氮(NO3--N)、氨氮(NH4+-N)、溶解活性磷(SRP),濾膜用來分析葉綠素a(Chl a).原水樣先用過硫酸鉀氧化,再用紫外分光光度法測(cè)定 TN、鉬酸銨分光光度法測(cè)定TP;NO3--N采用紫外分光光度法測(cè)定;NH4+-N采用納氏試劑分光光度法測(cè)定;SRP采用鉬酸銨分光光度法測(cè)定;Chl a采用90%丙酮萃取后,用分光光度法測(cè)定.上述分析方法均參考《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》(第四版)[25]完成.用過硫酸鉀氧化法對(duì)沉積物樣品進(jìn)行消解,再分別用紫外分光光度法、鉬酸銨分光光度法測(cè)定TN、TP含量;采用重鉻酸鉀法測(cè)定沉積物中有機(jī)質(zhì)(OM)的含量[26].

1.4 計(jì)算與統(tǒng)計(jì)分析

1.4.1 湖水樣品CH4濃度計(jì)算 平衡瓶中氣相CH4濃度(Cg,μmol/L)根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程計(jì)算[27]:

式中:a為氣相色譜測(cè)得的氣相樣品中 CH4含量,無量綱;P0為大氣壓,Pa;R為理想氣體常數(shù),8.314J/(mol?K);T為熱力學(xué)溫度,K.

水相-氣相平衡后水相中 CH4濃度(Cl,μmol/L),根據(jù)公式(1)和亨利定律得到:

式中:E為CH4亨利系數(shù),Pa;C0為溶液的總濃度,由于水樣中氣體濃度很低,可認(rèn)為溶液總濃度為水的濃度(55.46mol/L).

則湖水樣品中CH4的溶存濃度(Cw,μmol/L)為:

式中:Vg、Vl分別為血清瓶中氣相、水相的體積,mL.沉積物中CH4的溶存濃度(Cp,μmol/L)為:

式中:Vg′、Vl′,和和 Vp分別為 100mL 血清瓶中氣相、水相和沉積物的體積,mL.

1.4.2 CH4排放通量計(jì)算

(1) CH4總排放通量(Ft, μmol/(m2·h))的計(jì)算公式如式(5):

式中:V為通量箱氣室體積,m3;A為通量箱橫截面積,m2;k為通量箱中 CH4濃度隨時(shí)間變化的斜率,μmol/(m2·h);h為通量箱空氣柱高度,m.

(2) CH4擴(kuò)散通量

CH4擴(kuò)散通量(Fd, μmol/(m2·h))根據(jù)擴(kuò)散方程計(jì)算[28]:

式中:Ceq是與空氣中CH4達(dá)到平衡時(shí)的液相CH4濃度,μmol/L,可由采樣點(diǎn)水面上方空氣中 CH4測(cè)量結(jié)果帶入公式(2)得到;k0為氣體交換系數(shù),cm/h,計(jì)算公式如下式[29]:

式中:Sc是施密特?cái)?shù);t是現(xiàn)場(chǎng)測(cè)得水溫;n的大小由10m高處的風(fēng)速(U10,m/s)決定,當(dāng)U10<3.7時(shí),n=-2/3,當(dāng) U10≥3.7 時(shí),n=-1/2.

k600是 Sc=600的傳輸速度,目前已經(jīng)發(fā)展了多種經(jīng)驗(yàn)公式估算k600.由于估計(jì)k600的不確定性,本文使用表1中模型的平均值作為k600的值.

表1 k600估算模型Table 1 k600 models

U10可由現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定風(fēng)速(Uz,m/s)、現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量時(shí)的高度(z,m)根據(jù)下式換算得到[29]

(3) CH4冒泡通量

CH4冒泡通量(Fe, μmol/(m2·h))結(jié)合上述計(jì)算結(jié)果、根據(jù)下式計(jì)算[30].

1.4.3 統(tǒng)計(jì)分析 采樣點(diǎn)位圖采用Arc GIS 10.2繪制,其他圖用Origin 2018繪制.把點(diǎn)位與季節(jié)作為主變量,利用雙因素方差分析(two-way ANOVA)檢驗(yàn)不同點(diǎn)位的 CH4溶存濃度以及通量差異;如果不同點(diǎn)位、季節(jié)之間存在顯著性差異(P<0.05),再利用Tukey事后檢驗(yàn)分析哪些點(diǎn)位、季節(jié)間存在顯著性差異;統(tǒng)計(jì)分析利用SPSS 20.0完成.

2 結(jié)果與分析

2.1 觀測(cè)期間水體與沉積物理化性質(zhì)

3個(gè)研究點(diǎn)位的 TN、TP、NH4+-N、SRP、NO3--N等營(yíng)養(yǎng)鹽濃度以及Chl a含量整體表現(xiàn)出西北湖灣水體高于西湖心和中湖心,西湖心高于中湖心的空間特征,表明 3個(gè)點(diǎn)位富營(yíng)養(yǎng)化水平呈現(xiàn)自西北湖灣向中湖心遞減的趨勢(shì)(表2).

表2 巢湖西北湖灣、西湖心和中湖心水體理化性質(zhì)Table 2 Physicochemical properties of surface waters in the northwestern bay, the center of the west lake, and the center of the middle lake in Lake Chaohu

沉積物中TN、TP和OM含量隨著深度的增加逐漸降低(圖2).西北湖灣和西湖心沉積物中TN、TP和 OM 含量整體高于中湖心.從季節(jié)變化上來看,夏季沉積物中TN、TP、OM整體上處于較高水平,尤其是西北湖灣和西湖心夏季表層沉積物中 TN和OM含量增加顯著.

圖2 沉積物中TP、TN和OM的垂直分布Fig.2 Vertical distributions of TP, TN, and OM in sediment cores

2.2 水體與沉積物中CH4溶存濃度

2.2.1 水體中CH4溶存濃度 四個(gè)季度中西北湖灣、西湖心、中湖心Cw含量分別為(0.178 ± 0.002)～(1.123±0.026),(0.098±0.001)～(0.376±0.023),(0.060±0.005)～(0.221±0.009)μmol/L (圖 3),其中西北湖灣Cw顯著高于西湖心和中湖心(P<0.001).3個(gè)點(diǎn)位中TN、TP、NH4+-N、SRP等營(yíng)養(yǎng)鹽濃度也表現(xiàn)為西北湖灣最高、中湖心最低的空間特征.CH4濃度的空間變化與水體營(yíng)養(yǎng)水平的空間變化相一致.不同季節(jié),Cw變化顯著,春季最高(0.573±0.394)μmol/L、秋季最低(0.128±0.035)μmol/L.

圖3 巢湖3個(gè)點(diǎn)位表層水中CH4溶存濃度Fig.3 CH4 concentrations in surface waters of different study areas in Lake Chaohu

2.2.2 沉積物中 CH4垂直分布 沉積物中 CH4的垂直分布呈現(xiàn)先隨深度增加而增大、在6～10cm某一深度達(dá)到峰值、然后逐漸變小的趨勢(shì)(圖 4).除夏季外,西北湖灣沉積物中 CH4含量明顯高于西湖心與中湖心.表層沉積物中CH4在4個(gè)季節(jié)的均值為西湖灣(189±97.0)μmol/L>西湖心(94.9±49.4)μmol/L>中湖心(70.5±30.7)μmol/L,與水體富營(yíng)養(yǎng)化水平、沉積物中有機(jī)質(zhì)含量整體一致.

圖4 沉積物柱樣中CH4的垂直分布Fig.4 Vertical distribution of CH4 in sediment cores

2.3 CH4排放通量與排放途徑

通過野外觀測(cè)與模型計(jì)算可知,西北湖灣、西湖心和中湖心 Ft分別為(50.1±2.93)～(1232±28.6),(2.49±0.207)～(51.9±18.4),(3.66±0.597)～(50.1±2.93)μmol/(m2·h) (圖5a),西北湖灣的Ft顯著高于西湖心和中湖心(P<0.001),與這 3個(gè)點(diǎn)位的營(yíng)養(yǎng)鹽水平以及 Chla含量的高低相一致(表2).從季節(jié)變化看,秋、冬、春、夏 4個(gè)季節(jié)的均值分別為(6.102±3.149),(5.732±4.467), (150.363±141.136),(312±531)μmol/(m2·h),春、夏Ft大于秋、冬季.

西北湖灣、西湖心和中湖心 Fd分別為(0.523±0.068)～(97.0±2.28),(1.11±0.147)～(21.5±1.36),(1.38 ±0.127)～(12.8±0.521)μmol/(m2·h)(圖 5b).西北湖灣的Fd明顯高于西湖心和中湖心(P<0.001),4個(gè)季節(jié)中春季最高為(43.8±37.7)μmol/(m2·h)、冬季最低為(1.72±0.716)μmol/(m2·h).

3個(gè)觀測(cè)區(qū)域都出現(xiàn)了冒泡通量,西北湖灣、西湖心和中湖心 Fe分別為(1.42±0.683)～(1215±28.6)、(0.716±0.128)～(30.5±18.4),(1.87±0.597)～(37.3±2.93)μmol/(m2·h) [圖 5(c)],西北湖灣 Fe遠(yuǎn)高于西湖心和中湖心(P<0.001).不同季節(jié),夏季冒泡通量最高為(306±524)μmol/(m2·h)、秋季最低為(2.81±2.78)μmol/(m2·h).

西北湖灣、西湖心、中湖心 Fd分別占 Ft的7.33%、42.9%、26.4%;Fe分別占Ft的92.7%、57.1 %、73.6%,表明3個(gè)觀測(cè)點(diǎn)CH4排放均以冒泡排放為主,西北湖灣 Ft最高、Fe所占比例也最高.從季節(jié)變化看,3個(gè)觀測(cè)點(diǎn)中秋季冒泡排放占 Ft的比例最低(46.1%),而冬、春、夏CH4排放以冒泡排放為主,Fe分別貢獻(xiàn)了總通量的70.0%、71.3%和98.1%.

3 討論

3.1 巢湖CH4溶存與排放通量的空間變化

西北湖灣 Cw、Ft、Fd和 Fe顯著高于西湖心和中湖心(圖5, P<0.001),表明西北湖灣是巢湖CH4產(chǎn)生量較大、排放速率較高的熱點(diǎn)區(qū)域,這與3點(diǎn)位富營(yíng)養(yǎng)化水平呈現(xiàn)自西北湖灣向中湖心遞減的趨勢(shì)相一致(表 2).巢湖西北灣區(qū)受南淝河、派河、十五里河等河流外源輸入影響嚴(yán)重,大量營(yíng)養(yǎng)鹽、有機(jī)碳在此匯聚,使西北湖灣呈現(xiàn)高富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)[23].與此同時(shí),營(yíng)養(yǎng)鹽升高使得此區(qū)域藍(lán)藻水華頻發(fā)、大量藍(lán)藻長(zhǎng)時(shí)間聚積,突出表現(xiàn)為Chl a的水平遠(yuǎn)高于西湖心和中湖心(表2).

圖5 各點(diǎn)位CH4排放通量季節(jié)變化Fig.5 Seasonal changes of CH4 fluxes in different study areas

西北湖灣和西湖心的沉積物中TN、TP和OM的含量均高于受外界干擾較小的中湖心(圖 2),表明在外源有機(jī)碳輸入與藍(lán)藻水華所產(chǎn)生的內(nèi)生有機(jī)碳共同作用下,西部湖區(qū)沉積物中 OM 含量豐富,為沉積物中產(chǎn)CH4提供了更多的底質(zhì)、提高了產(chǎn)CH4速率[9-12].因此,西北湖灣沉積物中 CH4整體高于西湖心與中湖心,比如西湖灣表層 0～2cm沉積物中年均CH4含量遠(yuǎn)高于西湖心和中湖心(圖3).沉積物中所產(chǎn)生的CH4通過冒泡或擴(kuò)散的方式由沉積物遷移到上覆水,進(jìn)而經(jīng)水-氣界面最終進(jìn)入大氣[7].雖然西湖心沉積物中TN、TP、OM含量不低于西北湖灣,但西湖心 CH4含量和排放通量均小于西北湖灣,這可能是因?yàn)槲鞅焙辰邮樟舜罅縼碜酝庠磁c藻源的新鮮有機(jī)質(zhì),這些新鮮有機(jī)質(zhì)可以極大的促進(jìn)沉積物產(chǎn)CH4、提升CH4冒泡排放通量[33].Xiao等[34]發(fā)現(xiàn)太湖的梅梁灣、西北湖區(qū)和湖心區(qū)CH4排放隨著營(yíng)養(yǎng)梯度的升高而增大,藍(lán)藻華聚積區(qū)與低藻區(qū)CH4通量差異較大;閆興成等[35]發(fā)現(xiàn)太湖藍(lán)藻聚積區(qū)表層水體中 CH4濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于開闊湖區(qū);Zhou等[13]通過對(duì)長(zhǎng)江中下游不同營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)湖泊研究發(fā)現(xiàn),CH4排放通量隨富營(yíng)養(yǎng)化水平升高呈指數(shù)式增長(zhǎng).以上研究均與本文結(jié)果相一致.

從 CH4排放的季節(jié)變化看,春、夏季 CH4的排放通量相對(duì)較高,秋季和冬季相對(duì)較低(圖4).一方面是 CH4的產(chǎn)生與排放受溫度影響強(qiáng)烈[36],因?yàn)榇?、夏季氣溫較高,產(chǎn)甲烷菌的新陳代謝活動(dòng)較強(qiáng)、產(chǎn)CH4速率高[36].此外較高的溫度也有利于藍(lán)藻的聚積,為產(chǎn)甲烷菌提供了豐富的新鮮有機(jī)碳[10].Xing等[10]發(fā)現(xiàn)當(dāng)沉積物表面溫度高于 25℃,CH4排放量急劇增加.另一方面,在西北湖灣夏季 Ft遠(yuǎn)高于其他季節(jié),可能跟夏季巢湖流域的大量降水有關(guān),大量的降水使得流域的營(yíng)養(yǎng)鹽和溶解態(tài)有機(jī)碳隨地表徑流進(jìn)入西北灣區(qū),加速了該區(qū)域新鮮有機(jī)碳沉積[12].而在氣溫較低的秋、冬季節(jié),即使是在高度富營(yíng)養(yǎng)化的西北湖灣 CH4溶存濃度和通量依然很低,因?yàn)榇藭r(shí)溫度限制了CH4產(chǎn)生速率[37].

3.2 巢湖CH4排放途徑

從空間變化看,3個(gè)區(qū)域CH4排放方式均以冒泡排放為主,西北湖灣、西湖心、中湖心的 Fe分別占Ft的92.4%、57.1%和73.5%(圖5).Sanches等對(duì)全球297個(gè)湖泊統(tǒng)計(jì)后發(fā)現(xiàn)Fd對(duì)Ft的貢獻(xiàn)較小,而冒泡排放被認(rèn)為是湖泊CH4排放易被忽略的重要途徑,如果僅以擴(kuò)散通量估算總通量,將會(huì)使總通量低估277%[21];而 Sturm 等[38]通過觀測(cè)亞熱帶湖泊 CH4排放得出,冒泡排放占湖泊Ft的60%～99%,與本文觀測(cè)的巢湖 Fe所占比例一致.巢湖是一個(gè)淺水湖泊,較低的靜水壓有利于氣泡的形成,并且氣泡在向水-氣界面遷移過程中不易被氧化[38].巢湖西北灣區(qū)藍(lán)藻水華頻發(fā),而由此產(chǎn)生的新鮮藻源溶解性有機(jī)質(zhì)的積累可能會(huì)促進(jìn)淺水湖泊中冒泡通量的增加[33].因此,西北湖灣作為巢湖富營(yíng)養(yǎng)化水平最高的區(qū)域,其CH4排放通量最高、Fe所占比例也遠(yuǎn)高于其他2個(gè)區(qū)域.

從季節(jié)變化看,春季和夏季 CH4的 Cw、Ft、Fd和Fe均遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于秋季和冬季,秋季和冬季差別不大;秋、冬季水-氣界面的Fe貢獻(xiàn)了Ft的46.1%與70.0%,春、夏季水-氣界面 Fe分別貢獻(xiàn)了 Ft的 71.3%和98.1%,由此可知CH4的Fd和Fe與季節(jié)密切相關(guān).夏季 CH4主要通過冒泡排放,在美國(guó) Elsinore湖,當(dāng)白天溫度達(dá)到 35℃時(shí) Fe對(duì) Ft的貢獻(xiàn)率高于 90%[39].夏季以冒泡為主的排放方式可能是由于溫度升高導(dǎo)致產(chǎn) CH4菌的活性增加,同時(shí)降低了水體 CH4飽和度,促進(jìn)了冒泡的形成[16,21].

3.3 巢湖與其他湖泊CH4通量對(duì)比

邢陽平等[40]、陳永根等[41]曾報(bào)道過巢湖 CH4排放通量(表 3).陳永根等[41]研究表明,冬季巢湖 Ft為 1.31μmol/(m2·h),與本研究冬季的觀測(cè)結(jié)果相一致(1.72±0.716)μmol/(m2·h).邢陽平等[40]報(bào)道巢湖 Ft為 23.1μmol/(m2·h),和本研究中西湖心、中湖心結(jié)果相一致,但比西北湖灣低一個(gè)數(shù)量級(jí),進(jìn)一步表明巢湖西北湖灣為CH4排放熱點(diǎn)區(qū)域.

表3 世界不同區(qū)域湖泊CH4排放通量Table 3 CH4 fluxes in different lakes in the world

與國(guó)內(nèi)東部平原湖區(qū)的湖泊 Ft相比,巢湖在西湖心、中湖心的水-氣界面 Ft低于東部平原湖區(qū)的平均值(50.6±91.2)μmol/(m2·h),比洞庭湖、東湖、太湖低,比東太湖、鄱陽湖、洪澤湖和南四湖高;而西北湖灣 Ft遠(yuǎn)高于東部平原湖區(qū)的多數(shù)湖泊,但低于洞庭湖(表 3).這可能是因?yàn)槎赐ズ难芯繒r(shí)間在夏季,并且正處洪水期,地表徑流攜帶大量有機(jī)質(zhì)進(jìn)入該采樣區(qū)域[16],并且季節(jié)性淹水會(huì)使植被覆蓋的濕地CH4排放量升高[42].巢湖西湖心和中湖心Fd與太湖和洞庭湖的研究結(jié)果相一致,但西北湖灣比太湖與洞庭湖高出1個(gè)數(shù)量級(jí).

與國(guó)外湖泊相比,巢湖西湖心和中湖心的 CH4排放量低于全球平均水平183μmol/(m2·h),僅與一些北方寒冷地區(qū)的湖泊相當(dāng)(表 3),比如歐洲北部湖泊、芬蘭的 Vehmasj?rvi湖、M?kij?rvi湖.而西北湖灣的 CH4排放超過了全球平均水平,與溫帶的Shingobee湖、北美的五大湖相當(dāng),但遠(yuǎn)低于一些熱帶、亞熱帶湖泊,比如巴拿馬的Gatun湖、澳大利亞的Little Nerang Dam以及巴西南部的Biguás湖,這可能是由于水深、地理位置和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)有效性的差異造成的[43].本研究的結(jié)果也表明巢湖 CH4存在較大時(shí)空異質(zhì)性,因此在湖泊 CH4排放通量估算研究中應(yīng)該盡可能多地增加采樣點(diǎn)位及采樣頻次,來提高湖泊甲烷通量估算的可靠性.

4 結(jié)論

4.1 巢湖 3個(gè)研究點(diǎn)位 Cw含量分別為(0.178±0.002)～(1.123±0.026),(0.098±0.000)～(0.376±0.023),(0.060±0.005)～(0.221±0.009)μmol/L,西北湖灣 Cw顯著高于西湖心和中湖心;沉積物中 CH4亦表現(xiàn)為西北湖灣整體水平較高,水體與沉積物中 CH4含量與水體營(yíng)養(yǎng)鹽水平、Chl a含量整體一致.

4.2 巢湖西北湖灣、西湖心和中湖心的 Ft分別為(50.1 ± 2.93)～(1232 ± 28.6),(2.49 ± 0.207)～(51.9 ±18.4),(3.66 ± 0.597)～(50.1 ± 2.93)μmol/(m2·h),巢湖CH4排放通量呈現(xiàn)出顯著的時(shí)空異質(zhì)性,夏季和春季通量顯著高于秋季和冬季;西北湖灣 Ft顯著高于西湖心和中湖心,表現(xiàn)為巢湖CH4排放的熱點(diǎn)區(qū)域.

4.3 3個(gè)點(diǎn)位CH4排放以冒泡排放為主,西北湖灣、西湖心和中湖心 Fe分別占 Ft的 92.7%、57.1 %、73.6%;夏季冒泡排放對(duì) Ft貢獻(xiàn)比例最大,高達(dá)98.1%.

致謝：本研究在采樣、實(shí)驗(yàn)過程中得到等周紹宇、王亦奇、朱利釗等同學(xué)的支持與幫助,以及王兆德、劉成和申秋實(shí)老師對(duì)本文給出了修改建議,在此一并感謝.