孫 銳， 令維軍， 陳 晨， 董 忠， 袁 振， 許 強， 張亞妮

(1. 天水師范學院 激光技術(shù)研究所， 甘肅 天水 741001； 2. 寶雞文理學院 物理與光電技術(shù)學院， 陜西 寶雞 721016)

1 引 言

全固態(tài)紅外激光器由于高輸出功率和優(yōu)異的光束質(zhì)量被廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域[1-5]，尤其是2 μm波段的超快激光因其光譜對應(yīng)生物分子“指紋”區(qū)域，成為近幾年超快激光領(lǐng)域的研究熱點。被動鎖模技術(shù)是目前獲得2 μm超快激光的主要手段，因此探索合適的鎖模材料顯得尤為重要。最近在2 μm波段的超快固體激光器的相關(guān)報道中，一批具有優(yōu)良性能的二維納米材料，如過渡金屬硫化物(TMDs)、碳納米管(CNTs)、氧化石墨烯(GO)等被證實在近中紅外波段超快激光器中具有廣泛的應(yīng)用前景。其中，碳納米管具有較高的化學穩(wěn)定性、弛豫時間相對較短、造價低廉利于大規(guī)模生產(chǎn)等優(yōu)點，基于碳納米管的2 μm超快固體激光目前最高輸出功率為240 mW[6-8]?；谶^渡金屬硫化物的2 μm固體激光器最大輸出功率也達到了500 mW[9-11]以上，雖然過渡金屬硫化物具有調(diào)制深度大、穩(wěn)定性好等優(yōu)點，但目前主要通過機械剝離法來制備，樣品面積普遍較小不利于大規(guī)模生產(chǎn)。

與碳納米管和過渡金屬硫化物相比，氧化石墨烯是通過熱剝離等方法從氧化石墨中獲得的。氧化石墨烯材料具有恢復時間短、寬帶吸收及損傷閾值高等優(yōu)點，并且由于表面大量含氧官能團的存在，相較于其他材料更有利于鎖模器件的制備[12]，從2009年便開始了作為鎖模啟動元件的研究，但研究大都集中在1 μm波段。通過在Nd∶YVO4激光器腔內(nèi)引入氧化石墨烯，在2013年就已經(jīng)實現(xiàn)了瓦級以上的連續(xù)鎖模輸出[13]。2015年，Zhu等通過氧化石墨烯可飽和吸收體在Yb∶Y2SiO5激光器中獲得了脈寬763 fs的連續(xù)鎖模信號[14]。Wang等利用氧化石墨烯在Nd∶GGG晶體中實現(xiàn)了最高輸出功率408 mW的調(diào)Q運轉(zhuǎn)，脈沖寬度為237 ns[15]。到2018年，Ahmad等實現(xiàn)了中心波長1 555.7 nm、脈沖寬度1.18 ps的連續(xù)鎖模運轉(zhuǎn)[16]。而2 μm固體激光的報道很少，Zhang等利用氧化石墨烯在Tm,Y∶CaF2晶體中實現(xiàn)了調(diào)Q運轉(zhuǎn)[17]。2019年，本課題組在Tm∶LuAG激光器中通過氧化石墨烯實現(xiàn)了調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)[18]。

晶體CaYAlO4(CYA)是一種通過提拉法生長的優(yōu)良激光介質(zhì)基質(zhì)材料。由于CYA屬于鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)，因此與其他鈣鈦礦型晶體類似，是一種理想的激光基質(zhì)[19-20]。而摻雜有Tm3+和Ho3+離子的Tm,Ho∶CaYAlO4，具有較高的吸收效率和較寬的調(diào)諧寬度，并且其可吸收光譜波長范圍較廣，吸收峰主要有691，797，1 212，1 694 nm[21]。目前該晶體的相關(guān)鎖模報道較少，僅Zhao等在2018年通過半導體可飽和吸收鏡實現(xiàn)了Tm,Ho∶CaYAlO4的87 fs連續(xù)鎖模運轉(zhuǎn)[22]。但半導體可飽和吸收鏡也同時存在著制造工藝相對復雜、造價十分昂貴等問題。所以探索更廉價高效的鎖模材料顯得尤為重要。

我們采用傳統(tǒng)的的X型五鏡腔，通過在腔內(nèi)引入自制的GO可飽和吸收體，首次在Tm,Ho∶CaYAlO4激光器中實現(xiàn)了穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)。采用3%輸出鏡時，將泵浦功率逐步提高到最大3 W時，獲得的最大鎖模輸出功率為213 mW，對應(yīng)的鎖模脈沖的重復頻率為100 MHz，輸出鎖模脈沖中心波長2 089 nm，調(diào)制深度接近100%。

2 氧化石墨烯可飽和吸收體的制備

圖1 氧化石墨烯可飽和吸收體的實物圖(a)、電鏡圖(b)及拉曼光譜(c)。

Fig.1 Photo(a), SEM(b) and Raman spectrum(c) of the GO-Sas.

3 實驗裝置

如圖2所示為Tm,Ho∶CaYAlO4被動鎖模激光器的實驗裝置，諧振腔選用的是典型的X型五鏡腔結(jié)構(gòu)，抽運源為最高輸出功率3 W、可調(diào)諧獲得800 nm左右近紅外光的可調(diào)諧摻鈦藍寶石激光器。激光晶體為Tm,Ho∶CaYAlO4，晶體內(nèi)銩離子(Tm3+)和鈥離子(Ho3+)的摻雜濃度分別為6%和0.5%，晶體尺寸為3 mm×3 mm×4 mm，吸收峰為798 nm，端面為布儒斯特角切割。為了控制晶體的熱透鏡效應(yīng)，保證激光器穩(wěn)定運轉(zhuǎn)，需要冷卻激光晶體。使用薄導熱金屬銦箔將激光晶體完全包裹住僅保留兩個通光面，再將包裹好的晶體夾持紫銅冷卻夾具內(nèi)，并在冷卻夾具內(nèi)通入恒溫循環(huán)水對夾具進行冷卻，恒溫水設(shè)定維持在12 ℃左右。為了防止低溫下水冷夾表面出現(xiàn)冷凝水珠，我們將實驗室溫度保持在20 ℃，濕度維持在30%左右。對抽運光波長高透的聚焦透鏡(L)焦距f=150 mm，對抽運光透過率大于95%。圖中M1、M2選用的是Layertec公司生產(chǎn)的2 μm泵浦鏡，曲率半徑分別為100 mm和75 mm，對抽運激光高透，透過率大于95%，對2 μm振蕩光反射率大于99.9%。由ABCD矩陣計算模擬振蕩光斑，可得到在晶體中振蕩光斑大小約為58 μm，與經(jīng)聚焦透鏡聚焦后的31 μm的抽運光斑比值接近于0.5，理論上抽運光與振蕩光形成了良好的匹配，可以獲得較高的輸出效率以及更低的輸出閾值。實驗中使用的氧化石墨烯可飽和吸收體損傷閾值約為750 μJ/cm2，為保證吸收體的正常運行需要保持表面能量密度低于其損傷閾值。M3選用曲率半徑為100 mm的平凹反射鏡，對2 μm振蕩光高反，反射率大于99.9%，M4是平面反射鏡，對2 μm振蕩光反射率大于99.9%。氧化石墨烯可飽和吸收體位于M3的焦點附近，由ABCD矩陣計算模擬振蕩光斑在可飽和吸收體表面的振蕩光斑約為163.6 μm。M5為輸出耦合鏡(Output coupler，OC)，對振蕩光部分透過，本實驗共選用了透過率為1.5%和3%兩種規(guī)格的輸出鏡。M6和M7為平面高反鏡，對抽運光高反，反射率大于99.9%。

圖2 Tm,Ho∶CaYAlO4被動調(diào)Q鎖模激光實驗裝置

Fig.2 Experimental setup of the passivelyQ-switched mode locked Tm,Ho∶CaYAlO4laser

4 分析與討論

采用圖2光路設(shè)計獲得如圖3(a)所示數(shù)據(jù)，由實驗數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，Tm,Ho∶CaYAlO4晶體擁有較高的泵浦光吸收效率，并且激光器的運轉(zhuǎn)狀態(tài)影響該晶體的泵浦光吸收效率。當鎖模激光器處于非運轉(zhuǎn)狀態(tài)時，Tm,Ho∶CaYAlO4晶體對抽運光的吸收效率約為89.7%；當實現(xiàn)連續(xù)光運轉(zhuǎn)時，由于激光運轉(zhuǎn)狀態(tài)下會快速消耗晶體內(nèi)部的反轉(zhuǎn)粒子數(shù)，使得晶體吸收效率提高，激光晶體的吸收效率達到了95.5%左右。當Tm,Ho∶CaYAlO4激光器引入氧化石墨烯可飽和吸收體、處于被動調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)時，激光晶體的吸收效率變化不大，仍然保持在95.5%左右。

如圖3(b)所示，當激光器處于連續(xù)光(CW)運轉(zhuǎn)狀態(tài)時，首先選用1.5%輸出耦合鏡，通過逐步調(diào)高抽運功率測得此時該諧振腔的出光閾值是238 mW；當抽運功率達到最大3 W時，獲得最高輸出功率為278 mW，對應(yīng)的斜效率為13%。之后換成3%輸出耦合鏡，出光閾值提升至293 mW，最高抽運功率下對應(yīng)的最高輸出功率達到309 mW，諧振腔斜效率提高到14.6%。當在平面反射鏡M4前引入氧化石墨烯可飽和吸收體之后，首先選用1.5%的輸出鏡，通過逐步調(diào)高抽運功率測得此時該諧振腔的出光閾值提升至305 mW；當再逐步提升抽運功率使晶體吸收抽運功率達到1 461 mW時，此時氧化石墨烯可飽和吸收體上對應(yīng)功率密度約為194.28 μJ/cm2，激光器進入穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)狀態(tài)；最后提升抽運功率到最大值3 W時，激光器獲得最大輸出功率為120 mW，斜效率為5.2%。之后換成3%輸出耦合鏡，此時諧振腔的出光閾值提升到339 mW；當吸收抽運功率達到1 859 mW時，氧化石墨烯可飽和吸收體上對應(yīng)功率密度約為215.45 μJ/cm2，激光器再次進入穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運行狀態(tài)；再提升抽運功率達到最大值3 W時，激光器最大輸出功率為213 mW，斜效率為10.1%。由表1的實驗數(shù)據(jù)可知，在保證實現(xiàn)調(diào)Q鎖模的前提下；選用3%輸出鏡，激光器可以獲得更高的輸出效率；選用1.5%輸出鏡，激光器可以獲得更低的閾值。所以我們在調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)時可以根據(jù)需求選用合適的輸出耦合鏡。

圖3 實驗數(shù)據(jù)圖。(a)晶體吸收功率與入射抽運功率的關(guān)系；(b)連續(xù)光平均輸出功率和調(diào)Q鎖模功率與吸收抽運功率的關(guān)系。

Fig.3 Experimental data diagram. (a)Crystal absorbed powerversusthe incident pump power. (b)Average output power of continuous wave andQ-switched mode lockedversusthe absorbed pump power.

表1 不同激光運轉(zhuǎn)狀態(tài)下的激光輸出參數(shù)

如圖4所示為吸收抽運功率為2.5 W時的鎖模光譜，光譜圖數(shù)據(jù)由AVANTES生產(chǎn)的AvaSpecNIR256-2.5TEC光譜分析儀采集獲得，由實驗數(shù)據(jù)圖可以得到鎖模激光器輸出的鎖模脈沖的中心波長為2 089 nm，光譜的半高寬Δλ為14 nm。圖5是顯示在RIGOL生產(chǎn)的DS4024數(shù)字示波器上的調(diào)Q鎖模脈沖序列圖，示波器帶寬為200 MHz，探測器為EOT生產(chǎn)的快速光電二極管(ET-5000)。數(shù)字示波器所選掃描時間分別為1 ms、100 μs和10 ns。其中圖5(b)中的調(diào)Q包絡(luò)的寬度約為14 μs，調(diào)Q包絡(luò)的重復頻率為71.43 kHz，在調(diào)Q包絡(luò)下的鎖模脈沖頻率為100 MHz，經(jīng)計算鎖模脈沖頻率符合1.5 m腔長所對應(yīng)的理論重復頻率，鎖模脈沖的調(diào)制深度接近100%。

圖4 吸收抽運功率為2.5 W的鎖模光譜

由于調(diào)Q包絡(luò)的存在影響了利用自相關(guān)儀Pulse check 150獲取鎖模脈沖自相關(guān)曲線的準確性，所以沒能獲得準確的脈沖自相關(guān)信號。并且由于調(diào)Q鎖模的鎖模脈沖寬度遠大于自相關(guān)儀的脈沖測量上限35 ps，因此需要利用公式

(1)

根據(jù)示波器鎖模信號估算鎖模脈沖的寬度[25]。實驗中測得鎖模脈沖的上升沿時間tm≈1.8 ns，光電探測器自身的上升沿時間tp=35 ps，又因為對于示波器自身的上升沿時間t0有

t0×WB=0.35～0.4，

(2)

其中WB為示波器的帶寬，由此可估算得到實驗中的t0在等式右側(cè)取值為0.35時為1.75 ns，再根據(jù)實際脈沖寬度與實際上升沿時間的關(guān)系，可以估算出該脈沖的實際鎖模脈沖寬度約為524.81 ps。

圖5 掃描時間為2 ms(a)、100 μs(b)及10 ns(c)的鎖模脈沖序列圖。

Fig.5 Mode-locked pulse trains at 2 ms(a)， 100 μs(b) and 10 ns(c).

5 結(jié) 論

本實驗采用氧化石墨烯可飽和吸收體，首次在Tm,Ho∶CaYAlO4激光器中實現(xiàn)了調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)。在3%輸出耦合鏡下，該激光腔出光閾值為339 mW，逐漸提高抽運功率，當吸收抽運功率達到1 859 mW時，Tm,Ho∶CaYAlO4激光器進入穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運行狀態(tài)。當抽運功率達到3 W時，獲得中心波長為2 089 nm、斜效率為10.1%、對應(yīng)最大輸出功率為213 mW的被動調(diào)Q鎖模脈沖，鎖模脈沖的重復頻率為100 MHz，調(diào)制深度接近100%。實驗結(jié)果證明GO可以作為2 μm波段Tm3+、Ho3+共摻CaYAlO4固體激光器被動調(diào)Q鎖模的快速啟動元件，具有潛在的開發(fā)應(yīng)用價值。后期通過進一步優(yōu)化可飽和吸收體、控制腔內(nèi)色散將有可能獲得更窄的脈沖寬度。