王紅鋒 劉福雁 王英杰 陳俊鋒 況 鵬 張 鵬 于潤升 曹興忠李玉曉 王寶義

1（鄭州大學(xué)物理學(xué)院（微電子學(xué)院） 鄭州 450001）

2（中國科學(xué)院高能物理研究所 北京 100049）

3（中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所 上海 201899）

BaF2無機(jī)晶體具有發(fā)光時(shí)間快、光產(chǎn)額高等發(fā)光特性，常被用作γ射線探測(cè)的閃爍發(fā)光晶體材料［1］。而BaF2閃爍體耐γ射線輻照的優(yōu)點(diǎn)，是核輻射探測(cè)器選擇閃爍晶體的關(guān)鍵因素［2］。因此，基于BaF2閃爍體的探測(cè)器在定時(shí)測(cè)量、γ多重性測(cè)量和核能級(jí)壽命測(cè)量等γ射線探測(cè)實(shí)驗(yàn)中得到了廣泛的應(yīng)用［1-3］。γ射線在BaF2晶體內(nèi)的能量沉積產(chǎn)生兩種發(fā)光成分，分別為光衰減時(shí)間約0.6 ns、波長峰值210 nm的快成分和光衰減時(shí)間約620 ns、波長峰值為310 nm的慢成分，快慢成分強(qiáng)度比為1:5［4-6］。實(shí)驗(yàn)時(shí)，通常采用BaF2晶體耦合光電倍增管作為探測(cè)器，利用BaF2閃爍體快慢成分的快-慢信號(hào)雙重符合測(cè)量技術(shù)，實(shí)現(xiàn)γ射線的有效探測(cè)和能量的精確甄別。如基于22Na放射源β+衰變實(shí)驗(yàn)的正電子湮沒壽命譜測(cè)量，通過對(duì)1.28 MeⅤ伴隨γ射線和0.511 MeⅤ湮沒γ射線在BaF2閃爍體內(nèi)產(chǎn)生的快-慢光成分信號(hào)的符合測(cè)量，有效提高正電子湮沒壽命譜的峰谷比［7-8］。研究表明：BaF2晶體中的慢成分會(huì)導(dǎo)致探測(cè)器輸出“尾部”較長的信號(hào)，探測(cè)器中的快信號(hào)與“尾部”的慢信號(hào)會(huì)隨著γ射線強(qiáng)度的增加發(fā)生重疊現(xiàn)象，加重探測(cè)器的信號(hào)堆積，影響探測(cè)系統(tǒng)核電子學(xué)的信號(hào)處理能力，造成探測(cè)系統(tǒng)的死時(shí)間增加和時(shí)間分辨性能變差等問題［9］。因此，BaF2閃爍探測(cè)器通常用于低強(qiáng)度γ射線信號(hào)的探測(cè)，充分發(fā)揮高時(shí)間分辨和信噪比、低偶然符合效率等特點(diǎn)。

研究發(fā)現(xiàn)，BaF2晶體中摻雜的少量雜質(zhì)元素可抑制BaF2閃爍體中慢信號(hào)成分的產(chǎn)生［10-13］。例如，在BaF2晶體中摻雜少量鑭（摻雜濃度≤1 wt%，質(zhì)量百分?jǐn)?shù)）可有效抑制慢發(fā)光成分，快慢成分抑制比隨摻鑭含量的增加而提高，當(dāng)摻鑭濃度為1 wt%時(shí)，晶體的快慢成分抑制比約為純BaF2晶體的5.6倍［10-11］。此外，摻雜釔10 at%的BaF2粉末，快慢成分比增加了30倍［12］；在碳化硅中生長的摻雜釔（摻雜濃度為1 at%）的BaF2晶體，慢成分強(qiáng)度減少了85%，而快閃爍成分的強(qiáng)度不受影響［13］。

摻釔BaF2晶體的發(fā)光特性，使得探測(cè)器在探測(cè)高強(qiáng)度γ射線的實(shí)驗(yàn)中保持高時(shí)間分辨和高信噪比、低偶然符合效率等性能優(yōu)點(diǎn)。本文針對(duì)基于摻釔BaF2閃爍晶體的γ射線探測(cè)器的探測(cè)性能進(jìn)行測(cè)試分析，利用22Na放射源衰變的β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線測(cè)量了探測(cè)器的陽極輸出信號(hào)、能量分辨和時(shí)間分辨性能，并與BaF2探測(cè)器的性能進(jìn)行對(duì)比分析。

1 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)選擇的摻釔BaF2晶體由中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所提供，晶體的幾何結(jié)構(gòu)如圖1（a）所示，后端直徑為? 30 mm，前端直徑為? 20 mm，晶體厚度為20 mm。探測(cè)器采用的光電倍增管為Hamamatsu-R3377型，閃爍體晶體由雙層熒光反射聚四氟乙烯薄膜（Teflon）進(jìn)行封裝。探測(cè)器快信號(hào)從光電倍增管陽極引腳引出，用于探測(cè)器時(shí)間分辨性能測(cè)量；探測(cè)器慢信號(hào)由光電倍增管的第六打拿極引出，用于探測(cè)器能量分辨性能的測(cè)量。探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖1（b）所示。

圖1 摻釔BaF2晶體幾何結(jié)構(gòu)(a)和探測(cè)器結(jié)構(gòu)(b)Fig.1 Structures of Y doped BaF2crystal(a)and detector(b)

圖2 為實(shí)驗(yàn)測(cè)量探測(cè)器時(shí)間分辨率時(shí)采用的原理框圖。22Na放射源與兩片金屬鎳樣品組成“鎳-源-鎳”型“三明治”結(jié)構(gòu)。探測(cè)器D1作為參考探測(cè)器，由未摻雜BaF2晶體、XP2020Q型光電倍增管及電路構(gòu)成；探測(cè)器D2為實(shí)驗(yàn)檢測(cè)探測(cè)器，由摻釔BaF2晶體、R3377型光電倍增管及電路構(gòu)成。探測(cè)器D1和D2相對(duì)放置，與22Na放射源保持同軸。探測(cè)器陽極信號(hào)經(jīng)恒比定時(shí)甄別器（CFDD（Constant-Fraction Differential Discriminator），ORTEC 583B）進(jìn)行能量甄別，并產(chǎn)生定時(shí)信號(hào)，D1探測(cè)器和D2探測(cè)器探測(cè)到γ射線的定時(shí)信號(hào)可通過調(diào)整CFDD的能窗閾值來篩選。D1探測(cè)器與D2探測(cè)器之間的定時(shí)信號(hào)時(shí)間差經(jīng)由時(shí)幅轉(zhuǎn)換器（TAC（Time-to-Amplitude Converter），ORTEC 566）計(jì)算后輸入多道分析器（MCA（Multichannel Analyzer），ORTEC 926），經(jīng)足夠的事例統(tǒng)計(jì)，獲取D2探測(cè)器與D1探測(cè)器都探測(cè)到0.511 MeⅤγ射線的符合時(shí)間分辨譜，擬合后可得到探測(cè)器之間的符合時(shí)間分辨率，可等效為被檢測(cè)探測(cè)器的時(shí)間分辨。更換被檢測(cè)探測(cè)器的晶體為同樣幾何結(jié)構(gòu)的BaF2晶體，在相同實(shí)驗(yàn)測(cè)量條件下，對(duì)比晶體為摻釔BaF2和BaF2時(shí)被檢測(cè)探測(cè)器的時(shí)間分辨率。實(shí)驗(yàn)時(shí)，為了避免硅油耦合引入的測(cè)量差異性，被檢測(cè)探測(cè)器閃爍晶體與光電倍增管之間未添加硅油。

圖2 探測(cè)器時(shí)間分辨測(cè)量原理框圖Fig.2 Measurement principle of time resolution of the detector

2 結(jié)果與討論

2.1 摻釔BaF2閃爍探測(cè)器的陽極信號(hào)

為了研究BaF2晶體中摻雜釔對(duì)探測(cè)器陽極輸出信號(hào)的影響，實(shí)驗(yàn)測(cè)量了摻釔BaF2探測(cè)器的陽極輸出信號(hào)。實(shí)驗(yàn)時(shí)，采用活度為0.31 MBq的22Na放射源提供γ射線，由LECROY數(shù)字存儲(chǔ)示波器（DSO(Digital Storage Oscilloscope)WaveRunner 640Zi）對(duì)摻釔BaF2探測(cè)器的陽極輸出信號(hào)進(jìn)行采集分析，在相同條件下對(duì)BaF2探測(cè)器的陽極輸出信號(hào)進(jìn)行對(duì)比測(cè)量。探測(cè)器的陽極脈沖信號(hào)如圖3所示，兩種探測(cè)器陽極信號(hào)的快成分基本一致，但摻釔BaF2探測(cè)器的陽極信號(hào)慢成分明顯小于BaF2探測(cè)器。

表1為兩種探測(cè)器陽極輸出信號(hào)的脈沖幅值、脈沖上升/下降時(shí)間、脈沖寬度等主要參數(shù)的測(cè)量結(jié)果，其中誤差為示波器測(cè)量精度（表1中BaF2：Y為摻釔BaF2晶體）。實(shí)驗(yàn)表明：摻釔BaF2和BaF2兩種晶體探測(cè)器陽極輸出信號(hào)的平均幅值、上升時(shí)間、下降時(shí)間和脈沖寬度沒有明顯差異。這些參數(shù)決定于BaF2晶體中的快發(fā)光成分，結(jié)果表明：兩種晶體中的快發(fā)光成分的強(qiáng)度一致。

閃爍體受激后，電子退激發(fā)光一般服從指數(shù)衰減規(guī)律。單位時(shí)間發(fā)出的光子數(shù)（決定輸出光脈沖的曲線形狀），即發(fā)光強(qiáng)度為：

式中：nph光子數(shù)；τ0為閃爍體衰減時(shí)間。對(duì)有快慢兩種發(fā)光成分的BaF2無機(jī)晶體，光子打在光陰極上產(chǎn)生的光電子經(jīng)過光電倍增管倍增后在陽極輸出回路上產(chǎn)生電流脈沖為I（t）=If（t）+Is（t），其中：If（t）和Is（t）分別為快慢發(fā)光成分產(chǎn)生的電流脈沖，光電倍增管的陽極輸出脈沖波形U（t）=Uf（t）+Us（t），是電流脈沖I（t）在光電倍增管的RC輸出回路上形成的，Uf（t）和Us（t）分別為快慢發(fā)光成分產(chǎn)生的電壓脈沖。由于摻釔BaF2晶體和BaF2晶體的快成分一致，陽極信號(hào)快成分輸出脈沖波形Uf（t）一樣，故這里只討論慢成分輸出波形。對(duì)于陽極信號(hào)慢成分電流脈沖波形Is（t），可以解出電壓脈沖波形［14］：

式中：RC為輸出回路時(shí)間常數(shù)；Qs為慢成分在陽極產(chǎn)生的電荷數(shù)；τs為慢成分輸出脈沖衰減時(shí)間常數(shù)。對(duì)于陽極輸出信號(hào)，其電路的特點(diǎn)是RC遠(yuǎn)小于τs，則式（2）可簡(jiǎn)化為：

又BaF2晶體慢成分強(qiáng)度值S與慢成分在陽極產(chǎn)生的電荷數(shù)Qs成正比：Qs=kS，k＞ 0，k為比例系數(shù)，式（3）可表示為：

當(dāng)輸出脈沖幅度為U時(shí)，慢成分信號(hào)脈沖寬度t和慢成分強(qiáng)度S的關(guān)系如圖4所示。從圖4可見，BaF2晶體中慢成分強(qiáng)度越小，慢成分輸出脈沖波形寬度t也越小。這說明：由于摻釔BaF2晶體中慢成分的減少，摻釔BaF2探測(cè)器的陽極信號(hào)寬度小于BaF2探測(cè)器的陽極信號(hào)寬度。因此，在高計(jì)數(shù)率射線探測(cè)情況下，摻釔BaF2探測(cè)器的使用可以有效減少信號(hào)堆積程度。

圖4 慢成分輸出脈沖波形寬度t隨強(qiáng)度S的變化Fig.4 Ⅴariation of output pulse waveform width t and the intensity S of slow component

2.2 摻釔BaF2閃爍探測(cè)器能量分辨性能

探測(cè)器的能量分辨率（η）是反映探測(cè)器探測(cè)性能的關(guān)鍵參數(shù)之一，可通過能譜峰位處全能峰的半高寬計(jì)算得到。如下：

式中：ΔE為全能峰的半高全寬（Full Width Half Maximum，F(xiàn)WHM）；E為峰位能量，計(jì)算摻釔BaF2探測(cè)器探測(cè)0.511 MeⅤγ射線光電峰的半高全寬與光電峰峰位（Peak）的比值得到能量分辨率。通過測(cè)量22Na放射源釋放的β+湮沒產(chǎn)生的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜實(shí)現(xiàn)閃爍探測(cè)器能量分辨率的測(cè)定，探測(cè)器慢信號(hào)經(jīng)過前置放大器和主放大器放大成形后由多道進(jìn)行收集，兩種探測(cè)器測(cè)量的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜如圖5所示。結(jié)果表明：摻釔BaF2探測(cè)器測(cè)得能譜中0.511 MeⅤγ光電峰的峰位向左偏移，結(jié)合圖3所示，由于摻釔BaF2晶體中慢成分較少，導(dǎo)致晶體光產(chǎn)額較低，而探測(cè)器輸出信號(hào)幅度與晶體光產(chǎn)額成正比，因此摻釔BaF2探測(cè)器的輸出信號(hào)幅度較小。

圖5 兩種探測(cè)器的能譜測(cè)量結(jié)果Fig.5 Measurement results of energy spectrum of two detectors

依據(jù)圖5測(cè)得的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜，分別計(jì)算了兩種探測(cè)器的能量分辨率。表2為計(jì)算得到的能量分辨率、γ射線（0.511 MeⅤ）光電峰半高寬和探測(cè)死時(shí)間，計(jì)算中能譜道寬通過測(cè)量22Na源釋放β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線和137Cs源釋放的0.662 MeⅤγ射線能譜標(biāo)定，其中探測(cè)死時(shí)間是能譜測(cè)量時(shí)Ortec-Maestro軟件顯示的死時(shí)間數(shù)據(jù)。結(jié)果表明：摻釔BaF2探測(cè)器和BaF2探測(cè)器對(duì)0.511 MeⅤγ射線的能量分辨率分別為38.29%和19.14%；摻釔BaF2探測(cè)器系統(tǒng)的死時(shí)間顯著降低。結(jié)合圖3所示，由于摻釔BaF2晶體中的慢成分強(qiáng)度遠(yuǎn)低于BaF2晶體中的慢成分，因此摻釔BaF2晶體的總光產(chǎn)額明顯降低。從式（5）可知，探測(cè)器的能量分辨率與閃爍體的總光產(chǎn)額成反比，從而導(dǎo)致?lián)结怋aF2探測(cè)器的能量分辨變差。但是，摻釔BaF2晶體中慢成分的減少可減緩能譜測(cè)量過程中的信號(hào)堆積現(xiàn)象。

表2 0.511 MeV γ能量分辨率計(jì)算結(jié)果和兩種探測(cè)系統(tǒng)的死時(shí)間Table 2 Calculation results of 0.511 MeV γ energy resolution and dead time of two detection systems

通常情況下，閃爍體探測(cè)器的輸出信號(hào)幅度與入射γ光子在閃爍體中產(chǎn)生的總熒光光子數(shù)成正比。根據(jù)圖5所示γ射線能譜中0.511 MeⅤ光電峰的相對(duì)位置，可得到摻釔BaF2的光產(chǎn)額和慢成分比例。表3給出了計(jì)算得到的兩種晶體的光產(chǎn)額和快慢成分比值，計(jì)算時(shí)假設(shè)兩種晶體的快成分光產(chǎn)額相同。結(jié)果表明：摻釔BaF2晶體中的慢成分約為BaF2晶體的23%，總光產(chǎn)額約為BaF2晶體的36.1%。

表3 摻釔BaF2晶體光產(chǎn)額與快慢成分比值Table 3 The light yield of Y doped BaF2crystal and the ratio of the fast component to the slow component

2.3 摻釔BaF2閃爍探測(cè)器時(shí)間分辨性能

為了研究γ射線強(qiáng)度對(duì)探測(cè)器時(shí)間分辨性能的影響，分別采用活度為0.21 MBq、0.31 MBq和0.44 MBq的22Na放射源，利用圖2的實(shí)驗(yàn)原理對(duì)摻釔BaF2探測(cè)器的時(shí)間分辨率進(jìn)行測(cè)量，時(shí)間分辨率用測(cè)得符合時(shí)間譜的半高寬表示，兩種探測(cè)器探測(cè)不同強(qiáng)度γ射線的時(shí)間分辨率見表4。結(jié)果表明：在探測(cè)低強(qiáng)度γ射線時(shí)，兩種探測(cè)器的時(shí)間分辨率沒有差別；探測(cè)器的時(shí)間分辨率隨著γ射線強(qiáng)度的增加逐漸變大，但摻釔BaF2探測(cè)器的時(shí)間分辨率要優(yōu)于BaF2探測(cè)器。由于探測(cè)器陽極輸出脈沖在前一個(gè)信號(hào)脈沖尾部區(qū)域出現(xiàn)的概率隨著γ射線強(qiáng)度增加而增大，導(dǎo)致信號(hào)堆積程度加劇，使定時(shí)信號(hào)的質(zhì)量變差，從而導(dǎo)致探測(cè)器時(shí)間分辨性能變差［9］；而摻釔BaF2晶體中慢成分較少，探測(cè)器產(chǎn)生的陽極信號(hào)寬度較窄，發(fā)生信號(hào)堆積的概率減小，因此探測(cè)高強(qiáng)度γ射線的時(shí)間分辨能力優(yōu)于BaF2探測(cè)器。

表4 γ射線強(qiáng)度對(duì)探測(cè)器時(shí)間分辨的影響Table 4 Effect of γ-ray intensity on time resolution of detector

圖6為γ射線強(qiáng)度為0.79 MBq時(shí)兩種探測(cè)器對(duì)0.511 MeⅤ雙γ射線的符合時(shí)間分辨譜。結(jié)果表明：摻釔BaF2探測(cè)器符合時(shí)間分辨譜的半高寬小于BaF2探測(cè)器，說明γ射線強(qiáng)度為0.79 MBq時(shí)摻釔BaF2探測(cè)器的時(shí)間分辨優(yōu)于BaF2探測(cè)器。

圖6 兩種探測(cè)器的符合時(shí)間譜歸一化Fig.6 Normalization of coincidence time resolution spectra of two detectors

3 結(jié)語

利用22Na放射源釋放的β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線測(cè)量了摻釔BaF2（摻雜1 at%）閃爍探測(cè)器的陽極輸出信號(hào)、能量分辨和時(shí)間分辨性能，計(jì)算了摻釔BaF2晶體的快慢成分強(qiáng)度比值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，摻釔BaF2探測(cè)器陽極輸出脈沖快成分信號(hào)幅值與BaF2探測(cè)器保持一致，而慢成分信號(hào)幅值明顯較小，摻釔BaF2晶體的快慢成分比約為1:1.1；摻釔BaF2探測(cè)器能量分辨率差于BaF2探測(cè)器；在高計(jì)數(shù)率γ射線測(cè)量時(shí)，摻釔BaF2探測(cè)器可有效減少信號(hào)堆積，提升譜儀系統(tǒng)的時(shí)間分辨能力。