陳 興

（合肥工業(yè)大學(xué) 電子科學(xué)與應(yīng)用物理學(xué)院，安徽 合肥 230601）

0 引 言

摩爾定律指出，集成電路上可以容納的晶體管數(shù)目大約每18個(gè)月翻一倍，即處理器的性能每隔兩年便會(huì)翻一倍，隨著晶體管集成度的增加，器件的熱問(wèn)題對(duì)其性能的影響越來(lái)越大。為了解決這個(gè)問(wèn)題，電子的另一自由度自旋開(kāi)始受到人們的關(guān)注，并誕生了一門(mén)交叉學(xué)科，即熱自旋電子學(xué)。在熱自旋電子學(xué)中，純自旋流器件（即器件中兩種自旋電子沿相反方向流動(dòng)，并且大小相等，導(dǎo)致器件中的凈電荷流為0）具有許多優(yōu)良的性能，如更快的速度、更低的功耗以及更高的集成度，被認(rèn)為是解決集成電路熱問(wèn)題的突破口。

石墨烯具有優(yōu)異的電學(xué)性能和磁學(xué)性能，由標(biāo)準(zhǔn)的正六邊形蜂窩結(jié)構(gòu)重復(fù)單元構(gòu)成。正因?yàn)檫@樣的正六邊形結(jié)構(gòu)，所以裁剪的時(shí)候會(huì)由于方向不同導(dǎo)致其邊緣結(jié)構(gòu)不同。其中鋸齒型石墨烯納米帶（Zigzag Graphene Nanoribbons，ZGNRs）具有邊緣局域態(tài)和邊緣磁性，被認(rèn)為是構(gòu)建自旋電子器件的理想材料之一?，F(xiàn)有研究表明，可以通過(guò)諸多手段對(duì)ZGNRs進(jìn)行調(diào)控實(shí)現(xiàn)純自旋流，如對(duì)ZGNRs器件電子磁化方向進(jìn)行調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)純自旋流[1]。此外，在ZGNRs的中心引入不同大小反量子點(diǎn)也可以實(shí)現(xiàn)純自旋流[2]。本文對(duì)鋸齒型石墨烯納米帶進(jìn)行外延使之雙邊具有等腰三角形外延結(jié)構(gòu)，研究不同長(zhǎng)度腰長(zhǎng)對(duì)納米帶電子輸運(yùn)和熱電輸運(yùn)的影響。計(jì)算結(jié)果表明，在具有該結(jié)構(gòu)的鋸齒型石墨烯納米帶中可以實(shí)現(xiàn)純自旋流。

1 計(jì)算模型和方法

本文以寬度為六條鏈的鋸齒型石墨烯納米帶單胞為基礎(chǔ)，復(fù)制展開(kāi)，形成六條鏈寬的無(wú)限長(zhǎng)雙端器件模型，該模型包括左電極（Left lead），中心散射區(qū)（Center scattering region）以及右電極（Right lead）3個(gè)部分，結(jié)構(gòu)如圖1（a）所示。以鐵磁態(tài)的器件為研究對(duì)象，研究了在中心區(qū)的兩個(gè)邊緣外延出類等腰三角形結(jié)構(gòu)對(duì)器件熱輸運(yùn)性質(zhì)的影響，將外延等腰三角形的腰長(zhǎng)為一個(gè)碳二聚體的模型記為W1模型，如圖1（b）所示。當(dāng)外延等腰三角形的腰長(zhǎng)增加到兩個(gè)碳二聚體時(shí)，記為W2模型，如圖1（c）所示。W3模型為外延腰長(zhǎng)為3個(gè)碳二聚體的等腰三角形，如圖1（d）所示。左電極為高溫區(qū)，右電極為低溫區(qū)，左右電極的溫差為ΔT。由于外延部分和石墨烯納米帶的邊緣碳原子只和相鄰的兩個(gè)碳原子成鍵，所以為了讓模型更加穩(wěn)定，使用氫原子來(lái)飽和外延部分和納米帶邊緣的碳原子[3]。

圖1 器件模型

本文使用siesta程序進(jìn)行結(jié)構(gòu)弛豫，力收斂到0.05 eV/A，并且結(jié)合非平衡格林函數(shù)（Non-equilibrium Green’s Function，NEGF），采用Nanodcal軟件包來(lái)進(jìn)行量子輸運(yùn)計(jì)算[4,5]。自旋相關(guān)透射譜的計(jì)算公式為：

式中，Gr（Ga）是散射區(qū)的延遲（超前）格林函數(shù)；ΓL（ΓR）是描述左（右）電極與中心區(qū)耦合的線寬函數(shù)。自旋相關(guān)電流的計(jì)算公式為：

式中，e是電子電荷；h是普朗克常量；fL(E,T)（fR(E,T)）是左（右）電極的費(fèi)米狄拉克分布[6,7]。在線性響應(yīng)區(qū)，自旋相關(guān)電導(dǎo)G↑(↓)和塞貝克系數(shù)S↑(↓)的計(jì)算公式為：

在低溫區(qū)，不同自旋電子的塞貝克系數(shù)可以近似為：

式中，EF是費(fèi)米能級(jí)；kB是玻爾茲曼常數(shù)?？梢钥闯觯惪讼禂?shù)S↑(↓)與透射系數(shù)τ↑(↓)成反比，與透射譜的斜率成正比[8]。因此，需要調(diào)控器件透射系數(shù)和透射譜的斜率來(lái)改善器件的塞貝克系數(shù)。

2 研究結(jié)果與討論

2.1 輸運(yùn)性質(zhì)

為了研究雙邊外延等腰三角形的腰長(zhǎng)對(duì)ZGNR輸運(yùn)性質(zhì)的影響，分別計(jì)算了本征、W1（腰長(zhǎng)為1個(gè)碳二聚體）、W2（腰長(zhǎng)為兩個(gè)碳二聚體）以及W3（腰長(zhǎng)為3個(gè)碳二聚體）雙端器件模型的透射譜，分別如圖2（a）、圖2（b）、圖2（c）以及圖2（d）所示。

圖2 透射譜

與本征體系（圖2（a））相比，器件的透射譜發(fā)生了顯著的變化。本征6-ZGNR的自旋向上電子透射系數(shù)τ↑和自旋向下電子透射系數(shù)τ↓分別在（-0.52，-0.4）eV和（0.32，0.37）eV區(qū)間內(nèi)為3，將這兩個(gè)峰值記為τ↑P和τ↓P，這兩個(gè)峰值是因?yàn)椴煌孕碾娮臃謩e在對(duì)應(yīng)能量范圍內(nèi)存在兩個(gè)邊緣態(tài)通道和一個(gè)體態(tài)通道。τ↑和τ↓在（-0.30，0.30）eV區(qū)間內(nèi)均為 1。而在W1模型中，雙邊外延等腰三角形同時(shí)破壞了ZGNR兩個(gè)邊緣結(jié)構(gòu)的完整性，抑制了電子在納米帶兩個(gè)邊緣的渡越能力，透射譜在費(fèi)米能級(jí)附近形成“X”形交叉，τ↑P和τ↓P均由3降低到1.29以下，在（-0.38，1.45）eV和（-1.50，0.30）eV區(qū)間內(nèi)的τ↑和τ↓也由1降低到1以下。并且τ↑和τ↓分別在能量點(diǎn)約-0.35 eV和0.28 eV處降至約0.15和0.02，形成了兩個(gè)透射谷，這是費(fèi)米能級(jí)處的“X”形透射譜形成的關(guān)鍵，因此τ↑在（-0.35，1.08）eV區(qū)間內(nèi)隨著能量的增加而增加，τ↓在（-0.80，0.28）eV區(qū)間內(nèi)隨著能量的增加而減少。然而，在施加溫度梯度后，發(fā)現(xiàn)器件的自旋塞貝克系數(shù)都很小，幾乎為0（如圖3（a））。將外延等腰三角形的腰上增加到兩個(gè)碳二聚體（W2模型）進(jìn)一步降低了電子的渡越能力，τ↑和τ↓在（-0.35，1.08）eV和（-0.80，0.28）eV區(qū)間內(nèi)與W1模型相比有了明顯降低但變化規(guī)律與W1類似，且費(fèi)米能級(jí)附近的“X”形交叉更加明顯。因此，雖然器件的透射能力降低了，自旋塞貝克系數(shù)卻隨著透射譜曲線斜率的增大而增大（如圖3（b））。在W3模型中，τ↑P和τ↓P均降低到 1 以下，τ↑和τ↓在（-0.35，1.08）eV和（-0.80，0.28）eV區(qū)間內(nèi)再次降低，并且透射譜曲線變得更加平緩，但“X”形交叉依然存在，而且器件的自旋塞貝克系數(shù)進(jìn)一步增大[8]。3種模型在不同溫度下的自旋塞貝克系數(shù)如圖3所示。

圖3 3種模型在不同溫度下的自旋塞貝克系數(shù)

2.2 熱電性質(zhì)

接下來(lái)分別計(jì)算了不同器件的兩種自旋電子在費(fèi)米能級(jí)附近的塞貝克系數(shù)，從左到右依次是W1、W2和W3器件模型的計(jì)算結(jié)果。如圖3所示，其中縱坐標(biāo)為不同自旋電子的自旋塞貝克系數(shù)S↑(↓)，橫坐標(biāo)是器件的化學(xué)勢(shì)，還考慮了溫度對(duì)器件自旋塞貝克系數(shù)的影響，其中圖3（a）、圖3（b）以及圖3（c）為溫度T=100 K下的計(jì)算結(jié)果，圖3（d）、圖3（e）以及圖3（f）為T(mén)=200 K的結(jié)果。從計(jì)算結(jié)果可以看出，自旋塞貝克系數(shù)的符號(hào)與對(duì)應(yīng)自旋電子的透射曲線斜率相同（如圖2（b）、圖2（c）、圖2（d））。由于費(fèi)米能級(jí)附近的透射譜呈現(xiàn)“X”形交叉，所以費(fèi)米能級(jí)附近的不同自旋電子的自旋塞貝克系數(shù)相反（如圖3（a）），表示不同自旋電子在熱溫度梯度ΔT的驅(qū)動(dòng)下向相反的方向流動(dòng)，說(shuō)明該結(jié)構(gòu)可以用于獲得純自旋流。更重要的是，外延等腰三角形的腰長(zhǎng)會(huì)影響自旋塞貝克系數(shù)S↑(↓)的大小，在W1體系中，器件的自旋塞貝克系數(shù)幾乎為0，當(dāng)外延等腰三角形的腰長(zhǎng)由1個(gè)碳二聚體增加到2、3個(gè)碳二聚體，τ↑(↓)的減小和k↑(↓)的增大導(dǎo)致器件的S↑(↓)增大（如圖3（b）、圖3（c））。另一方面，對(duì)于同一器件模型，溫度T的升高也會(huì)導(dǎo)致器件的自旋塞貝克系數(shù)S↑(↓)增大（如圖3（d）、圖3（e）、圖3（f）。

如圖3所示，在3種器件模型中，費(fèi)米能級(jí)附近不同自旋電子的塞貝克系數(shù)S↑(↓)均具有相反的符號(hào)，表示在外加溫度梯度ΔT的情況下，器件中的不同自旋電子會(huì)向相反的方向流動(dòng)，產(chǎn)生自旋流Is=(S↑G↑-S↓G↓)ΔT和電荷流Ic=(S↑G↑+S↓G↓)ΔT。為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)，將自旋流因子表示為Fs=(S↑G↑-S↓G↓)，并將電荷電流因子表示為Fc=(S↑G↑+S↓G↓)。當(dāng)同時(shí)滿足Fc=0和Fs≠0時(shí)，意味著兩種自旋狀態(tài)的電子流向相反，數(shù)量相同，此時(shí)電荷流Ic為0，但是自旋流Is依然存在，即純自旋流。圖4是W1、W2和W3器件模型的自旋流因子Fs和電荷流因子Fc在溫度T為100 K、200 K、300 K下的計(jì)算結(jié)果，圖4（a）、圖4（b）以及圖4（c）的縱坐標(biāo)是自旋流因子Fs，圖4（d）、圖4（e）以及圖4（f）的縱坐標(biāo)是電荷流因子Fc，橫坐標(biāo)均為器件的化學(xué)勢(shì)。可以看出，在3種器件模型中，費(fèi)米能級(jí)附近均存在一個(gè)特殊的能量點(diǎn)E0，在該能量點(diǎn)處，滿足純自旋流條件，即獲得了純自旋流。因此，可以通過(guò)外加門(mén)電壓的方法將器件的化學(xué)勢(shì)微調(diào)至E0，分別約為-0.01 eV、0.09 eV、0.06 eV，以獲得純自旋流。

圖4 3種模型的電荷流因子和自旋流因子

3 結(jié) 論

本文提出了一種在鋸齒形石墨烯納米帶的兩個(gè)邊緣外延出同樣的等腰三角形來(lái)調(diào)控器件的輸運(yùn)性質(zhì)以獲得純自旋流的方案。計(jì)算結(jié)果表明，不同自旋電子的透射譜譜在費(fèi)米能級(jí)附近的呈現(xiàn)“X”形交叉，導(dǎo)致不同自旋電子的塞貝克系數(shù)在費(fèi)米能級(jí)附近具有相反的符號(hào)，表示不同自旋的電子在溫度場(chǎng)下朝相反方向流動(dòng)，形成自旋流和電荷流。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，不同自旋通道的塞貝克系數(shù)不僅隨著引入的反量子點(diǎn)數(shù)目的增加而增大，也隨著溫度的升高而增加，通過(guò)微調(diào)器件的化學(xué)勢(shì)可以獲得純自旋流。