王航天 趙海慧 溫良恭 吳曉君 聶天曉? 趙巍勝

1) (北京航空航天大學(xué)微電子學(xué)院, 費(fèi)爾北京研究院, 北京 100191)

2) (北京航空航天大學(xué)青島研究院, 青島 266000)

3) (北京航空航天大學(xué)電子信息工程學(xué)院, 北京 100191)

1 引 言

太赫茲波指的是頻率介于0.1—10.0 THz之間的電磁波, 其頻段在電磁波譜中位于微波和遠(yuǎn)紅外之間, 在無(wú)損檢測(cè)、保密通訊、凝聚態(tài)物理等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用前景[1?5], 而缺乏低功耗、高效的輻射源是目前制約太赫茲技術(shù)發(fā)展的主要因素.當(dāng)前, 實(shí)驗(yàn)室中主要通過(guò)基于鈮酸鋰晶體傾斜波前技術(shù)的光整流技術(shù)來(lái)獲得強(qiáng)場(chǎng)太赫茲輻射[6,7]. 然而, 這種技術(shù)不僅對(duì)相位匹配的精確度要求高, 光路搭建復(fù)雜, 而且鈮酸鋰晶體對(duì)太赫茲輻射有強(qiáng)烈的吸收作用, 致使產(chǎn)生的高頻太赫茲輻射不能得到有效的利用. 其他光子學(xué)方法, 如基于有機(jī)晶體的光學(xué)整流方法[8,9]、基于非線性晶體的差頻效應(yīng)[10]、基于表面等離子體增強(qiáng)的大孔徑光導(dǎo)天線等[11,12],都有各自的缺陷. 基于非線性晶體的差頻效應(yīng)得到的太赫茲頻率過(guò)高, 很難推廣到 15 THz 以下, 阻礙了光差頻太赫茲輻射源在凝聚態(tài)領(lǐng)域的應(yīng)用; 基于有機(jī)晶體的光學(xué)整流和光電導(dǎo)天線太赫茲輻射源受制于系統(tǒng)的復(fù)雜度, 無(wú)法獲得穩(wěn)定可靠的強(qiáng)場(chǎng)太赫茲輸出. 因此, 尋找新的材料體系與物理結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的輻射源是太赫茲領(lǐng)域重要的研究方向.

最近, 一系列利用飛秒激光脈沖誘導(dǎo)磁性材料產(chǎn)生太赫茲輻射的實(shí)驗(yàn)引起了廣泛關(guān)注[13?15]. 在飛秒激光的激發(fā)下, 磁有序材料的超快退磁過(guò)程可產(chǎn)生太赫茲輻射[16?18]. 進(jìn)一步, 2013 年, Kamprath等[19]首次利用飛秒激光脈沖激發(fā)鐵磁/非磁金屬異質(zhì)結(jié)Fe/Au, 應(yīng)用逆自旋霍爾效應(yīng)(inverse spin-Hall effect, ISHE)得到了太赫茲輻射, 開(kāi)創(chuàng)了一種結(jié)合超快動(dòng)力學(xué)與自旋電子學(xué)的新型自旋太赫茲發(fā)射器. 該發(fā)射方法具有制備簡(jiǎn)單、破壞閾值高、頻帶覆蓋范圍寬等優(yōu)點(diǎn). 然而, Au的自旋霍爾系數(shù)較小, 降低了ISHE中自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, 限制了輻射太赫茲的強(qiáng)度, 其太赫茲發(fā)射強(qiáng)度只有非線性晶體ZnTe的1%. 近年來(lái), 隨著對(duì)異質(zhì)結(jié)材料與結(jié)構(gòu)的不斷優(yōu)化探索, 目前已能夠在W/CoFeB/Pt的三層異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度相當(dāng)于ZnTe晶體的太赫茲發(fā)射[20]. 然而, 自旋太赫茲發(fā)射器在單一脈沖的激發(fā)下僅能實(shí)現(xiàn)線偏振太赫茲輻射, 雖然可以通過(guò)雙抽運(yùn)[21]或級(jí)聯(lián)激光器[22]激發(fā)任意偏振的太赫茲波, 但是這些系統(tǒng)設(shè)計(jì)較為復(fù)雜, 難以集成與小型化, 亟待突破性的進(jìn)展.

三維拓?fù)浣^緣體材料, 如 Bi2Se3, Bi2Te3, Sb2-Te3及其合金 (BixSb1–x)2Se3, (BixSb1–x)2Te3等最初僅作為熱電材料而被廣泛研究. 2008年, 斯坦福大學(xué)張首晟研究組[23]在理論層面預(yù)言了二維拓?fù)浣^緣體的存在, 由于其特殊的拓?fù)浞瞧接固匦? 拓?fù)浣^緣體再次引起人們的關(guān)注并迅速成為凝聚態(tài)物理方向的熱門(mén)研究領(lǐng)域. 拓?fù)浣^緣體還可以進(jìn)一步地推廣到三維體系[24?26], 在三維拓?fù)浣^緣體的體能帶隙中存在無(wú)能隙的二維拓?fù)浔砻鎽B(tài). Fu和Kane[27]通過(guò)理論計(jì)算提出了甄別三維拓?fù)浣^緣體的簡(jiǎn)便方法, 并且得益于角分辨光電子能譜(angular resolution photoelectron spectroscopy, ARPES)的發(fā)展, 在實(shí)驗(yàn)上也已經(jīng)證實(shí)了可以通過(guò)觀測(cè)某種材料的表面態(tài)在兩個(gè)時(shí)間反演不變點(diǎn)之間穿越費(fèi)米能級(jí)的次數(shù)是否為奇數(shù)次來(lái)確定其是否具有拓?fù)湫訹28]. 這種受時(shí)間反演對(duì)稱保護(hù)的表面態(tài)賦予拓?fù)浣^緣體很多特殊的性質(zhì), 如無(wú)質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子、自旋-動(dòng)量鎖定[29]和無(wú)耗散螺旋性邊緣態(tài)[30]等. 通過(guò)在三維拓?fù)浣^緣體中引入垂直的鐵磁性,會(huì)使上下表面態(tài)在狄拉克點(diǎn)打開(kāi)能隙, 進(jìn)而擁有不同的拓?fù)湫再|(zhì), 此時(shí)薄膜側(cè)面作為兩個(gè)不同拓?fù)湎嗟倪吔? 會(huì)呈現(xiàn)手性的邊緣態(tài). 于是, 在三維拓?fù)浣^緣體可以實(shí)現(xiàn)許多新奇的量子效應(yīng), 如量子反常霍爾效應(yīng)[31]、馬約拉納費(fèi)米子等[32]. 因此, 拓?fù)浣^緣體被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)未來(lái)超低功耗自旋電子器件和量子計(jì)算的重要材料[33]. 更重要的是, 由于拓?fù)浣^緣體具有強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng), 其自旋霍爾角超過(guò)已知重金屬1個(gè)數(shù)量級(jí)以上[34,35], 可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋電荷轉(zhuǎn)換, 所以, 將拓?fù)浣^緣體與鐵磁性材料結(jié)合構(gòu)成異質(zhì)結(jié)構(gòu)有望實(shí)現(xiàn)高效可控自旋太赫茲源; 除了自旋太赫茲輻射外, 異質(zhì)結(jié)中的拓?fù)浣^緣體存在非線性瞬態(tài)光電流引起的太赫茲輻射[36,37],有望通過(guò)改變?nèi)肷涔馄駪B(tài)等手段實(shí)現(xiàn)對(duì)兩種太赫茲輻射的分別調(diào)制, 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)出射太赫茲波的任意調(diào)諧.

本綜述從拓?fù)浣^緣體的光電流分析入手, 首先介紹拓?fù)浣^緣體中光電流引入的非線性太赫茲發(fā)射機(jī)理; 接下來(lái), 通過(guò)分析鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)表面的自旋注入和自旋-電荷轉(zhuǎn)換機(jī)制等超快磁學(xué)現(xiàn)象,深入討論了自旋太赫茲發(fā)射的理論機(jī)制; 進(jìn)一步,通過(guò)介紹拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)中太赫茲發(fā)射的研究進(jìn)展, 討論了拓?fù)渥孕掌澋膬?yōu)勢(shì)和未來(lái)的發(fā)展方向.

2 拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射

2.1 拓?fù)浣^緣體的基本結(jié)構(gòu)

拓?fù)浣^緣體是一種V-VI族半導(dǎo)體, 常見(jiàn)的輝碲鉍礦單晶拓?fù)浣^緣體(Bi2Se3族, 例如Bi2Te3,Sb2Te3)呈六方晶系, 空間點(diǎn)群為圖 1以Bi2Se3為例描述了拓?fù)浣^緣體的晶格結(jié)構(gòu)[38].拓?fù)浣^緣體可描述為由五層原子周期性排列而成的超晶格結(jié)構(gòu), 每五層原子為一個(gè)QL(quintuple layer)層, 厚度為 0.955 nm. 相鄰兩 QL 層之間由弱范德瓦耳斯力相連, 并不存在任何化學(xué)鍵, 因此使用機(jī)械剝離[39]或濕法轉(zhuǎn)移[40]等方法可以從塊材中輕易剝離出納米級(jí)厚度的薄膜, 所以拓?fù)浣^緣體也被認(rèn)為是一種經(jīng)典的二維材料. 除了從塊材中剝離之外, 目前常用的制備拓?fù)浣^緣體薄膜的方法是使用分子束外延技術(shù) (molecular beam epitaxy), 通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的控制, 實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別精度的薄膜生長(zhǎng), 并且可大幅減少材料的缺陷. 由于范德瓦耳斯作用可以一定程度上釋放在生長(zhǎng)過(guò)程中因薄膜-襯底晶格不匹配產(chǎn)生的應(yīng)力, 所以拓?fù)浣^緣體可以在失配度較高的襯底材料上生長(zhǎng)[41]. 在太赫茲發(fā)射實(shí)驗(yàn)中, 為了保證樣品對(duì)飛秒激光的透射率, 常常使用藍(lán)寶石(Al2O30001)作為生長(zhǎng)拓?fù)浣^緣體的襯底材料[42].

圖 1 Bi2Se3 的晶體結(jié)構(gòu) (a) 三維晶體結(jié)構(gòu), t 1,2,3 代表晶胞的基矢, 紅色框標(biāo)注的是 Bi2Se3 的 QL 層; (b) Bi2Se3 的布里淵區(qū);(c) 在 xy 平面內(nèi), 三角形的晶格結(jié)構(gòu)有 A, B, C 三種可能的結(jié)構(gòu)[38]Fig. 1. The crystal structure of Bi2Se3: (a) 3D schematic of the structure, where t 1,2,3 present the primitive lattice vector; (b) Brillioun zone of Bi2Se3; (c) the xy-plane triangle lattice has three possible positions A, B and C[38].

在Bi2Se3的每個(gè)QL層內(nèi), 相鄰原子之間由共價(jià)鍵相連, 原子按照ABCAB的晶體結(jié)構(gòu)堆垛排列 (圖 1(c)). 選擇六方晶系的a,b和c作為晶系的x,y和z軸, 由圖 1(a)可知, Bi2Se3沿z軸呈三重螺旋對(duì)稱, 而沿x軸呈兩重螺旋對(duì)稱, 并且在原點(diǎn)呈空間反演對(duì)稱. 圖1(c)展示的是Bi2Se3晶格在xy平面的投影(即晶體的0001面), 顯然可以看出, 在晶體的表面空間反演對(duì)稱性被破壞, 晶格的空間群也從變?yōu)镃3v. 拓?fù)浣^緣體這種中心對(duì)稱破缺的晶體結(jié)構(gòu)是純拓?fù)浣^緣體能夠激發(fā)超快光電流的重要條件.

為了確認(rèn)拓?fù)浣^緣體的表面電子態(tài), 常常使用ARPES來(lái)觀測(cè)生長(zhǎng)薄膜的表面和體能帶結(jié)構(gòu).由于拓?fù)浣^緣體表面電子態(tài)具有導(dǎo)體的特性, 而體態(tài)絕緣, 所以可以通過(guò)ARPES觀察到清晰的量子阱態(tài), 如圖 2 所示, 仍以 Bi2Se3為例[43]. 由于 Bi2Se3主拓?fù)鋽?shù)為1, 屬于強(qiáng)拓?fù)浣^緣體, 所以其表面態(tài)只包含一個(gè)狄拉克錐[44]. 在E-k能帶圖中, 自旋軌道耦合導(dǎo)致體能帶反轉(zhuǎn)構(gòu)成拓?fù)浔砻鎽B(tài), 表面態(tài)貫穿體帶隙形成狄拉克錐. 不同于自旋簡(jiǎn)并的體能帶, 這里的兩條表面態(tài)是高度自旋極化的, 不同表面態(tài)上的電子自旋垂直于E-k面且極化方向相反.由于時(shí)間反演對(duì)稱保護(hù), 在電子動(dòng)量由k變?yōu)楱Ck時(shí), 其自旋方向也會(huì)相應(yīng)改變. 正是強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng)賦予了拓?fù)浣^緣體表面的自旋-動(dòng)量鎖定特性, 同時(shí)此效應(yīng)也使拓?fù)浣^緣體能夠通過(guò)ISHE實(shí)現(xiàn)高效自旋-電荷轉(zhuǎn)換. 在實(shí)驗(yàn)上通常使用自旋霍爾角 (spin Hall angle,θSHE)來(lái)描述某種材料的電荷-自旋相互轉(zhuǎn)換能力[45,46], 拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角比普通重金屬大得多, 因此可以用于實(shí)現(xiàn)高效自旋流利用, 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效自旋太赫茲發(fā)射, 這將在第4節(jié)詳細(xì)討論.

圖 2 ARPES 能譜測(cè)量的 Bi2Se3 的表面能帶結(jié)構(gòu)[43]Fig. 2. ARPES measurements of surface electronic band of Bi2Se3[43].

2.2 拓?fù)浣^緣體中的超快光電流

飛秒激光是指時(shí)域脈沖寬度在飛秒量級(jí)的激光脈沖, 常用的飛秒激光中心波長(zhǎng)為 800 nm, 激光能量為1.5 eV. 拓?fù)浣^緣體在受到飛秒激光脈沖激發(fā)時(shí), 激光能量遠(yuǎn)大于其體帶隙寬度(約為400 meV),使得低能電子吸收能量向上躍遷[47,4 48], 激發(fā)超快光電流J, 產(chǎn)生太赫茲輻射, 其強(qiáng)度正比于?J/?t.Fang等[49]使用線偏振飛秒激光脈沖激發(fā)Bi2Te3,并使用太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)測(cè)量其出射的太赫茲信號(hào), 進(jìn)而得到拓?fù)浣^緣體的超快光電響應(yīng). 他們將線偏振激光激發(fā)超快光電流的物理機(jī)理分為線性和非線性效應(yīng), 其中線性效應(yīng)包括載流子的漂移和擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)[50], 而非線性效應(yīng)包括光生伏打效應(yīng)(photogalvanic effect, PGE)、光子牽引效應(yīng) (photo-drag effect, PDE)以 及 光 整 流 效 應(yīng) (optical rectification, OR)等二階效應(yīng)[51?54]. 如圖 3 所示,Fang等通過(guò)對(duì)出射太赫茲的時(shí)域分解, 證明了拓?fù)浣^緣體的非線性效應(yīng)在超快光電流響應(yīng)中占主導(dǎo)地位. 這種非線性效應(yīng)引入的太赫茲輻射被稱為非線性太赫茲輻射.

圖 3 線偏振激光激發(fā)下拓?fù)浣^緣體中的超快光電流效應(yīng) (a) 分離出的非線性效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲電場(chǎng)隨方位角的變化; (b) 不同效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲分量在合成太赫茲輻射中的占比[49]Fig. 3. Separation of the photo-currents in topological insulator excited by linear femtosecond laser pulse: (a) The derived terahertz signals due to nonlinear currents as a function of azimuthal angle; (b) the extracted terahertz electric field generated by different effects[49].

為了研究圓偏振光對(duì)拓?fù)浣^緣體的激發(fā)作用,Hamh等[48]在飛秒激光器后面添加一個(gè)1/4波片,并轉(zhuǎn)動(dòng)波片的角度產(chǎn)生不同偏振態(tài)的激光激發(fā)Bi2Se3樣品, 通過(guò)對(duì)出射太赫茲信號(hào)的分析得到光電流隨激光偏振態(tài)的變化關(guān)系. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示拓?fù)浣^緣體中產(chǎn)生的超快光電流與入射光的手性有關(guān)(圖 4). 隨后, Braun 等[55]證明了在圓偏振光的激發(fā)下, 拓?fù)浣^緣體中存在一個(gè)與抽運(yùn)光手性無(wú)關(guān)的轉(zhuǎn)移電流和手性依賴的注入電流, 且左旋和右旋圓極化光激發(fā)的注入電流極性相反. 這兩種電流都來(lái)自于拓?fù)浣^緣體表面的PGE效應(yīng)[56].

圖 4 (a), (b) 樣品方位角 ? =30? , 在左旋和右旋圓極化光激發(fā)下, 時(shí)域和頻域下 Bi2Se3 產(chǎn)生的太赫茲信號(hào); (c) 太赫茲幅值隨激光偏振態(tài)的變化關(guān)系, 其中藍(lán)色曲線代表時(shí)域信號(hào), 黃色曲線代表頻域信號(hào)[48]Fig. 4. (a), (b) THz signals emitted from Bi2Se3 in time and frequency domains under illumination of left- and righthanded circularly polarized light where the azimuth ?=30?; (c) THz-wave amplitudes as a function of the polarity of pump laser in time (blue curves) and frequency domains (yellow curves)[48].

在 1980 年, Belinicher和 Sturman[57]曾經(jīng)預(yù)言對(duì)稱破缺晶體中存在PGE效應(yīng). 由2.1節(jié)可知,拓?fù)浣^緣體在表面具有中心對(duì)稱破缺的結(jié)構(gòu), 由于系統(tǒng)的不對(duì)稱性激發(fā)和弛豫過(guò)程, 飛秒激光的照射可以使樣品中產(chǎn)生由PGE效應(yīng)引入的光電流, 并且根據(jù)激光的偏振態(tài)會(huì)產(chǎn)生兩種不同的光電效應(yīng):圓光生伏打效應(yīng) (circular photogalvanic effect, CPGE)和線光生伏打效應(yīng) (linear photogalvanic effect,LPGE). 為了討論不同偏振光對(duì)這兩種光伏打效應(yīng)的作用, 使用非線性響應(yīng)理論來(lái)唯象地描述拓?fù)浣^緣體材料中PGE效應(yīng)引起的電磁輻射響應(yīng)[37,58]:

這里,jPGE代表 PGE 效應(yīng)產(chǎn)生的二階電流;σλμν代表系統(tǒng)的三階光電導(dǎo)張量;E(ω) 表示電場(chǎng)振幅為E, 頻率為ω. 對(duì)于任意系統(tǒng)來(lái)說(shuō), 描述其物理性質(zhì)的張量不隨任何對(duì)稱操作而改變. 然而, 由(1)式可知, 空間反演對(duì)稱會(huì)使電流反向, 而Eμ(ω)保持不變, 則其三階張量變號(hào), 即σλμν→?σλμν, 于是可以得到因此PGE效應(yīng)只可能在非中心對(duì)稱晶體中發(fā)生[59,60]. 由圖5可知, 拓?fù)浣^緣體材料具有中心對(duì)稱的體和非中心對(duì)稱的表面,所以可以推斷出, PGE效應(yīng)只存在于拓?fù)浣^緣體的表面. 進(jìn)一步地可以將(1)式改寫(xiě)為[61,62]

其中, 第一項(xiàng)代表CPGE對(duì)于超快光電流的貢獻(xiàn),第二項(xiàng)代表LPGE的貢獻(xiàn). 由(2)式可知, 在線偏振光激發(fā)時(shí),E×E?=0 , 即拓?fù)浣^緣體表面產(chǎn)生的超快光電流沒(méi)有CPGE的分量; 而在圓偏振光激發(fā)時(shí), 其表面產(chǎn)生一個(gè)額外的CPGE光電流分量, 并且這個(gè)分量在左旋和右旋光激發(fā)時(shí)的極性相反. 也就是說(shuō), 在飛秒激光脈沖激發(fā)拓?fù)浣^緣體的實(shí)驗(yàn)中, 如果使用1/4波片改變抽運(yùn)光的極化狀態(tài), 由于CPGE只對(duì)圓偏振光有響應(yīng), 可以通過(guò)計(jì)算篩選出與波片轉(zhuǎn)角呈 1 80?周期的太赫茲信號(hào), 即可以得到CPGE的貢獻(xiàn), 這與Braun等[55]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的. 事實(shí)上, CPGE效應(yīng)與拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)有關(guān), 其產(chǎn)生的光電流來(lái)源于兩個(gè)躍遷過(guò)程: 體價(jià)帶電子向表面態(tài)的躍遷和表面態(tài)電子向體導(dǎo)帶的躍遷. 因此, 可以通過(guò)計(jì)算CPGE產(chǎn)生的太赫茲輻射, 分析樣品的表面態(tài)性質(zhì), 如表面能帶結(jié)構(gòu)、表面載流子遷移率、不對(duì)稱散射率等[47,63,64].

在拓?fù)浣^緣體的非線性效應(yīng)中, 除了LPGE與CPGE之外, 還存在著PDE和二階非線性O(shè)R,即飛秒激光脈沖激發(fā)拓?fù)浣^緣體時(shí)的非線性光電流響應(yīng)可以表示為

圖 5 (a) Seifert等[74]使用的 YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu); (b) 在 YIG/Pt中插入 1.9 nm 的銅, 由于自旋注入被阻隔, 太赫茲信號(hào)減弱[74]; (c) Wu等[82]使用的W/Co異質(zhì)結(jié)構(gòu); (d) W/Co異質(zhì)結(jié)構(gòu)的太赫茲發(fā)射強(qiáng)度接近于500 μm的ZnTe晶體[82]Fig. 5. (a) The YIG/Pt heterostructure used by Seifert. et al.[74]; (b) after 1.9 nm Cu insertion, the THz field intensity deteriorates because the spin injection is impaired[74]; (c) the Co/W heterostructure used by Wu et al.[82]; (d) the THz waves emitted from Co/W have a peak intensity exceeding that of ZnTe crystals[82].

其中, 第二項(xiàng)描述了PDE對(duì)非線性電流的貢獻(xiàn).當(dāng)被激光照射時(shí), 拓?fù)浣^緣體中電子吸收光子動(dòng)量躍遷, 產(chǎn)生 PDE 電流, 大小正比于光子動(dòng)量q, 其張 量 可 以 表 示 為σλμν(q)=Tλδμνqδ[37,65]. 由 于Tλδμνqδ為四階張量, 具有反對(duì)稱性, 所以PDE效應(yīng)不只存在于拓?fù)浣^緣體的表面, 體中的PDE效應(yīng)也會(huì)對(duì)整體的非線性電流有所貢獻(xiàn). (3)式中第三項(xiàng)代表了OR的貢獻(xiàn), 當(dāng)一個(gè)超短的激光脈沖入射到拓?fù)浣^緣體上時(shí), 晶體內(nèi)部會(huì)形成極化場(chǎng), 進(jìn)而向外輻射電磁波. 當(dāng)入射激光脈沖脈寬在亞皮秒量級(jí)時(shí), 輻射的電磁波為太赫茲波. OR可以使用三階非線性張量χ(2)描述, 其非線性極化POR可以表示為[56]

其中為ε0為自由空間的電導(dǎo)率.

2.3 拓?fù)浣^緣體中的太赫茲輻射調(diào)控

由(2)式可知, 左旋和右旋的極化光會(huì)在拓?fù)浣^緣體表面激發(fā)極性相反的CPGE分量, 即抽運(yùn)光的極化狀態(tài)會(huì)影響拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射.事實(shí)上, 單層拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射還受到很多因素影響, 如樣品方位角(晶體取向)?, 飛秒激光的入射角θ等. 由(4)式可知, OR產(chǎn)生的超快光電流只依賴于晶體取向, 即OR產(chǎn)生的太赫茲分量只與樣品方位角有關(guān), 改變?nèi)肷浣遣粫?huì)導(dǎo)致太赫茲波的變化. 在 PDE 中, 由于四階張量Tλδμνqδ的存在, PDE 表現(xiàn)出相同的方位角依賴特性, 然而, 由于PDE依賴于吸收光子的動(dòng)量, 在改變激光入射角時(shí), 出射的太赫茲極性會(huì)發(fā)生反轉(zhuǎn). 在PGE中,無(wú)論是CPGE還是LPGE效應(yīng)的產(chǎn)生, 都依賴于沿拓?fù)浣^緣體表面分布的電場(chǎng)分量[37,66], 所以在入射角翻轉(zhuǎn)時(shí), PGE效應(yīng)引起的太赫茲輻射極性也會(huì)隨之反向. 特別地, 由于CPGE來(lái)源于拓?fù)浣^緣體的表面態(tài), 滿足狄拉克錐的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性[65], 所以CPGE引入的太赫茲分量不隨樣品方位角變化. 表1展示了不同非線性效應(yīng)產(chǎn)生的超快光電流隨各種因素的依賴關(guān)系[56], 這里使用1/4波片的轉(zhuǎn)角α代表激光偏振態(tài)的變化. 證實(shí)了使用多種手段控制拓?fù)浣^緣體中產(chǎn)生的超快光電流, 進(jìn)而對(duì)出射太赫茲進(jìn)行調(diào)控的可能性.

值得注意的是, Tu等[56]認(rèn)為L(zhǎng)PGE與方位角無(wú)關(guān), 他們將出射太赫茲波中隨方位角變化的分量歸因于PDE和OR的貢獻(xiàn). 然而, 最近針對(duì)外爾半金屬的研究證明LPGE來(lái)源于不同元素原子之間電荷分離產(chǎn)生的轉(zhuǎn)移電流, 這種轉(zhuǎn)移電流沿原子間的化學(xué)鍵流動(dòng)[67]. 在 Bi2Se3中, 由于 Bi—Se鍵在z軸上的對(duì)稱性(圖5), LPGE產(chǎn)生的光電流一定與樣品方位角呈120°周期性變化. 這與Braun等[55]和Fang等[49]的結(jié)論是一致的.

表 1 拓?fù)浣^緣體中的超快光電流與晶體取向f,入射角q, 激光偏振態(tài)的依賴關(guān)系[56]Table 1. The details of the dependences of CPGE,LPGE, PDE, and OR on ? , θ , and α [56].

3 鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

第2節(jié)主要介紹了拓?fù)浣^緣體單層薄膜中的超快光電流引起的太赫茲輻射, 這種方式發(fā)射的太赫茲波的偏振方向依賴于光電流的方向, 即晶體的方向. 然而, 最近的研究發(fā)現(xiàn), 將拓?fù)浣^緣體與鐵磁材料組成異質(zhì)結(jié)構(gòu), 由于超快自旋注入, 也可以產(chǎn)生太赫茲輻射[68]. 其機(jī)理與鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的太赫茲發(fā)射相同, 在飛秒激光的照射下, 自旋塞貝克效應(yīng)[69,70]或自旋超擴(kuò)散現(xiàn)象[71]等自旋動(dòng)力學(xué)效應(yīng)使得自旋流從鐵磁層注入到非磁層, 再由ISHE將自旋流轉(zhuǎn)換成橫向電荷電流[72], 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲脈沖, 其偏振方向垂直于外磁場(chǎng)方向. 為了更好地說(shuō)明拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)作為自旋太赫茲發(fā)射器的優(yōu)越性, 首先介紹鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射機(jī)理.

3.1 異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入

對(duì)鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)施加一個(gè)面內(nèi)的磁場(chǎng), 在異質(zhì)結(jié)受到飛秒激光照射時(shí), 可以在非磁層檢測(cè)到一個(gè)超快電流, 它來(lái)源于鐵磁層中產(chǎn)生的自旋流.Uchida等[73]認(rèn)為這種自旋流來(lái)源于鐵磁材料中的自旋塞貝克效應(yīng). Seifert等[74]在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)中觀察到了自旋塞貝克效應(yīng)導(dǎo)致的超快自旋注入. 當(dāng)飛秒激光照射時(shí), 金屬層的電子被激發(fā)撞擊磁性層, 使其產(chǎn)生一個(gè)隨機(jī)的轉(zhuǎn)矩, 進(jìn)而產(chǎn)生凈自旋流Js, 其中Js的極化矢量σ平行于鐵磁層的磁矩M. 由于自旋流的產(chǎn)生與光激發(fā)電子的熱化與冷卻過(guò)程有關(guān), 其頻率恰好處在亞皮秒量級(jí), 因此自旋塞貝克效應(yīng)引入的自旋流, 其動(dòng)態(tài)頻率在太赫茲頻段. 進(jìn)一步地, 由于非磁層的 ISHE, 自旋流被轉(zhuǎn)變?yōu)闄M向電荷流, 這將在下一小節(jié)詳細(xì)討論.

然而, 并非所有的自旋注入現(xiàn)象都能單一地用自旋塞貝克效應(yīng)解釋. 當(dāng)飛秒激光激發(fā)異質(zhì)結(jié)時(shí),會(huì)在鐵磁層激發(fā)超擴(kuò)散的瞬態(tài)自旋流[75,76], 進(jìn)而導(dǎo)致自旋流注入. Kampfrath等[19]利用飛秒激光脈沖激發(fā)Fe/Au異質(zhì)結(jié), 觀察到了太赫茲輻射, 并將異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入歸因于超擴(kuò)散自旋傳輸(superdiffusive spin transport). 在電子吸收能量躍遷后, 自旋向上的電子表現(xiàn)為sp軌道特性, 而自旋向下的電子表現(xiàn)為類d軌道特性. 由于上下自旋電子壽命與遷移率的不同, 兩種電子的自旋取向也處于非平衡狀態(tài), 因此在鐵磁層界面形成了自旋流的積累, 實(shí)現(xiàn)了自旋流向非磁層注入. 這種激光導(dǎo)致的超擴(kuò)散自旋流, 其動(dòng)態(tài)頻率恰好處在亞皮秒量級(jí), 因此也可以實(shí)現(xiàn)太赫茲量級(jí)的動(dòng)態(tài)自旋注入[77].與自旋塞貝克效應(yīng)一致, 這種自旋流的極化方向與鐵磁層磁化方向也是相同的.

除以上兩種自旋注入機(jī)制之外, 磁性材料中超快退磁現(xiàn)象也會(huì)產(chǎn)生自旋流, 這種自旋注入機(jī)理被稱為自旋抽運(yùn)效應(yīng) (spin pumping effect). 由飛秒激光誘導(dǎo)的超快退磁現(xiàn)象在太赫茲領(lǐng)域已經(jīng)被廣泛地報(bào)道[18,78], 在超快退磁的過(guò)程中, 鐵磁層的自旋角動(dòng)量轉(zhuǎn)移到重金屬層, 進(jìn)而產(chǎn)生自旋注入. 由于自旋抽運(yùn)的特征時(shí)間與自旋軌道相互作用有關(guān),其時(shí)間尺度為皮秒量級(jí)[79], 因此同樣可以產(chǎn)生太赫茲輻射. 然而, 由于飛秒激光引入的磁性變化很小, 所以自旋抽運(yùn)效應(yīng)導(dǎo)致的自旋注入很弱.Kampfrath等[19]計(jì)算了Fe/Au異質(zhì)結(jié)中自旋抽運(yùn)效應(yīng)注入的自旋流比超擴(kuò)散導(dǎo)致的超快自旋流小兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上.

值得注意的是, 目前尚缺乏統(tǒng)一的理論來(lái)描述異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入過(guò)程, 特別是對(duì)于自旋塞貝克效應(yīng)和超擴(kuò)散效應(yīng)這兩種自旋注入機(jī)制, 現(xiàn)有的光學(xué)和電學(xué)手段無(wú)法將兩種效應(yīng)注入的自旋流區(qū)分開(kāi)來(lái). 因此, 現(xiàn)在無(wú)法確切地指出哪種自旋注入機(jī)制的貢獻(xiàn)對(duì)異質(zhì)結(jié)中的太赫茲輻射占主導(dǎo)作用.

3.2 異質(zhì)結(jié)中的自旋-電荷轉(zhuǎn)化及太赫茲發(fā)射

在自旋流從鐵磁層注入相鄰非磁層中后, 由于非磁層材料的自旋軌道耦合作用, 不同自旋取向的電子朝不同的方向偏轉(zhuǎn), 轉(zhuǎn)化為電荷的積累, 這就是 ISHE. 在自旋流Js注入重金屬層中后, 由于ISHE, 自旋電子受到橫向力矩的作用, 在重金屬層的兩端造成電荷積累, 進(jìn)而產(chǎn)生橫向電流Jc, 其表達(dá)式為

其中DISHE為自旋霍爾系數(shù). 由于Jc處在亞皮秒的時(shí)間尺度上, 其輻射的電磁波頻段恰好覆蓋太赫茲范圍, 因此, 在異質(zhì)結(jié)中可以實(shí)現(xiàn)太赫茲發(fā)射, 其表達(dá)式為[80,81]

其中,n1和n2為襯底和空氣的折射率,e為電子電荷,Z0為真空阻抗,ρ為垂直方向的金屬電導(dǎo)率.由公式(5)和(6)可知, ISHE產(chǎn)生的瞬態(tài)橫向電流Jc方向垂直于自旋流的極化矢量σ, 即異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲輻射偏振方向垂直于磁場(chǎng)方向. 這與Kampfrath等[19]的研究結(jié)果一致. Seifert等[74]也在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲發(fā)射, 證實(shí)了飛秒激光引入的自旋塞貝克效應(yīng)也是實(shí)現(xiàn)超快自旋注入的重要手段. 他們使用動(dòng)態(tài)模型分離出注入的自旋流密度, 證明了自旋塞貝克效應(yīng)起源于非磁層的界面.

經(jīng)過(guò)對(duì)鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)的材料篩選與結(jié)構(gòu)優(yōu)化, 現(xiàn)在已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)兼顧輻射強(qiáng)度、帶寬與功耗的自旋太赫茲發(fā)射源. Wu等[82]研究了不同厚度下的鐵磁與非磁層對(duì)出射太赫茲強(qiáng)度的影響, 發(fā)現(xiàn)W(6 nm)/Co(3 nm)雙層異質(zhì)結(jié)所輻射的太赫茲強(qiáng)度接近ZnTe晶體發(fā)射源. 并且, 這種結(jié)構(gòu)的自旋太赫茲發(fā)射源還具有低功耗的特性, 即使激光能量密度降至0.6 μJ/cm2, 仍能在異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的太赫茲發(fā)射. Seifert等[20]使用W/CoFeB/Pt構(gòu)成三層異質(zhì)結(jié)構(gòu)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的雙層結(jié)構(gòu), 由于W和Pt具有相反的自旋霍爾角, 兩層界面中產(chǎn)生的太赫茲輻射可以相互疊加, 進(jìn)而產(chǎn)生1—30 THz的相干增強(qiáng)太赫茲脈沖, 其能量轉(zhuǎn)換效率甚至優(yōu)于商用光電導(dǎo)天線和GaP(110)太赫茲發(fā)射源.

最近, Zhou等[83]首次利用反鐵磁外爾半金屬M(fèi)n3Sn與重金屬Pt構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)了太赫茲發(fā)射. 由于Mn3Sn具有反三角的自旋結(jié)構(gòu), 不同晶相的Mn3Sn產(chǎn)生的縱向自旋流大小不同, 因而在制備過(guò)程中可以通過(guò)選擇Mn3Sn層的晶相來(lái)控制異質(zhì)結(jié)出射太赫茲波的強(qiáng)度. 另外, 由于Mn3Sn同時(shí)具有較大的自旋霍爾角, 這種外爾半金屬也可以代替重金屬層提供ISHE. Zhou等的研究不但證明了太赫茲可以作為研究外爾半金屬自旋結(jié)構(gòu)的一種簡(jiǎn)便方法, 更證明了Mn3Sn具有實(shí)現(xiàn)自旋太赫茲發(fā)射與調(diào)控的重要潛力.

3.3 鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲調(diào)制

由公式(5)可知, 異質(zhì)結(jié)中發(fā)射的自旋太赫茲偏振方向垂直于磁化方向, 然而與拓?fù)浣^緣體中發(fā)射的太赫茲不同, 自旋太赫茲不依賴于入射光的偏振狀態(tài). 也即, 自旋太赫茲源的抗干擾能力極強(qiáng),改變鐵磁層磁化方向, 可以任意調(diào)控其偏振方向.

圖 6 (a) 在異質(zhì)結(jié)上施加手性相反的螺旋外磁場(chǎng)可以改變出射太赫茲波的手性; (b) 圖 (a)的利薩如曲線, 其中 σ + 與 σ ? 分別代表左旋與右旋極化的太赫茲信號(hào)[85]; (c), (d) Chen等[22]設(shè)計(jì)的級(jí)聯(lián)太赫茲發(fā)射器, 兩級(jí)發(fā)射器鐵磁層的磁化方向與入射光方向兩兩正交, 通過(guò)控制出射太赫茲的相位差和振幅, 可以在時(shí)域獲得合成的圓偏振信號(hào); (e), (f) Wang等[21]使用的雙抽運(yùn)自旋太赫茲發(fā)射器, 通過(guò)改變脈沖時(shí)延可以調(diào)控出射太赫茲的時(shí)域信號(hào)Fig. 6. (a) Manipulation of the terahertz chirality by changing the twisted magnetic field distribution; (b) the Lissajous curves of the THz signals of (a), where σ + and σ ? present the signals with left-hand and right-hand polarity[85]; (c), (d) the cascade spintronic terahertz emitter designed by Chen et al.[22], a circularly polarized terahertz waves could be obtained by controlling the phase difference between two stage terahertz and their amplitude; (e), (f) dual-pulses induced terahertz emitter reported by Wang et al.[21],the frequency could be manipulated by changing the delay time between two pump laser pulses.

然而, 在均勻磁性的異質(zhì)結(jié)中, 發(fā)射的自旋太赫茲一定是線偏振的, 這大大限制了自旋太赫茲源的應(yīng)用途徑. 為了突破性這一局限, Hibberd等[84]通過(guò)改變外磁場(chǎng)的方向, 控制鐵磁層磁矩分布, 實(shí)現(xiàn)了對(duì)出射太赫茲偏振態(tài)的調(diào)控. 他們使用兩個(gè)極性相反的永磁鐵作為磁場(chǎng)源, NiFe/Pt異質(zhì)結(jié)作為太赫茲發(fā)射源, 在調(diào)換永磁體極性時(shí), 異質(zhì)結(jié)中出射的太赫茲極性反轉(zhuǎn). Kong等[85]則從理論上證明了異質(zhì)結(jié)中不均勻的磁性分布可以產(chǎn)生橢圓偏振的自旋太赫茲輻射. 特別地, 在不同磁性區(qū)域的有效面積相等且磁矩方向相互垂直時(shí), 還可以產(chǎn)生圓偏振極化的太赫茲輻射. 他們討論了出射太赫茲?rùn)E圓率與磁場(chǎng)極化狀態(tài)的依賴關(guān)系并用實(shí)驗(yàn)加以證實(shí). 如圖6(a),(b)所示, 將樣品置于螺旋的磁場(chǎng)中,在磁場(chǎng)的手性變化時(shí), 太赫茲波的極化方式由左旋變?yōu)橛倚? 然而, 由于很難精準(zhǔn)控制單級(jí)鐵磁薄膜中的磁性分布, 所以通過(guò)改變外磁場(chǎng)獲得偏振可調(diào)諧的太赫輻射難度很大. Chen等[22]報(bào)道了使用級(jí)聯(lián)發(fā)射的方法可以產(chǎn)生可控橢圓偏振太赫茲波. 他們?cè)诘谝患?jí)樣品上施加了水平方向的磁場(chǎng), 使其產(chǎn)生豎直偏振的太赫茲輻射, 在第二級(jí)上施加了豎直方向上的磁場(chǎng)產(chǎn)生水平偏振的太赫茲輻射; 通過(guò)改變兩級(jí)薄膜之間的距離控制出射太赫茲波的相位差, 實(shí)現(xiàn)了橢圓偏振太赫茲波的合成(圖6(c)). 進(jìn)一步, 當(dāng)抽運(yùn)光經(jīng)過(guò)第一級(jí)的發(fā)射損耗與第二級(jí)鐵磁薄膜本身對(duì)第一級(jí)輻射的太赫茲波的損耗相等時(shí), 可以實(shí)現(xiàn)圓偏振太赫茲波輻射(圖6(d)).

除了實(shí)現(xiàn)時(shí)域調(diào)制之外, 自旋太赫茲發(fā)射源在頻域調(diào)制方面也具有無(wú)可比擬的優(yōu)勢(shì). 2019年,Wang等[21]報(bào)道了雙抽運(yùn)效應(yīng)對(duì)自旋太赫茲頻譜的調(diào)節(jié)作用, 如圖6(e)—(f)所示, 當(dāng)使用兩束飛秒激光同時(shí)抽運(yùn)鐵磁/非磁性金屬異質(zhì)結(jié)時(shí), 可以通過(guò)操控兩束脈沖激光之間的偏振夾角和時(shí)延來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)出射太赫茲頻域信號(hào)的調(diào)制.

4 鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

4.1 拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角計(jì)算

第3節(jié)主要介紹了鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射, 公式(5)和(6)表明在異質(zhì)結(jié)中自旋太赫茲的發(fā)射效率取決于非磁層的自旋霍爾系數(shù),而自旋霍爾系數(shù)正比于自旋霍爾角θSH, 即異質(zhì)結(jié)非磁層的θSH越大, 發(fā)射太赫茲的效率越高, 這與Wu等[82]的研究結(jié)果是一致的. 他們測(cè)試了使用Co作為鐵磁層, 不同的重金屬材料作為非磁層時(shí),異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射強(qiáng)度, 結(jié)果顯示, 當(dāng)W作為非磁層時(shí)(θSH=0.4[86]), 異質(zhì)結(jié)出射的太赫茲峰值是Ta(θSH=0.15[87])作為非磁層時(shí)的10倍. 而拓?fù)浣^緣體具有特殊的自旋-動(dòng)量鎖定的拓?fù)浔砻鎽B(tài),強(qiáng)自旋軌道耦合作用賦予這種材料極大的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, 其自旋霍爾角比普通重金屬大得多,因此可以替代重金屬材料構(gòu)成自旋太赫茲發(fā)射器并實(shí)現(xiàn)高效太赫茲發(fā)射.

自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率指的是在自旋注入時(shí), 拓?fù)浣^緣體利用ISHE將其轉(zhuǎn)化成電荷流的能力. 為了能夠定量地計(jì)算拓?fù)浣^緣體的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, Wang等[88]使用自旋力矩鐵磁共振(spin torque ferromagnetic resonance, ST-FMR)的方法測(cè)量了 Bi2Se3的自旋霍爾角. 如圖 7(a)所示, 他們?cè)贐i2Se3/Co40Fe40B20(CFB)兩端施加一個(gè)射頻電流,通過(guò)外部整流電路測(cè)得輸出的電壓信號(hào). 在射頻電流流經(jīng)Bi2Se3層后, 由于自旋霍爾效應(yīng)在y方向發(fā)生極化, 產(chǎn)生純自旋流并注入到相鄰的CFB中, 改變CFB磁矩的阻尼矩引發(fā)磁矩進(jìn)動(dòng), 并且射頻電流會(huì)在系統(tǒng)中產(chǎn)生一個(gè)y方向的有效場(chǎng), 也會(huì)使CFB受到力矩的作用. 由于ST-FMR電壓信號(hào)中對(duì)稱線形分量來(lái)源于自旋流產(chǎn)生的阻尼矩, 而反對(duì)稱線型分量來(lái)源于射頻磁場(chǎng)的貢獻(xiàn)[89,90], 因此可以通過(guò)線形與非線形部分的比值來(lái)確定自旋流與電荷流的比值, 即自旋霍爾角θSH. Wang等通過(guò)計(jì)算得出Bi2Se3的自旋霍爾角為1.75, 與過(guò)去的報(bào)道(θSH=2.0[91])接近. 表2展示了拓?fù)浣^緣體與幾種重金屬自旋霍爾角的對(duì)比[35], 從表2可以看出拓?fù)浣^緣體的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率是重金屬的10倍以上. 因此, 除自旋太赫茲發(fā)射器之外, 拓?fù)浣^緣體也被視為實(shí)現(xiàn)超低功耗磁隨機(jī)存儲(chǔ)器(magnetic random access memory, MRAM)等新型自旋電子器件的重要材料[92].

圖 7 (a) ST-FMR 測(cè)試示意圖, 使用信號(hào)發(fā)生器 (SG)給樣品施加一個(gè)射頻電流, 通過(guò)測(cè)試樣品的電壓信號(hào)計(jì)算拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角; (b) 異質(zhì)結(jié)中的磁矩進(jìn)動(dòng)過(guò)程[88]Fig. 7. (a) The schematic diagram of the ST-FMR measurement setup, an RF current from a signal generator (SG) is injected into the devices; (b) magnetization movements in the ST-FMR measurements[88].

表 2 拓?fù)浣^緣體與幾種重金屬材料的自旋霍爾角[35]Table 2. Spin Hall angles of several topological insulators and common heavy metals[35].

4.2 絕緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

由于拓?fù)浣^緣體極大的自旋-電荷轉(zhuǎn)換率, 在鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)結(jié)中可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋太赫茲發(fā)射. 2018 年, Wang 等[68]首次利用 Bi2Se3/Co異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲發(fā)射. 如圖8(a)所示,他們使用波長(zhǎng)為800 nm功率為60 mW的飛秒激光垂直入射異質(zhì)結(jié), 激光激發(fā)使Co層產(chǎn)生超快自旋流并注入相鄰的Bi2Se3中, 再由ISHE將飛秒激光誘導(dǎo)的自旋流轉(zhuǎn)換成亞皮秒尺度上的橫向電荷流, 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲輻射. 為了排除單層拓?fù)浣^緣體中非線性電流和鐵磁層的超快退磁對(duì)出射太赫茲的貢獻(xiàn), 分別測(cè)量了飛秒激光激發(fā)下Bi2Se3和Co的太赫茲輻射, 如圖8(b)所示, 顯然異質(zhì)結(jié)中自旋-電荷轉(zhuǎn)換引入的自旋太赫茲發(fā)射在總太赫茲輻射中占據(jù)主導(dǎo)地位. 當(dāng)抽運(yùn)光從前入射變?yōu)楹笕肷鋾r(shí), 太赫茲信號(hào)的極性發(fā)生 1 80° 的反轉(zhuǎn), 改變面外磁場(chǎng)的方向后, 也能觀察到同樣的極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象(圖8(c)). 這是因?yàn)槿肷浞较蚺c樣品磁化強(qiáng)度的方向分別對(duì)應(yīng)ISHE中的自旋流Js和自旋極化矢量σ的方向, 由公式 (5)可知, 當(dāng)激光的入射方向或樣品磁化方向改變時(shí), ISHE產(chǎn)生的電荷流反向,即異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的太赫茲輻射反向.

圖 8 (a) Bi2Se3/Co 異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖; (b) 用飛秒激光分別激發(fā) Bi2Se3/Co, Co, Bi2Se3 產(chǎn)生的太赫茲信號(hào); (c) 改變?nèi)肷浞较蚺c面內(nèi)磁場(chǎng)方向后, 異質(zhì)結(jié)發(fā)射的太赫茲極性反轉(zhuǎn)[68]Fig. 8. (a) The schematic diagram of the Bi2Se3/Co heterostructure; (b) THz waveforms generated from Bi2Se3/Co,Co and Bi2Se3; (c) THz waveforms emitted from the heterostructure measured with front and back sample excitation and reversed magnetic field[68].

為了驗(yàn)證Bi2Se3/Co異質(zhì)結(jié)的發(fā)射效率, Wang等[68]使用與Bi2Se3表面相同厚度(2 nm)的Pt作為對(duì)照組, 對(duì)比他們產(chǎn)生自旋太赫茲幅度的差異.實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示, 在相同的有效厚度下, Bi2Se3的發(fā)射效率是 Pt的 1.7 倍, 其中 Bi2Se3(10 nm)/Co(3 nm)的發(fā)射效率更是可以與商用的ZnTe晶體相媲美. 更重要的是, 他們證明了拓?fù)浣^緣體中的自旋-電荷轉(zhuǎn)換對(duì)溫度的變化不敏感. 這些優(yōu)點(diǎn)充分說(shuō)明了拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)對(duì)實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的太赫茲發(fā)射器的重要意義. 并且, 由于拓?fù)浣^緣體特殊的拓?fù)浔砻鎽B(tài), 其本身就可以發(fā)射太赫茲信號(hào), 因此對(duì)拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)的研究有望實(shí)現(xiàn)任意調(diào)諧的拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器.

4.3 拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器的前景

拓?fù)浣^緣體在與鐵磁層材料組合構(gòu)成自旋太赫茲發(fā)射器時(shí), 可以產(chǎn)生較大強(qiáng)度的自旋太赫茲輻射, 出射的自旋太赫茲波為線偏振且偏振方向只依賴于鐵磁層的磁化方向. 然而, 由前面的討論可知,拓?fù)浣^緣體單層薄膜即可輻射太赫茲, 其產(chǎn)生機(jī)理為材料內(nèi)部的非線性效應(yīng). 如表1所示, 可以通過(guò)改變抽運(yùn)光入射角、抽運(yùn)光的極化狀態(tài)和樣品方位角對(duì)單層拓?fù)浣^緣體出射太赫茲波進(jìn)行調(diào)控. 因此, 可以通過(guò)控制外磁場(chǎng)方向與樣品方位角, 調(diào)控單層拓?fù)浣^緣體中非線性太赫茲的偏振方向. 由于自旋太赫茲發(fā)射不依賴于非線性效應(yīng), 即非線性太赫茲和自旋太赫茲的偏振方向會(huì)有一個(gè)夾角, 且超快電流的響應(yīng)速度遠(yuǎn)大于自旋注入, 即兩束太赫茲波之間一定存在一個(gè)相位差. 因此在飛秒激光激發(fā)時(shí), 異質(zhì)結(jié)中出射的兩束太赫茲波可以在空間上合成橢圓極化的太赫茲波. 進(jìn)一步地, 通過(guò)控制單層拓?fù)浣^緣體中的超快光電流響應(yīng), 可以實(shí)現(xiàn)對(duì)出射太赫茲手性的調(diào)控.

在2.2節(jié)中討論了拓?fù)浣^緣體的各種非線性光電流效應(yīng), 可以看出拓?fù)浣^緣體薄膜中的太赫茲發(fā)射與其狄拉克表面態(tài)有關(guān), 然而, 在飛秒激光激發(fā)時(shí), 由于體載流子對(duì)激光的吸收作用, 拓?fù)浣^緣體產(chǎn)生的超快光電響應(yīng)可能會(huì)被抑制[93]. 因此, 可以改變拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí), 使其落在體能隙上, 降低體載流子密度, 進(jìn)而增強(qiáng)發(fā)射的太赫茲強(qiáng)度. 在實(shí)驗(yàn)上通常使用施加?xùn)艠O電壓[94,95]或摻雜金屬元素[96,97]的方法調(diào)控拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí).Pan等[98]制備了帶有頂電極的(BixSb1–x)2Se3單層薄膜樣品(圖9(a)), 研究了飛秒激光激發(fā)下拓?fù)浣^緣體內(nèi)部超快光電流與柵極電壓的關(guān)系. 如圖9(b)所示, 當(dāng)柵極電壓為0 V時(shí), 樣品的縱向電阻Rxx最大, 此時(shí)樣品費(fèi)米能級(jí)處在體帶隙中, 并且光電流的絕對(duì)值|C|最大, 這與假設(shè)是一致的. Luo 等[99]也報(bào)道了相同的現(xiàn)象, 他們通過(guò)不同的方式生長(zhǎng)了不同載流子濃度的Bi2Se3, 分別測(cè)量了不同樣品出射的太赫茲幅度. 如表3所示, 在純拓?fù)浣^緣體中,出射太赫茲波的強(qiáng)度隨載流子濃度的減少而增加.特別地, 當(dāng)使用Cu摻雜降低Bi2Se3的載流子濃度后, 其出射太赫茲峰值強(qiáng)度增加50倍. Pan等和Luo等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了使用光學(xué)之外的方法調(diào)控非線性太赫茲幅度的可能性.

圖 9 (a) Pan 等人制備的頂電極器件, 其中 Al2O3 作為介電層, ITO 作為電極材料; (b) (BixSb1–x)2Se3 薄膜的光電流與縱向電阻隨電壓的變化情況[98]Fig. 9. (a) The Schematic diagram of the top-gate device prepared by Pan et al, where the Al2O3 is dielectric layer while the ITO serves as top gate material; (b) the gate-dependent longitudinal resistance and nonlinear current in(BixSb1–x)2Se3 film[98].

表 3 不同載流子濃度下 Bi2Se3 輻射的太赫茲峰值強(qiáng)度[99]Table 3. Carrier concentration and THz peak amplitude for Bi2Se3 films[99].

綜上所述, 拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)可以發(fā)射手性可調(diào)的橢圓太赫茲波, 并且可以通過(guò)施加?xùn)艠O電壓控制出射非線性太赫茲的幅值, 如果能夠結(jié)合這兩個(gè)優(yōu)勢(shì), 即通過(guò)改變晶格和磁場(chǎng)方向調(diào)控出射太赫茲的偏振態(tài), 施加?xùn)艠O電壓改變非線性太赫茲分量的幅值, 就可以通過(guò)拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)任意調(diào)諧的太赫茲波發(fā)射.

5 結(jié) 論

針對(duì)拓?fù)浣^緣體的研究結(jié)果, 不僅可以應(yīng)用于低功耗自旋電子器件和量子計(jì)算器件, 而且對(duì)于研發(fā)低功耗可控太赫茲發(fā)射器也具有重要意義.

在這篇綜述中, 首先, 從拓?fù)浣^緣體的基本結(jié)構(gòu)入手, 以Bi2Se3為例討論了拓?fù)浣^緣體的非中心對(duì)稱表面, 結(jié)合ARPES分析了其拓?fù)浔Ｗo(hù)的非平庸表面態(tài). 這種特殊的能帶結(jié)構(gòu)是拓?fù)浣^緣體實(shí)現(xiàn)高效自旋太赫茲發(fā)射的根本原因. 通過(guò)對(duì)拓?fù)浣^緣體內(nèi)部的幾種非線性效應(yīng)的分析, 說(shuō)明了拓?fù)浣^緣體薄膜出射太赫茲波對(duì)晶體方向?, 入射角θ或入射光偏振態(tài)的依賴關(guān)系, 即可以通過(guò)改變這些外界條件, 實(shí)現(xiàn)對(duì)出射非線性太赫茲輻射的調(diào)控.

接下來(lái), 為了證明拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)作為自旋太赫茲發(fā)射器的優(yōu)越性, 首先分析了基于鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射. 在飛秒激光的激發(fā)下, 由于自旋塞貝克效應(yīng)等超快動(dòng)力學(xué)效應(yīng), 在鐵磁層中激發(fā)一個(gè)純自旋流并被注入非磁層. 由于ISHE, 注入的自旋流被轉(zhuǎn)換成亞皮秒時(shí)間尺度上的橫向電荷流, 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲輻射. 自旋太赫茲具有穩(wěn)定、廉價(jià)、低功耗、易于調(diào)控等優(yōu)點(diǎn), 比如可以通過(guò)級(jí)聯(lián)兩組異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)圓偏振的太赫茲發(fā)射, 或者通過(guò)雙抽運(yùn)激發(fā)異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲頻譜的調(diào)控. 由于自旋太赫茲的偏振方向只依賴于鐵磁層的磁化方向, 因此可以通過(guò)改變磁場(chǎng)分布實(shí)現(xiàn)手性可控太赫茲發(fā)射.

由于拓?fù)浣^緣體有強(qiáng)自旋軌道耦合特性, 可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋-電荷轉(zhuǎn)化, 因此可以使用拓?fù)浣^緣體材料代替非磁層構(gòu)成拓?fù)渥孕l(fā)射器. 在相同的有效厚度下, 拓?fù)浣^緣體的自旋太赫茲發(fā)射效率是重金屬的1.7倍, 經(jīng)厚度優(yōu)化后, 其發(fā)射效率可以與商用的ZnTe晶體相媲美. 拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器在保留自旋太赫茲優(yōu)勢(shì)的前提下, 可以通過(guò)改變晶體方向單獨(dú)調(diào)控拓?fù)浣^緣體中非線性效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲輻射, 其出射的非線性太赫茲波與異質(zhì)結(jié)中出射的自旋太赫茲波可以在空間中合成橢圓太赫茲波. 并且, 可以通過(guò)施加?xùn)艠O電壓或摻雜調(diào)控拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí), 進(jìn)而改變出射非線性太赫茲的幅值. 將兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來(lái), 可以實(shí)現(xiàn)圓偏振的太赫茲發(fā)射. 目前國(guó)內(nèi)外的研究表明, 基于拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)的拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器可以成為實(shí)現(xiàn)偏振任意可調(diào)諧太赫茲脈沖輻射的一種有效方案.