謝飛 臧航 劉方 何歡 廖文龍 黃煜

(西安交通大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,西安710049)

(2020年1月10日收到;2020年6月19日收到修改稿)

1 引 言

半導(dǎo)體材料在輻射服役環(huán)境下的損傷和老化問題是材料輻射效應(yīng)最重要的基礎(chǔ)科學(xué)問題之一.第三代半導(dǎo)體材料氮化鎵(GaN)擁有寬帶隙、擊穿電場高、飽和電子速率大、熱導(dǎo)率高、化學(xué)性能穩(wěn)定和抗輻射能力強等優(yōu)點,是目前高溫、高頻、大功率微波器件的首選材料之一[1?6],因此GaN基器件在國防、空間和航天等含輻射的服役環(huán)境具有重要的應(yīng)用價值.

近年來中子在GaN中的輻照損傷引起了很多科研工作者的興趣.Kazukauskas等[7]研究了0.1 MeV中子對GaN單晶材料的輻照損傷,中子注量為5.0×1014—1.0×1015cm–2,發(fā)現(xiàn)隨著中子注量的增加,熱電流減小了幾個數(shù)量級.張明蘭等[8]通過對中子輻照前后的GaN基器件持續(xù)光電導(dǎo)和低溫光致發(fā)光的測量,發(fā)現(xiàn)中子輻照會增強GaN的持續(xù)光電導(dǎo)率.張得璽等[9]計算了中子在柵注入晶體管中p-AlGaN柵極、AlGaN溝道層和GaN外延層中的位移損傷情況,結(jié)果顯示隨著中子注量的增加,空位密度線性增大.當(dāng)中子注量為1014量級時,GaN溝道層空位密度為1016量級,中子注量增加到1015量級時,空位缺陷密度可達(dá)1017量級.呂玲等[10]對AlGaN/GaN異質(zhì)結(jié)進(jìn)行平均中子能量1 MeV,最高注量達(dá)1.0×1015cm–2輻照后,觀察到面密度和遷移率降低,電阻率明顯增大的現(xiàn)象.Wang等[11?12]用中子輻照GaN外延層,發(fā)現(xiàn)中子輻照導(dǎo)致載流子濃度減少,并認(rèn)為GaN外延層載流子濃度減少與中子輻照誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)缺陷產(chǎn)生載流子陷阱有關(guān).由國內(nèi)外進(jìn)展可知,中子輻照下GaN材料中輻照誘生的結(jié)構(gòu)缺陷會對GaN器件中載流子濃度、電導(dǎo)率以及電阻等參數(shù)造成一定的影響.

當(dāng)宇宙射線進(jìn)入大氣層,帶有極高能量的粒子與大氣中的原子核發(fā)生劇烈碰撞,產(chǎn)生散裂反應(yīng),由大氣散裂反應(yīng)產(chǎn)生的大氣中子,不帶電且具有極強的穿透性,廣泛分布于地面和整個大氣空間,大氣中子是導(dǎo)致GaN器件性能退化的主要粒子之一.為了評價半導(dǎo)體器件在大氣中子環(huán)境下長時間服役的可靠性,可以借助反應(yīng)堆的中子輻照環(huán)境進(jìn)行輻照實驗,也可以通過計算模擬的方法模擬中子在材料中的輻照缺陷演化行為.由于在不同的中子能譜輻照環(huán)境下,GaN中產(chǎn)生的位移損傷存在一定的差異,有必要研究氮化鎵在不同中子輻照環(huán)境下的位移損傷.本文對不同中子輻照環(huán)境下氮化鎵產(chǎn)生的初級反沖原子能譜和以離位原子數(shù)為權(quán)重的加權(quán)初級反沖原子譜進(jìn)行了分析,該工作對GaN基器件在大氣中子環(huán)境以及不同裂變堆輻照環(huán)境下的輻照效應(yīng)研究具有重要意義.

2 程序設(shè)計

2.1 物理模型

Geant4能模擬多種粒子在具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)探測器中的輸運過程,定義入射粒子類型和能量分布,追蹤粒子輸運過程和感興趣的物理量,添加自定義函數(shù)來實現(xiàn)額外的功能(如離位原子數(shù)的計算和不同中子能譜的讀取),已在核技術(shù)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[13?17].

中子與物質(zhì)相互作用主要包括彈性散射和一系列去彈過程(非彈性散射,俘獲效應(yīng)和裂變反應(yīng)).彈性散射中,靶材料原子被撞出晶格位置,產(chǎn)生初級反沖原子[18];去彈過程會生成高能量反應(yīng)產(chǎn)物,這些高能產(chǎn)物會通過與原子核的屏蔽庫侖散射在材料中慢化,屏蔽庫侖散射會傳遞足夠高的能量使晶格原子離位,導(dǎo)致位移損傷.本文中材料經(jīng)過中子輻照產(chǎn)生的初級反沖原子包含中子碰撞材料原子產(chǎn)生的初級反沖原子和去彈過程中產(chǎn)生的反應(yīng)產(chǎn)物兩個部分[19].中子與物質(zhì)的相互作用采用高精度中子彈性散射、非彈性散射、俘獲和裂變物理模型來模擬.利用G4 hIonisation、G4 LElastic、G4 CascadeInterface模型模擬(n,p)反應(yīng)產(chǎn)生的質(zhì)子電離、核彈性散射、核非彈性散射過程;對于質(zhì)子以外的初級反沖原子,利用G4 ionIonisation、G4 BinaryLightIonReaction模型描述其電離過程和核相互作用過程;采用屏蔽庫侖散射物理過程考慮所有初級反沖原子與靶原子之間的庫侖散射[20].

2.2 入射中子能譜的選取

本文選取了四種典型的中子輻照環(huán)境(詳見圖1),分別為大氣中子譜[21]、壓水堆能譜[22]、高溫氣冷堆[22]、高通量同位素堆外圍輻照區(qū)域的能譜(簡稱同位素堆)[23].

圖1四種典型的歸一化中子能譜Fig.1.Four typical normalized neutron spectrum.

2.3 幾何結(jié)構(gòu)

本文模擬的中子能譜范圍主要在10–3—107eV之間,圖2給出了不同能量的中子在氮化鎵材料中的平均自由程,為了確保統(tǒng)計的大多數(shù)中子與靶材料只發(fā)生一次相互作用,靶材料厚度設(shè)為0.5 cm,本文中Geant4建模的幾何結(jié)構(gòu)如圖3所示,大小為1 cm×1 cm ×0.5 cm.

2.4 位移損傷計算

初級反沖原子產(chǎn)生的離位原子數(shù)Nd可通過NRT模型計算得出[24]:

圖2中子在GaN中的平均自由程Fig.2.The mean free path of neutrons in GaN.

圖3 Geant4中模擬的幾何模型Fig.3.Simulated geometric model in Geant4.

式中,E為初級反沖原子能量;Ed為離位閾值,對氮化鎵進(jìn)行計算時,以26.5 eV作為平均離位閾值[18];ED(E)為初級反沖原子的損傷能,利用Robinson修正的Lindhard分離函數(shù)[20],可近似表達(dá)為

式中,Z1、Z2及A1、A2分別為初級反沖原子與靶原子的原子序數(shù)及質(zhì)量數(shù).

依據(jù)Akkerman[25]等研究,當(dāng)初級反沖原子能量低于200 keV時,(5)式修正為[12]

(2)式—(6)式為計算初級反沖原子在單質(zhì)中的損傷能,對氮化鎵這樣的化合物,文獻(xiàn)[26]指出將化合物各元素的質(zhì)量數(shù)A2,i、電荷數(shù)Z2,i進(jìn)行原子密度加權(quán)平均得到平均質(zhì)量數(shù)A2,average、平均電荷數(shù)Z2,average,有:

式中,ni為元素i在化合物中的原子密度,將A2,average、Z2,average代入(3)式和(4)式可得初級反沖原子在化合物中的損傷能.并通過(1)式計算離位原子數(shù).

3 結(jié)果與分析

3.1 不同中子能譜輻照下產(chǎn)生的初級反沖原子份額

模擬的四種中子輻照環(huán)境下產(chǎn)生的初級反沖原子份額見表1.從表1可知初級反沖原子中Ga、N占據(jù)主導(dǎo),但是伴隨著核反應(yīng)的發(fā)生,也產(chǎn)生了C、B、H、He等元素,其它元素包括Cu、Zn、Li等,由于其份額過少,這里沒有一一列出.通過表1可知,不同中子能譜下,核反應(yīng)產(chǎn)生的元素存在微小的差別,其中壓水堆和高溫氣冷堆環(huán)境下,核反應(yīng)產(chǎn)物所占比例較為接近.大氣中子能譜環(huán)境下GaN中產(chǎn)生的C和H元素高于在壓水堆和高溫氣冷堆環(huán)境下,低于在同位素堆輻照環(huán)境下;大氣中子能譜環(huán)境下GaN中產(chǎn)生的B元素均低于其他三種中子輻照環(huán)境.經(jīng)估算,當(dāng)中子注量為1015量級時,大氣中子能譜下,GaN中由于核反應(yīng)產(chǎn)生的C、B和H的濃度分別為6.33×10–13、1.62×10–14和6.38×10–13,新生成的核反應(yīng)產(chǎn)物有可能導(dǎo)致GaN基電子器件中半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,進(jìn)而影響其電學(xué)性能.

表 1不同能譜下初級反沖原子占比Table 1.Primary recoils proportion of different spectrum.

3.2 不同中子能譜輻照下的初級反沖原子能譜

從圖4中可看出,四種輻照環(huán)境下的初級反沖原子能譜總體上呈現(xiàn)一致的趨勢,且基本上隨著反沖原子能量逐漸升高,反沖原子所占比例越少,即低能反沖原子占據(jù)優(yōu)勢.大氣中子輻照環(huán)境下初級反沖原子能量分布更廣,其他三種裂變堆能譜初級反沖原子能量范圍基本一致,由圖1可知,大氣中子能譜能量分布范圍比其他三種裂變堆能譜寬,因此產(chǎn)生的初級反沖原子能譜更寬.由圖1中數(shù)據(jù)計算可知,大氣中子和同位素堆的平均中子能量分別為0.38 MeV和0.42 MeV,壓水堆和高溫氣冷堆的平均中子能量0.74 MeV和0.76 MeV.圖4中大氣中子和同位素堆下GaN的初級反沖原子能譜更為接近,壓水堆和高溫氣冷堆下GaN的初級反沖原子能譜更為接近,這一現(xiàn)象可能和平均中子能量有關(guān).四種中子能譜的輻照環(huán)境下GaN中初級反沖原子能譜中,均在0.58 MeV附近出現(xiàn)反沖原子能譜中不常見的固定位置的“尖峰”,該尖峰的強度排序為:同位素堆>大氣中子>高溫氣冷堆>壓水堆.

圖5給出了同位素堆輻照環(huán)境下初級反沖原子能譜的解譜分析,發(fā)現(xiàn)0.58 MeV左右的尖峰主要由氫元素產(chǎn)生.中子和GaN發(fā)生的產(chǎn)氫核反應(yīng)主要是(9)式的反應(yīng)過程,圖6給出了(9)式中核反應(yīng)的(n,p)反應(yīng)截面,并且統(tǒng)計了Geant4模擬整個輻照過程中所有的該核反應(yīng)發(fā)生的事件,圖7給出了產(chǎn)氫反應(yīng)比例隨中子能量變化的統(tǒng)計結(jié)果,發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)主要發(fā)生在低能段.通過能量守恒(10)式和反應(yīng)能(11)式,該反應(yīng)能和入射中子能量無關(guān),計算得到該反應(yīng)的反應(yīng)能Q=0.624 MeV.

圖4 四種中子能譜在氮化鎵中對應(yīng)的初級反沖原子能譜Fig.4.Primary recoil spectrum of four neutron spectra in GaN.

圖5高通量同位素堆外圍輻照區(qū)環(huán)境下的初級反沖原子能譜分析Fig.5.Analysis of primary recoil spectrum over peripheral irradiation area in high flux isotope reactor.

圖6中子輻照氮化鎵的( n,p)反應(yīng)截面Fig.6.（n,p）reaction cross section for GaN.

圖7 產(chǎn)氫反應(yīng)比例隨中子能量變化Fig.7.Proportion of hydrogen production reaction varies with neutron energy.

式中,Ma、MA、Mb、MB、Ea、EA、Eb、EB分別為入射粒子中子,靶核N原子,出射粒子H原子和剩余核C原子的靜止質(zhì)量和動能.通過Q方程的變形[27],可知出射粒子H原子的能量Eb可由(12)式計算得到,w和u是過程參數(shù),見(13)式和(14)式,cosθL表示反沖原子出射夾角余弦值.

由圖6可知,當(dāng)中子能量低于1 MeV,反應(yīng)截面隨著中子能量的增大而降低,由圖7可知,95%的核反應(yīng)是由低于200 eV的中子造成的.對于小于200 eV的低能中子來說,入射粒子中子的能量遠(yuǎn)小于反應(yīng)能Q,可以對(12)式—(14)式進(jìn)行近似簡化,出射粒子H原子的能量Eb≈ω≈因此所有的低能中子產(chǎn)生出射粒子H的能量非常接近,在低能核反應(yīng)占主導(dǎo)的情況下,GaN在四種中子能譜輻照下在0.58 MeV附近均形成由氫占據(jù)主導(dǎo)的“尖峰”.圖8給出了四種不同中子能譜的累積積分中子能譜,由圖8可知,同位素堆和大氣中子的低能中子比例遠(yuǎn)高于壓水堆和高溫氣冷堆,低能中子反應(yīng)占據(jù)了總產(chǎn)氫反應(yīng)的絕大部分,因此同位素堆和大氣中子的H原子峰的強度高于壓水堆和高溫氣冷堆,吻合圖4中計算結(jié)果.

圖8四種中子能譜的累積積分中子能譜Fig.8.Cumulative integral neutron spectra of four neutron spectra.

圖9給出了不同中子能譜在GaN中選取Ga、N、B、C四種初級反沖原子分別做初級反沖原子能譜.由圖9可知,不同的初級反沖原子的初級反沖原子能譜也顯示出大氣中子能譜范圍較寬;幾種主要的初級反沖原子能譜存在一定的差異,其中壓水堆能譜和高溫氣冷堆能譜下,GaN中的初級反沖能譜比較接近:圖9(d)中顯示,核反應(yīng)產(chǎn)物C元素的初級反沖能譜中,大氣中子能譜和同位素堆能譜下比較接近.

圖9不同中子能譜在氮化鎵中對應(yīng)的初級反沖原子的能譜分布(a)Ga初級反沖原子能譜;(b)N初級反沖原子的能譜;(c)B初級反沖原子的能譜;(d)C初級反沖原子的能譜Fig.9.Primary recoils spectrum distribution for different neutron spectra for the primary recoil particle type of(a)Ga,(b)N,(c)B,(d)C.

3.3 加權(quán)初級反沖原子譜(W p(T))

進(jìn)一步將初級反沖原子能譜以反沖原子產(chǎn)生的離位原子數(shù)目作為權(quán)重,進(jìn)行累積積分,得到加權(quán)初級反沖原子譜[28],或損傷產(chǎn)生函數(shù)[29],這里統(tǒng)一稱為加權(quán)初級反沖原子譜(Wp(T)),定義如下:

由圖10中可知,大氣中子能譜環(huán)境下比其余三種裂變堆能譜環(huán)境下,GaN中產(chǎn)生的初級反沖原子的能量分布整體處于較低的能量,表明三種裂變譜下產(chǎn)生的反沖原子中較高能量初級反沖原子的份額高于大氣中子能譜.高溫氣冷堆和壓水堆的加權(quán)初級反沖原子譜近似,高通量同位素堆外圍輻照區(qū)環(huán)境下,高能初級反沖原子的份額比高溫氣冷堆和壓水堆的低一些.

圖10四種中子能譜在氮化鎵中對應(yīng)的加權(quán)初級初級反沖原子譜W p(T)Fig.10.Weighted primary recoil spectra of four neutron spectra in GaN.

為了進(jìn)一步對不同中子能譜產(chǎn)生的初態(tài)缺陷的形態(tài)分布進(jìn)行分析,分別考慮了中子在氮化鎵中產(chǎn)生的不同類型的初級反沖原子(Ga、N、B、C).它們對應(yīng)的加權(quán)初級反沖原子譜如圖11所示.

從圖11整體來看,對于Ga、N和B三種反沖原子,三種裂變堆環(huán)境下的加權(quán)初級反沖原子譜基本一致.圖11(a)顯示,和其他三種壓水堆能譜相比,大氣中子能譜下GaN中高能的Ga初級反沖原子和低能的Ga初級反沖原子所占份額都較大,這是由于大氣中子能譜較寬,既產(chǎn)生更多的能量高的初級反沖原子,也產(chǎn)生更多的能量低的初級反沖原子,由于反沖原子的能量越大,其產(chǎn)生離位級聯(lián)損傷區(qū)越大,因此大氣中子輻照下,有較大尺寸的離位損傷區(qū)產(chǎn)生.圖11(b)顯示,大氣中子能譜下N初級反沖原子在低能區(qū)域占據(jù)更多份額,圖11(c)顯示,大氣中子能譜下B初級反沖原子在高能區(qū)域占據(jù)更多份額.圖11(c)顯示,大氣中子能譜和同位素堆能譜下C初級反沖原子的能量分布較為接近,壓水堆和高溫氣冷堆輻照下,C初級反沖原子在高能區(qū)域占據(jù)更多份額,此外,根據(jù)(9)式的產(chǎn)氫反應(yīng),同時產(chǎn)生了大量相近能量的C初級反沖原子,因此加權(quán)初級反沖原子譜圖11(d)中觀察到譜線急劇上升的現(xiàn)象.

圖11所研究中子能譜在氮化鎵中對應(yīng)的加權(quán)初級反沖原子譜W p(T)(a)Ga加權(quán)初級反沖原子譜;(b)N加權(quán)初級反沖原子譜;(c)B加權(quán)初級反沖原子譜;(d)C加權(quán)初級反沖原子譜Fig.11.Weighted primary recoil spectra of studied neutron spectra in GaN:(a)Ga;(b)N;(c)B;(d)C.

GaN基器件經(jīng)過中子輻照后,GaN材料中會生成許多具有一定能量的Ga、N、B和C等初級反沖原子,這些帶有一定能量的初級反沖原子會繼續(xù)在GaN中通過離位級聯(lián)進(jìn)一步損失能量,最后形成缺陷.由于初級反沖原子的能量大小會影響到其在材料中的射程和形成缺陷的種類,通過初級反沖原子能譜以及加權(quán)初級反沖原子的分析能夠評價不同中子輻照環(huán)境下缺陷的形成變化.由圖4、圖9—圖11中四種中子能譜下GaN中的初級反沖能譜分布和加權(quán)初級反沖原子能譜分布可知,大氣中子能譜下GaN中初級反沖原子的能量分布較廣,大氣中子和同位素堆下GaN的初級反沖原子能譜及加權(quán)初級反沖能譜更為接近.對于GaN基器件的性能來說,除了輻照缺陷能夠影響材料的電學(xué)性能之外,隨著中子注量的增大,核反應(yīng)生成的B和C元素也越來越多,有可能對半導(dǎo)體器件的能帶結(jié)構(gòu)造成一定影響,結(jié)合表1中四種能譜下核反應(yīng)產(chǎn)物的比例,可知同位素堆更適于用于模擬大氣中子能譜輻照實驗.

4 結(jié) 論

利用Geant4模擬了四種典型中子輻照環(huán)境下中子在氮化鎵中輸運及位移損傷產(chǎn)生過程,統(tǒng)計了不同能譜下初級反沖原子占比和一定注量下核反應(yīng)產(chǎn)物的濃度大小,得到了在四種能譜輻照下的初級反沖原子能譜及以離位原子數(shù)為權(quán)重的加權(quán)初級反沖原子譜.得到如下結(jié)論:(1)和三種裂變反應(yīng)堆能譜相比,大氣中子譜輻照下GaN中初級反沖原子的能量分布在高能和低能區(qū)都寬,產(chǎn)生的高能量反沖原子會產(chǎn)生更大的級聯(lián)損傷區(qū);(2)不同中子能譜下GaN的初級反沖原子能譜中均形成了明顯的氫峰,與此相對應(yīng)在C加權(quán)初級反沖原子譜中觀察到譜線驟升的現(xiàn)象,氫峰的強度與不同能譜的低能中子占總中子數(shù)的份額相對應(yīng);(3)高溫氣冷堆、壓水堆能譜在輻照氮化鎵過程中的初級反沖原子能譜與加權(quán)初級反沖原子譜非常相似,大氣中子和同位素堆下GaN的初級反沖原子能譜及加權(quán)初級反沖能譜更為接近,結(jié)合核反應(yīng)產(chǎn)物的生成比例,同位素堆更適于用于模擬大氣中子能譜輻照實驗.