柳鈺 徐忠鋒 王興 胡鵬飛 張小安

1) (咸陽師范學(xué)院與中國科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合共建: 離子束與光物理實驗室， 咸陽 712000)

2) (西安交通大學(xué)理學(xué)院， 西安 710049)

(2019 年12 月26日收到; 2020 年4 月9日收到修改稿)

采用中心能量為13.1 keV (最大能量小于30 keV)的軔致輻射光子碰撞Au靶， 在130°—170°的探測角度范圍內(nèi)以 10°為間隔， 測量了碰撞產(chǎn)生的特征 X 射線 Lι， Lα， Lβ 和 Lγ1 的光譜. 根據(jù)實驗測得的能譜結(jié)果， 綜合考慮探測器的探測效率及靶材的吸收校準(zhǔn)后， 計算了不同探測角度下特征X射線Lα與Lγ1及Lι與Lγ1的相對強度比; 而且， 還基于不同探測角度下X射線強度比值， 分析了特征X射線的角分布情況. 實驗結(jié)果表明特征X射線Lα和Lι為各向異性發(fā)射. 此外， 計算了特征X射線Lι的各向異性參數(shù)為0.25， 并據(jù)此推斷出L3支殼層的定向度A20為0.577 ± 0.081; 分析認為L3支殼層的定向度A20由該支殼層本身的物理特性決定，但該支殼層的各向異性參數(shù)β會受到Coster-Kronig躍遷的影響而發(fā)生改變.

1 引 言

總角動量為J＞ 1/2的原子內(nèi)殼層空穴態(tài)， 可由光子、電子或高速離子電離原子產(chǎn)生. 該空穴態(tài)的定向行為， 從實驗中通過熒光輻射的線性極化程度、X射線或俄歇電子的角分布可以推斷出來. 目前很多領(lǐng)域都迫切需要精確的原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)， 例如材料元素分析中的X射線熒光光譜技術(shù)[1，2]、俄歇電子譜儀[3]、X 射線成像技術(shù)[4-6]. 然而原子內(nèi)殼層電離截面的測量必須考慮特征輻射(如X射線)是否為各向同性. 雖然已經(jīng)開展了大量的實驗研究， 通過測量發(fā)射X射線的角分布或極化程度來研究內(nèi)殼層空穴態(tài)的排列， 然而對于低能光子撞擊對原子內(nèi)殼層電離角分布的研究， 到目前為止還不是很清楚. Flügge等[7]首次預(yù)測了光電離過程中產(chǎn)生空穴的定向分布. 隨后許多科學(xué)家在理論和實驗上[8-14]支持了Flügge等的觀點， 即電離過程中L3支殼層空穴在其退激過程中， 所發(fā)射特征X射線輻射為各向異性; 然而在有的研究工作[15-21]中卻得到了與Flügge等相反的觀點， 即電離過程中L3支殼層所產(chǎn)生特征X射線為各向同性分布. 可見， 關(guān)于空穴態(tài)定向行為的實驗研究仍沒有定論.

了解原子物理學(xué)中的L殼層空穴態(tài)的定向分布， 需要了解L殼層X射線的相對強度. 對于由準(zhǔn)直非極化光子產(chǎn)生的空穴衰變而產(chǎn)生的偶極型X 射線， Berezhko 和 Kabachnik[22]在 1977 年， 初次給出了電離原子退激過程中， 不同出射角θ發(fā)射特征X射線的微分強度理論公式:

(1)式描述了不同出射角度與該出射角度上X射線強度的關(guān)系， 文獻[22]對(1a)式和(1b)式中各參數(shù)的物理意義已進行了詳細描述， (1)式對于獲得4π立體角內(nèi)總的X射線發(fā)射強度具有重要意義. 對應(yīng)支殼層空穴態(tài)的定向度A20， 由各磁亞態(tài)μn中的集居截面決定. 例如對于L殼層中， 能級為J= 3/2的L3支殼層， 定向度可以被表示為[22]A20= [σ(3/2， ±3/2) —σ(3/2， ±1/2)]/[σ(3/2， ±3/2)+σ(3/2， ±1/2)]， 其中σ(2p3/2，μn)表示磁亞態(tài)μn中的集居截面.

A20對磁亞態(tài)電離截面的依賴使得它是一個非常重要的量， 而且這個量不能從L3殼層總的電離截面中測量得到. 同時， 定向參數(shù)的信息對于總的截面測量是非常重要的. 從(1)式可知， 從不同探測角度下特征X射線的強度分布， 可以得出對應(yīng)支殼層的各向異性參數(shù).

L3支殼層發(fā)射的特征X射線Lι和Lα， 其與空穴初態(tài)和終態(tài)總角動量相關(guān)的動力學(xué)因子α值分別為0.5和0.05[22]. 也就是說特征X射線Lι的各向異性參數(shù)β值是特征X射線Lα的10倍， 那么實驗結(jié)果中特征X射線Lι的各向異性發(fā)射將更容易被觀察到. 即使兩種相對立的論斷[7，15]， 也都認為從L1和L2支殼層(J= 1/2)產(chǎn)生的X射線為各向同性發(fā)射. 基于上述內(nèi)容， 本文認為從L2支殼層發(fā)射的X射線Lβ1和Lγ1為各向同性發(fā)射. 實驗中可以采用同一探測角度下探測到的光譜中X射線 Lι與 Lγ1的強度比， 來測量特征 X射線Lι的各向異性參數(shù). 對于同一光譜中X射線強度比， 只有譜線計數(shù)統(tǒng)計帶來的計數(shù)誤差， 會影響各向異性參數(shù)β的不確定度.

本文使用中心能量為13.1 keV的軔致輻射對純厚Au靶進行轟擊， 并在發(fā)射角為130°—170°范圍內(nèi)以10°為間隔， 測量了靶的特征L系X射線光譜; 報道了X射線Lι與Lγ1的強度比的角依賴關(guān)系， 并由此獲得特征X射線Lι的各向異性參數(shù)以及L3支殼層的定向度， 完善了對空穴態(tài)定向行為的論斷.

2 實驗方法及原理

本文采用的實驗儀器分別為美國AMPTEK公司生產(chǎn)的Mini-X射線管、XR-100SDD探測器、PX5多道脈沖處理器、電腦終端以及與上述硬件設(shè)施配套的軟件部分. 本實驗在大氣中進行， 實驗裝置示意圖如圖1所示， Mini-X射線管在距靶材中心位置16 cm處， 向厚度為40 μm的Au靶發(fā)出垂直于靶面正中心的X射線. 探測器位于距離入射束與靶材交點15 cm處， 實驗過程中Mini-X射線管與靶材相對位置保持不變. 用X射線探測器在 130°—170°的范圍內(nèi)以 10°為間隔， 對 Au 靶的特征 X 射線 Lι， Lα1， Lα2， Lβ1， Lβ2和 Lγ1進行測量.AMPTEK公司生產(chǎn)的Mini-X射線管可快速、高效、穩(wěn)定地輸出不同能量和流強的光子. 通過改變管電流和管電壓的方式來控制出射光子的能量和流強; 管電流的可調(diào)控范圍為5—200 μA， 實驗中設(shè)置為90 μA. 管電壓的可調(diào)控范圍為10—50 keV，實驗中將其設(shè)置為30 keV. Mini-X射線管在無準(zhǔn)直的情況下輸出光束發(fā)散角為120°. 實驗過程中，在X射線出口處加2 mm的準(zhǔn)直， 出射X射線的發(fā)散角約為5°. 在探測器25 mm2的探測面上， 裝有一個用于避光和真空封裝的， 厚度為12.5 μm的薄鈹窗以便于探測軟X射線， 其分辨率可達到在5.9 keV峰處具有125 eV的峰值半高全寬. 所以對 Au 的特征 X 射線 Lα1和 Lα2(Lα1和 Lα2的能量差是 85 eV)不能分辨， 統(tǒng)一記做Lα; 對于Au的特征 X 射線 Lβ1和 Lβ2(Lβ1和 Lβ2的能量差是133 eV)譜沒有完全區(qū)分清楚， 也統(tǒng)一記作Lβ. 探測器在此條件下對特征 X 射線 Lι， Lα， Lβ和 Lγ1的探測效率分別為0.989， 0.97， 0.88和0.75.

圖 1 實驗裝置示意圖Fig. 1. Experimental setup.

3 實驗結(jié)果與分析

圖2給出了當(dāng)X射線垂直入射Au靶時， 在140°的探測角度上所探測到的特征X射線能譜圖.由圖 2 可知， Lι， Lα， Lβ和 Lγ1這 4 個特征 X 射線峰區(qū)分得非常好. 采用origin軟件中高斯函數(shù)擬合的功能， 可以準(zhǔn)確地求解 Lι， Lα， Lβ和 Lγ1特征X射線特征的峰面積. 實驗中特定發(fā)射角度下，X射線強度比I(Li)/I(Lj)為

其中N(Li)/N(Lj)表示譜線中不同特征X射線經(jīng)高斯擬合所得面積的比值，ε(Lj)/ε(Li)是探測器對不同特征X射線的探測效率之比，λ(Lj)/λ(Li)表示靶材對特征X射線的吸收校準(zhǔn)因子之比， 其中i=α或ι，j=γ1. 特征 X 射線 Lj和 Li的自吸收校正因子λθ(Lj)和λθ(Li)[23]具有相同的表述形式， 可表示為

其中μinc表示入射光子(入射中心能量為13.1 keV的軔致輻射光子)的質(zhì)量吸收系數(shù)，μemt表示出射光子(出射特征X射線Li， Lj)的質(zhì)量吸收系數(shù)， 其數(shù)值由Storm和Israel[24]報道的靶材對不同能量光子的吸收系數(shù)得到. 入射束和出射束與靶平面法向的夾角由θ1和θ2分別表示， Au靶的質(zhì)量厚度t為 77.2 mg·cm—2.

圖 2 探測角度為140°時、中心能量為13.1 keV軔致輻射入射Au靶產(chǎn)生L系特征X射線能譜圖Fig. 2. Fitted L X-ray spectrum of Au induced by impact with bremsstrahlung with central energy of 13.1 keV and measured at the emission angle of 140°.

經(jīng)過(2)式和(3)式的計算， 在圖3中完整展示了 Au的 L殼層 X射線 Lι與 Lγ1及 Lα與 Lγ1的強度比和P2(cosθ)之間的關(guān)系. 采用最小二乘法對不同探測角度下得到的強度比I(Lι)/I(Lγ1)進行擬合， 擬合曲線的斜率， 即為特征 X射線Lι的各向異性參數(shù). 本文數(shù)據(jù)統(tǒng)計過程中， X射線強度比的誤差主要來自于5%的高斯擬合誤差、3%的統(tǒng)計誤差、6%的背景誤差和6%的探測器立體角誤差， 系統(tǒng)總體誤差大約為14%.

圖 3 Au 靶特征 X 射線強度比 I(Lα)/I(Lγ1)和 I(Lι)/I(Lγ1)與 P2(cosθ)的關(guān)系Fig. 3. Intensity ratios of I(Lα)/I(Lγ1) and I(Lι)/I(Lγ1) as a function of P2(cosθ) for Au.

從圖 3 可以看出， 強度比I(Lι)/I(Lγ1)與探測角度有明顯的相關(guān)性. 通過確定L3支殼層的空穴態(tài)產(chǎn)生過程， 可以更好地研究L3支殼層的定向性行為. 原子受激并在L3支殼層產(chǎn)生空穴的過程中，原子處于不穩(wěn)定狀態(tài)， 更高殼層的一個電子就會通過輻射或無輻射的方式向L殼層躍遷. 當(dāng)采用輻射方式躍遷時， 可以通過輻射X射線的形式釋放多余的能量; 也可以通過發(fā)射俄歇電子或Coster-Kronig (CK)躍遷、超級CK躍遷的方式實現(xiàn)無輻射躍遷過程.

碰撞過程中， L3支殼層的空穴不單可以由直接電離的方式在L3支殼層中產(chǎn)生， 也可從K殼層、L2或L1支殼層轉(zhuǎn)移而來. L3支殼層電離截面σ3計算公式為[25]

Au的L殼層X射線電離截面依賴于熒光產(chǎn)額和CK躍遷系數(shù). K殼層和L支殼層光電離截面由 (4)式中σK，，和來表示.fij是從Li支殼層到Lj支殼層的CK躍遷概率， 是發(fā)生在同一主殼層的躍遷.是從K殼層到Li支殼層通過輻射躍遷轉(zhuǎn)移和無輻射躍遷轉(zhuǎn)移的空穴數(shù). 在本次測量中入射光子的能量最大為30 keV， 而Au靶的K吸收限是80 keV， 所以當(dāng)入射能量低于K吸收限時， K殼層電子不能被激發(fā)出來， 也就是說L3支殼層的空穴轉(zhuǎn)移只能由直接電離和L1和L2支殼層轉(zhuǎn)移獲得. 在這種情況下， (4)式中包含的項均可被消掉， L3支殼層的電離截面可以寫成:

Au的CK躍遷概率fij可以由文獻[25]獲得，如表1所列. 從圖2和表1可以推斷出L3支殼層的電離截面σ3， 顯著地由L1和L2支殼層的空穴態(tài)影響. 空穴從L殼層中較低的支殼層向較高的支殼層轉(zhuǎn)移， 這一行為很可能改變角動量量子數(shù)J＞ 1/2時空穴態(tài)的定向行為. CK躍遷矯正因子k可以表示為

表 1 Au元素的L支殼層CK躍遷概率fij數(shù)據(jù)[25]Table 1. L-subshell CK yields fij for Au[25].

表2列出了基于相對論Hatree-Fock-Slater模型得到的 L1， L2， L3支殼層電離截面值[26]. 從表中可以看出， 當(dāng)入射光子能量分別大于12， 13.8，14.4 keV 時， 可以使得 L3， L2， L1支殼層發(fā)生電離;當(dāng)入射光子能量小于13.76 keV時， L1和L2支殼層都沒有發(fā)生電離，k值為1; 當(dāng)入射光子能量增加到 13.8 keV時， L3和 L2支殼層都發(fā)生電離，k值為0.92. 在入射光子能量增大至30 keV的過程中， CK躍遷過程逐漸增強，k值逐漸減小. 由于L1， L2支殼層產(chǎn)生的特征X射線為各向同性發(fā)射，那么CK躍遷的發(fā)生， 將會改變L3支殼層產(chǎn)生X射線的定向度A20. 本實驗選用的光源中心能量為13.1 keV， 最大能量為30 keV. 當(dāng)中心能量為13.1 keV的光子入射時， 不會在目標(biāo)靶材中產(chǎn)生CK躍遷過程. 當(dāng)能量為13.8—30 keV之間的光子入射時， 將會在目標(biāo)靶材中產(chǎn)生越來越強的CK躍遷過程. 但是X射線管發(fā)射的13.8—30 keV之間的軔致輻射譜強度， 隨著出射能量的增大而減小.13.8—14.4 keV之間的光子數(shù)約占有效入射光子數(shù)的5%， 14.4—20 keV之間的光子數(shù)約占有效入射光子數(shù)的45%， 20—30 keV之間的X射線強度幾乎為零， 所以總的來說本實驗中CK躍遷過程較弱.

表 2 不同入射能量下L支殼層電離截面[26]及CK躍遷矯正因子k值Table 2. Ionization cross-sections (in barn) for L subshells[26] and CK correction factor k at different energies.

特征 X 射線 Lι的定向度β， 由圖 3 中 Lι/Lγ1曲線的斜率可知為0.25. 考慮到特征X射線Lι的動力學(xué)因子α值為 0.5， 由β=αkA20可得 L3支殼層的定向度A20的值為0.577 ± 0.08.

4 結(jié) 論

本文用X射線探測器在130°—170°范圍內(nèi)以10°為間隔， 測量了中心能量為13.1 keV的軔致輻射入射 Au 靶時， 所產(chǎn)生特征 X 射線 Lι， Lα， Lβ和Lγ1的光譜. 基于特征X射線Lι與Lγ1的強度比的角分布結(jié)果， 分析了L3支殼層空穴態(tài)的定向性行為. 實驗結(jié)果表明: L3支殼層發(fā)射的特征X射線Lι， Lα表現(xiàn)出明顯的各向異性發(fā)射. 同時， 空穴從較低的L支殼層向較高的支殼層轉(zhuǎn)移， 這一CK躍遷過程對角動量量子數(shù)J＞ 1/2時的空穴態(tài)的定向行為發(fā)生改變. 并由實驗結(jié)果計算出L3支殼層的定向度A20的值為0.557 ± 0.081.

本實驗結(jié)果與文獻[8-14]的實驗或理論結(jié)果一致， 然而卻與文獻[15-20]的結(jié)果不同， 他們認為電離過程中L系譜線均為各向同性發(fā)射. 所以在將來， 很有必要在原有的實驗基礎(chǔ)上， 開展更多的電子、光子、離子入射靶材的實驗， 進一步研究L殼層產(chǎn)生空穴態(tài)的定向分布問題.