陶 俊，咸春宇，陳 軍，馬茲容

(華龍國際核電技術(shù)有限公司，北京 100036)

在壓水堆核電廠一回路壓力邊界失效的事故工況下，如果燃料棒發(fā)生破損或熔化，大量放射性物質(zhì)進(jìn)入安全殼，這些放射性物質(zhì)在安全殼內(nèi)的存在形態(tài)主要有惰性氣體、單質(zhì)和氣溶膠三種形態(tài)。其中，氣溶膠占安全殼內(nèi)所有放射性物質(zhì)的絕大部分[1,2]，氣溶膠的釋放、遷移和去除對(duì)安全殼內(nèi)環(huán)境條件、廠外放射性后果及主控室可居留性等具有重要影響。

氣溶膠在安全殼內(nèi)的遷移和去除機(jī)理主要包括能動(dòng)的噴淋去除和重力沉降、熱泳和擴(kuò)散泳等自然去除[2,3]。在安全殼噴淋系統(tǒng)失效的事故工況下，安全殼內(nèi)的放射性氣溶膠只能依靠自然機(jī)理去除。熱泳主要是由于安全殼大氣空間存在溫度差，氣溶膠在溫度梯度的作用下從高溫區(qū)域向低溫區(qū)域遷移。擴(kuò)散泳主要是由于氣溶膠在安全殼大氣空間分布不均勻，氣溶膠在濃度差的作用下從高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域遷移。在自然去除機(jī)理的作用下，放射性氣溶膠將沉積在安全殼結(jié)構(gòu)件表面，達(dá)到自然去除放射性氣溶膠的效果。

對(duì)于類似AP1000核電廠具有鋼安全殼且配備非能動(dòng)安全殼冷卻系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，熱泳和擴(kuò)散泳現(xiàn)象明顯，與重力沉降對(duì)氣溶膠的去除效果相當(dāng)?！叭A龍一號(hào)”核電廠的安全殼為混凝土結(jié)構(gòu)，混凝土結(jié)構(gòu)本身的吸熱有限，安全殼大氣不會(huì)形成明顯的熱泳和擴(kuò)散泳驅(qū)動(dòng)力。因此，重力沉降為“華龍一號(hào)”安全殼內(nèi)放射性氣溶膠自然去除的主要機(jī)理。

本文通過研究“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)工況下安全殼內(nèi)放射性氣溶膠的重力沉降特性，結(jié)合事故工況下放射性從堆芯的釋放過程及安全殼內(nèi)的熱工水力條件，得到安全殼內(nèi)氣溶膠的重力沉降速率和去除系數(shù)，并結(jié)合核素本身的衰變及安全殼泄漏獲得安全殼氣空間內(nèi)放射性氣溶膠活度隨時(shí)間的變化過程，評(píng)估氣溶膠重力沉降行為對(duì)安全殼內(nèi)系統(tǒng)和設(shè)備環(huán)境條件鑒定、場外放射性后果及主控室可居留性評(píng)估的影響。

1 重力沉降模型

氣溶膠在安全殼內(nèi)的重力沉降是由氣溶膠粒子本身特性起主導(dǎo)作用、受安全殼內(nèi)大氣條件影響的自然遷移過程。假設(shè)安全殼內(nèi)大氣和氣溶膠均勻混合，氣溶膠在安全殼內(nèi)的沉降速率由具有Cunningham滑移修正因子的Stokes方程描述[2]：

(1)

式中：vs——?dú)馊苣z粒子的沉降速率，m/s;

ρp——?dú)馊苣z粒子的密度，kg/m3;

g——重力加速度，m/s2;

r——?dú)馊苣z粒子的半徑，m;

μ——?dú)怏w動(dòng)力黏度，Pa·s;

Cn——Cunningham滑移修正因子。

公式(1)Stokes方程簡單假設(shè)氣溶膠粒子是實(shí)心球體，實(shí)際上氣溶膠粒子通常為含有空隙的非規(guī)則球體。因此，在公式(1)的分母中引入動(dòng)力形狀因子χ加以修正，用于描述粒子中空隙和不規(guī)則形狀對(duì)粒子沉降的影響[4]。修正后的Stokes方程為：

(2)

氣溶膠在安全殼內(nèi)的重力沉降主要沉積在水平表面，包括開放隔間地板、操作層地板、傾斜壁面(僅考慮在水平方向上的投影面積)、設(shè)備表面及其他平臺(tái)和突起。氣溶膠在安全殼內(nèi)的重力沉降去除系數(shù)為：

(3)

式中：λg——?dú)馊苣z重力沉降去除系數(shù)，1/h；

A——安全殼內(nèi)供氣溶膠重力沉降的水平表面積，m2；

V——安全殼內(nèi)供氣溶膠重力沉降的自由容積，m2。

2 模型參數(shù)的確定

2.1 主要假設(shè)

在確定模型參數(shù)和氣溶膠重力沉降速率計(jì)算中，采用以下假設(shè)。

(1)假設(shè)蒸汽和氣溶膠進(jìn)入安全殼后與安全殼大氣瞬時(shí)均勻混合。

(2)已有研究表明[5]，大多數(shù)氣溶膠尺寸呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布。參考AP1000核電廠大LOCA工況下安全殼內(nèi)氣溶膠尺寸對(duì)數(shù)正態(tài)分布，其幾何平均半徑為0.22 μm，幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.81[6]。這些數(shù)值是從不同的燃料降級(jí)實(shí)驗(yàn)中測量的大量的氣溶膠尺寸分布評(píng)價(jià)得到。

(3)不考慮氣溶膠在沉降過程中聚合效應(yīng)。大多氣溶膠在安全殼富含蒸汽的環(huán)境中是可溶的和吸濕的。吸濕會(huì)明顯增大氣溶膠的尺寸，加快氣溶膠的重力沉降速率。由于尺寸較大的氣溶膠沉降較快，在沉降過程中會(huì)與較小尺寸的氣溶膠碰撞而聚合。另外，氣溶膠還會(huì)由于布朗運(yùn)動(dòng)、安全殼內(nèi)大氣湍流等作用下聚合。從保守角度考慮，在DBA工況下不考慮氣溶膠的聚合效應(yīng)。

(4)假設(shè)氣溶膠的密實(shí)系數(shù)為0.63[5]，空隙內(nèi)充滿水。在大LOCA工況下，氣溶膠釋放過程中壓力容器內(nèi)處于高溫狀態(tài)，預(yù)計(jì)高于氣溶膠的熔點(diǎn)。當(dāng)氣溶膠進(jìn)入安全殼時(shí)多數(shù)呈液態(tài)，在其冷卻和固化過程中具有很高的密實(shí)系數(shù)。本文從DBA保守分析考慮，假設(shè)較低的密實(shí)系數(shù)。

2.2 動(dòng)力形狀修正因子χ

在破口失水事故工況下，安全殼內(nèi)為富含蒸汽的潮濕環(huán)境。由于蒸汽在氣溶膠表面凝結(jié)產(chǎn)生表面張力，導(dǎo)致氣溶膠在該環(huán)境下聚合形成含有空隙的類似球體顆粒。動(dòng)力形狀修正因子χ用于描述粒子中空隙和不規(guī)則形狀對(duì)粒子沉降的影響。動(dòng)力形狀修正因子χ僅與氣溶膠顆粒的壓縮密度有關(guān)[2,4]：

(4)

(5)

式中：ε——?dú)馊苣z顆粒的密實(shí)系數(shù)，對(duì)于氣溶膠顆粒中各顆粒隨機(jī)聚合的情況ε取0.63[5]；

ρp——形成氣溶膠的實(shí)心粒子密度；

ρw——水的密度，氣溶膠在潮濕環(huán)境中聚合后，空隙內(nèi)充滿水，取1.0 g/cm3。

對(duì)于壓水堆核電廠堆芯嚴(yán)重熔化的事故，裂變產(chǎn)物的釋放包括間隙釋放、壓力容器早期釋放、壓力容器外釋放和晚期釋放4個(gè)階段[6]?！叭A龍一號(hào)”采用熔融物壓力容器內(nèi)滯留的嚴(yán)重事故緩解措施，即使發(fā)生堆芯熔化事故，壓力容器也不會(huì)失效，熔融物不會(huì)與堆外混凝土發(fā)生反應(yīng)。因此，“華龍一號(hào)”堆芯熔化事故情況下裂變產(chǎn)物的釋放只有前兩個(gè)階段。對(duì)于在間隙釋放和壓力容器早期釋放階段產(chǎn)生的氣溶膠，其密度約為3.0 g/cm3[7]。

計(jì)算可得氣溶膠粒子重力沉降的動(dòng)力形狀修正因子χ= 1.10。

2.3 滑移修正因子Cn

事故情況下安全殼內(nèi)氣溶膠尺寸較小，不能將安全殼內(nèi)的氣體當(dāng)做連續(xù)氣體處理來獲得氣溶膠的動(dòng)態(tài)特性，引入滑移修正因子Cn以修正該非連續(xù)性，多個(gè)關(guān)系式被證明與試驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好，本文采用與大氣成分相關(guān)的Fuchs關(guān)系式[2]：

(6)

(7)

(8)

(9)

安全殼內(nèi)混合氣體的動(dòng)力粘度采用與大氣成分相關(guān)的Herring Zipperer公式[8]：

(10)

式中：λ——安全殼內(nèi)混合氣體平均自由程，m;

r——?dú)馊苣z粒子半徑，取幾何平均尺寸0.22 μm;

ρg——安全殼內(nèi)混合氣體的密度，kg/m3;

Pi和Ptotal——?dú)怏wi的分壓和安全殼內(nèi)總壓，Pa；

T——安全殼內(nèi)溫度，K。

μg——安全殼內(nèi)混合氣體的動(dòng)力黏度，Pa·s;

R——?dú)怏w常數(shù)，8.31 kg·m2·s-2·K-1·mole-1;

xi——?dú)怏wi在安全殼內(nèi)的摩爾份額，采用安全殼內(nèi)各氣體分壓計(jì)算;

Mi——?dú)怏wi的摩爾質(zhì)量，kg/mol。

采用大LOCA事故情況下安全殼內(nèi)隨時(shí)間變化的壓力。設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA事故情況下堆芯沒有發(fā)生熔化，燃料包殼與水或蒸汽反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣極少。因此，該工況下安全殼內(nèi)氣體為空氣和水蒸氣的混合氣體。大LOCA工況下安全殼內(nèi)總壓、蒸汽分壓和空氣分壓如圖1所示。采用大LOCA情況下安全殼內(nèi)隨時(shí)間變化的溫度如圖2所示?！叭A龍一號(hào)”大LOCA工況下安全殼內(nèi)溫度和壓力采用CATHARE程序和CONPATE程序耦合計(jì)算。

圖1 大LOCA工況安全殼內(nèi)壓力Fig.1 Containment Pressure during LB-LOCA

圖2 大LOCA工況安全殼內(nèi)溫度Fig.2 Containment Temperature during LB-LOCA

根據(jù)以上方法、假設(shè)和參數(shù)，自主編程計(jì)算得到“華龍一號(hào)”大LOCA工況下安全殼內(nèi)混合氣體平均自由程λ、Knudsun數(shù)、滑移修正因子分別如圖3至圖5所示。

圖3 安全殼內(nèi)混合氣體平均自由程Fig.3 Mean Free Path of Gas Mixture in Containment

圖4 安全殼內(nèi)混合氣體Kn數(shù)Fig.4 Kn Number of Gas Mixture in Containment

圖5 重力沉降滑移修正因子Fig.5 Flip Correction Factor for Gravatational Sedimentation

3 重力沉降去除系數(shù)及影響分析

3.1 重力沉降去除系數(shù)

采用前文所述的重力沉降模型和參數(shù)，計(jì)算“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下安全殼內(nèi)氣溶膠的重力沉降速率及沉降系數(shù)。“華龍一號(hào)”安全殼內(nèi)供氣溶膠重力沉降的水平表面積(包括傾斜表面的水平投影面積)約為14 900 m2，自由容積約為74 000 m2。重力沉降速率和去除系數(shù)計(jì)算結(jié)果分別如圖6和圖7所示。

圖6 安全殼內(nèi)氣溶膠重力沉降速率Fig.6 Aerosol Gravatational Sedimentation Velocities in Containment

圖7 安全殼內(nèi)氣溶膠重力沉降去除系數(shù)Fig.7 Aerosol Gravatational Sedimentation Removal Coefficients in Containment

3.2 影響分析

氣溶膠在安全殼內(nèi)的重力沉降特性將影響安全殼氣空間內(nèi)的放射性活度水平，從而影響安全殼內(nèi)設(shè)備鑒定和向環(huán)境的放射性釋放。本文以幾種典型的放射性核素形成的氣溶膠為例，分析“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下，氣溶膠在安全殼內(nèi)的重力沉降特性對(duì)安全殼環(huán)境條件的影響。

“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下堆芯不會(huì)發(fā)生熔化，釋放進(jìn)入安全殼的放射性氣溶膠主要由碘和銫兩種核素形成?！叭A龍一號(hào)”堆芯中碘和銫的積存量及在大LOCA工況下的釋放份額如表1所示。

表1 “華龍一號(hào)”堆芯裂變產(chǎn)物積存量和釋放份額

安全殼氣空間內(nèi)碘和銫的活度隨時(shí)間變化如下：

Ci(t)=Ci(t0)exp[-λtotal(t-t0)]

(11)

λtotal=λdecay+λleak+λg

(12)

式中：Ci(t0)和Ci(t)——安全殼氣空間內(nèi)核素i在t0時(shí)刻和t時(shí)刻總活度，GBq；

λtotal、λdecay和λleak——?dú)馊苣z總的去除系數(shù)、核素i的衰變常數(shù)和安全殼泄漏率，1/h。事故后24 h內(nèi)安全殼泄漏率為0.3%，24 h后為0.15%。

“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下，考慮與不考慮氣溶膠重力沉降情況下，安全殼氣空間碘和銫形成的氣溶膠活度比如圖8所示?？梢钥闯?，在事故后24 h、72 h、96 h，考慮重力沉降情況下安全殼氣空間碘和銫形成的氣溶膠活度僅為未考慮重力沉降情況下的66%、38%、19%。因此，對(duì)于“華龍一號(hào)”核電廠，安全殼內(nèi)氣溶膠重力沉降可明顯降低事故情況下安全殼氣空間的放射性活度水平及向外界環(huán)境的放射性釋放。

圖8 安全殼氣空間氣溶膠活度比Fig.8 Aeroal Activity Ratio in Containment Atmosphere

4 結(jié)論

采用具有Cunningham滑移修正因子和動(dòng)力形狀修正因子的Stokes重力沉降模型，研究“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下安全殼內(nèi)氣溶膠的重力沉降特性。根據(jù)安全殼內(nèi)氣溶膠粒子本身特性，并結(jié)合“華龍一號(hào)”設(shè)計(jì)基準(zhǔn)大LOCA工況下堆芯裂變產(chǎn)物釋放情況和安全殼內(nèi)的熱工水力條件，確定了重力沉降模型中動(dòng)力形狀修正因子χ、滑移修正因子Cn等重要參數(shù)，得到該工況下安全殼內(nèi)氣溶膠的重力沉降速率。結(jié)合“華龍一號(hào)”安全殼設(shè)計(jì)參數(shù)，獲得安全殼內(nèi)氣溶膠的重力沉降去除系數(shù)。并對(duì)典型核素形成的氣溶膠在安全殼氣空間的活度變化進(jìn)行對(duì)比分析。結(jié)果表明，對(duì)于“華龍一號(hào)”核電廠，氣溶膠重力沉降可明顯降低事故情況下安全殼氣空間的放射性活度水平及向外界環(huán)境的放射性釋放。