彭 薇,李云丹,康 娜,朱 彬,于興娜 (南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044)

目前,我國(guó)大氣污染以區(qū)域性、復(fù)合型大氣污染為主[1].國(guó)內(nèi)有很多學(xué)者對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)污染物的來源及特征做了研究,發(fā)現(xiàn)桔梗焚燒和區(qū)域輸送是引起的霾污染過程的主要原因[2];在穩(wěn)定的氣象條件下,較高的相對(duì)濕度、較低的地表風(fēng)速、低混合層高度以及貼地逆溫的出現(xiàn)是誘發(fā)霾污染天氣產(chǎn)生的氣象條件[3-4].大氣邊界層高度是與空氣污染相關(guān)的關(guān)鍵參數(shù),體現(xiàn)了湍流混合過程和垂直擴(kuò)散過程[5],關(guān)于霾污染的邊界層特征學(xué)者們也做了許多探討,研究發(fā)現(xiàn)大氣邊界層高度的降低是由霾期間較弱的湍流輸送引起的,且大氣邊界層高度與對(duì)流邊界層的地表 PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)的關(guān)系[6-7];逆溫層可以抑制湍流混合,使大氣分層更加穩(wěn)定,從而有利于大氣污染物在近地層的積累[8-9].許多學(xué)者從發(fā)生霾污染的天氣形勢(shì)的角度,比較污染過程演變特征及其與地面氣象要素間關(guān)系,探討了大氣環(huán)流的影響[10-11].崔萌等[11]在綜合分析了大氣環(huán)流特征的基礎(chǔ)上,反向追蹤了污染過程關(guān)鍵排放源區(qū)及敏感排放時(shí)段,模擬估算了本地及周邊排放對(duì)此次污染過程的累積貢獻(xiàn)比例及不同區(qū)域的主導(dǎo)貢獻(xiàn)時(shí)段和貢獻(xiàn)比例的時(shí)間演變.一些研究表明,大氣邊界層高度與氣溶膠濃度呈負(fù)相關(guān)[12-13].Zou等[14]預(yù)測(cè)地表能量收支受氣溶膠影響,并且發(fā)現(xiàn)當(dāng)空氣污染嚴(yán)重時(shí),大氣邊界層高度降低了 400m 以上.大氣邊界層高度在重霾期間通常不超過1000m[15].

本文選取長(zhǎng)三角主要城市,2016～2019年秋冬季發(fā)生的典型霾污染過程,對(duì)比過程中的AQI指數(shù)和PM2.5濃度,剖析霾污染過程中污染物特性、氣象要素、天氣條件、邊界層特征、污染來源等,并對(duì)各過程進(jìn)行對(duì)比分析,探討長(zhǎng)江三角洲地區(qū)霾天氣發(fā)生時(shí)的相關(guān)影響因子、特征共性以及霾天氣的不同類型.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

選取長(zhǎng)江三角洲8個(gè)主要城市,分別是南京、杭州、上海、鎮(zhèn)江、揚(yáng)州、蘇州、南通、連云港,共選取了2016～2019年秋冬季7個(gè)典型的污染過程,7次過程 AQI指數(shù)達(dá)到重度污染(201～300)或嚴(yán)重污染(≥300),且均以PM2.5為首要污染物.

1.2 數(shù)據(jù)來源

本文使用的AQI及PM2.5濃度來自中國(guó)空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)(https://www.Aqistudy.cn/);氣象要素資料來自國(guó)家氣象信息中心;氣象信息綜合分析處理系統(tǒng) MICAPS數(shù)據(jù)由南京信息工程大學(xué)所提供;逆溫層數(shù)據(jù)來自美國(guó)懷俄明大學(xué)網(wǎng)站(http://weather.uwyo.edu/upperair/seasia.html);混合層高度資料由香港科技大學(xué)環(huán)境學(xué)院環(huán)境中心網(wǎng)(http://envf.ust.hk/dataview/profile/current/)提 供 ;氣溶膠組分分析使用 CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)(https://www-calipso.larc.nasa.gov/).

1.3 研究方法

基于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù),使用混合單粒子拉格朗日綜合軌道模型(HYSPLIT)計(jì)算研究霾污染過程期間氣團(tuán)的后向軌跡;利用潛在源貢獻(xiàn)因子分析(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)對(duì)其 PM2.5潛在來源進(jìn)行定量及定性的分析.PSCF[16]是一種條件概率函數(shù),利用污染軌跡與所在軌跡在途徑區(qū)域停留時(shí)間的比來表征每個(gè)區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)的污染貢獻(xiàn)[17].利用后向軌跡計(jì)算結(jié)果對(duì)研究地點(diǎn)污染物的潛在來源貢獻(xiàn)進(jìn)行條件概率統(tǒng)計(jì)[18].設(shè)定 PM2.5閾值為《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)[19]規(guī)定的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)75μg/m3,污染軌跡指受體點(diǎn)濃度高于其設(shè)定的閾值時(shí)對(duì)應(yīng)的軌跡,公式如式(1):

式中:Px,y為網(wǎng)格(x,y)的 PSCF值;mx,y代表研究區(qū)域內(nèi)經(jīng)過網(wǎng)格(x,y)的高于閾值的污染軌跡數(shù);nx,y為經(jīng)過網(wǎng)格(x,y)內(nèi)的所有軌跡數(shù).但當(dāng)網(wǎng)格內(nèi)氣團(tuán)停留時(shí)間較短時(shí),網(wǎng)格分辨率較高平均節(jié)點(diǎn)數(shù)較少,PSCF值誤差較大[17,20].引入權(quán)重函數(shù) Wx,y減小公式計(jì)算所帶來的誤差,具體如下[21-22]:

由于PSCF分析方法得出的PSCF值只給出了潛在排放源的空間分布,而沒有給出潛在源區(qū)濃度貢獻(xiàn)等信息[23].CWT分析方法可以表征對(duì)潛在源區(qū)的污染貢獻(xiàn),該方法對(duì)經(jīng)過網(wǎng)格(x,y)軌跡對(duì)應(yīng)的污染物濃度計(jì)算加權(quán)平均值從而得出每個(gè)網(wǎng)格的污染物濃度貢獻(xiàn),其原理公式如下:

式中,CWTx,y是網(wǎng)格(x,y)上的平均污染權(quán)重濃度;M代表軌跡的總數(shù),Cl代表軌跡經(jīng)過網(wǎng)格(x,y)時(shí)對(duì)應(yīng)的污染物質(zhì)量濃度;τxyl是軌跡l在網(wǎng)格(x,y)停留的時(shí)間.同樣引入權(quán)重系數(shù) Wx,y,減少停留時(shí)間過短帶來的誤差,見式(5).

2 結(jié)果與討論

2.1 典型霾污染過程演變特征

2.1.1 污染過程 如表1所示,重點(diǎn)討論3個(gè)重污染過程,分別是2017年12月20～25日、2017年12月26～2018年1月3日和2018年11月23～12月2日.

表1 2016～2019年7個(gè)典型污染過程Table 1 Overview of seven typical processes in 2016～2019

2.1.2 AQI指數(shù)及PM2.5濃度變化 2017年12月20～25日(圖 1a)這一過程的污染積累階段(20～22日)、持續(xù)階段(22～24日)和消除階段(24～25日)都很快速,鎮(zhèn)江在12月23日AQI達(dá)到此次過程峰值為247,與揚(yáng)州同達(dá)到重度污染,其它城市除上海外空氣質(zhì)量均達(dá)到輕度污染及以上,隨后 24～25日污染迅速清除,這與天氣形勢(shì)的改變及氣象要素的變化密切相關(guān).

2017年12月26～2018年1月3日(圖1b),此過程為7次過程中影響范圍最為廣泛、污染程度最為嚴(yán)重的一次,且持續(xù)時(shí)間長(zhǎng),28日南京有輕微降水,強(qiáng)度為 0.25mm,地面增濕和弱輻合作用對(duì)污染并沒有清除作用,鎮(zhèn)江在12月31日AQI指數(shù)達(dá)到306,南京緊隨其后達(dá)到 304,為嚴(yán)重污染,且長(zhǎng)江三角洲大部分城市均為重度污染,之后因長(zhǎng)三角 2～3日出現(xiàn)降水,AQI指數(shù)急劇下降,空氣中的污染顆粒被雨水沖刷,且地面風(fēng)速較大,污染物在水平方向擴(kuò)散,污染濃度降低,空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn).

圖1 3個(gè)污染過程中8個(gè)典型城市AQI變化Fig.1 The AQI index of 8 typical cities in the Yangtze River Delta in 3 typical haze pollution processes

2018年11月23～12月2日的污染過程(圖1c)污染范圍廣泛,長(zhǎng)江三角洲 8個(gè)城市除上海部分觀測(cè)日外均在輕度污染以上,維持6d,其中5個(gè)城市維持重度污染2至3d,AQI峰值為272.

由圖2可見,PM2.5濃度變化與AQI變化趨勢(shì)相一致.第1次過程(圖2a)PM2.5濃度峰值出現(xiàn)于24日8:00為 246μg/m3,能見度最低值出現(xiàn)于 24日 00:00為1.55km;第2次過程(圖2b),南京AQI峰值出現(xiàn)在12月30日為304,而PM2.5濃度最高值出現(xiàn)在12月30日19:00,達(dá)到 342μg/m3,能見度于30日23:00低至33m;第3次過程(圖2c)PM2.5濃度呈多峰狀,波動(dòng)頻繁.最高值出現(xiàn)在11月30日23:00,達(dá)到223μg/m3,能見度于26日13:00低至38m,多次谷值低于50m.污染過程發(fā)生時(shí)能見度較低,3次霾污染過程能見度最低值均不超過2km.3次過程PM2.5濃度變化與能見度總體呈負(fù)相關(guān)關(guān)系.盧文等[24]研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)相對(duì)濕度小于60%時(shí),PM2.5是造成低能見度的主要因素,當(dāng)相對(duì)濕度大于 60%時(shí),水汽成為造成低能見度的主要因素.

圖2 3次典型污染過程PM2.5濃度及能見度變化Fig.2 PM2.5 concentrations and visibility in 3 typical haze pollution processes

2.1.3 天氣形勢(shì) 污染物的積累、擴(kuò)散和稀釋過程主要受氣象要素的影響,特別是在某種特定污染源條件下,污染物的濃度主要受制于氣象條件的好壞,氣象要素的變化主要受天氣形勢(shì)背景的影響[25].一般靜穩(wěn)天氣型容易導(dǎo)致霾天氣的形成,通常伴隨著靜風(fēng)及高相對(duì)濕度,主要是高低空天氣形勢(shì)配合導(dǎo)致.

采用MICAPS資料分析第2次重霾天氣過程.如地面圖所示,2017年12月27日08:00(圖3a),長(zhǎng)江三角洲地區(qū)受到冷空氣影響,位于東北平原至渤海東海的冷鋒后,污染程度低.28日南京出現(xiàn)輕微降水,降水強(qiáng)度為 0.25mm,因此 AQI有輕微的降低趨勢(shì),而29日08:00(圖3b),長(zhǎng)江三角洲地區(qū)位于高壓前底部的弱氣壓場(chǎng)中,等壓線稀疏,風(fēng)速小,冷空氣弱,污染物質(zhì)開始堆積,以南京為例,其AQI超過100達(dá)到輕度污染.30日,位于蒙古高原的中心高壓達(dá)到1060hPa,冷空氣入侵我國(guó)中部地區(qū),但由于其對(duì)長(zhǎng)江三角洲的影響較弱,等壓線稀疏,因此對(duì)污染清除無顯著作用,由于弱冷空氣過境將引起地面增濕和弱輻合作用[26],造成 AQI值升高,南京 AQI值達(dá)到241的高值.在31日08:00(圖3c),長(zhǎng)江三角洲及中國(guó)東部地區(qū)均處于高壓中心范圍內(nèi)的均壓場(chǎng)中,等壓線分布稀疏,氣壓梯度弱,地面風(fēng)速小,大范圍站點(diǎn)溫度露點(diǎn)差降低到2℃以下,這種天氣形勢(shì)極有利于污染物累積[27],AQI值在短期內(nèi)飆升,長(zhǎng)江三角洲部分城市均達(dá)到嚴(yán)重污染.2018年1月1日23:00起,以東海為中心形成一個(gè)高壓,長(zhǎng)江三角洲位于其高壓后部,天氣系統(tǒng)逐漸穩(wěn)定,氣流移動(dòng)速度變快,污染物開始擴(kuò)散,進(jìn)入快速清除期,空氣質(zhì)量狀況開始轉(zhuǎn)好.2日(圖3d)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)主要受以蒙古高原為中心的高壓天氣系統(tǒng)的影響,強(qiáng)冷空氣入侵,等壓線密集,地面風(fēng)速大,促進(jìn)污染物的水平輸送.

圖3 2017年12月27日、12月29日、12月31日、2018年1月2日08:00地面天氣Fig.3 Surface weather conditions at 08:00 on 27 December, 2017, 29 December, 31 December and 2 January, 2018

如圖4a所示,29日長(zhǎng)江三角洲地區(qū)位于以中國(guó)東南沿海地區(qū)為中心的反氣旋頂部及以塔里木盆地為中心的反氣旋前部,被溫度暖脊所控制,容易形成逆溫,且等壓線稀疏,地表風(fēng)速弱,靜穩(wěn)趨勢(shì)持續(xù),嚴(yán)重阻礙了空氣的垂直交換與水平運(yùn)動(dòng).韓博威等[28]研究發(fā)現(xiàn),嚴(yán)重污染發(fā)生當(dāng)日,長(zhǎng)三角地區(qū)對(duì)流層低層多受均壓場(chǎng)控制或位于高壓頂部,這種穩(wěn)定的天氣形勢(shì)有利于污染物的局地累積從而爆發(fā)強(qiáng)霾污染事件,這與本文研究的污染過程類似.26日起高空 500hPa高度上亞歐大陸中緯度地區(qū)大氣環(huán)流為緯向氣流,經(jīng)向風(fēng)弱,高空風(fēng)速小,屬于靜穩(wěn)型污染天氣[9].由圖4b可見,29日蒙古高原至河套地區(qū)左側(cè)至四川盆地有一長(zhǎng)槽,中高緯冷空氣入侵.長(zhǎng)江三角洲地區(qū)位于從東北平原到華北平原至河套地區(qū)底部的脊右側(cè),受脊前弱西北氣流控制,并處于以河套地區(qū)的暖脊右側(cè),2017年12月31～2018年1月1日長(zhǎng)槽東移過境,有助于污染擴(kuò)散.這種高低空相互配合的天氣形勢(shì)促使污染物的堆積,從而為污染形成提供條件,使空氣質(zhì)量變差,是形成持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、影響范圍廣、導(dǎo)致重度霾污染甚至嚴(yán)重污染的典型氣象條件.

圖4 2017年12月29日08:00 850hPa、500hPa天氣Fig.4 Weather conditions at 850 hPa and 500 hPa at 08:00 on 29 December, 2017

2.2 氣象要素

霾污染天氣的形成與當(dāng)?shù)貧庀髼l件有著十分緊密的聯(lián)系,一個(gè)區(qū)域或城市大氣污染物的濃度既與局地污染源強(qiáng)度有關(guān),又與當(dāng)?shù)氐妮斔秃蛿U(kuò)散條件有關(guān)[29-30].

溫度是造成大氣對(duì)流的主要因素,溫度越高、大氣對(duì)流運(yùn)動(dòng)越強(qiáng)烈、越有利于污染物的擴(kuò)散[31].第1次霾污染過程中(圖 5a),雖然 22～24日溫度都較高,看似與 AQI呈正相關(guān)關(guān)系,但是這 3天 00:00與12:00都出現(xiàn)較強(qiáng)的貼地逆溫,尤其是22～23日貼地逆溫強(qiáng)度達(dá)到峰值 8.2℃.因此此次過程中溫度對(duì)污染物擴(kuò)散沒有明顯作用,而強(qiáng)逆溫的出現(xiàn)將污染物聚集在地面,無法擴(kuò)散.魏建蘇等[32]研究發(fā)現(xiàn),相對(duì)濕度在 40%以上時(shí)霧霾天氣出現(xiàn)的幾率較大,并且在50%至 60%之間極容易出現(xiàn)霾污染.此次過程相對(duì)濕度都達(dá)到 45%以上,增大霾污染發(fā)生的概率,但其與氣溫和AQI指數(shù)無明顯關(guān)系.

第2次霾天氣過程中(圖5b),相對(duì)濕度與AQI和溫度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系.相對(duì)濕度在此次過程 AQI高值階段達(dá)到 85%以上,高相對(duì)濕度有助于氣溶膠吸濕增長(zhǎng),影響大氣能見度,從而加劇空氣污染.顆粒物的吸濕增長(zhǎng)還會(huì)引發(fā)一系列的化學(xué)反應(yīng),導(dǎo)致二次污染物的生成,使得污染物的組成更加復(fù)雜,污染現(xiàn)象更加嚴(yán)重[33].氣象要素對(duì)此次過程影響較大.

第 3次霾污染過程中(圖 5c),其溫度較為穩(wěn)定,在小范圍內(nèi)波動(dòng),整個(gè)過程中溫差不超過 3℃.此次過程相對(duì)濕度較高,有8d超過80%.穩(wěn)定的氣象條件有利于污染的形成及持續(xù).

圖5 3次典型污染過程氣象要素與AQI指數(shù)之間的對(duì)比分析Fig.5 The contrastive analysis between meteorological factors and AQI in 3typical haze pollution processes

由圖6可知,第1次過程PM2.5濃度最高值及風(fēng)速極大值均出現(xiàn)在西北方向,這與后文PM2.5潛在來源分析相對(duì)應(yīng),PM2.5濃度受來自西北方向的長(zhǎng)距離輸送影響,風(fēng)向以東南風(fēng)及東風(fēng)為主.而2、3次過程PM2.5濃度高值多出現(xiàn)在本地,對(duì)應(yīng)著風(fēng)速低值,風(fēng)速高值對(duì)應(yīng)著PM2.5濃度低值,受區(qū)域性輸送影響較大,第2次過程以東風(fēng)占主導(dǎo),第3次過程以東南風(fēng)占主導(dǎo).較低的風(fēng)速與高污染濃度配合,有利于污染物的堆積,導(dǎo)致霾污染過程的發(fā)生.

圖6 3次典型污染過程風(fēng)速風(fēng)向與PM2.5濃度關(guān)系Fig.6 The relationship between PM2.5 concentrations and wind speed, direction in 3 typical haze pollution processes

2.3 混合層高度

混合層高度是研究地表向大氣排放污染物狀況的重要參數(shù)之一,混合層高度越高,越有利于污染物垂直方向的擴(kuò)散,因此,混合層高度是決定地面污染濃度的重要因子[34].

第 1次霾過程中(圖 7a),混合層的平均高度為913m,低混合層高度阻礙了污染物的消散以至于污染物在局地聚集.高度最低值為 72m,出現(xiàn)在 23日20:00.00:00貼地逆溫強(qiáng)度高達(dá)8.2℃,影響空氣對(duì)流運(yùn)動(dòng),污染物禁錮于近地面層,且還存在較強(qiáng)的脫地逆溫(4.2℃),因此霾污染過程受邊界層條件影響較大.混合層高度在22～24日均低于800m,與此次過程污染持續(xù)階段(22～24日)相對(duì)應(yīng),24～25日進(jìn)入快速清除期,混合層高度恢復(fù)到中緯度陸地普遍高度1000m以上.AQI指數(shù)與混合層高度呈明顯的相反趨勢(shì).

第2次霾天氣過程中(圖7b),混合層高度為7個(gè)過程最低值,29日20:00為34m,此時(shí)污染物在低空循環(huán)積聚,導(dǎo)致長(zhǎng)江三角洲地區(qū)性高濃度污染發(fā)生.整個(gè)過程呈輕微波動(dòng),平均高度為 533m.且 30日08:00混合層高度也低至50m,是南京AQI指數(shù)短期內(nèi)飆升的原因之一,最高值在31日達(dá)到304,且污染持續(xù)階段幾乎都存在較高的脫地逆溫,導(dǎo)致大氣污染物在邊界層內(nèi)的聚集.我國(guó)中部,長(zhǎng)江三角洲地區(qū)受弱冷空氣影響,混合層高度增高達(dá)到1000m以上,但污染形勢(shì)因地面增濕和弱輻合作用在30～31日并未好轉(zhuǎn).1日天氣形勢(shì)好轉(zhuǎn)穩(wěn)定后,氣流移動(dòng)速度增快,污染物逐漸擴(kuò)散.2～3日南京出現(xiàn)降水,混合層高度迅速降低,且AQI指數(shù)較低.這與俞科愛等[35]的研究類似,降水有利于降低混合層高度,另外,風(fēng)速與雨量呈正相關(guān)性.

第3次霾污染過程中(圖7c),混合層高度普遍偏低,低垂直對(duì)流高度使得污染物在低空循環(huán)積聚,污染物不易擴(kuò)散[3].混合層高度呈波動(dòng)形狀,平均高度為578m,與AQI指數(shù)呈相反的趨勢(shì).25日混合層高度最低,為70m,除23～24日部分時(shí)次外,整個(gè)污染過程混合層高度不高于800m,這與Zou等[14]的研究結(jié)果相一致.此過程風(fēng)速普遍偏低,大部分時(shí)次的風(fēng)速都處于 1級(jí),而風(fēng)速與混合層高度相關(guān)系數(shù)極高,較低的風(fēng)速使混合層高度偏低.貼地逆溫和脫地逆溫的頻繁出現(xiàn)更加影響污染物在垂直方向上的擴(kuò)散,加上不利的氣象條件,弱氣壓場(chǎng)的影響,導(dǎo)致污染形勢(shì)的持續(xù).

圖7 3次典型污染過程混合層高度與AQI之的對(duì)比分析Fig.7 The contrastive analysis between mixed layer height and AQI index in 3 typical haze pollution processes

3次南京秋冬霾污染過程中,混合層高度最低值均小于100m,因其它氣象要素、天氣形勢(shì)的原因,在總體上混合層低值與 AQI指數(shù)高值呈現(xiàn)較好的吻合,并且呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,持續(xù)時(shí)間較為一致.因此混合層高度較低會(huì)影響空氣的垂直對(duì)流高度從而使污染物在低空區(qū)域性積聚,導(dǎo)致高濃度污染發(fā)生,空氣質(zhì)量變差.

由圖8可知,AQI在100以下的散點(diǎn)混合層高度比 100以上普遍較高,而出現(xiàn)混合層高度較低的情況有可能為降水所致,因此其相對(duì)濕度大約在 90%左右,AQI較高的散點(diǎn)除個(gè)別點(diǎn)外混合層高度均低于1000m.AQI100～200,風(fēng)級(jí)普遍較低,大約在1.5級(jí)左右,風(fēng)速較低有助于污染物的堆積;AQI在 100以下時(shí),散點(diǎn)明顯較大,這與許多學(xué)者的研究[3,24,35]相對(duì)應(yīng),風(fēng)速一般與污染物濃度呈反比;而 AQI在 200以上時(shí),散點(diǎn)大小略大,這與長(zhǎng)距離運(yùn)輸有著必不可少的聯(lián)系,沙塵層層堆積,并且夾雜著少量浮塵微粒.如2017年12月26～2018年1月3日污染過程中AQI為241,混合層高度為50m的散點(diǎn),由于風(fēng)級(jí)較大,將氣團(tuán)攜帶的來自中國(guó)西北部的污染細(xì)粒子及沙塵粒子經(jīng)過長(zhǎng)距離輸送至長(zhǎng)江三角洲造成污染.相對(duì)濕度在這七次污染過程中都在 50%以上,氣溶膠吸濕增長(zhǎng),增大霾天氣發(fā)生的概率,這與韓博威等[28]的研究結(jié)果相一致.

圖8 7次典型過程中AQI、混合層高度、風(fēng)級(jí)與相對(duì)濕度之間的對(duì)比分析Fig.8 The contrastive analysis among AQI, mixed layer height, wind scale and relative humidity in seven air pollution processes

2.4 逆溫層高度及強(qiáng)度

逆溫層對(duì)污染物的擴(kuò)散起著抑制作用,直接關(guān)系著地面污染程度,所以逆溫層是分析空氣污染潛勢(shì)的重要條件[25].貼地逆溫是從地表面開始的逆溫,脫地逆溫則是從離開地面一定高度開始的逆溫[36].逆溫層出現(xiàn)頻次定義為一次過程中逆溫出現(xiàn)時(shí)次占整個(gè)過程觀測(cè)時(shí)次之比.

如表 2所示,第 1次污染過程中,所有觀測(cè)時(shí)次邊界層內(nèi)均存在逆溫層.且6d均出現(xiàn)貼地逆溫,其中22日及23日08:00貼地逆溫強(qiáng)度最強(qiáng),為8.2℃;23日大部分城市AQI達(dá)到峰值190.霾污染過程中脫地逆溫出現(xiàn)的頻次較高,其中25日08:00脫地逆溫強(qiáng)度最高,為5.3℃.因此第1次污染過程中逆溫特征以貼地逆溫為主,且伴隨頻次高、強(qiáng)度大的脫地逆溫.

表2 3次典型污染過程南京地區(qū)逆溫層特征Table 2 Characteristics of inversion layer in Nanjing in 3 typical haze pollution processes

第2次污染過程以脫地逆溫為主,其中2017年12月28日08:00700hPa附近脫地逆溫強(qiáng)度為4.8℃,達(dá)到峰值.貼地逆溫在污染持續(xù)階段出現(xiàn)較為頻繁,在12月31日08:00近地面1000hPa附近逆溫強(qiáng)度最高,達(dá)4.1℃,AQI達(dá)到最高304,31日為此污染過程的峰值.

第3次霾天氣過程23～27日以貼地逆溫為主,其中27日08:00近地面950hPa附近及20:001000hPa附近逆溫強(qiáng)度較大,分別為5.8,4.8℃.28日,08:00在950hPa附近逆溫強(qiáng)度達(dá)7.4℃,為污染期間觀測(cè)時(shí)次貼地逆溫的最高值.30日AQI達(dá)到最高227.

3次霾污染過程中,第1次過程和第3次過程以貼地逆溫為主,第1次過程貼地逆溫強(qiáng)度高達(dá)8.2℃,且6d內(nèi)均出現(xiàn)貼地逆溫,近地層的貼地逆溫使污染物聚集在地表,導(dǎo)致AQI短時(shí)間內(nèi)達(dá)到嚴(yán)重污染.脫地逆溫強(qiáng)度較強(qiáng),脫地逆溫出現(xiàn)頻次也高達(dá)83.3%;第2次過程以脫地逆溫為主,頻次高達(dá) 94.4%,脫地逆溫強(qiáng)度高達(dá)4.8℃.較強(qiáng)的脫地逆溫導(dǎo)致污染物堆積并抑制其擴(kuò)散,使長(zhǎng)江三角洲大部分城市AQI在2016～2019年中達(dá)到峰值.持續(xù)且較強(qiáng)的脫地逆溫與此次范圍廣、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、污染強(qiáng)度大的霾污染過程相對(duì)應(yīng),使長(zhǎng)三角在較長(zhǎng)的一段時(shí)間內(nèi)都處于污染中.成瑩菲等[37]研究發(fā)現(xiàn),污染期間近地層有逆溫現(xiàn)象的發(fā)生,與污染物累積時(shí)期有較好地對(duì)應(yīng)關(guān)系,并且逆溫層越厚、強(qiáng)度越大,污染越重,與本文研究結(jié)果一致.

2.5 氣溶膠來源及PM2.5潛在來源分析

由圖9可知,3次過程多為沙塵、大陸型污染物、污染型沙塵及煙粒.第 1次過程中貼地逆溫出現(xiàn)頻次高且強(qiáng)度大,因此污染物多堆積在地表;第 2次過程12月31日在800hPa附近出現(xiàn)脫地逆溫,阻擋了污染物的垂直運(yùn)輸,污染物出現(xiàn)高度斷層;第 3次過程同時(shí)存在脫地及貼地逆溫,因此污染物也存在高度斷層,由于衛(wèi)星掃描軌跡主要經(jīng)過海上,存在少量干潔海洋空氣,沿海的長(zhǎng)三角城市多受污染性沙塵氣溶膠的影響.

圖9 3次典型污染過程CALIPSO氣溶膠來源Fig.9 Aerosol subtypes retrieved from the CALIPSO in 3typical haze pollution processes

為進(jìn)一步研究污染物特征,通過 3次過程的72h后向氣團(tuán)軌跡(300m),利用PSCF和CWT分析方法對(duì)其 PM2.5潛在來源進(jìn)行定量及定性的分析.通過PSCF分析方法根據(jù)氣流軌跡得到PM2.5潛在源區(qū),而通過 CWT分析方法得到對(duì)潛在源區(qū)的污染貢獻(xiàn).由圖10可看出,2種分析方法得到的結(jié)果大致相同.綜合兩種分析方法,可以得到區(qū)域型污染是這3次污染過程發(fā)生的主要原因,且受長(zhǎng)距離輸送的影響.第1次過程中的潛在污染源區(qū)主要集中在安徽、山東、河南、內(nèi)蒙古等,受區(qū)域性污染及長(zhǎng)距離輸送的共同影響,來自中國(guó)西北部的氣團(tuán)經(jīng)過長(zhǎng)距離運(yùn)輸攜帶大量沙塵影響長(zhǎng)三角地區(qū);第2次的污染過程中,潛在污染源區(qū)呈現(xiàn)以長(zhǎng)三角為中心向西北方向擴(kuò)散的扇形分布,主要貢獻(xiàn)源區(qū)集中在安徽、河南、河北等地,區(qū)域型輸送大量人為因素產(chǎn)生的污染細(xì)粒子導(dǎo)致重度污染;第 3次過程主要受區(qū)域性輸送的影響,潛在污染貢獻(xiàn)源區(qū)集中在安徽、河南、長(zhǎng)三角及東海區(qū)域,江西、湖北也對(duì)此次污染過程產(chǎn)生一定的影響,除本地源排放外,長(zhǎng)江三角洲因沿海發(fā)達(dá)城市人類活動(dòng)產(chǎn)生的污染物形成區(qū)域型污染.3次過程所分析的PM2.5潛在源區(qū)與風(fēng)速風(fēng)向分析所對(duì)應(yīng).沙丹丹等[38]研究發(fā)現(xiàn)影響長(zhǎng)三角的氣團(tuán)在清潔天主要來自海洋上空,而污染天主要來自于我國(guó)西北地區(qū)及長(zhǎng)三角周邊省份,即受到外來輸送與本地源排放的影響,與本文得到的結(jié)果一致.

圖10 3次典型污染過程PM2.5潛在源區(qū)及權(quán)重分布Fig.10 The PM2.5 potential sources and concentration-weighted in 3 typical air pollution processes

3 結(jié)論

3.1 3次長(zhǎng)江三角洲地區(qū)重污染天氣過程中,其AQI指數(shù)峰值分別為247,306,272.天氣形勢(shì)對(duì)2017年12月26～2018年1月3日這一污染過程影響較大,850hPa高度上長(zhǎng)江三角洲地區(qū)位于以中國(guó)東南沿海地區(qū)為中心的反氣旋頂部及以塔里木盆地為中心的反氣旋前部,被溫度暖脊所控制,容易形成逆溫;地面長(zhǎng)江三角洲及中國(guó)東部地區(qū)均處于高壓中心范圍內(nèi)的均壓場(chǎng)中,等壓線稀疏,地面風(fēng)速小.這種高低空配置容易導(dǎo)致靜穩(wěn)型污染天氣的形成.

3.2 PM2.5濃度與能見度總體呈明顯負(fù)相關(guān)關(guān)系,且污染過程發(fā)生時(shí)能見度普遍偏低,3次過程能見度谷值均低于 2km;穩(wěn)定的氣象條件與霾污染過程的形成及持續(xù)有著緊密的聯(lián)系,穩(wěn)定且偏低的溫度、高相對(duì)濕度、靜風(fēng)均不利于污染物輸送.

3.3 3次污染過程混合層高度最低值均小于100m,混合層高度較低會(huì)影響空氣的垂直對(duì)流高度,從而使污染物在低空區(qū)域性積聚,導(dǎo)致高濃度污染發(fā)生.在總體上混合層高度低值與 AQI指數(shù)高值呈現(xiàn)較好的吻合,呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,持續(xù)時(shí)間較為一致,但第 2次過程長(zhǎng)三角受弱冷空氣影響,混合層高度在30～31日增高達(dá)到 1000m以上,然而污染形勢(shì)因地面增濕和弱輻合作用并未好轉(zhuǎn).

3.4 第1次過程和第3次過程以貼地逆溫為主,近地層的貼地逆溫將污染物集聚在地表,導(dǎo)致 AQI短時(shí)間內(nèi)達(dá)到嚴(yán)重污染.第 2次過程以脫地逆溫為主,較強(qiáng)的脫地逆溫導(dǎo)致污染物在邊界層內(nèi)堆積并抑制其擴(kuò)散,持續(xù)且較強(qiáng)的逆溫與此次范圍廣、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、污染強(qiáng)度大的霾污染過程相對(duì)應(yīng).

3.5 3次污染過程氣溶膠來源多為沙塵、大陸型污染物、污染型沙塵及煙粒.區(qū)域型污染是這3次污染過程發(fā)生的主要原因,且受長(zhǎng)距離輸送的影響.除本地源排放外,長(zhǎng)江三角洲因沿海發(fā)達(dá)城市人類活動(dòng)產(chǎn)生的污染物形成區(qū)域型污染,并且來自中國(guó)北部的氣團(tuán)經(jīng)過長(zhǎng)距離運(yùn)輸攜帶大量沙塵影響長(zhǎng)三角地區(qū).