嚴 宇 田旭東 王雪松 徐冰燁 沈葉民 王曉元

(1.北京大學環(huán)境科學與工程學院，環(huán)境模擬與污染控制國家重點聯(lián)合實驗室，北京 100871； 2.浙江省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，浙江省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測預警及質(zhì)控研究重點實驗室，浙江 杭州 310012)

臭氧(O3)是大氣中的微量組分之一，但近地面高濃度O3因其化學活性高、氧化性強，會嚴重影響人體健康和生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定[1-3]。目前，我國O3污染的區(qū)域性特征明顯，長江三角洲(以下簡稱長三角)、珠江三角洲、京津冀地區(qū)等O3污染問題突出[4-6]。

氣象條件是O3污染形成的重要因素之一，不僅關(guān)系到局地的光化學反應(yīng)，同時影響到前體物及O3的傳輸。長三角地區(qū)大氣O3濃度超標主要出現(xiàn)在高壓控制和均壓場(UM)等天氣類型[7]602-603,[8-10]。高溫、低濕、低風速、太陽輻射強等氣象條件有利于O3的生成和積累，易出現(xiàn)O3污染[11],[12]2370-2371。區(qū)域性大氣污染和污染物跨界輸送問題已經(jīng)逐漸受到重視。長三角內(nèi)部各城市的本地排放對當?shù)豋3貢獻較為顯著，但周邊城市的排放也不可忽略，如夏秋季浙江省北部地區(qū)排放對上海市、江蘇省的影響，上海市排放對杭州市、蘇州市乃至整個長三角的影響等[13-17]。綜上，O3生成除了與前體物(NOx和揮發(fā)性有機物)存在復雜的非線性關(guān)系，還與氣象條件和污染源排放密切相關(guān)，在一定氣象條件下區(qū)域輸送也會對O3有明顯貢獻。

杭州市作為長三角重要中心城市之一，近年來隨著經(jīng)濟高速發(fā)展，O3濃度水平和超標比例呈現(xiàn)上升態(tài)勢。已有研究表明，每年的4—10月杭州市O3濃度較高，特別是在7、8、9月，O3污染最嚴重[18]1129-1130。本研究擬利用Lamb-Jenkinson大氣環(huán)流分型方法、近地面風場特征參數(shù)和后向軌跡聚類方法，結(jié)合2014—2018年杭州市夏季O3數(shù)據(jù)，梳理不同大氣環(huán)流型下的O3污染氣象特征和傳輸規(guī)律，并以2016年G20峰會期間杭州市O3污染為例分析氣象和傳輸條件的影響，以期為今后杭州市夏季O3污染控制提供科學參考。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

研究時間為2014—2018年夏季(7—9月)。氣象數(shù)據(jù)包括美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的1°×1°全球再分析資料(NCEP-FNL再分析資料)，美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)提供的1°×1°氣象數(shù)據(jù)(NOAA-GDAS氣象數(shù)據(jù))。O3監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺(http://www.cnemc.cn/)，采用杭州市10個國控監(jiān)測站點(濱江、西溪、下沙、臥龍橋、浙江農(nóng)大、朝暉五區(qū)、和睦小學、臨平鎮(zhèn)、城廂鎮(zhèn)、云棲)的每日O3最大8小時平均質(zhì)量濃度(O3-8 h)作為杭州市的O3濃度水平。根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)，定義O3-8 h高于二級限值(160 μg/m3)為O3超標日。

1.2 研究方法

利用Lamb-Jenkinson大氣環(huán)流分型方法判斷主要環(huán)流型，這種方法能夠很好地結(jié)合客觀分析和主觀經(jīng)驗，已經(jīng)在區(qū)域氣候特征和局地環(huán)流條件等研究中廣泛應(yīng)用[19-22]?？紤]到杭州市位置，將30°N、120°E設(shè)為環(huán)流型計算的中心，在20°N～40°N、105°E～135°E范圍內(nèi)，在跨度為10°經(jīng)度、5°緯度的網(wǎng)格上取16個點，利用所選區(qū)域內(nèi)16個格點上的海平面氣壓計算環(huán)流指數(shù)，根據(jù)地轉(zhuǎn)風和地轉(zhuǎn)渦度的關(guān)系[23]1815將杭州市大氣環(huán)流分為11類(見表1)。

本研究同時利用NCEP-FNL再分析資料分析杭州市近地面和垂直方向的氣象特征(溫度、濕度、風速、邊界層高度等)。為了更詳細地分析大氣環(huán)流型下的風場特征和變化，計算描述風場的參數(shù)，例如1天中的風向變化因子(R)和平均風速(S’)[23]1815-1816，根據(jù)計算結(jié)果，采用局部風場分類指標[24]將杭州市局部風場分為再循環(huán)(R>0.25)、停滯(S’<1.5 m/s)、通風(R<0.08且S’>1.75 m/s)和其他風場。再循環(huán)風場表示1天中風向變化較大，停滯風場表示1天中的風速較小。

表1 大氣環(huán)流分型

軌跡分析常和聚類分析一起用來研究傳輸條件對一個地區(qū)大氣污染的影響[25]。采用NOAA開發(fā)的拉格朗日混合單粒子軌道(HYSPLIT)模式(http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html)，結(jié)合NOAA-GDAS氣象數(shù)據(jù)，計算到達杭州市的后向軌跡。軌跡計算起始點的高度為100 m，后向時間設(shè)置為48 h，時間分辨率為1 h。采用Ward’s方法進行聚類分析，該方法是基于兩條軌跡的平均角度距離[26]進行，采用總空間方差(TSV)對分類質(zhì)量進行判斷[27]，然后對各類氣流所對應(yīng)的污染物濃度特征進行統(tǒng)計分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 O3污染氣象特征

表2給出了2014—2018年夏季各類大氣環(huán)流型出現(xiàn)頻率和O3污染狀況，可以看出，UM環(huán)流型出現(xiàn)頻率最高，占2014—2018年夏季總天數(shù)的53.7%，明顯高于其他環(huán)流型出現(xiàn)頻率(均未超過10%)。研究期間，UM環(huán)流型下O3超標天數(shù)共99 d，占研究期間O3總超標天數(shù)的80.5%，O3-8 h平均值為144 μg/m3，高出其他環(huán)流型11～64 μg/m3，說明UM環(huán)流型是杭州夏季O3污染的主要大氣環(huán)流型。

區(qū)域天氣形勢的變化會影響氣象和流場狀況，進而對空氣質(zhì)量產(chǎn)生影響。2014—2018年夏季出現(xiàn)天數(shù)最多的6種環(huán)流型(UM、C、E、SW、NE和SE)的平均海平面氣壓分布情況表明，UM環(huán)流型下杭州市及周邊地區(qū)海平面氣壓等壓線稀疏，風速較小(<2 m/s)；C環(huán)流型下低壓中心位于長三角地區(qū)，海平面氣壓值低，主導風向不明確；SW環(huán)流型下中國中東部地區(qū)海平面氣壓值均較低，受到來自低緯度氣流影響，主導風向為偏南風；E、NE和SE環(huán)流型下低壓中心均位于中國臺灣海峽附近，但略有不同，杭州市及周邊地區(qū)受到偏東氣流影響，風速較大(>2 m/s)。

表2 各類大氣環(huán)流型下O3污染狀況

圖1給出了2014—2018年夏季UM環(huán)流型和其他環(huán)流型各氣象要素的對比情況。UM環(huán)流型下14：00邊界層高度平均值與其他環(huán)流型大致相當(約為1 200 m)，但UM環(huán)流型比其他環(huán)流型溫度平均值高1.2 ℃，對流層總云量平均值低3.2%，這表明UM環(huán)流型下太陽輻射較強，有利于光化學反應(yīng)的進行，可以促進O3的生成。此外，UM環(huán)流型相對濕度和可降水量均低于其他環(huán)流型。在UM環(huán)流型下，近地面風速平均值僅為1.0 m/s，比其他環(huán)流型低約41%。

結(jié)合風場參數(shù)(見表3)可以看到，UM環(huán)流型再循環(huán)風場和停滯風場出現(xiàn)頻率明顯高于其他環(huán)流型，通風風場出現(xiàn)頻率低(僅為3.5%)，表明擴散條件較差，這些條件有利于O3在局地累積?？梢?，UM環(huán)流型下具有易于發(fā)生O3污染的氣象特征，與已有的相關(guān)報道[7]606-607,[12]2375-2376,[18]1130-1131結(jié)論一致。

注：溫度和相對濕度針對2 m高度，風速針對10 m高度。圖1 2014—2018年夏季UM環(huán)流型和其他環(huán)流型氣象要素日均值箱形圖Fig.1 Box plots of daily average meteorological factors under UM and other weather types

表3 2014—2018年夏季UM環(huán)流型和其他環(huán)流型不同風場出現(xiàn)頻率統(tǒng)計

2.2 傳輸特征分析

已有文獻報道多集中于杭州市秋冬季顆粒物污染狀況和污染傳輸規(guī)律[28-30]，對于O3污染傳輸類型的總結(jié)很少。本研究結(jié)合O3濃度數(shù)據(jù)，對后向軌跡進行聚類和統(tǒng)計分析，可以看到各類傳輸軌跡影響下的O3濃度特點，結(jié)果見表4。在UM環(huán)流型的大氣環(huán)流條件下，到達杭州市的氣團軌跡存在差異，氣團軌跡可分為東北型、西南型、偏北型、偏東型。東北型氣團O3濃度水平最高，其次是偏北型氣團，O3-8 h平均值分別為145、135 μg/m3，在這兩類軌跡類型下，杭州市再循環(huán)和停滯風場出現(xiàn)頻率較高。西南型氣團出現(xiàn)概率最高，但杭州市的再循環(huán)和停滯風場出現(xiàn)頻率低，O3-8 h平均值僅為119 μg/m3。偏東型氣團出現(xiàn)概率不高，再循環(huán)風場和停滯風場出現(xiàn)頻率分別為45.5%、82.1%，O3-8 h平均值為119 μg/m3。

圖2和圖3分別是2014—2018年夏季UM環(huán)流型下各軌跡類型出現(xiàn)概率和O3濃度空間分布情況?？梢钥吹?，東北型和偏北型氣團主要經(jīng)過O3濃度水平較高的區(qū)域，包括浙江省北部、江蘇省南部、上海市，可能攜帶途經(jīng)城市的O3及其前體物到達杭州市，成為對O3濃度影響最重要的兩種傳輸路徑。西南型氣團移動距離長，擴散條件相對較好，杭州市可能受到來自衢州市和金華市O3及其前體物傳輸?shù)挠绊?。在偏東型氣團下，杭州市主要受到紹興市、寧波市等上風向城市影響。但西南型和偏東型氣團下，杭州市上風向地區(qū)及杭州市的O3濃度均明顯低于東北型和偏北型氣團。這表明杭州O3污染與長三角上風向地區(qū)的O3污染狀況存在緊密關(guān)聯(lián)。不同傳輸路徑存在不同的污染傳輸和污染來源，因此有針對性地開展長三角區(qū)域內(nèi)聯(lián)防聯(lián)控，有助于控制杭州市O3污染。

表4 UM環(huán)流型聚類軌跡的風場和區(qū)域特征

圖2 2014—2018年夏季UM環(huán)流型下各軌跡類型出現(xiàn)概率的空間分布Fig.2 Spatial distribution of frequency of occurrence of each trajectory type under UM weather type in the summer of 2014-2018

圖3 UM環(huán)流型下各軌跡類型對應(yīng)O3-8 h分布Fig.3 The O3-8 h distribution of each trajectory type under UM weather type

2.3 G20峰會同期的O3污染分析

選取2016年G20峰會期間的O3污染案例，分析氣象和傳輸條件對G20峰會同期杭州O3污染的影響。G20峰會會期為2016年8月24日至9月6日，共計14 d，在此期間杭州及周邊地區(qū)采取了大氣污染強化控制措施，管控時段具體是：第1階段(8月24—27日)實施工地停工管控措施；第2階段(8月28—31日)實施機動車限行措施；第3階段(9月1—6日)，采取應(yīng)急管控措施。圖4是2014—2018年的8月24日至9月6日環(huán)流型出現(xiàn)天數(shù)和O3-8 h平均值。2015、2016年8月24日至9月6日O3-8 h平均值較高，分別為165、162 μg/m3。2015、2016年8月24日至9月6日的UM環(huán)流型出現(xiàn)天數(shù)分別為11、10 d，高出2014、2017、2018年UM環(huán)流型出現(xiàn)天數(shù)22%～57%。這說明2015、2016年8月24日至9月6日環(huán)流型變化對杭州空氣質(zhì)量不利。已有研究也表明，2016年G20峰會期間與2015年同期相比，氣象條件并沒有出現(xiàn)較大差異，均不利于污染物的擴散和清除[31-32]。

圖4 2014—2018年8月24日至9月6日環(huán)流型出現(xiàn)天數(shù)和O3-8 h平均值Fig.4 The number of days of weather types and the average concentration of O3-8 h from August 24th to September 6th,2014-2018

在G20峰會大氣污染管控的第3階段，2015年和2016年9月1—6日的大氣環(huán)流型均為UM環(huán)流型，氣象條件相似，局部風場以再循環(huán)和停滯風場為主，到達杭州市的氣團軌跡多來自東北和偏北方向(見表5)，經(jīng)過江蘇省南部、上海市、湖州市等地區(qū)，可能存在O3及其前體物的傳輸。圖5給出了杭州市2014—2018年8月20日至9月10日O3-8 h時間序列。2015年和2016年O3濃度變化趨勢類似，但2016年第3階段的杭州市O3濃度較8月下旬的第1、2階段呈現(xiàn)出較為明顯的下降趨勢，而且明顯低于2015年同期的O3水平，尤其在2016年9月4—5日G20峰會正式召開期間，杭州市O3-8 h濃度明顯低于GB 3095—2012二級限值，而2015年9月4—5日O3-8 h仍有超標。此外，在2014、2017、2018年9月1—3日，杭州市均處于受非UM環(huán)流型控制的大氣環(huán)流條件下，O3-8 h不高，但9月4—6日轉(zhuǎn)變?yōu)閁M環(huán)流型后，傳輸擴散條件出現(xiàn)變化，O3-8 h水平迅速升高，杭州市均發(fā)生了O3污染。在2016年9月1—6日，杭州市大氣環(huán)流和傳輸擴散條件均不佳，但O3濃度水平較低，出現(xiàn)O3超標的天數(shù)最少，這說明在G20峰會期間，特別是在9月1—6日應(yīng)急管控階段，大氣污染強化管控措施對杭州市O3污染的控制發(fā)揮了關(guān)鍵作用。

表5 2014—2018年9月1—6日后向軌跡類別

圖5 杭州市2014—2018年8月24日至9月6日O3-8 h時間序列Fig.5 Time series plots of O3-8 h from August 24th to September 6th,2014-2018 in Hangzhou

3 結(jié) 論

(1) UM環(huán)流型是2014—2018年杭州夏季主要的O3污染環(huán)流型。在UM環(huán)流型下，杭州市近地面氣團軌跡可分為東北型、西南型、偏北型、偏東型，其中東北型和偏北型出現(xiàn)概率分別為0.278、0.166，主要經(jīng)過江蘇省南部、上海市、浙江省北部等地區(qū)，杭州市易受區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，在這兩類傳輸條件下O3濃度水平較高。

(2) 在2016年9月1—6日，杭州市均處于UM環(huán)流型控制下，傳輸擴散條件不利；但與污染氣象條件接近的2015年同期相比，2016年的O3-8 h比2015年明顯降低，且是2014—2018年同期出現(xiàn)O3超標天數(shù)最少的一年，表明G20峰會期間的大氣污染管控措施對杭州市O3污染控制起到了重要作用。