秦俊飛， 楊國(guó)暉，趙承祥,2*， 高卓瑤，李暢， 趙詩(shī)杰， 王添鈺

1.山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，山西 臨汾 041000；2.山西師范大學(xué)現(xiàn)代文理學(xué)院，山西 臨汾 041000

0 引言

金屬表面等離激元是由金屬和介質(zhì)界面處電子的集體振蕩產(chǎn)生的電磁模式, 這種模式表現(xiàn)出特殊的光學(xué)性質(zhì)[1～3],如局域效應(yīng)、近場(chǎng)增強(qiáng)、波長(zhǎng)相對(duì)于自由空間的電磁波縮短等.當(dāng)用入射光激發(fā)這種電磁模式時(shí)，光被金屬表面等離激元所捕獲并轉(zhuǎn)化為表面等離極化激元這種耦合模式的能量，并且限制在金屬表面沿著表面?zhèn)鞑?，同時(shí)這種耦合模式也表現(xiàn)出金屬表面等離激元所具有的特性.因此在很長(zhǎng)的一段時(shí)間內(nèi)金屬表面等離激元得到了廣泛研究，并且基于表面等離激元提出了各種光學(xué)應(yīng)用，如波導(dǎo)[4]、拉曼增強(qiáng)[5]、太陽(yáng)能電池[6，7]等.但是金屬中很強(qiáng)的歐姆損失限制了表面等離極化激元的傳播程，也限制了金屬表面等離激元的應(yīng)用.而二維材料的出現(xiàn)為等離激元的應(yīng)用帶來(lái)了新的契機(jī).尤其是石墨烯的出現(xiàn)，由于其獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)[8]，呈現(xiàn)出獨(dú)特的物理性質(zhì)，如高的電子遷移率、對(duì)可見(jiàn)光的高透明度、室溫量子霍爾效應(yīng)等.石墨烯中的等離激元有著比金屬表面等離激元更優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)[9]，如二維結(jié)構(gòu)使得石墨烯中的等離激元具有更高的局域性和近場(chǎng)增強(qiáng)、高的載流子遷移率使得石墨烯中等離激元有更大的傳播程、線性能譜使得石墨烯中等離激元頻率相對(duì)于真空中電磁波波長(zhǎng)更小.另外石墨烯中的等離激元頻率覆蓋了太赫茲到紅外波段[10]，而且其模式可以很方便的通過(guò)門(mén)電壓調(diào)節(jié)電子濃度來(lái)調(diào)節(jié).石墨烯中的等離極化激元是石墨烯中等離激元和入射光的耦合模式，這種耦合模式也會(huì)表現(xiàn)出等離激元的光學(xué)特性[11].因此使得石墨烯被提出用于各種等離激元光學(xué)裝置，如太赫茲輻射裝置[12]、太陽(yáng)能電池[13]、波導(dǎo)[14]、高靈敏傳感器[15]等.

但是，由于自由空間的電磁波和石墨烯中等離激元的能量、動(dòng)量不匹配(相同能量下，自由空間電磁波的動(dòng)量遠(yuǎn)小于等離激元的動(dòng)量)，因此兩者不能直接耦合，因此要實(shí)現(xiàn)入射光對(duì)石墨烯中等離激元的激發(fā)和兩者的耦合，需要一定的耦合機(jī)制.目前文獻(xiàn)上提出了多種耦合機(jī)制，如光柵耦合[16]、棱鏡耦合[17]、近場(chǎng)耦合[18]、表面聲波耦合[19]等.同樣，在法布里-珀羅諧振腔內(nèi)也可以實(shí)現(xiàn)兩者的耦合[11，20]，在該方法中，石墨烯系統(tǒng)放在諧振腔中作為等離激元的載體，和諧振腔提供的諧振腔電磁模式(腔模)光子可以發(fā)生耦合.但是文獻(xiàn)上并沒(méi)有關(guān)于腔模的詳細(xì)研究，也沒(méi)有考慮石墨烯的介電性質(zhì)對(duì)腔模以及耦合的影響.本文基于麥克斯韋方程理論，計(jì)算了諧振腔中電磁模式，其次進(jìn)一步研究了石墨烯在諧振腔中對(duì)腔模的影響，并得到了諧振腔中石墨烯的等離極化激元模式.

1 理論考慮與方法

我們考慮如圖1所示的理論模型，石墨烯放在SiO2襯底上，系統(tǒng)處于法布里-珀羅光學(xué)諧振腔中.石墨烯作為等離激元的載體，諧振腔提供和石墨烯中等離激元耦合的腔模電磁模式，兩者在石墨烯平面中耦合形成等離極化激元模式并沿著石墨烯表面?zhèn)鞑?無(wú)規(guī)相近似下石墨烯中等離激元的色散關(guān)系[10]為ωp=(2e2γq/?2ε1)1/2(πne)1/4，其中γ=?vF，vF=1.0×106cm/s，q為等離激元波矢的大小，ne為石墨烯中電子的濃度.ε1=(ε∞+εSiO2)/2是石墨烯層的有效介電常數(shù)，ε∞?1.0是石墨烯層的高頻介電常數(shù),εSiO2=4.0為SiO2的介電常數(shù).

圖1 裝置示意圖:放在襯底SiO2上的石墨烯系統(tǒng)處于法布里-珀羅諧振腔中.諧振腔的長(zhǎng)度為L(zhǎng),PL和PoL分別表示石墨烯中的等離激元和耦合形成的等離極化激元模式Fig 1 Device:the system consist of graphene and SiO2 substrate in Fabry-Pérot cavity. L,PL and PoL are respectively pres-ent the length of cavity, plasmon and plasmon polariton in graphene.

入射光在諧振腔里垂直于反射面的方向上經(jīng)過(guò)界面的多次反射形成駐波.因此在垂直于反射面的方向上入射光是量子化的.我們考慮TM-偏振且偏振在x方向的入射光垂直入射到諧振腔中.由于此模型中石墨烯層加上SiO2厚度遠(yuǎn)小于腔模電磁波的波長(zhǎng)，因此這里我們?nèi)∈┫到y(tǒng)的介電常數(shù)為真空介電常數(shù)ε0?1.0.在高斯單位下，入射光的的麥克斯韋方程可以表示為[21]

(1)

這里我們代入了E和H～exp(ikxx-iωt).在沒(méi)有石墨烯層的情況下，麥克斯韋方程組的解可以寫(xiě)成

Ex(z)=Aexp(ikzz)+Bexp(-ikzz)

(2)

(3)

即得到

(4)

因此諧振腔中電磁波的模式為

(5)

方程(3)中，kx為腔模光子在石墨烯平面的波矢.

當(dāng)石墨烯層置于腔內(nèi)時(shí)，麥克斯韋方程組的解應(yīng)滿(mǎn)足腔的邊界條件，即當(dāng)z≥0時(shí)

(6)

以及當(dāng)z≤0時(shí)

(7)

另一方面，石墨烯片的存在引入了跨越石墨烯層的邊界條件，即

(8)

σ(ω)是石墨烯的光電導(dǎo).結(jié)合方程式(6～8)，可以得到

(9)

在太赫茲頻段內(nèi)，石墨烯的光電導(dǎo)率主要是由導(dǎo)帶內(nèi)躍遷的自由載流子光吸收引起[22]，可以用Drude公式表示

(10)

τ是石墨烯的動(dòng)量弛豫時(shí)間,主要由包括電子-雜質(zhì)、電子-聲子的散射機(jī)制造而成.把σ(ω)的虛部代入方程(9),石墨烯層存在時(shí)的腔模的色散關(guān)系可以通過(guò)解下面的方程得到.

(11)

2 結(jié)果和分析

眾所周知，在石墨烯中由于雜質(zhì)和聲子散射導(dǎo)致的電子的室溫動(dòng)量弛豫時(shí)間是τ=0.1ps[23].同樣τ也和石墨烯的電子密度有關(guān)[24].在圖2中，我們給出了固定腔長(zhǎng)下，腔內(nèi)存在石墨烯層和不存在石墨烯層時(shí)的基態(tài)腔模的色散關(guān)系.q和kx分別是石墨烯中等離激元的波矢和入射光在石墨烯平面內(nèi)的波矢.從圖中可以看到：(1)低頻腔模受石墨烯層的影響相對(duì)較大，而較高頻率的腔模受石墨烯的影響較小.(2)隨著石墨烯中電子弛豫時(shí)間的增加，石墨烯層對(duì)低頻腔模的影響變大.(3)總體來(lái)看，在太赫茲頻段內(nèi)，石墨烯的存在對(duì)腔模的影響較小.(4)相同電子密度的情況下，無(wú)規(guī)項(xiàng)近似下(RPA)得到的等離激元色散關(guān)系曲線可以和在非高頻近似的情況下得到的腔模色散曲線相交，因此兩者可以在石墨烯平面內(nèi)發(fā)生耦合.(5)圖2中短-點(diǎn)-點(diǎn)虛線對(duì)應(yīng)方程(9)的高頻極限結(jié)果.即當(dāng)ωτ>>1時(shí),方程(9)中的光電導(dǎo)率σ(ω)取為

(12)

其值和τ無(wú)關(guān).可以看到在高頻近似的情況下，等離激元的色散曲線和腔模色散曲線不能相交.需要注意的是,在石墨烯中導(dǎo)帶內(nèi)電子的躍遷主要發(fā)生在入射光的THz頻段內(nèi)，因此在THz頻段內(nèi)和室溫條件下,石墨烯中可以保證ωτ≈1，而高頻極限D(zhuǎn)rude公式不能用于表示石墨烯中帶內(nèi)躍遷通道產(chǎn)生的光電導(dǎo)率.因此在高頻近似的情況下，由于光電導(dǎo)率被高估，等離激元的色散曲線和腔模色散曲線不能相交.

圖2ωp是無(wú)規(guī)項(xiàng)近似下(RPA)石墨烯中等離激元的色散曲線.基態(tài)腔模的色散關(guān)系:實(shí)線對(duì)應(yīng)腔內(nèi)不存在石墨烯的情況(方程(5)的結(jié)果)；其他線對(duì)應(yīng)腔內(nèi)存在石墨烯的情況(方程(9)的結(jié)果)，其中短-點(diǎn)-點(diǎn)虛線為方程(9)(ωτ>>1)取高頻近似下的結(jié)果；短-點(diǎn)、短、點(diǎn)虛線對(duì)應(yīng)電子弛豫時(shí)間分別為τ=1.0ps、0.5ps、 0.2ps的情況.

Fig.2ωpis the dispersion relation of plasmon in graphene in Random Phase Approximate(RPA).The dispersion relation of ground cavity modes: the solid line is result of without graphene in cavity(the result of equation (5)).Other lines are the results of with graphene in cavity(the result of equation (9)) and the dash-dot-dot line is the result of equation (5) in the limit of high frequency.The dash-dot, dash and dot lines are respectively the results of electron relaxation timeτ=1.0ps、0.5ps、0.2ps.

圖3 實(shí)線：自由光子的色散關(guān)系曲線ω=cq.短、點(diǎn)、短-點(diǎn)虛線分別是τ>>1ps,τ=1ps和τ=0.5ps時(shí)石墨烯等離極化激元模式的色散關(guān)系.

Fig.3 Solid line: the dispersion relation of free photons.The dash,dot and dash-dot lines are the dispersion relations of plasmon polariton in graphene correspond to respectivelyτ>> 1ps,τ=1ps,andτ=0.5ps.

(13)

求解該方程即可得到諧振腔內(nèi)石墨烯的等離極化激元模式.

我們注意到，這種方法也是通常用于計(jì)算金屬表面等離極化激元模式[25].在圖3中，我們展示了諧振腔內(nèi)不同電子弛豫時(shí)間下石墨烯等離極化激元模式的色散關(guān)系.可以看到，等離極化激元模式的頻率總是低于自由空間光模式的頻率(即ω=cq).更重要的是，在有限的τ情況下，石墨烯中只存在非零波矢q的等離極化激元的模式，而且截止頻率隨τ的減小而增加.因此，諧振腔中石墨烯等離極化激元模式只能在諧振腔內(nèi)以相對(duì)較大的波矢q存在.

3 結(jié)論

本工作中我們利用麥克斯韋方程計(jì)算得到了法布里-泊羅諧振腔中腔膜光子的頻率模式.并且我們研究了諧振腔中存在石墨烯時(shí)，石墨烯層對(duì)腔膜光子的頻率模式的影響.研究表明石墨烯層的存在對(duì)腔內(nèi)光子模式的影響較小.在合適的腔長(zhǎng)和石墨烯中電子濃度下，石墨烯中等離激元的色散曲線和腔膜光子的色散曲線可以相交，意味著兩者可以在石墨烯平面耦合從而形成等離極化激元.同時(shí)我們得到了諧振腔中石墨烯等離極化激元的模式，結(jié)果表明在經(jīng)典麥克斯韋方程理論下，諧振腔中的石墨烯中只存在非零波矢q的等離極化激元的模式.該工作對(duì)于深刻理解諧振腔中石墨烯的等離激元光學(xué)性質(zhì)以及該結(jié)構(gòu)應(yīng)用于等離激元裝置具有一定的理論意義.