張新軍 王世聯(lián) 賈懷茂 李 奇 石建芳 樊元慶 趙允剛

（禁核試北京國(guó)家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室 北京 100085）

全面禁止核試驗(yàn)條約（Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty，CTBT）國(guó)際監(jiān)測(cè)系統(tǒng)（International Monitoring System，IMS）放射性核素監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)由80個(gè)放射性核素臺(tái)站和16 個(gè)放射性核素實(shí)驗(yàn)室組成［1］，其中40 個(gè)核素臺(tái)站在條約生效時(shí)將同時(shí)具備大氣氣溶膠和惰性氣體氙的監(jiān)測(cè)能力。目前，核素臺(tái)站安裝的惰性氣體氙監(jiān)測(cè)設(shè)備有三種，分別是瑞典的SAUNA系統(tǒng)［2］、法國(guó)的SPALAX系統(tǒng)［3］和俄羅斯的 ARIX 系統(tǒng)［4-5］。SAUNA 系統(tǒng)和 ARIX 系統(tǒng)均使用β-γ符合測(cè)量技術(shù)獲取β-γ符合譜，采用符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法［6-9］計(jì)算131Xem、133Xem、133Xe 和135Xe 等 4種氙同位素的活度濃度。本文對(duì)符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法解譜過程進(jìn)行了剖析，針對(duì)算法中系統(tǒng)性扣除氣體本底存在的問題，提出了扣除氣體本底的判斷條件并對(duì)符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法進(jìn)行了改進(jìn)。

1 符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法

β-γ符合測(cè)量原理為：將氙樣品充入塑料閃爍體β 探測(cè)器中，β 探測(cè)器高效率探測(cè)β 射線和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，NaI（Tl）探測(cè)器高效率探測(cè)X和γ射線，利用符合技術(shù)獲取具有β-γ符合關(guān)系的符合能譜，可除掉環(huán)境放射性核素發(fā)射的無符合關(guān)系的本底。因吸附效應(yīng)，在測(cè)量過氙樣品的β 探測(cè)器內(nèi)壁上會(huì)殘留少量的氙同位素（稱為“記憶效應(yīng)”），它按指數(shù)衰減規(guī)律隨冷卻時(shí)間不斷減少，對(duì)下一個(gè)樣品的測(cè)量產(chǎn)生氣體本底干擾。IMS 核素臺(tái)站惰性氣體樣品測(cè)量前，要測(cè)量一定時(shí)間的氣體本底，以便在解譜過程中對(duì)氣體本底影響進(jìn)行扣除。

采用符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法分析β-γ 符合譜得到4種氙同位素的活度濃度，其基本原理是：根據(jù)4種氙同位素的符合關(guān)系將β-γ 符合譜劃分成相應(yīng)感興趣區(qū)（Region of Interest，ROI），把落入各感興趣區(qū)的計(jì)數(shù)相加求出感興趣區(qū)總計(jì)數(shù)，然后依次扣除由環(huán)境射線、“記憶效應(yīng)”以及同位素之間的干擾等引起的本底計(jì)數(shù)后得到各感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)，從而識(shí)別和量化各個(gè)放射性氙同位素。

如圖1 所示，β-γ 符合譜劃分為 10 個(gè)感興趣區(qū)，ROI 1 是 氡 子 體214Pb 351.9 keV γ 射 線 符 合 能 區(qū) ，ROI 2 是135Xe 249.8 keV γ 射 線 符 合 能 區(qū) ，ROI 3是133Xe 81.0 keV γ 射線符合能區(qū) ，ROI 4 是133Xe、131Xem、133Xem和135Xe 30.41 keV X 射線混合符合能區(qū)。為解決133Xe 對(duì)131Xem和133Xem的干擾問題，將ROI 4 詳細(xì)劃分為 6 個(gè)感興趣區(qū) ROI 5～ROI 10。各核素感興趣區(qū)符合關(guān)系列于表1。

圖1 符合譜感興趣區(qū)劃分示意圖Fig.1 Definition of the ROIs in β-γ coincidence spectrum

表1 感興趣區(qū)對(duì)應(yīng)核素及符合關(guān)系Table 1 Detail information of ROIs related to radionuclides

符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法流程如圖2 所示，首先將感興趣區(qū)能量范圍通過能量刻度系數(shù)轉(zhuǎn)換為對(duì)應(yīng)的邊界道，然后加和樣品譜中感興趣區(qū)區(qū)域每道對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)就可得到感興趣區(qū)總計(jì)數(shù)，即：

式中：Ci為樣品譜中第i個(gè) ROI 的總計(jì)數(shù)；ChβL為感興趣區(qū)電子能量的左邊界；ChβH為感興趣區(qū)電子能量右邊界；ChγL為感興趣區(qū)γ 射線能量的下邊界；ChγH為感興趣區(qū)γ射線能量的上邊界。

其次，對(duì)探測(cè)器本底計(jì)數(shù)和感興趣區(qū)干擾計(jì)數(shù)進(jìn)行扣除，得到樣品譜的感興趣區(qū)計(jì)數(shù)：

式中：Bi為探測(cè)器本底譜中第i個(gè)ROI的總計(jì)數(shù)；為樣品譜中第j個(gè)ROI 對(duì)應(yīng)核素γ 射線康普頓散射對(duì)第i個(gè)ROI的干擾系數(shù)，j=1，2，3時(shí)分別代表214Pb、135Xe 和133Xe 的干擾，當(dāng)i＞j時(shí)，=0，即低能 γ 感興趣區(qū)對(duì)高能γ感興趣區(qū)沒有干擾；ks為樣品譜測(cè)量活時(shí)間同探測(cè)器本底譜測(cè)量活時(shí)間之比。

同上所述，計(jì)算得到扣除探測(cè)器本底計(jì)數(shù)和感興趣區(qū)干擾計(jì)數(shù)后的氣體本底譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)：

式中：Di為氣體本底譜中第i個(gè)ROI的總計(jì)數(shù)；Rgi/j為氣體本底譜中第j個(gè)ROI 對(duì)第i個(gè)ROI 的干擾系數(shù)；kg為氣體本底譜測(cè)量活時(shí)間同探測(cè)器本底譜測(cè)量活時(shí)間之比。

最后，扣除“記憶效應(yīng)”影響得到樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)：

式中：Fi為第i個(gè)ROI的塑料閃爍體“記憶效應(yīng)”扣除因子。根據(jù)放射性核素的指數(shù)衰減規(guī)律可推導(dǎo)出“記憶效應(yīng)”扣除因子為：

式中：tr-bgr為氣體本底譜測(cè)量的實(shí)時(shí)間，s；tl-bgr為氣體本底譜測(cè)量的活時(shí)間，s；tr為樣品譜測(cè)量的實(shí)時(shí)間，s；tl為樣品譜測(cè)量的活時(shí)間，s；λi為第i個(gè)ROI所對(duì)應(yīng)核素的衰變常數(shù)，s-1；τ為氣體本底譜測(cè)量開始時(shí)刻與樣品譜測(cè)量開始時(shí)刻之間的間隔，s。

圖2 NCC算法分析流程Fig.2 Flow chart of NCC algorithm

2 氣體本底扣除方法中存在的問題

從樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)計(jì)算公式（4）中可以看出，無論是否存在“記憶效應(yīng)”，均會(huì)系統(tǒng)性扣除由“記憶效應(yīng)”產(chǎn)生的符合本底計(jì)數(shù)。由式（3）可知，對(duì)于殘留氙同位素少的氣體本底，由于統(tǒng)計(jì)漲落，計(jì)算的氣體本底感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)可能出現(xiàn)負(fù)值，從而導(dǎo)致由式（4）計(jì)算樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)時(shí)減去負(fù)的氣體本底，致使氙同位素活度計(jì)算錯(cuò)誤，甚至出現(xiàn)誤識(shí)別。

通過對(duì)IMS核素臺(tái)站歷史監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)及其自動(dòng)處理結(jié)果統(tǒng)計(jì)分析，研究了氣體本底譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的普遍性以及對(duì)能譜分析結(jié)果的影響。圖3 是 ROI 2（135Xe）、ROI 3（133Xe）、ROI 5（131Xem）和ROI 6（133Xem）等4 個(gè)感興趣區(qū)的氣體本底凈計(jì)數(shù)分布情況。在 12 152 個(gè) β-γ 符合譜中，ROI 2、ROI 3、ROI 5 和ROI 6 的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值所占比例分別為50%、48%、59%和58%。

圖3 ROI 2、ROI 3、ROI 5和ROI 6氣體本底凈計(jì)數(shù)的分布情況Fig.3 Distribution of net counts in ROI 2,ROI 3,ROI 5 and ROI 6 of gas background spectra

如圖4所示，在12 152個(gè)β-γ符合譜的自動(dòng)處理結(jié)果中，78 個(gè)能譜識(shí)別到高于最小可探測(cè)濃度（Minimum Detectable Concentration，MDC）的135Xe，其中135Xe對(duì)應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 2）的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的有43 個(gè)；1 491 個(gè)能譜識(shí)別到高于MDC 的133Xe，其中133Xe 對(duì)應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 3）的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的有669個(gè)；615個(gè)能譜識(shí)別到高于MDC 的131Xem，其中131Xem對(duì)應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 5）的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的有454個(gè)；73 個(gè)能譜識(shí)別到高于 MDC 的133Xem，其中133Xem對(duì)應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 6）的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的有69個(gè)。

以廣州核素臺(tái)站（臺(tái)站編號(hào)：RN22）為例，在該臺(tái)站 749 個(gè) β-γ 符合譜中，307 個(gè)能譜識(shí)別到高于MDC的131Xem，活度濃度范圍為0.06～3.17 mBq·m-3，131Xem對(duì)應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 5）的氣體本底凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的有216 個(gè)，最小值為-12。圖5 標(biāo)示出了ROI 5氣體本底凈計(jì)數(shù)、131Xem活度濃度及MDC分布情況。

圖4 識(shí)別到氙同位素對(duì)應(yīng)氣體本底凈計(jì)數(shù)的分布情況Fig.4 Distribution of net counts of gas background in spectra of xenon isotopes identified

圖5 RN22131Xem活度濃度、MDC和ROI 5氣體本底凈計(jì)數(shù)Fig.5 Activity concentrations and MDC of 131Xem,relevant net counts of gas background in ROI 5 at RN22

從上述統(tǒng)計(jì)分析中可以看出，符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法計(jì)算得到的氣體本底凈計(jì)數(shù)普遍存在負(fù)值現(xiàn)象（這和實(shí)際物理意義不符），使計(jì)算得到的樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)大于實(shí)際值，導(dǎo)致氙同位素活度濃度計(jì)算偏大，甚至出現(xiàn)誤識(shí)別。

3 氣體本底扣除方法改進(jìn)

扣除氣體本底的目的是消除上一次測(cè)量的氙樣品“記憶效應(yīng)”對(duì)樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)的影響。只有當(dāng)上一次測(cè)量的氙樣品產(chǎn)生的氣體本底大于本次樣品譜的判斷限Lc時(shí)才扣除氣體本底，即：

如果探測(cè)器對(duì)氙樣品的“記憶效應(yīng)”因子（即吸附的氙同位素占總樣品的比例）為M，則有：

由式（6）和（7）可得，

式中：Di為氣體本底譜中第i個(gè)ROI凈計(jì)數(shù)；Lci為樣品譜中第i個(gè)ROI對(duì)應(yīng)氙同位素的判斷限；Cipreceding為上一次測(cè)量的氙樣品能譜第i個(gè)ROI凈計(jì)數(shù)。

根據(jù)核素臺(tái)站實(shí)際測(cè)量結(jié)果，塑料閃爍體探測(cè)器“記憶效應(yīng)”因子M通常為2.5%［10］，那么判斷是否需要扣除氣體本底的條件是：

判斷條件式（9）要求計(jì)算得到的氣體本底感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)為正值；判斷條件式（10）要求上一次測(cè)量的氙樣品對(duì)當(dāng)前樣品能譜計(jì)數(shù)有“記憶效應(yīng)”貢獻(xiàn)。改進(jìn)后的符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法分析流程如圖6所示。

圖6 改進(jìn)后的NCC算法分析流程Fig.6 Flow chart of modified NCC algorithm

4 驗(yàn)證分析

利用已知分析結(jié)果的樣品譜對(duì)符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法改進(jìn)效果進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果列于表2。編號(hào)為63201609041211G 的樣品譜，改進(jìn)前后的符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法計(jì)算得到的133Xe 活度濃度值分別為0.36 mBq·m-3和 0.21 mBq·m-3，與 參 考 值（0.19 mBq·m-3）相比，相對(duì)偏差由 89.5% 減小到10.5%。編號(hào)為63201608130011G的樣品譜，改進(jìn)前后的符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法計(jì)算得到的133Xe 活度濃度值分別為 1.23 mBq·m-3和 1.14 mBq·m-3，與參考值（1.11 mBq·m-3）相比，相對(duì)偏差由 10.8% 減小到2.7%。

表2 NCC算法改進(jìn)前后133Xe活度濃度計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 2 Comparison of analysis results of 133Xe activity concentration between NCC and modified NCC

使用改進(jìn)后的符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法重新分析了IMS 核素臺(tái)站歷史監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，與改進(jìn)前的符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法分析結(jié)果相比較，131Xem、133Xem、133Xe和135Xe 等4 種氙同位素的誤識(shí)別數(shù)目分別減少了63%、68%、72%和26%，如圖7所示。

圖7 改進(jìn)前后NCC算法135Xe、133Xe、131Xem和133Xem等4種氙同位素的誤識(shí)別數(shù)目比較Fig.7 Comparison of false identification number of 131Xem,133Xem, 133Xe and 135Xe between NCC and modified NCC

通過對(duì)符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法解譜過程的分析和IMS 核素臺(tái)站歷史監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)研究，指出了符合凈計(jì)數(shù)計(jì)算法中系統(tǒng)性扣除氣體本底的不合理性以及氣體本底凈計(jì)數(shù)普遍存在負(fù)值現(xiàn)象，導(dǎo)致計(jì)算得到的樣品譜感興趣區(qū)凈計(jì)數(shù)大于實(shí)際值，甚至導(dǎo)致核素誤識(shí)別。針對(duì)上述問題，提出了扣除氣體本底的判斷條件并改進(jìn)了β-γ符合譜分析流程，顯著減少了131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等4種氙同位素的誤識(shí)別數(shù)目，提高了放射性活度濃度計(jì)算的準(zhǔn)確性。