林 虎，鐘巍華，佟振峰,2，寧廣勝，張長義，楊 文

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.華北電力大學，北京 102206)

反應堆壓力容器(RPV)是核電廠不可更換的核心安全構件，通常由具有低溫脆性的bcc結構低合金鋼制造而成[1]。在役期間，由于運行環(huán)境中的高能量中子(E>1 MeV)輻照，RPV材料呈輻照脆化現(xiàn)象，性能持續(xù)降低。輻照脆化現(xiàn)象體現(xiàn)為韌脆轉變溫度(DBTT)的增加，上平臺能量(USE)和斷裂韌性(KJC)的降低。當輻照脆化令斷裂韌性降低至結構允許值時，即發(fā)生脆性斷裂。因此對RPV的完整性評估而言，材料的輻照脆化是需面對的重要難題。

美國、日本、法國和德國等獲得了大量RPV材料，如A533B、A508-3、16MnD5、20MnMoNi，試驗數(shù)據(jù)[2-6]?；谶@些數(shù)據(jù)，提出了針對性的輻照脆化預測模型，包括EONY、RG1.99(Rev.2)、FIS、JEAC4201和KTA等[6-9]。

中國已開發(fā)出的第三代核電站擁有60 a設計壽命[10]，其RPV材料為低銅的A508-3鋼。針對國產A508-3鋼的輻照脆化的研究已開展，然而目前依然缺少60 a壽期末時材料輻照脆化行為的數(shù)據(jù)，導致國產A508-3材料輻照脆化預測困難。

本文在中國原子能科學研究院49-2游泳池式反應堆對A508-3材料的力學性能試樣進行輻照考驗實驗，并開展拉伸、沖擊、斷裂韌性試驗。進而在EONY模型的基礎上，建立針對低銅RPV材料的輻照脆化模型，并進行試驗數(shù)據(jù)驗證。

1 材料和輻照考驗實驗

1.1 材料

試驗材料為國產A508-3鋼，是國產RPV上切割下的鍛件材料。主要化學成分滿足標準GB 15443，化學成分列于表1。從標準可看出，重要的有害元素如Cu、P、S等均低于標準值。為保證材料特性與在役RPV鋼一致，對從鍛件上切割下的材料進行焊接熱處理工藝的模擬。先加熱材料，并在300～610/620 ℃加熱過程中保持55 ℃/h的加熱速度，到溫后保溫30 h，然后以55 ℃/h的速度冷卻至300 ℃，進而在空氣中完全冷卻。材料的微結構為貝氏體，示于圖1。

表1 A508-3鋼的化學成分Table 1 Chemical composition of A508-3 steel

圖1 SEM觀察得到A508-3微觀照片F(xiàn)ig.1 Metallograph of A508-3 observed by SEM

1.2 輻照考驗實驗

進行輻照考驗的試驗樣品為φ5 mm×25 mm的拉伸試樣、10 mm×10 mm×55 mm的沖擊試樣以及0.5T-C(T)斷裂韌性試樣，如圖2所示。輻照考驗試驗在49-2游泳池式反應堆進行，快中子(E>1 MeV)注量率為9.5×1012cm-2·s-1。考慮到中子能譜對輻照脆化的影響[11]，調整熱中子與快中子之比至1。圖3示出了輻照考驗裝置。輻照溫度由3個不同位置的熱電偶測量，溫度的升降通過熱電加熱和氬氣氦氣混合的惰性氣體環(huán)境完成。輻照溫度控制在(288±8) ℃，如圖4所示。輻照達到快中子累積注量1×1020cm-2后，取出輻照考驗試樣，在熱室內進行力學性能試驗。

圖2 輻照考驗試樣Fig.2 Irradiated test specimens

圖3 輻照考驗裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of irradiation assembly

2 力學性能試驗

力學性能試驗包括拉伸試驗、沖擊試驗和斷裂韌性試驗。

拉伸試驗根據(jù)相關標準[12-13]進行。試驗溫度為-100、20、288 ℃，測溫精度±1 ℃。

沖擊試驗根據(jù)GB/T 229進行，在多個溫度下進行沖擊試驗后，采用雙曲正切函數(shù)對沖擊試驗數(shù)據(jù)進行擬合，進而得到DBTT和USE。

圖4 輻照考驗試驗的溫度歷史Fig.4 Temperature history of irradiation experiment

斷裂韌性試驗根據(jù)國標GB/T 21143和ASTM E1820進行[14-15]。在完成0.5T-C(T)的斷裂韌性試驗后，根據(jù)ASTM E1921標準[16]，繪制主曲線，得到參考溫度T0。

2.1 拉伸試驗

拉伸試驗得到的應力應變曲線示于圖5。拉伸試驗在-100～288 ℃區(qū)間內完成，由于輻照的影響，輻照后A508-3材料的抗拉和屈服明顯提高了，但延伸率并未發(fā)現(xiàn)明顯變化[17]。A508-3材料在低溫下的延伸率并不低于高溫試驗結果，與文獻數(shù)據(jù)一致[18]。

圖5 輻照前后拉伸曲線Fig.5 Engineering stress vs strain curve of un-irradiated and irradiated specimens

2.2 沖擊試驗

輻照和未輻照的A508-3材料的沖擊試驗結果如圖6所示。經(jīng)大注量中子輻照后，材料的DBTT提高了54 ℃(ΔDBTT=54 ℃)，USE降低了29 J。

圖6 輻照前后沖擊試驗數(shù)據(jù)Fig.6 Impact curve of un-irradiated and irradiated speciments

2.3 斷裂韌性試驗

圖7示出了輻照前后A508-3材料的斷裂韌性數(shù)據(jù)及其主曲線，數(shù)據(jù)根據(jù)ASTM E1921標準將實測得到的0.5T-C(T)數(shù)據(jù)轉換至1T-C(T)結果得到，未輻照數(shù)據(jù)在-70 ℃進行試驗，分布在72～113 MPa·m1/2區(qū)間內，輻照后在-10 ℃進行試驗，試驗數(shù)據(jù)分布在60～84 MPa·m1/2區(qū)間。輻照產生的T0增量為84 ℃，大于沖擊試驗測定得到的ΔDBTT(20 ℃)。有關研究顯示ΔT0與ΔDBTT之間應存在一定水平差異，本次試驗中兩類試驗結果偏差處于文獻[19]給出的偏差帶以內。

圖7 輻照前后斷裂韌性試驗數(shù)據(jù)Fig.7 Fracture toughness data of un-irradiated and irradiated spciments

3 輻照脆化模型及其驗證

3.1 現(xiàn)有國外輻照脆化模型

不同的預測模型被用于預測計算韌脆轉變溫度的變化量ΔRTNDT，如美國的EONY和RG1.99(Rev.2)、日本的JEAC-4201、法國的FIS等。上述模型均考慮多種因素對輻照脆化的影響，采用不同的策略，針對不同的輻照脆化數(shù)據(jù)，得到了不同輻照脆化預測公式。當然不同的預測公式的計算結果也是不同的。

圖8示出了低銅RPV材料的實驗堆輻照考驗數(shù)據(jù)以及輻照脆化數(shù)據(jù)[20]，輻照脆化趨勢曲線通過上述模型繪制。從圖8可見，曲線與大多數(shù)據(jù)是分離的，二者并不十分符合。RG1.99(Rev.2)、EONY和JEAC4201的計算結果低于國內A508-3的輻照脆化數(shù)據(jù)。主要原因是這些模型更多的是考慮早期的輻照脆化數(shù)據(jù)的趨勢，并未充分考慮輻照脆化機理的影響，如后爆發(fā)項輻照脆化機理(LBPs)。LBPs被認為會在低銅鋼中出現(xiàn)，且當中子注量達到高水平時會成為造成輻照脆化的主要機理[15,21]。FIS曲線高于全部輻照脆化數(shù)據(jù)，這是因為其為數(shù)據(jù)的上包絡線，無需添加額外的安全裕度即具有很高的保守性。可認為，現(xiàn)有國外輻照脆化模型并不適合精確預測國內低銅RPV材料的輻照脆化。

圖8 國外輻照脆化預測模型和低銅RPV鋼輻照脆化數(shù)據(jù)的比較Fig.8 Comparison between calculation results from foreign models and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

3.2 對現(xiàn)有輻照脆化模型的改進

通常認為在RPV的輻照脆化預測時，需考慮的最主要的輻照脆化機理包括：基體損傷缺陷機理(MD)和溶質團簇機理(SC)。

MD指在RPV材料受到高能中子照射后在內部形成的大量點缺陷，包括空位、間隙原子、位錯環(huán)、間隙原子團、空位-間隙原子對等[9]。中子輻照會使RPV材料內部生成成對的間隙原子和空位，間隙原子帶有很高的能量，又可作為入射粒子碰撞其他晶格位置的原子，由此產生級聯(lián)過程，大量的間隙原子相互聚集，形成數(shù)目眾多的位錯環(huán)。這些缺陷會阻礙位錯的運動造成材料硬化，也會促進形成內部微缺陷引起脆化。在輻照初期MD機理的作用上升較快，隨著中子注量的加大趨于緩和。

SC指RPV材料長期在反應堆運行工況下發(fā)生的低含量原子聚集成團的現(xiàn)象[9]。原子團阻礙位錯運動從而引起材料硬化。在RPV材料中最易形成原子團引起材料硬化的元素為Cu，其次，Ni會伴隨Cu聚集，Mn、Si也能伴隨Cu一并聚集[21]。近年來觀察到當材料中Cu含量很低，Mn、Si、Ni會聚集成Mn-Si-Ni團簇，引起材料硬化。當快中子注量提升到一定水平時，Mn-Si-Ni團簇的析出被認為會成為造成輻照脆化的主要機理，這種機理即為LBPs。

EONY模型是建立在MD機理以及富銅團簇機理(CRP)之上的模型。CRP機理與CS機理的差異在于CRP僅考慮Cu與Ni元素的析出，忽略了Mn、Si析出的影響。為考慮LBPs對低銅RPV鋼的影響，本文在EONY模型的基礎上，補充對Mn、Si析出因素的支持，建立新模型CIAE-MIET(CM-1501)，模型公式如下：

ΔRTNDT=MD+SC

(1)

MD=A(1-0.003 253Tc)·

(2)

SC=B(1+3.058w1.490 3(Ni))·

(1+0.046 56Tc)0.390 4f(we(Cu),w(P))·

g(we(Cu),w(Ni),φte)

(3)

f(we(Cu),w(P),w(Si),w(Ni),w(Mn))=

(26.15max(0,we(Cu)-0.072)+

1.984max(0,w(P)-0.008)+

0.000 081 36w(Si)+0.001 560w(Ni)+

0.004 956w(Mn))0.706 2

(4)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.469we(Cu)-

0.479 7w(Ni)+0.012 31w(Si)+

0.011 73w(Mn)-17.62)/0.506 4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：w(Cu、P、Ni、Mn、Si)為受輻射的RPV材料中的Cu、P、Ni、Mn、Si的質量含量，%；Tc為反應堆滿功率運行情況下一回路冷卻水溫度，℃；φ為輻照的平均快中子注量率，cm-2·s-1；t為反應堆滿功率運行時間，s；φt為RPV材料受到的快中子注量，cm-2。

CM-1501中，式(8)、(9)分別延續(xù)了EONY模型對輻照注量率、Cu元素含量對輻照脆化趨勢影響的理解，保留原有公式形態(tài)?？紤]到EONY模型并未體現(xiàn)出Mn、Si等團簇析出對輻照脆化的影響，將原EONY中的CRP機理升級為SC機理，Mn、Si元素被視為與Cu、Ni元素作用類似的有害元素，式(4)、(5)中包含Mn、Si項即為新增內容。在采用SC機理代替CRP機理后，為保證MD機理與修正后的SC機理匹配，在針對大量輻照脆化數(shù)據(jù)擬合過程中，進一步調整了MD機理中的主要參數(shù)，以得到最佳預測效果。EONY模型中的CRP機理有關內容如式(10)、(11)所示，并不包含Mn、Si項的因素。

f(we(Cu),w(P))=

(10)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.139we(Cu)-

0.448w(Ni)-18.12)/0.629)

(11)

圖9示出了CM-1501模型和其他模型的比較，CM-1501模型與國內A508-3輻照脆化數(shù)據(jù)符合更好。

3.3 CM-1501模型可靠性分析

利用RPV材料輻照脆化數(shù)據(jù)對計算公式進一步驗證，該模型計算結果與監(jiān)督實測數(shù)據(jù)有較好一致性(圖10)，這表明CM-1501能反映出低銅RPV材料在隨堆運行環(huán)境中的脆化趨勢。圖10中橫軸為CM-1501的計算結果，縱軸為試驗測定得到的ΔDBTT，數(shù)據(jù)來自上文提及的低銅RPV材料的輻照脆化數(shù)據(jù)庫以及A508-3材料加速輻照考驗試驗，實線為y=x的直線。當數(shù)據(jù)點落在實線上時表明模型計算結果與試驗測定結果完全一致。根據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計，母材的計算結果偏差的標準差為10.7 ℃，焊縫金屬計算結果偏差的標準差為13.6 ℃，這個偏差水平小于其他同類型輻照脆化趨勢模型。另外，預測模型計算結果與加速輻照考驗試驗數(shù)據(jù)之間符合也較理想。

圖9 CM-1501模型與國外同類模型的比較Fig.9 Comparison between CM-1501 model and other foreign models

圖10 CM-1501模型計算結果與實測低銅RPV材料輻照脆化數(shù)據(jù)的比較Fig.10 Comparison between calculation results of CM-1501 model and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

4 結論

對RPV用A508-3鋼材料進行非放和放射性環(huán)境下的力學性能試驗，輻照考驗溫度為(288±8) ℃，最大快中子注量達1×1020cm-2。在-100～288 ℃溫度范圍開展了A508-3材料的拉伸試驗、沖擊試驗和斷裂韌性試驗，試驗結果顯示，輻照后材料呈現(xiàn)明顯的輻照脆化、硬化趨勢，屈服、抗拉性能明顯提高，DBTT增加了54 ℃，T0增加了84 ℃；提出了新的基于EONY模型的輻照脆化模型CM-1501，可較精確預測低銅A508-3材料的輻照脆化趨勢。