姜聰穎 孫飛 馮子力 劉世炳 石友國(guó) 趙繼民4)?

1) (中國(guó)科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心, 北京 100190)

2) (中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 物理科學(xué)學(xué)院, 北京 100049)

3) (北京工業(yè)大學(xué)激光工程研究院, 強(qiáng)場(chǎng)與超快光子學(xué)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100124)

4) (松山湖材料實(shí)驗(yàn)室, 東莞 523808)

拓?fù)浒虢饘倭谆f(MoP)同時(shí)具有三重和二重簡(jiǎn)并費(fèi)米子.為了研究其費(fèi)米面以上的激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)特性, 對(duì)其進(jìn)行了時(shí)間分辨超快泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn).獲得了MoP的準(zhǔn)粒子動(dòng)力學(xué), 包含來(lái)源于電子-聲子散射的快分量, 壽命為 0.3 ps, 以及來(lái)源于聲子-聲子散射的慢分量, 壽命為 150 ps.溫度依賴的研究表明, 快分量和慢分量的弛豫壽命均隨著溫度的增加產(chǎn)生微小增大.同時(shí)還激發(fā)并探測(cè)到一支相干態(tài)聲學(xué)支聲子, 其由熱應(yīng)力引起, 頻率為0.033 THz且不隨溫度而改變.對(duì)于MoP激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子超快動(dòng)力學(xué)以及相干態(tài)聲子的研究為理解該體系總體的激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)特性以及電子-聲子相互作用對(duì)溫度的依賴提供了有益的實(shí)驗(yàn)依據(jù).

專題：拓?fù)湮锢砬把嘏c應(yīng)用

1 引 言

過(guò)去二十余年, 拓?fù)淞孔討B(tài)[1]研究在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域取得了諸多進(jìn)展, 尤其是具有四重簡(jiǎn)并特征的Dirac型拓?fù)浒虢饘賉2,3]和具有兩重簡(jiǎn)并的Weyl半金屬[4,5]相繼被理論預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)證實(shí).由于凝聚態(tài)物質(zhì)中存在豐富的對(duì)稱性, 使得具有更豐富簡(jiǎn)并度的準(zhǔn)粒子成為了可能.2016年Bernevig等[6]從空間群的對(duì)稱性出發(fā), 預(yù)言了可能存在于固體中的三重、六重以及八重簡(jiǎn)并態(tài).隨后實(shí)驗(yàn)上在MoP單晶的動(dòng)量空間中同時(shí)觀測(cè)到受到旋轉(zhuǎn)和鏡像對(duì)稱性保護(hù)的三重簡(jiǎn)并點(diǎn)[7?9]和兩重簡(jiǎn)并的Weyl點(diǎn), 這大大拓展和加深了人們對(duì)于拓?fù)淞孔討B(tài)的理解.為了探索該體系中存在的復(fù)雜拓?fù)淠軒ЫY(jié)構(gòu)對(duì)激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子可能的影響, 我們利用超快光譜學(xué)手段, 對(duì)其激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了溫度依賴的實(shí)驗(yàn)研究.

超快時(shí)間分辨泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)是探測(cè)凝聚態(tài)體系中非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的有效手段.在非常規(guī)高溫超導(dǎo)體[10?14]、拓?fù)淞孔硬牧蟍15?17]、強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料[18,19]、二維材料[20?23]、磁性材料[24,25]、半導(dǎo)體材料[26,27]等體系的玻色型元激發(fā)、能隙的打開(kāi)、相干態(tài)聲子的產(chǎn)生和探測(cè)等物理過(guò)程的研究中有重要的應(yīng)用.本文通過(guò)超快時(shí)間分辨泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)對(duì)具有三重簡(jiǎn)并費(fèi)米子特征的拓?fù)浒虢饘費(fèi)oP的激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子超快動(dòng)力學(xué)和相干態(tài)聲子進(jìn)行了系統(tǒng)研究.實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到兩個(gè)特征壽命分別為0.3和140 ps的弛豫過(guò)程和一支頻率為0.033 THz的相干態(tài)聲學(xué)支聲子.值得一提的是, 溫度依賴的研究揭示了溫度在該體系的電子-聲子耦合過(guò)程扮演了非常重要的角色[16], 對(duì)全面理解該體系復(fù)雜的拓?fù)淠軒ЫY(jié)對(duì)于激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子動(dòng)力學(xué)特性的影響以及人為調(diào)控其拓?fù)涮匦院拖嗷プ饔玫忍峁┯行У乃悸?

2 實(shí)驗(yàn)方法

利用中心波長(zhǎng)為 800 nm, 重復(fù)頻率為 250 kHz,脈寬為75 fs的摻Ti-藍(lán)寶石飛秒激光光源進(jìn)行時(shí)間分辨超快動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn).激光被分束片分為泵浦光和探測(cè)光兩束, 經(jīng)過(guò)聚焦后, 最終在樣品表面重合.其中泵浦光把樣品處于基態(tài)的電子激發(fā)到激發(fā)態(tài),探測(cè)光通過(guò)電動(dòng)延遲位移臺(tái), 精密控制其到達(dá)樣品表面的時(shí)間.通過(guò)測(cè)量探測(cè)光經(jīng)過(guò)樣品表面后的反射光的瞬態(tài)變化率, 獲得時(shí)間分辨的準(zhǔn)粒子超快動(dòng)力學(xué)信息.由于該信號(hào)通常淹沒(méi)在巨大的噪聲背底中, 需要用到鎖相放大技術(shù), 即利用斬波器對(duì)泵浦光進(jìn)行斬波調(diào)制再利用鎖相放大器進(jìn)行采樣, 斬波頻率為1 kHz.為了進(jìn)一步提高信噪比, 反射光的信號(hào)采集使用了平衡探測(cè)技術(shù), 在探測(cè)光入射到樣品表面之前, 分出一束參考光, 將探測(cè)光的反射光和參考光同時(shí)通過(guò)平衡探測(cè)器進(jìn)行收集, 記錄兩束光的差值.通過(guò)平衡探測(cè)技術(shù), 有效地抑制了激光功率漲落引起的噪聲, 將信噪比提高了1—2個(gè)數(shù)量級(jí).實(shí)驗(yàn)中使用的泵浦光和探測(cè)光的功率分別為 3.0 mW 和 1.0 mW.所用 MoP 單晶樣品利用固態(tài)反應(yīng)法合成.

3 結(jié)果與討論

圖1 MoP 的時(shí)間分辨超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程 (a) 溫度從 7 K 到 290 K 變化的?R/R0曲線; (b)進(jìn)行泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)所用 MoP 樣品的SEM圖片; (c)和(d)分別為MoP樣品在不同角度下的晶格結(jié)構(gòu).藍(lán)色和紅色小球分別代表Mo原子和P原子Fig.1.Time-resolved pump-probe spectroscopy showing the ultrafast dynamics of MoP: (a) The ?R/R0 of MoP at several typical temperatures from 7 to 290 K; (b) SEM image of our sample; (c) and (d) Schematic lattice structures of MoP.Blue and red balls:Mo and P atoms, respectively.

樣品大小約為 1 mm × 1 mm.圖1(b)展示了固定在銅托上樣品的掃描電子顯微鏡(SEM)圖片,由于MoP單晶是絕緣體, 進(jìn)行SEM測(cè)量時(shí)電子會(huì)富集在樣品表面, 因此其SEM圖片非常明亮.SEM結(jié)果表明我們合成的樣品表面平整光滑, 適合進(jìn)行光學(xué)實(shí)驗(yàn)探測(cè).MoP的晶體具有Pm2(編號(hào) 187)空間群結(jié)構(gòu), 該結(jié)構(gòu)具有旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性C3 z和鏡像對(duì)稱性 My和 Mz[7].圖1(c)和圖1(d)分別展示了不同角度下的晶格結(jié)構(gòu), 其中藍(lán)色實(shí)心球?yàn)镸o原子, 紅色實(shí)心球?yàn)镻原子.在MoP組成的基本六面體結(jié)構(gòu)單元中, P 原子位于 (0, 0, 0)的頂點(diǎn)位置, Mo 原子位于 (1/3, 2/3, 1/2)的體內(nèi)位置[7].

圖1(a)展示了MoP單晶時(shí)間分辨的超快動(dòng)力學(xué)原始數(shù)據(jù), 其相對(duì)反射率瞬態(tài)變化值(?R/R0)信號(hào)由準(zhǔn)粒子弛豫貢獻(xiàn)的e指數(shù)衰減和相干態(tài)聲子貢獻(xiàn)的振蕩兩部分組成, 定量分析在后續(xù)段落中給出了詳細(xì)討論.從圖1(a)可以看出, 隨著溫度升高, 其動(dòng)力學(xué)過(guò)程沒(méi)有發(fā)生非常明顯的變化.為了更加清晰地展示溫度依賴的動(dòng)力學(xué)結(jié)果, 圖2給出了原始數(shù)據(jù)的二維彩圖, 從中同樣可以看出,隨著溫度的升高, 除了動(dòng)力學(xué)曲線的絕對(duì)幅值(圖中顏色)發(fā)生漸變外, 沒(méi)有表現(xiàn)出其他明顯的相變特征.

圖2 溫度依賴的動(dòng)力學(xué)二維彩圖Fig.2.2D mapping diagram of temperature-dependent dynamics.

在泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)中, 當(dāng)泵浦光脈沖抵達(dá)樣品表面時(shí), 電子從基態(tài)被激發(fā)到激發(fā)態(tài)形成光生載流子, 其態(tài)密度正比于入射的泵浦光的光通量.隨后,這些光生載流子通過(guò)電子-電子散射、電子-聲子散射、聲子-聲子散射等過(guò)程逐漸弛豫回基態(tài), 弛豫過(guò)程滿足e指數(shù)衰減的規(guī)律.一般地, 不同的e指數(shù)對(duì)應(yīng)不同的衰減通道, 具有不同的特征壽命.本工作中MoP單晶超快動(dòng)力學(xué)的定性地表現(xiàn)出兩個(gè)不同時(shí)間尺度的動(dòng)力學(xué)弛豫分量, 并在準(zhǔn)粒子弛豫過(guò)程的貢獻(xiàn)之外還疊加有一個(gè)快速衰減的振蕩分量,可能來(lái)源于相干態(tài)聲子.同時(shí)考慮準(zhǔn)粒子超快弛豫和相干態(tài)聲子的貢獻(xiàn), ?R/R0信號(hào)可以由如下函數(shù)定量描述:

其中Afast和Aslow分別表示兩個(gè)弛豫過(guò)程的幅值;τfast和 τslow分別表示兩個(gè)弛豫過(guò)程的壽命; f, A0,φ, 和τph分別表示相干態(tài)聲子的頻率、振幅、初相位以及壽命.圖3展示了7 K溫度下利用(1)式對(duì)?R/R0信號(hào)進(jìn)行擬合的結(jié)果, 其中黑色圓圈代表原始數(shù)據(jù), 藍(lán)色曲線為擬合結(jié)果, 從中可以看出擬合結(jié)果與原始數(shù)據(jù)符合得較好.據(jù)此獲得了在7 K溫度下, 兩個(gè)準(zhǔn)粒子弛豫過(guò)程的壽命分別為0.16 ps和 128 ps, 相干態(tài)聲子的頻率為 0.03 THz,初相位為–0.16π, 聲子壽命大約為 4.7 ps.由圖1(a)易見(jiàn), 動(dòng)力學(xué)行為在各個(gè)溫度下相似, 采用(1)式對(duì)各個(gè)溫度均進(jìn)行了擬合, 擬合結(jié)果也相似, 此處不再展示其它溫度結(jié)果.在圖3的插圖中展示相干態(tài)聲子的頻率對(duì)溫度的依賴關(guān)系, 聲子頻率穩(wěn)定在0.03 THz附近, 基本不隨溫度變化[15].

圖3 溫度為 7 K 的?R/R0 的擬合結(jié)果, 其中空心圓圈代表原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù), 藍(lán)色實(shí)線代表擬合曲線.插圖為激發(fā)的相干態(tài)聲學(xué)支聲子的頻率對(duì)溫度的依賴, 在整個(gè)溫區(qū)均為0.033 THzFig.3.Fitting of the ?R/R0 at 7 K, where the black circles represent the raw data and the blue curve represents the fitting result, respectively.The inset illustrates the temperature dependence of the frequency of the coherent acoustic phonon, which stays 0.033 THz for the whole temperature range.

圖4 光激發(fā)載流子的弛豫過(guò)程對(duì)溫度的依賴 (a)Afast, (b)τfast, (c)Afast和 (d)τslow分別表示快分量和慢分量的幅值和壽命隨溫度的變化.紅色和藍(lán)色分別代表快分量和慢分量Fig.4.Temperature dependence of the amplitudes and lifetimes: (a)Afast, (b)τfast, (c)Afast 和 (d)τslow.The red and blue linesdenote the fast and slow components, respectively.

進(jìn)一步利用(1)式對(duì)不同溫度下的?R/R0信號(hào)進(jìn)行了擬合, 擬合參數(shù)對(duì)溫度的依賴匯總在圖4中.圖4(a)和圖4(b)分別展示了快分量的幅值與壽命對(duì)溫度的依賴, 該過(guò)程的特征壽命為0.18—0.42 ps, 該時(shí)間尺度下反應(yīng)的物理過(guò)程一般為電子-聲子散射弛豫通道.圖4(a)和圖4(b)中的紅色虛線表征了振幅和壽命隨溫度的變化趨勢(shì), 這兩者都隨著溫度增加而增加.

圖4(c)和圖4(d)展示了慢分量的幅值和壽命對(duì)溫度的依賴規(guī)律, 該分量的特征壽命為125—158 ps, 該時(shí)間尺度下發(fā)生的物理過(guò)程一般是源于聲子-聲子散射過(guò)程.其幅值隨著溫度的上升線性的減小, 這與通常所觀察到的許多固體材料中的規(guī)律一致[13,14].對(duì)溫度的依賴關(guān)系表明聲子-聲子散射在研究的溫度區(qū)間沒(méi)有發(fā)生突變.圖4(d)表明慢分量的壽命隨著溫度的上升略有增加.室溫下該弛豫過(guò)程的特征壽命相比較液氦溫度增加了大約26%, 這與許多其它材料表現(xiàn)出特性不同[10,13], 它的物理起源值得進(jìn)一步研究.

4 結(jié) 論

本文對(duì)MoP進(jìn)行了超快時(shí)間分辨泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn), 得到了源于電子-聲子散射和聲子-聲子散射兩個(gè)不同特征壽命的弛豫過(guò)程, 同時(shí)還產(chǎn)生和探測(cè)到一支頻率為0.033 THz的相干態(tài)聲學(xué)支聲子.溫度依賴的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn), 快分量和慢分量的壽命均隨溫度的增加而微小地增強(qiáng).變溫實(shí)驗(yàn)研究給出了MoP的基礎(chǔ)超快動(dòng)力學(xué)特性, 為該材料在未來(lái)新一代電子、光子、信息等器件的應(yīng)用提供了基礎(chǔ)物性方面的有益信息.