梁世恒 陸沅 韓秀峰

1) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京 100190)

2) (湖北大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院, 武漢 430062)

3) (法國國家科學(xué)研究中心 Jean Lamour 研究所, 南希 54011)

4) (中國科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院, 北京 100049)

1 引 言

伴隨著自旋電子學(xué)發(fā)展歷程中一系列豐富物理效應(yīng)的不斷發(fā)現(xiàn)、以及材料結(jié)構(gòu)和器件制備工藝的優(yōu)化進(jìn)步, 自旋電子器件應(yīng)用取得了顯著的進(jìn)步. 例如, 以磁性隧道結(jié) (magnetic tunnel junction, MTJ)為核心結(jié)構(gòu)的各類磁性傳感器、磁性隨機(jī)存儲(chǔ)器(MRAM)已經(jīng)在高科技產(chǎn)品應(yīng)用中大放異彩. 同時(shí), 關(guān)于半導(dǎo)體材料中自旋極化電子的注入和輸運(yùn)機(jī)制研究及半導(dǎo)體自旋電子器件的應(yīng)用開發(fā), 吸引了大量研究者的廣泛關(guān)注. 自旋發(fā)光二極管 (spin light emitting diode, spin LED)[1]正是這一類重要的半導(dǎo)體自旋電子器件, 其將電子自旋極化信息轉(zhuǎn)換為圓偏振光信息予以表達(dá). 雖然spin LED在光信息傳輸[2]、量子密碼通信[3]和三維顯示[4]等融合了自旋電子和半導(dǎo)體技術(shù)中具有較大的應(yīng)用潛力, 但相比MTJ和磁性金屬多層膜等體系, 基于半導(dǎo)體自旋電子的spin LED中的物理材料研究和器件應(yīng)用還有待進(jìn)一步發(fā)展和探索.

在1999年spin LED概念已被提出[5,6], 在GaAs基半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)中利用順磁半導(dǎo)體[5]或者磁性半導(dǎo)體[6]作為自旋注入端, 低溫下通過自旋極化的載流子注入到半導(dǎo)體中, 自旋極化載流子在半導(dǎo)體激活區(qū)與空穴(或電子)復(fù)合產(chǎn)生左旋或右旋的圓偏振光, 以偏振光信息表達(dá)自旋量子信息. Spin LED為讀取半導(dǎo)體和量子阱(點(diǎn))中自旋相干態(tài)的信息提供了可能. 但由于自旋注入效率及工作溫度等問題, 在較長時(shí)間內(nèi)困擾著spin LED的進(jìn)一步發(fā)展. 為此, 半導(dǎo)體自旋電子學(xué)領(lǐng)域針對(duì) spin LED的研究歷程也主要圍繞著自旋注入端而開展, 以達(dá)到在零磁場(chǎng)下和室溫條件下能夠有效進(jìn)行自旋注入來實(shí)現(xiàn)較大圓偏振光極化率. 為此, 本文將回顧spin LED 的研究歷程, 總結(jié) spin LED 中自旋、電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)及其之間的物理關(guān)系; 介紹spin LED研究過程中所涉及的自旋注入端材料、結(jié)構(gòu)和物理; 最后進(jìn)一步對(duì)未來研究趨勢(shì)進(jìn)行展望.

2 自旋發(fā)光二極管

Spin LED核心結(jié)構(gòu)由兩部分構(gòu)成: 載流子復(fù)合發(fā)光區(qū) (有源區(qū), active region)和自旋注入端(spin-injector)組成, 如圖 1 所示. 通過自旋注入端將自旋極化的電子(或空穴)注入到半導(dǎo)體LED有源區(qū), 根據(jù)光學(xué)選擇定則與空穴(電子)復(fù)合產(chǎn)生左旋或者右旋的圓偏振光, 所發(fā)射的圓偏振光的極化率與注入的電子(空穴)的自旋極化率相關(guān).

圖 1 Spin LED 能帶結(jié)構(gòu)示意圖[7]Fig. 1. Schematic of band diagram of spin LED[7].

Spin LED中圓偏振光可以通過電學(xué)注入以電致發(fā)光方式進(jìn)行檢測(cè), 其測(cè)量系統(tǒng)如圖2所示, 自旋極化電子注入所產(chǎn)生的圓偏振光通過聚焦準(zhǔn)直后經(jīng)過1/4玻片, 經(jīng)線偏振片后進(jìn)入單色儀, 然后在CCD上進(jìn)行成像. 通過測(cè)量產(chǎn)生的左旋及右旋圓偏振發(fā)光強(qiáng)度(I(σ+) 及I(σ?)) , 即可得到電致發(fā)光圓偏振光極化率Pc[8]:

LED中的載流子復(fù)合壽命和自旋弛豫時(shí)間則可通過偏振的時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜進(jìn)行檢測(cè). 在時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜測(cè)量中, 通過將左旋(右旋)圓偏振激光照射到樣品上, 根據(jù)光學(xué)選擇定則可將電子和空穴分別激發(fā)到導(dǎo)帶和價(jià)帶, 形成激發(fā)態(tài)的自旋極化電子. 切斷激發(fā)光源后, 激發(fā)態(tài)的極化電子會(huì)與空穴復(fù)合產(chǎn)生圓偏振光, 其測(cè)量系統(tǒng)如圖3所示, 與電致發(fā)光測(cè)量系統(tǒng)不同在于, 其利用一超快激光通過偏振片后進(jìn)行極化電子的激發(fā). 利用該光致發(fā)光方法, 可以測(cè)量半導(dǎo)體中載流子壽命τ、自旋弛豫時(shí)間τs, 關(guān)系式如下[8]:

圖 2 自旋發(fā)光二極管的電致發(fā)光中偏振光測(cè)量系統(tǒng)原理示意圖Fig. 2. Schematic diagram of electroluminescence measurement system for spin LED.

圖 3 Spin LED 中時(shí)間分辨光致發(fā)光系統(tǒng)原理示意圖Fig. 3. Schematic diagram of time-resolved photoluminescence system.

3 自旋發(fā)光二極管中自旋相關(guān)物理

Spin LED自旋相關(guān)物理主要涉及自旋注入、自旋輸運(yùn)和自旋探測(cè), 理解這3個(gè)方面的物理機(jī)制和過程對(duì)于Spin LED的結(jié)構(gòu)優(yōu)化和器件設(shè)計(jì)至關(guān)重要.

3.1 自旋注入

自旋注入是指將自旋極化電流注入到非磁性金屬或者半導(dǎo)體中. 首先要考慮怎樣產(chǎn)生自旋極化電流, 目前主要有電學(xué)注入、光學(xué)注入及自旋霍爾效應(yīng)等方法. 對(duì)于spin LED中的電致發(fā)光研究用到的是電學(xué)注入. 利用鐵磁材料層作為自旋注入端, 電子在鐵磁層內(nèi)會(huì)進(jìn)行自旋極化, 利用電學(xué)方法將自旋極化的電子從鐵磁層注入到半導(dǎo)體中. 其次, 自旋注入中主要考慮的問題是自旋注入的效率, 自旋注入效率定義為注入的電子極化率與鐵磁體自旋極化率的比值. 自旋注入層/半導(dǎo)體的界面質(zhì)量、缺陷雜質(zhì)和能帶結(jié)構(gòu)等因素都會(huì)對(duì)自旋進(jìn)行散射從而影響到自旋的注入效率. 另外, 鐵磁體與半導(dǎo)體的電導(dǎo)不匹配也會(huì)影響到自旋的注入效率.

最早研究的自旋發(fā)光二極管是基于“磁性半導(dǎo)體/半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu), 如以 GaMnAs和 ZnMnSe等磁性半導(dǎo)體作為自旋注入端[5,6], 該結(jié)構(gòu)的優(yōu)點(diǎn)是能夠避免電導(dǎo)不匹配的問題, 但是由于磁性半導(dǎo)體的居里溫度較低, 其在室溫下不能進(jìn)行有效的自旋注入. 后來人們用到居里溫度較高的鐵磁體作為自旋注入端, 如“鐵磁體/半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu), 但由于存在嚴(yán)重的電導(dǎo)不匹配而不能實(shí)現(xiàn)較高的自旋注入效率.為此Rashba提出[9]用隧穿勢(shì)壘層的方法, 即在鐵磁體及半導(dǎo)體間插入勢(shì)壘層構(gòu)成“鐵磁體/勢(shì)壘層/半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu), 從而解決了電導(dǎo)不匹配的問題, 因此在后續(xù)研究中自旋的注入效率得以顯著提高.

3.2 自旋輸運(yùn)

自旋輸運(yùn)過程主要涉及電子在輸運(yùn)過程自旋弛豫等物理問題. 在 spin LED中, 影響自旋輸運(yùn)過程的自旋弛豫機(jī)制主要有三種: Elliott-Yafet(EY)機(jī)制、Dyakonov-Perel (DP)機(jī)制和 Bir-Aronov-Pikus (BAP)機(jī)制.

1954年Elliott[10]研究表明, 材料中自旋軌道耦合可以將電子的波函數(shù)分為空間和時(shí)間反演對(duì)稱的兩個(gè)簡并態(tài): 一個(gè)為自旋向上態(tài), 另一個(gè)為自旋向下態(tài). 這種混合態(tài)會(huì)導(dǎo)致電子在動(dòng)量散射過程中發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn), 如電子-雜質(zhì)散射和電子-聲子散射等, 如圖4(a)所示. EY機(jī)制中對(duì)于III-V半導(dǎo)體G點(diǎn)附近的自旋弛豫可以表述為[1]

其中,A為散射常數(shù),?為材料中自旋軌道耦合的分裂能,Eg為帶隙,tp(E)是能量E上的電子動(dòng)量散射時(shí)間. 在EY自旋弛豫機(jī)制中, 自旋弛豫率與電子的動(dòng)能平方成正比, 與能隙平方成反比. 電子在G點(diǎn)時(shí), 當(dāng)其波矢K越大、價(jià)帶和導(dǎo)帶間的耦合越強(qiáng)時(shí), 自旋翻轉(zhuǎn)的幾率越大. 所以對(duì)于能隙較大的半導(dǎo)體(如GaN, GaAs), EY機(jī)制則不是自旋弛豫的主導(dǎo)機(jī)制.

圖 4 (a) EY 和 (b) DP 自旋弛豫機(jī)制示意圖[11]Fig. 4. Spin relaxation by scattering in (a) EY and (b) DP mechanisms[11].

DP機(jī)制主要來源于半導(dǎo)體材料晶格結(jié)構(gòu)的非對(duì)稱中心反演特性, 它在III-V族半導(dǎo)體(如GaAs)及II-VI族半導(dǎo)體中的自旋弛豫過程起主導(dǎo)作用[1].在非對(duì)稱中心反演半導(dǎo)體材料中的電子會(huì)受到一個(gè)有效磁場(chǎng)的作用, 從而繞著該有效場(chǎng)進(jìn)行Larmor 進(jìn)動(dòng). 該有效場(chǎng)的強(qiáng)度和方向依賴于電子的波矢K, 具有較強(qiáng)的各向異性. 當(dāng)電子發(fā)生動(dòng)量散射時(shí), 電子的進(jìn)動(dòng)頻率及有效磁場(chǎng)也會(huì)發(fā)生改變, 從而導(dǎo)致電子自旋相位退相干, 如圖4(b)所示.DP機(jī)制的自旋弛豫率可以表述為[1]

其中,Q是散射因子,α是依賴于自旋軌道相互作用強(qiáng)度的系數(shù).

Soldat等[12]研究了室溫下電子在spin LED中的自旋弛豫長度, 通過FeTb/MgO自旋注入端將自旋極化電子注入到GaAs有源區(qū), 他們發(fā)現(xiàn)圓偏振光極化率隨自旋注入層到有源發(fā)光區(qū)之間長度的增加而呈指數(shù)衰減. 為此可以通過擬合得到自旋弛豫長度(如圖5所示). 通過該實(shí)驗(yàn)得到的室溫下GaAs中電子自旋弛豫長度為26 nm, 這與Saikin等[13]基于DP自旋弛豫機(jī)制計(jì)算得到的GaAs中25—50 nm的自旋弛豫長度理論值一致.

圖 5 圓偏振光極化率隨自旋注入層到有源發(fā)光區(qū)之間長度關(guān)系[12]Fig. 5. Calculated circular polarization for fully perpendicular magnetization in remanence over injection path length[12].

此外, 比較 (4)式和 (5)式, 可以發(fā)現(xiàn) DP機(jī)制中自旋弛豫率正比于電子動(dòng)量散射時(shí)間τp(E) , 而 EY 機(jī)制中反比于τp(E) . 因此, EY機(jī)制中電子散射次數(shù)越多, 自旋弛豫率就越大; 而DP機(jī)制中, 電子散射不會(huì)導(dǎo)致自旋弛豫率的增大, 但散射會(huì)導(dǎo)致隨波矢K相關(guān)的進(jìn)動(dòng)頻率更加隨機(jī)化, 而發(fā)生在碰撞間隙的自旋退相位相干性會(huì)隨著頻繁的碰撞而減弱.

BAP機(jī)制來源于電子空穴的相互作用, 該機(jī)制在p型半導(dǎo)體中對(duì)于電子自旋的弛豫占主導(dǎo)作用. 當(dāng)電子與空穴即將進(jìn)行復(fù)合時(shí), 電子和空穴間的散射會(huì)形成自旋交換作用, 因此當(dāng)電子把自旋轉(zhuǎn)移給空穴時(shí), 會(huì)引起電子的自旋弛豫.

3.3 自旋探測(cè)

關(guān)于自旋探測(cè)有一系列方法, 包括磁電阻方法、自旋霍爾效應(yīng)和Hanle效應(yīng)的電探測(cè)方法、光致發(fā)光及電致發(fā)光的光探測(cè)等方法. Spin LED正是利用了光探測(cè)以表達(dá)自旋信息. 根據(jù)光學(xué)選擇定則, 當(dāng)電子與空穴復(fù)合后所產(chǎn)生圓偏振光的極化率與電子(空穴)的自旋極化率直接相關(guān), 如圖6所示. 如對(duì)于GaAs半導(dǎo)體體材料, 由于重空穴是三重簡并態(tài), 輕空穴是單態(tài), 所以電子與重空穴的復(fù)合幾率是其與輕空穴復(fù)合幾率的3倍, 電子空穴復(fù)合發(fā)光的圓偏振極化率為[1]

其中,I(σ+) 和I(σ?) 分別是圓偏振光σ+與σ?的強(qiáng)度;n↑以及及n↓為注入電子的自旋向上及自旋向下的態(tài)密度;為注入電子的自旋極化率.

對(duì)于量子阱結(jié)構(gòu)如In1–xGaxAs/GaAs 量子阱,由于結(jié)構(gòu)限制及應(yīng)變等約束作用, 其輕空穴能級(jí)下移與重空穴能級(jí)解除簡并, 所以電子與輕空穴的復(fù)合被大大抑制. 此時(shí), 電子空穴復(fù)合發(fā)光的圓偏振極化率為[1]

圖 6 在閃鋅礦GaAs直接帶隙能帶中的光選擇定則 (a)體材料及(b)量子阱中的電子空穴復(fù)合選擇定則. 上邊藍(lán)色球代表電子, 下邊的紅色球代表空穴, 箭頭代表自旋方向.其中CB代表導(dǎo)帶, HH代表重空穴帶, LH代表輕空穴帶,HH 是三重簡并態(tài), LH 是單態(tài). σ ? 和 σ + 分別代表左旋光與右旋光. 在量子阱結(jié)構(gòu)中由于晶格應(yīng)變和結(jié)構(gòu)限制, 電子與LH態(tài)空穴的復(fù)合幾率被大大抑制[1]Fig. 6. Electric dipole allowed radiative inter-band transitions and corresponding optical polarization for the cases of(a) bulk material with degenerate heavy- and light-hole bands and (b) a quantum well in which epitaxial strain and quantum confinement have lifted the heavy- and light-hole band degeneracy[1].

因此在基于 In1–xGaxAs/GaAs量子阱結(jié)構(gòu)的Spin LED中, 理論上如果注入100%自旋極化電子, 將可以得到100%的圓偏光極化率.

上述(6)式和(7)式中考慮到的是理想情況,實(shí)際電致發(fā)光的極化率Pc并不直接等于注入電子的極化率PE,PE與Pc之間的關(guān)系為[8]

其中,F因子反映了半導(dǎo)體對(duì)注入到其中的電子自旋的影響, 它可由半導(dǎo)體中載流子壽命τ和電子自旋弛豫時(shí)間τs表示為[8]

這里以基于GaAs量子阱的自旋發(fā)光二極管[8]為例來進(jìn)一步介紹自旋探測(cè)中圓偏振光極化率Pc與電學(xué)注入自旋極化率PE的關(guān)系. 圖7(a)顯示了以CoFeB/MgO為自旋注入端制備的兩個(gè)spin LED器件Pc隨溫度的變化關(guān)系. 它們有一共同的顯著特征: 在 10 K 到 60 K 溫度區(qū)間, 隨著溫度升高PC先下降, 在60 KPC達(dá)到最小值; 在60 K 到110 K溫度區(qū)間, 隨著溫度升高PC增加. 通過時(shí)間分辨光致發(fā)光(TRPL)測(cè)量可以得到ts和t, 如圖7(b)中插圖所示. 根據(jù)(9)式可以得到F因子. 進(jìn)一步通過比較溫度依賴的F因子和溫度依賴的PC特性,發(fā)現(xiàn)在 GaAs量子阱 spin LED 中,PE在10—100 K區(qū)間并不隨溫度發(fā)生變化. 因此通過自旋探測(cè)PC隨溫度依賴特性, 可以研究半導(dǎo)體有源區(qū)對(duì)自旋弛豫的影響.

圖 7 GaAs 量子阱自旋發(fā)光 二極管中 (a)溫度依賴的PC特性和(b)溫度依賴的ts, t及F因子特性[8]Fig. 7. (a) Temperature dependence of PC, (b) temperature dependence of ts, t, and the F factor in GaAs quantum well spin LED[8].

4 自旋注入端研究概況

4.1 面內(nèi)磁各向異性自旋注入端

Spin LED中自旋注入端有磁性半導(dǎo)體、鐵磁性材料及磁性半金屬等類型. 在較早的spin LED研究中, 主要使用的是磁性半導(dǎo)體 (如GaMnAs, ZnMnSe, CdCr2Se4等)[5,6,14], 磁性半導(dǎo)體能夠避免自旋注入層與發(fā)光區(qū)層的電導(dǎo)失配問題, 但由于磁性半導(dǎo)體的居里溫度較低, 室溫下則不能進(jìn)行有效的自旋注入. 為此, 居里溫度較高的鐵磁金屬被研究用于自旋注入端, 但是由于金屬與半導(dǎo)體之間的電導(dǎo)失配, 自旋注入效率也較低. 在此之后, 人們發(fā)現(xiàn)在鐵磁金屬和半導(dǎo)體間插入勢(shì)壘層構(gòu)成“鐵磁體/勢(shì)壘層/半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu), 可以解決電導(dǎo)不匹配的問題, 從而大大提高自旋注入效率. 目前在CoFe/MgO/GaAs半導(dǎo)體量子阱結(jié)構(gòu)中, 在室溫下已經(jīng)觀測(cè)到了32%的圓偏振光極化率[15].這里, 我們將重點(diǎn)介紹以鐵磁金屬材料為自旋注入端的spin LED研究進(jìn)展.

2001年, Zhu等[16]在以Fe為自旋注入端、In-GaAs量子阱為發(fā)光區(qū)的結(jié)構(gòu)中, 在室溫300 K下觀測(cè)到2%的電致發(fā)光極化率. 2005年, Jiang等[15]在基于CoFe/MgO為自旋注入端, 通過利用MgO勢(shì)壘及CoFe的高自旋極化率實(shí)現(xiàn)較高自旋極化率的電子注入, 他們?cè)谝訥aAs量子阱為發(fā)光區(qū)的結(jié)構(gòu)中低溫下觀測(cè)到高達(dá)52%的電致發(fā)光極化率.2008年Ikeda等[17]于室溫在CoFeB/MgO/CoFeB磁性隧道結(jié)中觀測(cè)到高達(dá)600%的TMR, 這說明CoFeB/MgO可以提供具有更高的隧穿電子自旋極化率, 同年Lu等[8]在基于面內(nèi)磁各向異性CoFeB/MgO自旋注入端、以GaAs 量子阱為發(fā)光區(qū)的結(jié)構(gòu)中, 低溫下觀測(cè)到了32%的電致發(fā)光極化率. 此后, Barate等[18]通過對(duì)比磁控濺射和分子束外延制備的不同界面質(zhì)量自旋注入端, 證明了CoFeB/MgO界面對(duì)于自旋電子注入起到關(guān)鍵的影響作用. 表1給出了基于面內(nèi)磁各向異性自旋注入端的spin LED研究的主要?dú)v程中自旋注入端材料結(jié)構(gòu)及對(duì)應(yīng)的圓偏振光極化率結(jié)果.

表 1 基于面內(nèi)磁各向異性自旋注入端的自旋發(fā)光二極管Table 1. Spin LED based on spin injector with in-plane magnetic anisotropic.

4.2 垂直磁各向異性自旋注入端

如果自旋注入端磁矩位于面內(nèi)方向, 根據(jù)光選擇定則, 需要在沿薄膜法線方向施加磁場(chǎng)使自旋注入端的磁矩位于垂直膜面方向, 才可以在法向方向測(cè)量所產(chǎn)生光的圓偏振極化率, 如圖8所示.

圖 8 自旋發(fā)光二極管的Faraday測(cè)試方法示意圖[1]Fig. 8. Schematic representation of a spin LED under the Faraday geometries[1].

由于需要外加磁場(chǎng)設(shè)備提供垂直膜面方向的磁場(chǎng), 這在實(shí)際應(yīng)用中十分不便. 為此更加突顯具有垂直磁各向異性的自旋注入端的優(yōu)勢(shì), 即在不施加垂直磁場(chǎng)的情況下, 自旋注入端的磁矩就垂直于薄膜膜面. 2005 年, Gerhardt等[24]利用具有垂直磁各向異性的FeTb作為自旋注入端, 他們?cè)诹愦艌?chǎng)90 K下得到了0.7%的圓偏振光極化率, 如圖9所示. 此后Adelmann 等[25]、H?vel等[26]、Grenet等[27]及Zarpellon等[28]等分別利用具有垂直磁各向異性的 MnGa, FeTb, CoPt等作為自旋注入端, 成功制備了具有垂直磁各向異性自旋特性的spin LED(圓偏振光極化率見表2).

圖 9 Gerhardt等[24]利用具有垂直磁各向異性的 FeTb 作為自旋注入端的自旋發(fā)光二極管 (a)結(jié)構(gòu)示意圖; (b)電致發(fā)光與磁場(chǎng)的關(guān)系, 他們?cè)谖醇哟艌?chǎng)剩余磁態(tài)下, 在90 K下得到了0.7%的圓偏振光極化率Fig. 9. Schematic Spin LED device structure of the LED with Tb/Fe multilayer (a) reported by Gerhardt et al.[24],Circular polarization as a function of the applied magnetic field at 90 K (b), they observed PC of 0.7%.

表 2 基于垂直磁各向異性的自旋注入端的自旋發(fā)光二極管Table 2. Spin LED based on spin injector with out-plane magnetic anisotropic.

雖然上述報(bào)道實(shí)現(xiàn)了基于垂直磁各向異性自旋注入端的自旋極化電子注入, 但是自旋注入效率較低(圓偏振率小于3%). 研究人員思考和設(shè)計(jì)更加優(yōu)化的垂直磁各向異性自旋注入端: 自旋極化率越高越好、厚度越薄越好. 自旋極化率高可以使得注入到二極管半導(dǎo)體中的電子自旋極化率較高; 薄膜自身厚度越薄其對(duì)發(fā)出光的吸收就越少, 這樣spin LED發(fā)出光的強(qiáng)度就越強(qiáng), 同時(shí)由于鐵磁金屬引起的磁圓二色性也會(huì)越小. 2014年, Liang等[29]報(bào)道了采用界面誘導(dǎo)的垂直磁各向異性Ta/CoFeB/MgO自旋注入端的自旋發(fā)光二極管(如圖10所示). 相比于先前的結(jié)果, 由于CoFeB具有較高的自旋極化率, 并且所用到的CoFeB厚度也較薄(約 1.2 nm), 在零磁場(chǎng)下測(cè)量到低溫 (10 K)13%和室溫下8%的圓偏振光極化率. 他們同時(shí)研究了溫度依賴PC特性, 發(fā)現(xiàn)在溫度小于 100 K 時(shí),PC隨著溫度的增加而顯著降低, 而當(dāng)溫度大于100 K 后,PC基本趨于穩(wěn)定. 通過利用時(shí)間分辨的光致發(fā)光測(cè)量得到的GaAs半導(dǎo)體量子阱中載流子壽命τS以及及電子自旋弛豫時(shí)間τ, 如圖10 (c)所示, 發(fā)現(xiàn)F因子與電致發(fā)光極化率PC隨溫度變化的趨勢(shì)較為一致. 由PE=PC/F計(jì)算的零磁場(chǎng)下注入電子的自旋極化率PE與溫度T的關(guān)系, 從圖10 (b)可以看到, 注入電子的PE隨著溫度變化基本保持穩(wěn)定, 其自旋極化率約為 1 6% . 這說明PC隨溫度的變化主要是來自于GaAs半導(dǎo)體量子阱性質(zhì)隨溫度的變化, 而自旋注入端在低溫25 K到室溫范圍內(nèi)注入到GaAs半導(dǎo)體量子阱的電子自旋極化率基本不變.

圖 10 (a) 基于垂直磁各向異性Ta/CoFeB/MgO為自旋注入端的自旋發(fā)光二極管結(jié)構(gòu)示意圖, 虛線選定區(qū)對(duì)應(yīng)的TEM照片,其中插圖為縮小后的TEM照片; (b)溫度依賴的圓偏振極化率及注入電子極化率; (c)溫度依賴的F因子及載流子壽命 τ 、電子自旋弛豫時(shí)間τsFig. 10. (a) Schematic device structure of Spin LED and HR-TEM image of CoFeB/MgO PMA injector; (b) temperature dependence of PC without magnetic field and with 0.4 T field. Temperature dependence of PE is calculated by PE = PC/F from the data without field; (c) temperature dependence of tS, t, and F factor deduced from the TRPL measurements.

圖 11 退 火 400 °C 后 , 具 有 垂 直 磁 各 向 異 性 的 Ta/CoFeB/MgO (a)和 Mo/CoFeB/MgO (b)自 旋 注 入 端 中 由 HR-STEMEELS測(cè)量的空間元素分布[31]Fig. 11. Chemical characterization of spin-injectors annealed at 400 °C. Dark field HR-STEM images and corresponding EELS mappings and profiles for (a) Ta and (b) Mo injectors annealed at 400 °C[31].

圖 12 (a), (b)基于垂直各向異性的Ta/CoFeB/MgO作為自旋注入端InGaAs/GaAs量子點(diǎn)spin LED 的TEM及其結(jié)構(gòu)示意圖;(c) InGaAs/GaAs量子點(diǎn)AFM圖; (d)零磁場(chǎng)下9 K觀測(cè)到了約35%電致發(fā)光圓偏振光極化率[32]Fig. 12. Spin LED device with p-doped InAs/GaAs quantum dots and polarization resolved electroluminescence of an ensemble of quantum dots: (a) High resolution-transmission electron microscope image of the injector Ta/CoFeB/MgO/GaAs; (b) schematic structure of the spin LED device. A single layer of InAs QDs is embedded in the intrinsic region of the p-i-n junction of the LED;(c) AFM image of InAs QDs; (d) strongly polarized single dot emission at zero applied field[32].

2018年, Tao等[31]利用具有垂直各向異性的Mo/CoFeB/MgO作為自旋注入端, 通過利用高分辨掃描透射電鏡(HR-STEM)及電子能量損失譜(EELS), 從原子尺度分析了利用Ta和Mo作為覆蓋層的垂直磁各向異性自旋注入層的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì). 相比較Ta/CoFeB/MgO 自旋注入端, Mo/CoFeB/MgO中CoFeB層元素與Mo元素不會(huì)相互擴(kuò)散(如圖11所示), 因此其磁學(xué)性能具有耐高溫退火穩(wěn)定性(400 °C以內(nèi)), 并且注入的電子可以保持較高的自旋極化狀態(tài). 2018 年, Cadiz 等[32]利用具有垂直磁各向異性的Ta/CoFeB/MgO作為自旋注入端, 同時(shí)優(yōu)化了spin LED有源區(qū)的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),采用p型InGaAs量子點(diǎn), 在零磁場(chǎng)下觀測(cè)到單量子點(diǎn)~35%圓偏振光極化率(如圖12所示), 這是迄今為止采用垂直各向異性自旋二極管觀測(cè)到的最好的結(jié)果. 表2給出了基于垂直磁各向異性自旋注入端的spin LED研究歷程中主要的自旋注入端材料、結(jié)構(gòu)及對(duì)應(yīng)的圓偏振光極化率結(jié)果.

5 總結(jié)及展望

自旋電子注入效率的提高使得spin LED的圓偏振光極化率得到了提升, 這對(duì)于spin LED的器件未來應(yīng)用至關(guān)重要. Spin LED的未來研究仍將包括物理、材料和器件結(jié)構(gòu)等幾個(gè)方面. 實(shí)現(xiàn)室溫零磁場(chǎng)下自旋注入仍將是spin LED重點(diǎn)研究內(nèi)容之一. 在基于垂直磁各向異性的自旋注入端研究中, 未來探索在保證較高自旋注入效率和圓偏振光極化率的基礎(chǔ)上, 若在spin LED自旋注入端中能夠利用自旋軌道轉(zhuǎn)矩驅(qū)動(dòng)垂直磁各向異性磁化強(qiáng)度(磁矩)的翻轉(zhuǎn), 則有望進(jìn)一步提升spin LED的工作性能. 另外采用新材料(如:具有豐富半導(dǎo)體性質(zhì)的低維材料及其異質(zhì)結(jié)構(gòu))應(yīng)用到spin LED有源區(qū), 則可以調(diào)制發(fā)光頻率區(qū)間以進(jìn)一步拓展spin LED的應(yīng)用范圍.

伴隨著自旋電子學(xué)發(fā)展的同時(shí), spin LED的研究范圍也不斷地在拓展, 尤其是第三代半導(dǎo)體材料和低維半導(dǎo)體材料可以在其中發(fā)揮重要作用. 其中GaN不但具有較大的能隙(室溫下約3.4 eV), 而且具有較弱的自旋軌道耦合 (Dso≈ 15 meV)[33],因此GaN中的自旋弛豫時(shí)間(5 K溫度下約20 ns;室溫下約幾百ns)[34]比GaAs中的自旋弛豫時(shí)間大3個(gè)數(shù)量級(jí)(10 K溫度下約500 ps)[8,35]. 較長的自旋相干時(shí)間也為GaN在半導(dǎo)體自旋電子器件中的應(yīng)用提供了優(yōu)勢(shì). 最近基于GaN基的可見光spin LED和自旋激光器(spin lasers)已被研究報(bào)道[36?42].在該類spin LED和自旋激光器中, 室溫下已分別實(shí)現(xiàn) 6%[40]及 25%[41]圓偏振光極化率. 此外, 二維材料由于新奇的物理性質(zhì)也受到了廣泛關(guān)注, 2016年Ye等[43]利用電學(xué)注入方式實(shí)現(xiàn)了從具有垂直磁各向異性的GaMnAs中將自旋極化的空穴注入到WS2中, 實(shí)現(xiàn)了基于二維材料的 spin LED, 如圖 13所示. 同年Sanchez等[44]實(shí)現(xiàn)了基于MoS2/WeS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)為有源區(qū)的spin LED.

圖 13 基于 (Ga, Mn)As自旋注入端、MoS2/WeS2 有源區(qū)的自旋發(fā)光二極管結(jié)構(gòu)示意圖[43]Fig. 13. Schematic of the monolayer TMDC/(Ga, Mn)As heterojunction for electrical valley polarization devices. (Ga,Mn)As was used as a spin aligner under an external magnetic field[43].

綜上所述, 未來通過對(duì)spin LED器件自旋注入端及其有源區(qū)的進(jìn)一步深入系統(tǒng)研究和優(yōu)化, 自旋發(fā)光二級(jí)管的器件功能特性將在自旋?光信息傳輸與顯示方面展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用價(jià)值和發(fā)展前景.