應(yīng)志超，宋志勇，陳愛(ài)英，林 鐵，康世雄

（1.上海理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200093；2.中國(guó)科學(xué)院 上海技術(shù)物理研究所 紅外物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200083；3.華東師范大學(xué) 極化材料與器件教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200063）

引言

紅外探測(cè)器歷來(lái)是軍事、航天、安全領(lǐng)域熱門(mén)的精密器件，紅外探測(cè)器的精度也在隨著應(yīng)用環(huán)境的升級(jí)而不斷提升，同時(shí)也促進(jìn)了對(duì)紅外探測(cè)器內(nèi)部核心材料的研究。20世紀(jì)80年代，Smith等[1]首次提出InAs和GaSb組成的第二類超晶格材料具有截獲長(zhǎng)波紅外的能力，這種長(zhǎng)波紅外超晶格由于在晶胞中添加了一層或多層InSb，使得其晶格中的有效代隙能可以被調(diào)整，同時(shí)通過(guò)改變InAs層的厚度可以調(diào)控超晶格截取紅外線的波長(zhǎng)值，這些特性使得InAs/GaSbⅡ類超晶格作為長(zhǎng)波紅外探測(cè)最有潛力的材料而被廣泛研究[1]。

InAs/GaSbⅡ類超晶格屬于III-V族的窄禁帶半導(dǎo)體材料，作為紅外探測(cè)器件的核心材料，其光電性能的強(qiáng)弱是一個(gè)主要的影響因素，因此也引起了人們對(duì)于InAs/GaSbⅡ類超晶格生長(zhǎng)工藝的關(guān)注，這是因?yàn)椴煌墓に噹?lái)的光電性能不同。目前普遍使用的是分子束外延法生長(zhǎng)InAs/GaSb，分子束外延法最早是由20世紀(jì)90年代美國(guó)休斯頓研究實(shí)驗(yàn)室的科學(xué)家用來(lái)在GaAs襯底上生長(zhǎng)InAs/GaSbⅡ類超晶格[2-3]，此后其他科學(xué)家利用這種生長(zhǎng)方法獲得了高質(zhì)量的InAs/GaSbⅡ類超晶格，并且逐步提升了其截取長(zhǎng)波紅外的波長(zhǎng)值[4-6]。但對(duì)于超晶格材料的生產(chǎn)成本一直居高不下的問(wèn)題，使得我們需要盡快尋找一種替代性的生長(zhǎng)方法。金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積（MOCVD）是一種新興的超晶格生長(zhǎng)方法，它可以顯著降低超晶格材料的生產(chǎn)成本。已有研究人員通過(guò)MOCVD方法使InAs襯底和拉伸應(yīng)變GaAs型界面層巧妙的生長(zhǎng)出了InAs/GaSbⅡ類超晶格材料[7-8]，與以往的GaSb襯底和InSb型界面層相比，這種方法更能控制砷的殘留和陰離子的交換。

此外，對(duì)于提升超晶格材料的光電性能，摻雜往往也是選擇較多的一種方法，而不同的摻雜帶來(lái)不一樣的性能改變，以及p型和n型的摻雜形式會(huì)對(duì)材料有很大程度的影響。同時(shí)對(duì)于InAs/GaSbⅡ類超晶格光電性能的檢測(cè)方面，一貫采用弱局域效應(yīng)與半導(dǎo)體導(dǎo)電性能之間的關(guān)系來(lái)衡量。Herling等[9]在InAs/GaSb量子阱中通過(guò)磁輸運(yùn)測(cè)量觀察到了反弱局域效應(yīng)，并運(yùn)用溫度和柵極來(lái)調(diào)控樣品的磁阻，解釋了主要的自旋軌道弛豫機(jī)制是Elliott-Yafet（EY）機(jī)制，而不是之前提出的Dyakonov-Perel（DP）機(jī)制。對(duì)于在InAs/GaSb超晶格中的弱局域效應(yīng)還很少有人報(bào)道。因此，本文采用了MOCVD生長(zhǎng)技術(shù)和n型重?fù)诫s的方式在InAs襯底上生長(zhǎng)InAs/GaSb超晶格材料，并利用低溫電學(xué)測(cè)量方法系統(tǒng)研究了該超晶格材料的磁輸運(yùn)性質(zhì)。

1 實(shí) 驗(yàn)

利用化學(xué)有機(jī)氣相沉積方法（metalorganic chemical vapor deposition）在半絕緣的InAs（001）襯底上生長(zhǎng)了兩塊InAs/GaSb超晶格薄膜，分別記為A和B。兩塊樣品的超晶格周期厚度均為4.2 nm，其中InAs層厚度為1.8 nm，GaSb層厚度為2.4 nm。A樣品中摻雜了大量的硅（摻雜硅原子的個(gè)數(shù)為2.0*1016cm?3），其生長(zhǎng)速率為100 μmol/min，B樣品不做摻雜。將兩塊材料裁取成0.8 cm*0.8 cm的正方形，在其四個(gè)角上采用焊銦的方法制作電極，并將其置于垂直磁場(chǎng)下（?1.4 T

2 結(jié)果與討論

安特性曲線。A樣品I-V曲線呈線性，表明A樣品與銦之間形成了良好的歐姆接觸。而B(niǎo)樣品的I-V曲線為非線性關(guān)系，當(dāng)電流通過(guò)時(shí)，接觸點(diǎn)間的電壓降大于樣品本身的電壓降，樣品與銦之間形成了勢(shì)壘，圖1（a）表明經(jīng)Si摻雜后的n型InAs/GaSb超晶格更易形成歐姆接觸，可能的原因是摻雜的濃度高，使得勢(shì)壘區(qū)的寬度變得很薄，由于隧道效應(yīng)的作用，電子貫穿勢(shì)壘形成了巨大的隧道電流，從而使得它的接觸電阻很小，相對(duì)更容易作歐姆接觸。

圖1展示了A、B樣品在12 K溫度下的伏

圖1 樣品A、B在12 K下的伏安特性曲線Fig.1 I-V characteristic curves of samples A and B at 12 K

為此，我們用雙離子束縛技術(shù)在B樣品的四角上制作了100 nm厚的AuGeNi[10]，然后經(jīng)過(guò)300 ℃左右的低溫退火使其形成歐姆接觸。測(cè)得的I-V結(jié)果如圖1（c）所示。結(jié)果表明B樣品實(shí)現(xiàn)了歐姆接觸。

圖2分別給出了A、B樣品在0磁場(chǎng)下的遷移率μ以及載流子二維密度隨溫度T的變化關(guān)系。

圖2（a）中A樣品的遷移率隨溫度的升高而增加，呈現(xiàn)了半導(dǎo)體的典型特點(diǎn)。而B(niǎo)樣品則相對(duì)特殊，其遷移率隨溫度的升高，先增加后減小，在75 K附近，遷移率達(dá)到最大值1 088 cm2/（V·s）。這種變化主要?dú)w因于[11]主導(dǎo)散射機(jī)制的轉(zhuǎn)變，即在溫度低于75 K時(shí)，雜質(zhì)散射主導(dǎo)了B樣品的散射機(jī)制，而當(dāng)溫度高于75 K時(shí)，主要的散射機(jī)制則為聲子散射。圖2（b）中，兩個(gè)樣品的載流子濃度均隨溫度的升高而增加。其中A樣品的溫度大于200 K時(shí)，載流子濃度增加的尤為明顯，因?yàn)閺膬r(jià)帶到導(dǎo)帶的熱激發(fā)使得InAs/GaSb的體載流子濃度和溫度的關(guān)系成為主導(dǎo)。對(duì)于B樣品，在220 K溫度以下其為p型半導(dǎo)體，220 K溫度以上時(shí)，由p型半導(dǎo)體逐漸轉(zhuǎn)變成n型半導(dǎo)體，且通過(guò)遷移率譜算得有兩種載流子均對(duì)電導(dǎo)做了貢獻(xiàn)。本文對(duì)多種載流子問(wèn)題不做過(guò)多解釋，我們將在以后的研究中給予說(shuō)明。

為了進(jìn)一步研究Si摻雜對(duì)InAs/GaSb超晶格的電輸運(yùn)性質(zhì)的影響，我們分別對(duì)兩個(gè)樣品進(jìn)行了磁阻測(cè)試。圖3（a）分別給出了12 K時(shí)A、B兩個(gè)樣品的方塊電阻R□隨磁場(chǎng)變化的磁阻曲線。

圖2 樣品A、B零場(chǎng)下的遷移率和載流子面密度隨溫度的變化曲線Fig.2 Mobility and carrier surface density vs.temperature of samples A and B at zero field

由圖3（a）可知，溫度在300 K時(shí)，A、B兩個(gè)樣品的R□隨磁場(chǎng)的變化表現(xiàn)為拋物線型，即方塊電阻R□的變化值與磁場(chǎng)強(qiáng)度的平方成正比，表達(dá)式為：R□（A或B）?R□（0）=ΔR□（A或B）∝B2[12]，我們可以用半經(jīng)典機(jī)制來(lái)解釋電阻與磁場(chǎng)所呈現(xiàn)的拋物線型：在垂直磁場(chǎng)的作用下，半導(dǎo)體中電子受洛倫茲力而發(fā)生偏轉(zhuǎn)，導(dǎo)致沿電場(chǎng)方向的電流密度有所降低，即由于磁場(chǎng)的存在，半導(dǎo)體的電阻增大。由圖3（b）可知，在極低溫下（T=12 K），半經(jīng)典機(jī)制已經(jīng)不能解釋其磁阻曲線的變化。具體來(lái)說(shuō)，A和B樣品均表現(xiàn)出了弱局域效應(yīng)[13]（weak localization，WL）。載流子在輸運(yùn)過(guò)程中會(huì)不斷地受到不同類型的散射，一般有彈性散射和非彈性散射兩種，由載流子與雜質(zhì)原子發(fā)生碰撞的彈性散射使得在閉合軌道中兩種方向相反的電子波發(fā)生干涉，結(jié)果是不斷干涉的電子波函數(shù)的相位將疊加，導(dǎo)致干涉增強(qiáng)，從而增大了電阻，此即為弱局域效應(yīng)。而電子與聲子和電子與電子之間發(fā)生的非彈性散射則會(huì)破壞相位相干性，若考慮自旋軌道耦合效應(yīng)（spin-orbit interaction，SOI），在閉合軌道的兩列方向相反的電子波自旋方向的變化導(dǎo)致了相位變化，原本干涉增強(qiáng)的兩列電子波反而減弱，從而減小了電阻，此即為反弱局域效應(yīng)（weak antilocalization，WAL）。

圖3（b）中，在12 K的低溫下，A、B樣品R□都表現(xiàn)為WL，即存在一個(gè)“尖包”，隨磁場(chǎng)的增大，方塊電阻反而減小，在0磁場(chǎng)附近出現(xiàn)負(fù)磁阻，這就是所謂的WL。為了進(jìn)一步探究溫度對(duì)WL的影響，對(duì)A、B兩個(gè)樣品分別進(jìn)行了變溫磁阻測(cè)量。圖3（c）、（d）分別給出了A、B樣品的磁阻曲線與溫度的關(guān)系。由圖3（c）可知，A樣品溫度在130 K以下，磁場(chǎng)范圍在?0.5～0.5 T時(shí)，電阻隨磁場(chǎng)的升高而減小，由于弱局域效應(yīng)而表現(xiàn)為負(fù)磁阻。負(fù)磁阻對(duì)溫度具有很高的依賴性，隨著溫度從12 K升高到80 K，負(fù)磁阻逐漸減小，溫度達(dá)到160 K時(shí)，負(fù)磁阻消失，A樣品的磁阻曲線呈現(xiàn)為半經(jīng)典機(jī)制B2。這種結(jié)果表明溫度對(duì)弱局域效應(yīng)具備調(diào)控的能力，因?yàn)楫?dāng)溫度升高時(shí)，系統(tǒng)中的非彈性散射時(shí)間（inelastic scattering time）變短，相比于彈性散射時(shí)間在低溫下的主導(dǎo)作用，其在高溫下逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位，從而破壞了相位相干性，弱局域效應(yīng)也隨之消失，也可以說(shuō)是熱效應(yīng)抑制了量子局域化。從圖3（d）中，未摻雜的B樣品其弱局域效應(yīng)也和A樣品類似，但是溫度對(duì)WL的影響卻不同，其在30 K時(shí)，弱局域效應(yīng)消失。對(duì)比圖3（c）、（d）可知，B樣品的WL對(duì)于溫度更加敏感。反之，經(jīng)Si摻雜的A樣品相比于B樣品來(lái)說(shuō)，能在大范圍的溫度下保持弱局域效應(yīng)。在12～300 K的溫度下，我們并沒(méi)有觀察到反弱局域效應(yīng)，這也表明該樣品的自旋軌道散射時(shí)間要大于其彈性散射時(shí)間。

圖3 A、B樣品的磁阻以及磁阻變化率隨溫度變化的曲線Fig.3 Curves of the magnetoresistance and the rate of change of magnetoresistance of samples A and B as a function of temperature

對(duì)于A、B樣品在低溫下的WL磁阻曲線，可以用Kawabata模型[14]來(lái)擬合。其模型為：

式中：r是樣品A，B的電阻；e是基本電荷；?是約化普朗克常量；B是磁場(chǎng)強(qiáng)度；是電阻的變化率；α是有效質(zhì)量的各項(xiàng)異性系數(shù)，mz和m//分別是有效質(zhì)量垂直于樣品層和平行于樣品層的分量，α可以用來(lái)表示一個(gè)系統(tǒng)的二維和三維的性質(zhì)，當(dāng)系統(tǒng)為純?nèi)S時(shí)，α=1，當(dāng)系統(tǒng)為純二維時(shí)，α則為無(wú)窮大，即α值的大小代表了系統(tǒng)各向異性的大??；F（x）是赫爾維茨函數(shù)（Hurwitz zeta function），即為

式中x是一個(gè)無(wú)量綱的參數(shù)，可表示為x=τ是非彈性散射時(shí)間，D為擴(kuò)散系數(shù)，Lφ為相位相干長(zhǎng)度。我們通過(guò)改變?chǔ)梁蚅φ來(lái)對(duì)磁阻曲線（?0.3 T

圖4 在各溫度下（磁場(chǎng)為?0.3 T

同時(shí)，由式（1）、（2）可得如圖5所示A、B樣品的Lφ和α隨溫度的變化關(guān)系。

由圖5（a）、（b）可知，A、B樣品的相位相干長(zhǎng)度Lφ均隨溫度的升高而下降，這就很好的解釋了高溫下，弱局域效應(yīng)消失的原因，即熱效應(yīng)抑制了量子局域化。然而A和B的Lφ在各溫度下相差甚遠(yuǎn)。Si摻雜的A樣品的Lφ比未摻雜的B樣品要高得多，我們認(rèn)為這是由于A樣品經(jīng)硅調(diào)制摻雜后，高摻雜的n型層GaSb中的電子將轉(zhuǎn)移到InAs的導(dǎo)帶中，使得InAs的電離散射中心很少，因此A樣品的遷移率比B樣品高，A樣品中帶電雜質(zhì)并沒(méi)有被大量過(guò)濾，從而導(dǎo)致A樣品的彈性散射時(shí)間相比于B來(lái)說(shuō)更短，其相位相干性也越強(qiáng)。這種經(jīng)過(guò)調(diào)制摻雜使得遷移率升高的方法是超晶格材料中的特性，為研制高速低功耗器件提供了有力的可行性。對(duì)于摻雜量和材料物理性能的關(guān)系，Lv等[15]在InAs/GaAs量子點(diǎn)中摻雜了不同濃度的硅，光致發(fā)光光譜表明InAs/GaAs量子點(diǎn)的光致發(fā)光強(qiáng)度隨摻雜濃度的升高先增后降，其原因是由于摻雜的硅原子有效地抑制了量子點(diǎn)附近的非輻射復(fù)合區(qū)域，因此改善了量子點(diǎn)的光學(xué)特性，多余的電子會(huì)進(jìn)入量子點(diǎn)的導(dǎo)帶，提高其載流子濃度。Dhifallah等[16]也通過(guò)在GaAs/AlGaAs中摻雜不同濃度的硅得到了相似的結(jié)論。對(duì)于InAs/GaSb二類超晶格來(lái)說(shuō)，由于重?fù)诫s硅的作用，其遷移率首先會(huì)上漲，但是摻雜的量過(guò)大時(shí)，其載流子濃度會(huì)上升，會(huì)加大離化雜質(zhì)對(duì)電子的散射，從而降低了遷移率，這不利于研制高速低功耗器件。然而對(duì)于最合適的硅原子摻雜濃度，我們需要由后續(xù)的試驗(yàn)證明。

由圖5（a）、（b）可知，A、B樣品的各向異性系數(shù)α均隨溫度的升高而下降。對(duì)于B樣品，各向異性系數(shù)α參數(shù)由12 K時(shí)的1.2下降到18 K時(shí)的1.0，變化并不大，可見(jiàn)B樣品中的系統(tǒng)并無(wú)各向異性。而A樣品的α值在12 K時(shí)達(dá)到了4.5，在110 K左右趨向于1.0，表明溫度越低，其各向異性越明顯，若α的值達(dá)到19時(shí)，此時(shí)系統(tǒng)處于三維與二維之間，Kawabata模型就不能用來(lái)擬合弱局域效應(yīng)，需要另外的模型來(lái)作運(yùn)算，如Hikami-Larkin-Nagaoka（HLN）模型。因此，由α的值可知，三維的Kawabata模型均適用于A、B兩個(gè)樣品。

圖5 A樣品和B樣品的相位相干長(zhǎng)度Lφ和各向異性系數(shù)α隨溫度的變化曲線Fig.5 Phase coherence length and anisotropy coefficient of samples A and B as a function of temperature

3 結(jié)論

本文對(duì)MOCVD生長(zhǎng)的調(diào)制摻雜硅的InAs/GaSb二類超晶格磁輸運(yùn)性質(zhì)做了系統(tǒng)的研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)調(diào)制摻雜n型硅加大了InAs/GaSb二類超晶格遷移率。磁阻測(cè)量的結(jié)果顯示其在低溫下均有弱局域效應(yīng)，且經(jīng)過(guò)重?fù)诫s的A樣品，能在更高的溫度下保持WL，表明其更不易受到熱效應(yīng)的影響，顯現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。基于Kawabata模型的分析表明，硅的重?fù)诫s提高了InAs/GaSb的相位相干長(zhǎng)度，使其表現(xiàn)出更優(yōu)異的物理性能。