楚天舒 王柄雄 孟 坦 賴世宣 楊增玲*

(1.中國農(nóng)業(yè)大學(xué) 工學(xué)院，北京 100083；2.中國農(nóng)業(yè)大學(xué) 動物醫(yī)學(xué)院，北京 100094)

我國是畜禽養(yǎng)殖大國，養(yǎng)殖過程中產(chǎn)生大量糞便，對農(nóng)村環(huán)境造成了較大壓力[1-3]。畜禽糞便無害化處理與資源化利用已成為養(yǎng)殖業(yè)綠色發(fā)展的重要環(huán)節(jié)。2017年國務(wù)院發(fā)布《關(guān)于加快推進畜禽養(yǎng)殖廢棄物資源化利用的意見》，大力推廣畜禽糞便肥料化利用。畜禽糞便中含有豐富的有機物、氮、磷、鉀等養(yǎng)分[4]，其肥料化利用有益于種養(yǎng)業(yè)間養(yǎng)分循環(huán)利用[5]，在減少化肥用量方面潛力巨大[6]。

而在畜禽糞便肥料化利用過程中，畜禽糞便中抗生素帶來的生態(tài)風(fēng)險引起科研人員廣泛關(guān)注，也成為當(dāng)下研究熱點。各地采樣分析發(fā)現(xiàn)，畜禽糞便中殘留四環(huán)素類[7-10]、喹諾酮類[11-14]、大環(huán)內(nèi)酯類[15-17]、磺胺類[18-20]、β-內(nèi)酰胺類[10,21]、林可酰胺類[22-23]、多肽類[10]等多類抗生素，并且各個大類抗生素下細分種類繁多、質(zhì)量分數(shù)差異較大[10,21]。經(jīng)養(yǎng)殖生產(chǎn)全過程追溯發(fā)現(xiàn)，抗生素的主要來源為飼料添加劑、獸藥[24]。最終，殘留的抗生素隨著有機肥進入農(nóng)田土壤中[25-26]，給土壤生態(tài)帶來一定的風(fēng)險[27]。

為了保障農(nóng)田土壤健康，需要分析抗生素在養(yǎng)殖業(yè)-種植業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)中流動與降解過程，即畜禽糞便中抗生素→畜禽糞便有機肥中抗生素→農(nóng)田土壤中抗生素；進而，對抗生素所帶來的土壤生態(tài)風(fēng)險進行評估，合理限制有機肥施用量。本研究擬追溯抗生素在養(yǎng)殖業(yè)-種植業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)中流動過程，根據(jù)農(nóng)田土壤抗生素風(fēng)險篩選值和風(fēng)險商法，逆向計算出農(nóng)田土壤抗生素的靜態(tài)環(huán)境容量與每hm2農(nóng)田可施用畜禽糞便有機肥的限量，并進一步推導(dǎo)出不同畜禽種類的養(yǎng)殖量限值，以期為畜禽糞便有機肥施用量與畜禽糞污農(nóng)田承載力的估算提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究對象

黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團作為我國兩大重要的農(nóng)墾地區(qū)，其農(nóng)業(yè)總產(chǎn)值分別占全國農(nóng)墾農(nóng)業(yè)總產(chǎn)值的25.10%和29.35%。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)水平全國領(lǐng)先，種植業(yè)耕種收綜合機械化率均超過95%，已實現(xiàn)主要農(nóng)作物生產(chǎn)全程機械化。在種植業(yè)方面，2018年黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團農(nóng)作物種植面積分別為289.30和138.28萬hm2，黑龍江農(nóng)墾糧食產(chǎn)量為2 279.64萬t，新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團糧食和棉花產(chǎn)量分別為238.46、204.65萬t。在養(yǎng)殖業(yè)方面，黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團的大牲畜年末存欄量分別為20.49和54.05萬頭，家禽年末存欄量分別為938.3和1 291.8萬羽，肉類產(chǎn)量分別為27.37和46.78萬t，牛奶產(chǎn)量分別為37.61和71.67萬t。隨著農(nóng)業(yè)綠色發(fā)展的深入實施，種養(yǎng)業(yè)協(xié)調(diào)發(fā)展成為未來農(nóng)業(yè)的發(fā)展方向。黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團種植業(yè)機械化生產(chǎn)水平先進，一方面，可實現(xiàn)有機肥機械化還田；另一方面，有機肥的增施，有助于提升其農(nóng)田土壤肥力。因此，其養(yǎng)殖業(yè)未來發(fā)展?jié)摿薮蟆Ｑ芯窟m宜區(qū)域的畜禽糞污農(nóng)田承載力等關(guān)鍵參數(shù)，有助于黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團協(xié)調(diào)各自種養(yǎng)業(yè)生產(chǎn)規(guī)模，促進種養(yǎng)平衡發(fā)展。

1.2 研究內(nèi)容

在畜禽養(yǎng)殖中，抗生素以飼料添加劑、獸藥等途徑進入動物體內(nèi)，其部分被動物自身吸收利用，其他隨糞尿排泄，導(dǎo)至畜禽糞便含有抗生素[28]。此后，畜禽糞便經(jīng)過好氧堆肥處理，制成的有機肥中也殘留一定量的抗生素[12,29]。因此，需對農(nóng)田有機肥施用量進行風(fēng)險評估。

在種植業(yè)生產(chǎn)過程中，抗生素主要以施肥、灌溉等途徑向農(nóng)田土壤中輸入(圖1)，使得土壤抗生素逐漸累積，進而對土壤微生物群落結(jié)構(gòu)、功能與土壤健康等多方面造成影響[30]，并且誘導(dǎo)耐藥菌產(chǎn)生[31-32]。此外，抗生素可被農(nóng)作物主動吸收進入人類食物鏈中[33]，給人體健康帶來潛在風(fēng)險。畜禽糞便有機肥作為農(nóng)田土壤抗生素主要來源之一，需根據(jù)畜禽糞便有機肥中抗生素質(zhì)量分數(shù)與農(nóng)田土壤抗生素環(huán)境容量，優(yōu)化出有機肥施用限量，進而可獲得每hm2農(nóng)田不同畜禽的最大承載量，以促進區(qū)域內(nèi)種養(yǎng)平衡發(fā)展。

圖1 農(nóng)田土壤抗生素輸入途徑示意圖

本研究思路如下：首先，采用風(fēng)險商法(Risk quotients，RQ)[34]，對農(nóng)田土壤抗生素進行生態(tài)風(fēng)險評估分析。然后，參考土壤環(huán)境影響預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)方法[35]，將區(qū)域農(nóng)田土壤參數(shù)帶入計算得到農(nóng)田土壤抗生素的靜態(tài)環(huán)境容量。其次，將靜態(tài)環(huán)境容量除以一定的時間段獲得農(nóng)田土壤抗生素的年平均靜態(tài)環(huán)境容量。此外，經(jīng)過實地調(diào)研，將畜禽糞便有機肥作為農(nóng)田土壤抗生素主要輸入途徑。將農(nóng)田土壤抗生素的年平均靜態(tài)環(huán)境容量等價于畜禽糞便有機肥的抗生素預(yù)測最大增量。最后，考慮到有機肥主要是由畜禽糞便經(jīng)過好氧堆肥產(chǎn)生，由堆肥處理后抗生素的降解比例、不同畜禽的產(chǎn)污系數(shù)、收集率等參數(shù)計算出不同畜禽的最大養(yǎng)殖量(圖2)。

綜合考慮數(shù)據(jù)可獲得性與代表性、畜牧獸醫(yī)專家咨詢建議、養(yǎng)殖場實地調(diào)研成果等多方面因素，確定本研究的11種抗生素或抗菌藥物，分為4大類。1)四環(huán)素類抗生素：土霉素(Oxytetracycline， OTC)、四環(huán)素(Tetracycline，TC)、金霉素(Chlorotetracycline，CTC)；2)喹諾酮類抗生素：諾氟沙星(Nnorfloxacin，NOR)、恩諾沙星(Enrofloxacin，ENR)、洛美沙星(Lomefloxacin，LOM)、環(huán)丙沙星(Ciprofloxacin，CIP)；3)大環(huán)內(nèi)酯類抗生素：泰樂菌素(Tylosin，TS)；4)磺胺類抗菌藥物：磺胺嘧啶(Sulfadiazine，SD)、磺胺二甲嘧啶(Sulfamethazine，SM2)、磺胺氯噠嗪(Sulfachloro-pyridazine，SCP)。

圖2 本研究思路簡圖

1.3 計算數(shù)據(jù)與過程

1.3.1農(nóng)田土壤抗生素的預(yù)測質(zhì)量分數(shù)

根據(jù)生態(tài)環(huán)境部和衛(wèi)生健康委印發(fā)的《化學(xué)物質(zhì)環(huán)境風(fēng)險評估技術(shù)方法框架性指南(試行)》[36]中的評估方法指南，采用風(fēng)險商法(risk quotients，RQ)[34]，對農(nóng)田土壤抗生素進行生態(tài)風(fēng)險評估，確定農(nóng)田土壤抗生素的預(yù)測質(zhì)量分數(shù)，具體計算式為：

(1)

PNECsoil=PNECwater·Kd

(2)

(3)

式中：PNECwater為水環(huán)境中抗生素毒性無效的質(zhì)量濃度，μg/L；EC50為抗生素半最大效應(yīng)的質(zhì)量濃度，mg/L，檢索美國環(huán)境保護署ECOTOX知識庫獲?。籄F為評估因子，取值為1 000；PNECsoil為土壤環(huán)境中抗生素毒性無效的質(zhì)量分數(shù)，mg/kg；Kd為土-水分配系數(shù)，L/kg。相關(guān)參數(shù)取值見表1。RQ為風(fēng)險商值，RQ<0.01，無風(fēng)險；0.01≤RQ<0.1，低等風(fēng)險；0.1≤RQ<1，中等風(fēng)險；RQ≥1，高風(fēng)險。PEC為土壤環(huán)境中抗生素的質(zhì)量分數(shù)，mg/kg。

1.3.2農(nóng)田土壤抗生素的年平均靜態(tài)環(huán)境容量

參考土壤環(huán)境影響預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)方法[35]和區(qū)域農(nóng)田土壤參數(shù)，農(nóng)田土壤抗生素的年平均靜態(tài)環(huán)境容量采用式(4)計算：

(4)

式中：Q為農(nóng)田土壤抗生素的環(huán)境容量，mg/a；D為農(nóng)田耕層厚度[52-53]，m；S為農(nóng)田面積，本研究中，S取值為10 000 m2；ρb為農(nóng)田耕層土壤容重[54-55]，kg/m3；t為時間，本研究中，將短期、中期和長期分別設(shè)定為20、50和100 a。

農(nóng)田土壤抗生素輸入途徑有有機肥、灌溉水等。根據(jù)黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團的長期調(diào)研結(jié)果，其灌溉用水主要來自于江河和地下水。因此，本研究暫不考慮污水灌溉的情況。并且兼顧到數(shù)據(jù)的可獲得性，僅以有機肥作為輸入途徑。因此，可使歷年農(nóng)田土壤抗生素的環(huán)境容量等于畜禽糞便有機肥的抗生素預(yù)測最大增量，具體計算式為：

Q=Qo

(5)

表1 抗生素對應(yīng)敏感物種的毒性參數(shù)

式中，Qo為畜禽糞便有機肥的抗生素預(yù)測最大增量，mg。

1.3.3不同畜禽的最大養(yǎng)殖量

考慮有機肥主要是由畜禽糞便經(jīng)過好氧堆肥產(chǎn)生，但好氧堆肥處理后抗生素發(fā)生降解，畜禽糞便抗生素預(yù)測最大增量采用式(6)計算：

Qm=Qo/(1-η1)

(6)

式中：Qm為畜禽糞便抗生素預(yù)測最大增量，mg；η1為堆肥處理后抗生素的降解比例，%。分析得到豬糞[56-78]、牛糞[79-83]和雞糞[58,60,71,77,84-90]的堆肥處理后抗生素的降解比例范圍?？紤]到環(huán)境條件、添加物種類與量等堆肥工程工藝的影響，本研究暫選其算數(shù)平均值作為不同畜禽糞便的抗生素降解比例，詳見表2。由于牛糞、雞糞中部分抗生素降解比例尚未有研究報道，在計算過程中，本研究暫且選用豬糞中同種抗生素降解比例進行替代，但未來隨著研究深入，將采用實測數(shù)據(jù)進行計算與分析。

畜禽糞便預(yù)測最大量采用式(7)計算：

Nm=Qm/(wm·η2)

(7)

式中：Nm為畜禽糞便預(yù)測最大量，kg；wm為畜禽糞便中抗生素的質(zhì)量分數(shù)，mg/kg；η2為畜禽糞便中抗生素的檢出率，%。分析得豬糞[7-11,14-17,19-23,57,91-105]、牛糞[7,10-11,14-16,21,95-96,99-101,103,105]以及雞糞[7-8,13-18,20-21,92,94-96,98-101,103,105-107]中抗生素的質(zhì)量分數(shù)和檢出率范圍。考慮到養(yǎng)殖水平等因素影響，本研究暫取其算數(shù)平均值作為不同畜禽糞便中抗生素的質(zhì)量分數(shù)與檢出率，詳見表3。由于牛糞中諾氟沙星的檢出率缺乏研究報道，在計算過程中，本研究暫且選用豬糞中諾氟沙星的檢出率進行替代，但未來隨著研究深入，將采用實測數(shù)據(jù)進行計算與分析。

考慮到畜禽糞便收集與利用現(xiàn)狀，采用畜禽糞便收集率等參數(shù)預(yù)測出不同畜禽的最大養(yǎng)殖量，計算式為：

n=Nm/[mη3(1-w)]

(8)

式中：n為預(yù)測畜禽最大養(yǎng)殖量，頭或羽；m為畜禽整個飼養(yǎng)周期的糞便排泄量[108]，kg/頭或kg/羽；η3為畜禽糞便收集率[108-109]，%；w為畜禽糞便含水率[110-111]，%。

表2 堆肥處理后抗生素的降解比例

表3 畜禽糞便中抗生素的質(zhì)量分數(shù)和檢出率

2 結(jié)果與分析

2.1 黑龍江農(nóng)墾畜禽糞污農(nóng)田承載力估算

當(dāng)農(nóng)田土壤抗生素生態(tài)風(fēng)險等級為高風(fēng)險(RQ=1)時，采用式(1)～(8)計算獲得黑龍江農(nóng)墾不同畜禽的最大養(yǎng)殖量(圖3)。從抗生素種類分析，恩諾沙星(ENR)是奶牛、肉牛、蛋雞和肉雞糞便有機肥施用量的限制性抗生素，而磺胺嘧啶(SD)是生豬糞便有機肥施用量的限制性抗生素，導(dǎo)至生豬糞污的農(nóng)田承載力僅為0.5 頭/hm2，如此低的農(nóng)田承載力將極大地限制生豬養(yǎng)殖規(guī)模。因此，建議養(yǎng)殖場減少使用磺胺嘧啶等高生態(tài)風(fēng)險的抗生素。從不同畜禽種類分析，以恩諾沙星為限值，奶牛、肉牛、蛋雞、肉雞和生豬的預(yù)測最大養(yǎng)殖量分別為：短期條件下，5頭、8頭、1 061羽、3 309羽和290頭；中期條件下，2頭、3頭、424羽、1 323羽和116頭；長期條件下，1頭、1.6頭、212羽、662羽和58頭。

圖3 黑龍江農(nóng)墾畜禽最大養(yǎng)殖量(n)預(yù)測結(jié)果

本研究將黑龍江農(nóng)墾畜禽糞污農(nóng)田承載力研究結(jié)果轉(zhuǎn)化為豬當(dāng)量，即每hm2農(nóng)田可承載的豬當(dāng)量均為58頭，豬當(dāng)量折算規(guī)則：100頭豬相當(dāng)于1.7頭奶牛或3頭肉?；?65羽蛋雞或1141羽肉雞。

2.2 新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團畜禽糞污農(nóng)田承載力估算

當(dāng)農(nóng)田土壤抗生素生態(tài)風(fēng)險等級為高風(fēng)險(RQ=1)時，采用式(1)～(8)計算獲得新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團不同畜禽的最大養(yǎng)殖量(圖4)。從抗生素種類分析，恩諾沙星(ENR)是奶牛、肉牛、蛋雞和肉雞糞便有機肥施用量的限制性抗生素，而磺胺嘧啶(SD)是生豬糞便有機肥施用量的限制性抗生素。從不同畜禽種類分析，以恩諾沙星為限值，奶牛、肉牛、蛋雞、肉雞和生豬的預(yù)測最大養(yǎng)殖量分別為：短期條件下，9頭、11頭、1 235羽、3 853羽和333頭；中期條件下，3頭、4頭、494羽、1 541羽和133頭；長期條件下，2頭、2頭、247羽、770羽和66頭。

圖4 新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團畜禽最大養(yǎng)殖量(n)預(yù)測結(jié)果

本研究將新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團畜禽糞污農(nóng)田承載力研究結(jié)果轉(zhuǎn)化為豬當(dāng)量，即每hm2農(nóng)田可承載的豬當(dāng)量均為66頭，豬當(dāng)量折算規(guī)則：100頭豬相當(dāng)于3頭奶?；?頭肉牛或374羽蛋雞或1 166羽肉雞。

此外，當(dāng)農(nóng)田土壤抗生素生態(tài)風(fēng)險等級為無風(fēng)險(RQ=0.01)時，按照上述計算方法，可獲得黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團的每hm2農(nóng)田可承載的豬當(dāng)量分別為0.58和0.66頭。其畜禽糞污農(nóng)田承載力過低，將極大限制區(qū)域養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展。因此，為了保障農(nóng)田土壤長期健康，黑龍江農(nóng)墾與新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團需建立地方標(biāo)準(zhǔn)，嚴格控制畜禽糞便中各種抗生素的殘留量，尤其是高生態(tài)風(fēng)險的抗生素種類。

3 討 論

根據(jù)抗生素在養(yǎng)殖業(yè)-種植業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)中流動與降解過程，本研究從以下3方面展開分析與討論：

1)畜禽舍環(huán)境調(diào)控?？股卦陬A(yù)防與治療過程中的使用，與動物在養(yǎng)殖過程中被細菌感染有關(guān)。在畜禽舍內(nèi)，細菌主要經(jīng)空氣傳播。從工程防疫的角度思考，當(dāng)今已實現(xiàn)對畜禽舍的溫濕度、二氧化碳、氨氣等環(huán)境因素的實時監(jiān)測與調(diào)控，未來也需要對主要致病細菌或致病因子進行實時監(jiān)測，并配套相關(guān)空氣自動凈化技術(shù)與設(shè)備，確保動物在無應(yīng)激環(huán)境下健康生長，避免有害細菌感染，減少抗生素作為預(yù)防與治療的使用，這也有助于減少畜禽糞便中抗生素的殘留量，增大畜禽糞污農(nóng)田承載力。

2)抗生素使用。根據(jù)研究結(jié)果(表3)可知，現(xiàn)階段畜禽糞便存在不少抗生素的殘留，檢出率也偏高。因此，源頭管理是控制抗生素在養(yǎng)殖業(yè)-種植業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)中流動的重中之重。從圖3和圖4可知，不同抗生素的生態(tài)風(fēng)險差異過大，黑龍江農(nóng)墾與新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團的畜禽糞污農(nóng)田承載力現(xiàn)階段主要受到磺胺嘧啶和恩諾沙星的限制。究其根本原因，這兩種抗生素均具有土壤靜態(tài)環(huán)境容量低、生態(tài)風(fēng)險高的特點。因此，在畜禽預(yù)防與治療中，若存在多種治療方案的情況下，建議獸醫(yī)減少高生態(tài)風(fēng)險的抗生素使用，并優(yōu)先選用低生態(tài)風(fēng)險、易于工程降解的抗生素。此外，也可以考慮使用中獸藥、發(fā)酵飼料等抗生素替代品。

3)工程配套。采用好氧堆肥等工程技術(shù)對畜禽糞便進行無害化處理，能促進抗生素降解(表2)，減少抗生素在有機肥中的殘留。由此可見，過程處理是控制抗生素在養(yǎng)殖業(yè)-種植業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)中流動的關(guān)鍵步驟?？股氐慕到獗壤粌H由自身理化性質(zhì)決定，也受堆肥工程工藝的影響。因此，從工程配套方面出發(fā)，在兼顧工程建設(shè)成本與技術(shù)可行性的條件下，建議養(yǎng)殖場負責(zé)人優(yōu)先選用抗生素降解比例更高的工藝與配套設(shè)施設(shè)備。

此外，本研究中來源于黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團的畜禽糞便抗生素相關(guān)數(shù)據(jù)相對較少，在客觀條件允許情況下，本研究團隊將采取代表性樣品進行數(shù)據(jù)補充。

4 結(jié) 論

本研究構(gòu)建了基于農(nóng)田土壤抗生素生態(tài)風(fēng)險值的畜禽糞污農(nóng)田承載力估算模型，將黑龍江農(nóng)墾與新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團相關(guān)數(shù)據(jù)帶入進行計算，獲得其畜禽糞污農(nóng)田承載力，初步得到以下結(jié)論：

1)黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團每hm2農(nóng)田可承載的豬當(dāng)量分別為58和66頭。

2)在畜禽糞便有機肥施用過程中，黑龍江農(nóng)墾和新疆生產(chǎn)建設(shè)兵團農(nóng)田土壤抗生素生態(tài)風(fēng)險防范應(yīng)以磺胺嘧啶和恩諾沙星等高生態(tài)風(fēng)險抗生素為主。